• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    基于納米銅燒結(jié)互連鍵合技術(shù)的研究進(jìn)展

    2021-02-02 05:17:44史鐵林李俊杰朱朋莉
    集成技術(shù) 2021年1期
    關(guān)鍵詞:鍵合焊料氧化物

    史鐵林 李俊杰 朱朋莉 趙 濤 孫 蓉

    1(華中科技大學(xué)機(jī)械科學(xué)與工程學(xué)院 武漢 430074)

    2(中國(guó)科學(xué)院深圳先進(jìn)技術(shù)研究院 深圳 518055)3(深圳先進(jìn)電子材料國(guó)際創(chuàng)新研究院 深圳 518103)

    1 引 言

    半導(dǎo)體器件或芯片封裝工藝中的互連鍵合技術(shù)是保證集成電路(Integrated Circuits,ICs)電氣性能、機(jī)械性能、熱傳導(dǎo)性能等多方面物理特性的關(guān)鍵技術(shù),直接影響到 IC 產(chǎn)品的小型化、功能化、可靠性等重要特征,可分為微凸點(diǎn)間互連、芯片疊層互連、芯片貼裝互連、芯片與基板間互連等。一方面,隨著 IC 制程線寬的不斷減小和封裝密度的大幅升高,傳統(tǒng)的銅/錫/銅互連結(jié)構(gòu)逐步出現(xiàn)了錫須生長(zhǎng)搭橋失效、錫焊料外溢短路、電遷移及熱循環(huán)導(dǎo)致的柯肯達(dá)爾孔洞形成等系列可靠性問(wèn)題;另一方面,隨著消費(fèi)者電子、汽車、軍工、航空航天的發(fā)展,功率半導(dǎo)體器件也呈現(xiàn)出快速發(fā)展趨勢(shì),用于傳統(tǒng)貼片、電氣互連的無(wú)鉛焊料及導(dǎo)電銀膠已經(jīng)無(wú)法承受器件工作功率的進(jìn)一步增加及服役溫度的進(jìn)一步提升[1-2]。因此,高導(dǎo)電導(dǎo)熱、耐高溫且高服役可靠新型焊料的開(kāi)發(fā)迫在眉睫。

    金屬銅、銀具有優(yōu)異的導(dǎo)電、導(dǎo)熱特性,可承載更高的電流密度,在學(xué)術(shù)界及產(chǎn)業(yè)界是被廣泛認(rèn)可的高性能互連材料,并且其高熔點(diǎn)(銅為1 083.40 ℃、銀為 961.78 ℃)也使得金屬銅、銀互連結(jié)構(gòu)可滿足功率器件的高溫服役需求。然而,半導(dǎo)體制造與封裝工藝無(wú)法承受高于銅或銀熔點(diǎn)的溫度,無(wú)法實(shí)現(xiàn)液相互連。

    隨著納米技術(shù)的發(fā)展,研究人員發(fā)現(xiàn)隨著納米材料尺寸的不斷減小,納米材料的燒結(jié)溫度也會(huì)隨之降低,可遠(yuǎn)低于材料自身熔點(diǎn),此現(xiàn)象被稱為納米材料的尺度效應(yīng)[3-5]。因此,將納米銅、銀材料配制成納米焊料或者在鍵合表面制備納米結(jié)構(gòu)作為鍵合中間層以降低鍵合溫度的間接鍵合是切實(shí)可行的技術(shù)方案。近年來(lái),出現(xiàn)了不少關(guān)于納米顆粒燒結(jié)型焊膏的文獻(xiàn)、專利報(bào)道與工業(yè)化產(chǎn)品,但大部分關(guān)注點(diǎn)都集中在納米銀燒結(jié)的研究上,因?yàn)榧{米銀可在空氣中燒結(jié)而不會(huì)被氧化,且燒結(jié)溫度更低,理論上更容易推向?qū)嶋H應(yīng)用[6-10]。然而,相較于金屬銀材料,銅的資源更豐富,成本更低,其作為互連材料擁有更優(yōu)異的抗電遷移特性,應(yīng)用前景廣泛[11-13]。因此,低溫納米銅燒結(jié)互連技術(shù)也成為了近年來(lái)的研究熱點(diǎn)。

    隨著第三代半導(dǎo)體的快速發(fā)展,面向?qū)W術(shù)界與產(chǎn)業(yè)界對(duì)納米銅燒結(jié)鍵合的技術(shù)需求,本文總結(jié)了尺度效應(yīng)、銅氧化物對(duì)納米銅低溫?zé)Y(jié)形成的影響,并總結(jié)回顧了近年來(lái)基于銅納米結(jié)構(gòu)修飾、銅納米焊料、銅自還原等技術(shù)實(shí)現(xiàn)低溫?zé)Y(jié)鍵合的研究進(jìn)展。旨在為半導(dǎo)體研究及從業(yè)人員提供納米銅燒結(jié)互連相關(guān)的理論依據(jù)及技術(shù)支撐,同時(shí)可為燒結(jié)銅互連技術(shù)在第三代半導(dǎo)體封裝中的進(jìn)一步研究與產(chǎn)業(yè)化應(yīng)用指出方向。

    2 影響低溫銅互連形成的關(guān)鍵因素

    燒結(jié)互連形成的本質(zhì)是銅原子的界面擴(kuò)散,而影響擴(kuò)散率的主要因素是納米銅的尺寸及表層氧化物,因此尺度效應(yīng)與表層氧化物是燒結(jié)溫度能否可以有效降低的關(guān)鍵因素。

    2.1 尺度效應(yīng)對(duì)燒結(jié)溫度的影響

    如圖 1 所示,在尺度效應(yīng)的作用下,銅納米顆粒間的互連燒結(jié)頸形成主要是來(lái)自于表面擴(kuò)散、晶界擴(kuò)散、晶內(nèi)擴(kuò)散及晶間擴(kuò)散四個(gè)部分[14-16]。晶體顆粒間的收縮及致密化現(xiàn)象的產(chǎn)生,是由于原子從顆粒間接觸表面或者晶界處離開(kāi),然后導(dǎo)致兩個(gè)顆粒球心距離變得更近。這個(gè)過(guò)程中,兩個(gè)顆粒間頸連接處變得更寬,同時(shí)使得其接觸面積也相對(duì)增加。致密化現(xiàn)象主要由晶界擴(kuò)散與晶間擴(kuò)散產(chǎn)生,而導(dǎo)致晶界擴(kuò)散的激活能要遠(yuǎn)低于晶間擴(kuò)散所需的能量。因此,暴露更多的晶界更加有助于低溫?zé)Y(jié)的產(chǎn)生。對(duì)于更小的顆粒尺寸或者更小的晶粒尺寸,晶界所占的體積比更高,更易形成低溫?zé)Y(jié)。

    圖1 燒結(jié)形成機(jī)理示意圖[16]Fig. 1 Schematic diagram of sintering mechanism[16]

    2.2 氧化物對(duì)燒結(jié)形成的影響

    一方面,銅納米顆粒的尺寸是決定燒結(jié)溫度的重要因素;另一方面,銅納米顆粒的表層氧化物也會(huì)決定銅原子是否可在納米顆粒接觸界面順利擴(kuò)散。2008 年,韓國(guó)延世大學(xué) Moon 課題組研究報(bào)道稱,銅納米顆粒表面氧化層厚度在極大程度上會(huì)影響銅納米顆粒間的燒結(jié)頸形成,具體如圖 2 所示[17]。該研究表明,隨著銅氧化層厚度的降低,納米顆粒在 275 ℃ 下的燒結(jié)電阻率實(shí)現(xiàn)了明顯的改善。綜上,銅鍵合層的納米化與抗氧化處理是有效降低燒結(jié)互連溫度的關(guān)鍵所在。

    圖2 銅納米顆粒表層氧化對(duì)燒結(jié)性能的影響示意圖[17]Fig. 2 Schematic diagram of the influence of copper oxides[17]

    3 基于鍵合表面納米化修飾的互連鍵合

    鍵合表面的納米結(jié)構(gòu)生長(zhǎng)是一種均勻納米化處理的有效途徑,可通過(guò)重新設(shè)計(jì)傳統(tǒng)鍍膜工藝(如磁控濺射、化學(xué)氣相沉積、熱蒸發(fā)和電子束蒸發(fā)等)的工藝參數(shù)與工藝方法來(lái)實(shí)現(xiàn)。

    3.1 傾斜沉積納米結(jié)構(gòu)修飾與鍵合研究

    2007 年,加拿大阿爾伯塔大學(xué)的 Hawkeye 等[18]提出了一種改變待鍍膜基底與入射流角度的傾斜沉積方法,以實(shí)現(xiàn)微納米結(jié)構(gòu)的生長(zhǎng)。銅納米棒作為一種特殊的納米結(jié)構(gòu),也存在一定的低溫?zé)Y(jié)特性[19]。2017 年,華中科技大學(xué)的沈俊杰在其碩士學(xué)位論文中就引入了傾斜沉積的銅納米棒制備工藝,并將其應(yīng)用至銅互連鍵合研究中[20]。該作者采用磁控濺射與熱蒸發(fā)工藝分別在硅片基底上實(shí)現(xiàn)了銅納米棒傾斜沉積,具體如圖 3 所示。其中,熱蒸發(fā)所得的銅納米棒直徑約為 80 nm,呈現(xiàn)出明顯的納米形貌特征?;诖思{米結(jié)構(gòu)可在 300 ℃、氬氫混合氣的鍵合條件下實(shí)現(xiàn)強(qiáng)度超過(guò) 21.5 MPa 的互連結(jié)構(gòu),相較于納米修飾前實(shí)現(xiàn)鍵合強(qiáng)度的大幅提升。通過(guò)作者的對(duì)比實(shí)驗(yàn)可以推斷,特征明顯的納米結(jié)構(gòu)會(huì)在同樣的燒結(jié)溫度下實(shí)現(xiàn)更高效的銅原子擴(kuò)散,從而形成更完整的互連結(jié)構(gòu)。熱蒸發(fā)制備銅納米棒的工藝過(guò)程簡(jiǎn)單,易實(shí)現(xiàn)批量生產(chǎn),若能進(jìn)一步提升在 300 ℃ 以內(nèi)的鍵合強(qiáng)度并同時(shí)開(kāi)發(fā)出更有效的抗氧化工藝,將產(chǎn)生極高的實(shí)際應(yīng)用價(jià)值。

    3.2 高壓濺射納米結(jié)構(gòu)修飾與鍵合研究

    2017 年,清華大學(xué)的 Wu 等[21]報(bào)道了一種高壓濺射基底表面制備銅納米顆粒的方法,并應(yīng)用于銅銅鍵合研究中。Wu 等[21]文中指出,在磁控濺射的工藝中,濺射腔體的工作氣壓不同會(huì)導(dǎo)致激發(fā)的靶材濺射原子沉積到基底過(guò)程中的平均自由程也不同:隨著濺射氣壓的增高,濺射原子的平均自由程增長(zhǎng),濺射銅原子與氬分子發(fā)生碰撞的概率增加,即銅原子沉積到基底之前,因碰撞產(chǎn)生的無(wú)規(guī)則運(yùn)動(dòng)變多,具體如圖 4(a)所示。依據(jù)此原理,作者將磁控濺射的濺射氣壓調(diào)整至 10 Pa,濺射原子的大量無(wú)規(guī)則運(yùn)動(dòng)使得其在基底表面形成了分散的納米顆粒形貌(圖 4(c))。這種尺寸為 20 nm 左右的銅納米顆粒具有高表面活性,有望使銅基底間實(shí)現(xiàn)低溫?zé)Y(jié)鍵合。

    圖3 由磁控濺射與熱蒸發(fā)工藝實(shí)現(xiàn)的銅納米棒傾斜沉積[20]Fig. 3 Cu nanorods deposition with an angle by magnetron sputtering and thermal evaporation[20]

    2018 年,清華大學(xué)的 Wu 等[22]繼續(xù)將此銅納米顆粒制備方法應(yīng)用至微凸點(diǎn)納米化修飾及高密度互連鍵合中。作者通過(guò)光刻膠掩膜工藝,選擇性將銅凸點(diǎn)暴露,再通過(guò)高壓濺射工藝在待鍵合銅凸點(diǎn)上制備疏松銅納米顆粒結(jié)構(gòu),隨后 200 ℃ 鍵合溫度與 40 MPa 鍵合壓力下,進(jìn)行了 3 min 快速晶圓級(jí)銅銅鍵合,得到平均剪切強(qiáng)度為 18.5 MPa銅互連結(jié)構(gòu)。應(yīng)用于高密度鍵合的截面形貌如圖 5 所示。從圖 5 可看出,基于此高壓濺射的納米化修飾方法,可實(shí)現(xiàn)在 20 μm 節(jié)距下的高密度互連鍵合。不同于銅錫銅互連,該項(xiàng)工藝下實(shí)現(xiàn)的銅互連無(wú)任何外溢現(xiàn)象產(chǎn)生,不會(huì)形成窄截距下的搭橋短路。從圖 5(b)中也可以清晰地看出,銅銅鍵合層沒(méi)有明顯的孔洞和鍵合界面,產(chǎn)生了優(yōu)異的擴(kuò)散互連結(jié)構(gòu)。

    相較于前文華中科技大學(xué)沈俊杰等[20]利用熱蒸發(fā)傾斜濺射工藝制備銅納米棒以降低鍵合溫度的思路,此項(xiàng)利用高壓濺射制備的疏松銅納米顆粒結(jié)構(gòu)擁有更小的納米結(jié)構(gòu)尺寸,可在更低的溫度下實(shí)現(xiàn)優(yōu)異的燒結(jié)鍵合性能,并且在高密度晶圓上進(jìn)行了可行性驗(yàn)證,進(jìn)一步提升了納米結(jié)構(gòu)修飾技術(shù)在 IC 封裝中的產(chǎn)業(yè)價(jià)值。高壓濺射納米顆粒的主要問(wèn)題在于,此項(xiàng)工藝采用磁控濺射設(shè)備的非常規(guī)工藝參數(shù),對(duì)加工設(shè)備的可靠性與耐久性都提出了更高的要求。若能同時(shí)對(duì)工藝參數(shù)相匹配的磁控濺射設(shè)備進(jìn)行優(yōu)化設(shè)計(jì)與制造,此項(xiàng)燒結(jié)互連鍵合技術(shù)將有望實(shí)現(xiàn)大規(guī)模推廣。

    圖4 不同濺射氣壓對(duì)銅納米結(jié)構(gòu)表面形貌的影響[21]Fig. 4 Effect of different sputtering pressure on the surface morphology of copper nanostructures[21]

    圖5 基于高壓濺射銅納米顆粒燒結(jié)的高密度鍵合在不同倍數(shù)下的截面圖[22]Fig. 5 Cross-sectional view of high-density bonding based on high-pressure sputtering copper nanoparticle sintering under different magnifications[22]

    4 基于銅納米焊料燒結(jié)的互連鍵合

    第 3 小節(jié)中基于銅納米結(jié)構(gòu)修飾的互連鍵合可以有效降低鍵合溫度,并易于實(shí)現(xiàn)晶圓圖形化,但是應(yīng)用范圍相對(duì)受限,并且圖形化過(guò)程需配合光刻、掩膜和去膠等工藝,整套工藝需在超凈間內(nèi)完成,實(shí)現(xiàn)成本相對(duì)較高。不同于鍵合表面的納米結(jié)構(gòu)修飾,將銅納米材料制備成納米銅焊料均勻涂覆在鍵合界面處,也是一種基于納米化工藝降低燒結(jié)鍵合溫度的方法。其優(yōu)勢(shì)在于銅納米焊料的制備工藝相對(duì)簡(jiǎn)單,可以絲印或點(diǎn)膠到需要互連鍵合的觸點(diǎn)或者基底上,并且焊料包裝好后可方便運(yùn)輸至任意位置開(kāi)展工藝,靈活度較高。納米銅焊料中的固體填料通常為銅納米顆粒、銅微米或納米片、銅微米片或微米球與銅納米顆粒的混合物等。

    4.1 銅納米顆粒焊料的燒結(jié)與互連鍵合

    2017 年,華中科技大學(xué)的 Li 等[23]采用水熱法合成了平均尺寸為 60 nm 的銅納米顆粒,并與正丁醇混合配制了銅納米焊料,同時(shí)進(jìn)行了基于納米焊料的燒結(jié)與鍵合研究。其中,銅納米焊料的燒結(jié)實(shí)驗(yàn)在 150~300 ℃ 、氬氫混合氣中進(jìn)行。從燒結(jié)后的掃描電子顯微鏡(Scanning Electron Microscope,SEM)形貌表征(圖 6)可知,隨著燒結(jié)溫度上升至 300 ℃ ,銅納米顆粒的原始形貌已完全消失,形成了大面積融合,并呈現(xiàn)出極強(qiáng)的流動(dòng)性。經(jīng)四探針測(cè)試可知,300 ℃ 燒結(jié)后的薄膜電阻率可低至 12.0 μΩ·cm,僅為銅塊體電阻率的 7 倍左右。

    基于此燒結(jié)特性優(yōu)異的銅納米焊料,可在 300 ℃ 鍵合溫度、1.08 MPa 鍵合壓力與氬氫混合氣下實(shí)現(xiàn)擴(kuò)散充分、剪切強(qiáng)度高于 30 MPa 的銅銅鍵合,且可在 150 ℃、200 h 的恒溫老化測(cè)試后維持穩(wěn)定可靠的互連結(jié)構(gòu),結(jié)果如圖 7 所示。該研究工作表明,銅納米焊料中納米顆粒也可在遠(yuǎn)低于熔點(diǎn)的溫度下實(shí)現(xiàn)有效燒結(jié),實(shí)現(xiàn)較高的鍵合強(qiáng)度,并且可兼容更多的應(yīng)用場(chǎng)景。然而,300 ℃ 的鍵合溫度超過(guò)了許多電子元器件可承受的最高封裝工藝溫度,若想進(jìn)一步擴(kuò)大基于銅納米焊料互連技術(shù)的應(yīng)用范圍,需將鍵合溫度降低至 250 ℃ 以下,以匹配傳統(tǒng)錫基互連的工藝產(chǎn)線。

    圖6 銅納米焊料經(jīng)不同溫度燒結(jié)后的 SEM 圖[23]Fig. 6 SEM images of sintered Cu nanosolders after sintering at different temperatures[23]

    圖7 不同條件處理后的鍵合界面 SEM 圖[23]Fig. 7 Cross-sectional SEM images of Cu-Cu interfaces after bonding under different conditions[23]

    4.2 跨尺寸納米復(fù)合焊料的燒結(jié)與互連鍵合

    根據(jù)尺度效應(yīng),隨著納米顆粒尺寸的減小,燒結(jié)溫度也會(huì)隨之降低,因此使用極細(xì)銅納米顆粒制備焊料是進(jìn)一步將銅互連鍵合溫度降低至 250 ℃ 以下的有效途徑。然而,相較于金或者銀,銅納米顆粒的質(zhì)量較輕,表面活性更強(qiáng),尺寸小于 20 nm 的極細(xì)銅納米難以通過(guò)離心收集,并且在收集過(guò)程中也極易產(chǎn)生氧化和硬團(tuán)聚,制備成焊料的難度較大。2018—2019 年,華中科技大學(xué)的 Li 等[12,24]開(kāi)發(fā)了一種 5 nm 銅納米顆粒的制備方法與銅納米團(tuán)聚體的收集方法,并制備出銅納米焊料,在 250 ℃ 以內(nèi)實(shí)現(xiàn)高強(qiáng)度銅銅鍵合。如圖 8 所示,該收集方法可使合成的 5 nm 銅納米顆粒大量附著在團(tuán)聚體表面,成為一種極細(xì)銅納米顆粒均勻包覆的跨尺度復(fù)合核殼結(jié)構(gòu)。這些附著在團(tuán)聚體表面的極細(xì)銅納米表面擁有極高的表面活性及優(yōu)異的低溫?zé)Y(jié)性能,可輔助團(tuán)聚體間在更低的燒結(jié)溫度下實(shí)現(xiàn)互連。

    圖8 單顆銅納米團(tuán)聚體在不同倍數(shù)下的 TEM 圖[12]Fig. 8 Transmission electron microscope (TEM) images of Cu nanoaggregates under different magnifications[12]

    基于銅納米團(tuán)聚體制備的銅納米焊料,在 250 ℃ 即可實(shí)現(xiàn) 4.37 μΩ·cm 的燒結(jié)電阻率,并可在氬氫混合氣保護(hù)與 1.08 MPa 鍵合壓力下實(shí)現(xiàn)強(qiáng)度高達(dá) 25.36 MPa 的銅互連結(jié)構(gòu),使得銅銅鍵合的工藝溫度更加兼容工業(yè)中的使用場(chǎng)景,進(jìn)一步提升了基于銅納米焊料的銅互連技術(shù)的實(shí)際應(yīng)用價(jià)值。然而,基于銅納米團(tuán)聚的燒結(jié)鍵合會(huì)在鍵合界面產(chǎn)生較大的孔隙(圖 9),使得其對(duì)后期的氣密性封裝提出了更嚴(yán)苛的要求,并使其在高溫服役高功率器件中的應(yīng)用受到了一定限制。因此,如何在低溫低壓下實(shí)現(xiàn)更致密的銅互連結(jié)構(gòu)是下一步銅納米焊料發(fā)展的關(guān)鍵問(wèn)題之一。

    圖9 經(jīng)不同溫度處理 1 h 鍵合后的銅銅鍵合界面[12]Fig. 9 Cu-Cu bonding interfaces after bonding at different temperatures for 1 h[12]

    5 銅納米焊料的自還原特性研究

    一方面,銅納米材料可以在遠(yuǎn)低于銅熔點(diǎn)的溫度下實(shí)現(xiàn)表面熔化,誘發(fā)相互擴(kuò)散,產(chǎn)生互連;另一方面,如前文描述,納米材料正因?yàn)槠浠钚愿?,銅納米顆粒在合成以及儲(chǔ)存的過(guò)程中難免會(huì)被氧化,所形成的表層氧化物在很大程度上會(huì)阻礙銅原子的擴(kuò)散。因此,基于銅納米焊料的燒結(jié)與鍵合通常會(huì)在還原性氣氛中進(jìn)行。于實(shí)際應(yīng)用而言,還原性氣氛的使用一方面會(huì)增加使用成本,另一方面不太適合封裝與鍵合應(yīng)用。這是因?yàn)樵阪I合過(guò)程中,還原性氣氛難以與已氧化的納米焊料充分接觸,實(shí)現(xiàn)還原效果。因此,銅納米焊料在燒結(jié)時(shí)是否可實(shí)現(xiàn)自還原以消除氧化物的影響,是決定燒結(jié)銅技術(shù)能否可以推向產(chǎn)業(yè)化應(yīng)用的又一重要因素。

    2018 年,日本大阪大學(xué)的 Suganuma 課題組報(bào)道了一種面向功率器件封裝的可自還原銅納米顆粒焊料的制備方法,并在氮?dú)獗Wo(hù)下實(shí)現(xiàn)銅銅鍵合[25]。作者將乙二醇(EG)與還原劑抗壞血酸(AA)混合制備銅納米焊料所用的溶劑,再與合成的銅納米顆粒均勻混合制備自還原銅納米焊料,并基于此納米焊料在 200~350 ℃ 下進(jìn)行了銅銅鍵合研究,實(shí)現(xiàn)的鍵合界面如圖 10 所示。當(dāng)燒結(jié)溫度升至 300 ℃ 以上時(shí),混合了抗壞血酸的銅納米焊料產(chǎn)生了明顯的燒結(jié)頸,并與銅鍵合基底間實(shí)現(xiàn)穩(wěn)固的擴(kuò)散互連。對(duì)比而言,不含抗壞血酸的銅納米焊料則沒(méi)有優(yōu)異的燒結(jié)與鍵合效果:一方面是銅納米顆粒表層的氧化物影響,另一方面是氮?dú)庵幸矔?huì)有少量的氧氣成分,使得納米顆粒進(jìn)一步氧化。經(jīng)測(cè)試,基于含抗壞血酸的銅納米焊料的銅銅鍵合在 300 ℃ 下可實(shí)現(xiàn)高達(dá) 24.8 MPa 剪切強(qiáng)度,遠(yuǎn)高于使用不含抗壞血酸銅納米焊料下實(shí)現(xiàn)的 9.7 MPa,足以體現(xiàn)抗壞血酸在焊料體系中起到的抗氧化效果。

    該文指出,銅納米顆粒在合成后的初始狀態(tài)下就會(huì)在表面附著很薄的氧化層,且氧化層在不純凈氮?dú)夥諊袝?huì)進(jìn)一步增厚,同時(shí)很難在高溫時(shí)去除,因此阻礙了銅互連的形成。而在含有抗壞血酸的銅納米焊料中,由于抗壞血酸具有一定的還原性,在鍵合時(shí)銅的氧化物可自還原為銅單質(zhì),使得銅原子的擴(kuò)散不會(huì)受氧化層的阻擋,從而實(shí)現(xiàn)高效的燒結(jié)擴(kuò)散。

    圖10 基于不同比例乙二醇(EG)與抗壞血酸(AA)制備的銅納米焊料在不同條件實(shí)現(xiàn)的銅銅鍵合界面[25]Fig. 10 Cu-Cu bonding interfaces based on Cu nanosolders prepared with different proportions of EG and AA under different bonding conditions[25]

    2019 年,華中科技大學(xué) Li 等[26]在國(guó)際電子封裝會(huì)議 IEEE ECTC 上報(bào)道了一種自還原銅納米焊料的制備方法,并將其應(yīng)用至銅銅鍵合中。文中自還原銅納米焊料的制備使用的是甲酸與異丙醇胺(MIPA)兩步處理法,原理是用甲酸將銅納米顆粒表層氧化物處理為甲酸銅,再用異丙醇胺與甲酸銅形成銅氨配位體,其加熱時(shí)可分解還原為銅,實(shí)現(xiàn)氧化物的自還原去除。燒結(jié)實(shí)驗(yàn)在非還原性的惰性氣體氬氣中進(jìn)行,未經(jīng)處理的銅納米焊料與自還原銅納米焊料在 250 ℃、30 min 燒結(jié)后的 SEM 表征如圖 11 所示。其中,對(duì)于未經(jīng)處理的銅納米顆粒,由于其表層氧化物阻礙了銅原子的有效擴(kuò)散,導(dǎo)致其燒結(jié)后的形貌與未燒結(jié)前無(wú)明顯差異。而自還原銅納米焊料的氧化物在燒結(jié)時(shí)實(shí)現(xiàn)還原,納米顆粒間的擴(kuò)散融合明顯,呈現(xiàn)出優(yōu)異的燒結(jié)形貌特征。經(jīng)能譜儀(Energy Dispersive Spectrometer,EDS)表征,自還原銅納米焊料的氧含量可由 7.12 w.t.% 降低至燒結(jié)后 1.46 w.t.%,自還原效果明顯?;诖俗赃€原銅納米焊料,同樣可在 250 ℃ 下實(shí)現(xiàn)剪切強(qiáng)度超過(guò) 25 MPa 的銅銅鍵合,形成可靠的銅互連結(jié)構(gòu)。

    通過(guò)以上兩項(xiàng)關(guān)于自還原銅納米焊料的研究可知,去除銅氧化物在降低銅互連溫度、提升銅原子擴(kuò)散率方面的作用與尺度效應(yīng)同樣重要。結(jié)合自還原研究,基于銅納米焊料在 250 ℃、非還原性氣氛下實(shí)現(xiàn)了高強(qiáng)度銅互連,在降低保護(hù)氣體使用成本的同時(shí)降低了鍵合溫度,提升了納米焊料在微電子封裝產(chǎn)業(yè)化應(yīng)用中的可行性。現(xiàn)階段,自還原銅納米焊料還存在分散不均勻、儲(chǔ)存穩(wěn)定性較差、對(duì)基底要求較高等問(wèn)題,皆為進(jìn)一步研究需關(guān)注的重點(diǎn)。

    6 總結(jié)與展望

    第三代半導(dǎo)體器件、功率器件等的快速發(fā)展,對(duì)封裝互連技術(shù)的高溫、高壓、高功率服役可靠性提出了更嚴(yán)苛的要求。相較于傳統(tǒng)基于無(wú)鉛焊料、導(dǎo)電膠的互連鍵合技術(shù),納米銅、銀焊料的燒結(jié)可實(shí)現(xiàn)更高的互連服役溫度、電流密度。其中,納米銅燒結(jié)技術(shù)還擁有更低的成本與更優(yōu)異的抗電遷移性能,更具市場(chǎng)前景。本文針對(duì)基于納米銅燒結(jié)實(shí)現(xiàn)互連的實(shí)際應(yīng)用意義與技術(shù)難點(diǎn),綜述了鍵合表面納米化修飾、銅納米焊料、氧化物自還原等各項(xiàng)技術(shù)的研究進(jìn)展及其在降低鍵合溫度、提升抗氧化性能與鍵合強(qiáng)度等特性上的作用效果??傮w來(lái)說(shuō),銅材料的納米化可增加表面活性以及銅原子的擴(kuò)散率,有效降低燒結(jié)溫度;同時(shí),銅的表層氧化自還原技術(shù)可實(shí)現(xiàn)在非還原氣氛下,氧化物的有效去除,以保證銅原子在低溫?zé)Y(jié)時(shí)的快速擴(kuò)散,增加互連可靠性,進(jìn)一步提升了燒結(jié)銅互連技術(shù)的實(shí)際應(yīng)用價(jià)值。

    圖11 銅納米焊料與自還原銅納米焊料經(jīng) 250 ℃、30 min 燒結(jié)后的 SEM 圖[26]Fig. 11 SEM images of sintered Cu nanosolders and self-reducible Cu nanosolders after sintering at 250 ℃ for 30 min[26]

    近年來(lái)基于納米銅燒結(jié)的互連鍵合技術(shù)主要集中在鍵合表面納米結(jié)構(gòu)修飾以及制備銅納米焊料作為中間互連介質(zhì)兩個(gè)方面,兩項(xiàng)技術(shù)都存在各自的優(yōu)劣勢(shì),在各自不同的應(yīng)用場(chǎng)景都具有極高的技術(shù)價(jià)值。其中,鍵合表面的納米結(jié)構(gòu)修飾技術(shù)易于實(shí)現(xiàn)圖形化、可應(yīng)用于高密度晶圓封裝互連,但其前處理成本較高、工藝環(huán)境要求較高,難以在低密度、大面積互連場(chǎng)景被廣泛應(yīng)用;基于納米焊料的互連鍵合擁有更高的工藝寬容度、使用場(chǎng)景更豐富、制造成本更低,但漿料調(diào)配均勻性難度較高、銅納米焊料存放不穩(wěn)定,難以應(yīng)用于高密度互連。下一步面向產(chǎn)業(yè)化應(yīng)用需求的研究中,納米化修飾技術(shù)應(yīng)配合特殊工藝需求的濺射、鍵合裝備共同研究開(kāi)發(fā),以降低納米化修飾工藝與鍵合預(yù)處理成本,確保工藝的可靠性與裝備的耐久性;納米焊料方面,應(yīng)重點(diǎn)關(guān)注不同結(jié)構(gòu)與尺寸銅材料批量合成、制備的均一性與穩(wěn)定性,以及焊料復(fù)雜溶劑體系的精確調(diào)控,以確保漿料的抗氧化性、高分散性和耐存儲(chǔ)特性等。

    猜你喜歡
    鍵合焊料氧化物
    添加Ag、Ti、I n對(duì)Sn-0.7Cu-0.2Ni 焊料性能的影響研究
    不同腐蝕介質(zhì)中Sn 基無(wú)鉛焊料耐蝕性研究進(jìn)展
    相轉(zhuǎn)化法在固體氧化物燃料電池中的應(yīng)用
    含季銨鹽的芳酰腙配體的銅 (Ⅱ)配合物的合成和表征:體外DNA鍵合和核酸酶活性
    細(xì)說(shuō)『碳和碳的氧化物』
    氧化物的分類及其中的“不一定”
    MEMES壓力傳感器技術(shù)組成分析
    集成電路陶瓷封裝內(nèi)部氣氛及PIND控制
    黃銅首飾焊料的性能研究
    焊接(2015年5期)2015-07-18 11:03:41
    不同焊料型號(hào)對(duì)焊料沾潤(rùn)性的影響分析
    電子世界(2015年18期)2015-02-06 08:53:21
    精品日产1卡2卡| 亚洲精品粉嫩美女一区| 精品少妇黑人巨大在线播放 | 午夜精品一区二区三区免费看| 午夜福利在线观看吧| 国产欧美日韩精品一区二区| 成人av在线播放网站| 日韩欧美免费精品| 亚洲国产欧美人成| 色播亚洲综合网| 亚洲熟妇熟女久久| 亚洲av第一区精品v没综合| 最后的刺客免费高清国语| 乱系列少妇在线播放| 欧美高清性xxxxhd video| 国内精品久久久久精免费| 色综合色国产| 亚洲乱码一区二区免费版| 国语自产精品视频在线第100页| 久久99热6这里只有精品| 亚洲熟妇熟女久久| 亚洲欧美日韩无卡精品| 22中文网久久字幕| av在线亚洲专区| 成年女人看的毛片在线观看| 日韩精品青青久久久久久| 少妇被粗大猛烈的视频| 国产一区亚洲一区在线观看| 亚洲精品国产av成人精品 | 日韩三级伦理在线观看| 内射极品少妇av片p| 美女被艹到高潮喷水动态| 淫妇啪啪啪对白视频| 精品久久久噜噜| 亚洲高清免费不卡视频| 一级毛片久久久久久久久女| 亚洲精品日韩av片在线观看| 不卡一级毛片| 九九在线视频观看精品| 国产单亲对白刺激| 成人午夜高清在线视频| 精品免费久久久久久久清纯| 深爱激情五月婷婷| 2021天堂中文幕一二区在线观| 欧美日本视频| 亚洲在线观看片| 免费黄网站久久成人精品| 国产av一区在线观看免费| 亚洲精品色激情综合| 日韩中字成人| 久久精品国产自在天天线| 欧美日韩在线观看h| 国产在线男女| 99热精品在线国产| 免费黄网站久久成人精品| 在线观看午夜福利视频| 人妻少妇偷人精品九色| 天堂影院成人在线观看| av卡一久久| 给我免费播放毛片高清在线观看| 男女之事视频高清在线观看| av在线天堂中文字幕| 国产精品国产三级国产av玫瑰| 亚洲欧美精品自产自拍| 亚洲av五月六月丁香网| 18+在线观看网站| 中文字幕久久专区| 亚洲国产精品国产精品| av黄色大香蕉| 久久精品国产亚洲av天美| 一级黄片播放器| 国产精华一区二区三区| 欧美在线一区亚洲| 久久亚洲精品不卡| 成人亚洲欧美一区二区av| 人妻制服诱惑在线中文字幕| 内射极品少妇av片p| 淫秽高清视频在线观看| 久久久成人免费电影| 国产午夜福利久久久久久| 午夜福利成人在线免费观看| 蜜桃亚洲精品一区二区三区| 国产一区亚洲一区在线观看| 99热只有精品国产| 97人妻精品一区二区三区麻豆| 12—13女人毛片做爰片一| av天堂在线播放| 精品人妻偷拍中文字幕| 身体一侧抽搐| 高清午夜精品一区二区三区 | 日韩制服骚丝袜av| 成人毛片a级毛片在线播放| 人妻夜夜爽99麻豆av| 身体一侧抽搐| 我的老师免费观看完整版| 久久久午夜欧美精品| 亚洲美女黄片视频| 97碰自拍视频| 成年女人看的毛片在线观看| 亚洲成人av在线免费| 黄色一级大片看看| 99精品在免费线老司机午夜| 中文字幕久久专区| 国产aⅴ精品一区二区三区波| 国产色爽女视频免费观看| 日韩国内少妇激情av| 又粗又爽又猛毛片免费看| 国产精品,欧美在线| 美女xxoo啪啪120秒动态图| 色哟哟哟哟哟哟| 国产三级中文精品| 在线观看美女被高潮喷水网站| 男人和女人高潮做爰伦理| 欧美成人免费av一区二区三区| 国产精品人妻久久久久久| 国产高清视频在线播放一区| 国产亚洲91精品色在线| 国产亚洲av嫩草精品影院| 成人二区视频| 成人永久免费在线观看视频| 国产三级在线视频| 偷拍熟女少妇极品色| 99热全是精品| 真实男女啪啪啪动态图| 精品熟女少妇av免费看| 久久精品国产清高在天天线| 男人的好看免费观看在线视频| 日本三级黄在线观看| 欧美激情久久久久久爽电影| 免费观看在线日韩| 亚洲精品色激情综合| 99riav亚洲国产免费| 晚上一个人看的免费电影| 国产成人freesex在线 | 亚洲国产精品成人综合色| 在线看三级毛片| 精品久久久久久久久久免费视频| 色哟哟哟哟哟哟| 99久久精品热视频| 69人妻影院| 99热这里只有是精品在线观看| 亚洲中文日韩欧美视频| 村上凉子中文字幕在线| 免费大片18禁| 蜜桃亚洲精品一区二区三区| 99久久九九国产精品国产免费| 91av网一区二区| 久久综合国产亚洲精品| 国产亚洲欧美98| 久久亚洲国产成人精品v| 蜜臀久久99精品久久宅男| 久久久久久大精品| 国产麻豆成人av免费视频| 欧美成人精品欧美一级黄| 婷婷六月久久综合丁香| 亚洲专区国产一区二区| 成人欧美大片| 少妇的逼水好多| 欧美人与善性xxx| h日本视频在线播放| 看免费成人av毛片| 精品国产三级普通话版| videossex国产| 久久久久精品国产欧美久久久| 亚洲无线观看免费| 国产一区二区在线观看日韩| 毛片女人毛片| 久久鲁丝午夜福利片| 91麻豆精品激情在线观看国产| 成人性生交大片免费视频hd| 看十八女毛片水多多多| 中文字幕熟女人妻在线| 最近最新中文字幕大全电影3| 97碰自拍视频| 美女cb高潮喷水在线观看| 看黄色毛片网站| www日本黄色视频网| 免费观看的影片在线观看| 在线国产一区二区在线| 日韩制服骚丝袜av| 成年免费大片在线观看| 亚洲中文字幕一区二区三区有码在线看| or卡值多少钱| 久久久久久久亚洲中文字幕| 男人舔女人下体高潮全视频| 国产美女午夜福利| 又黄又爽又免费观看的视频| 免费电影在线观看免费观看| 欧美xxxx性猛交bbbb| 国产亚洲精品综合一区在线观看| av国产免费在线观看| 99热只有精品国产| 久久午夜亚洲精品久久| 午夜日韩欧美国产| 久久这里只有精品中国| 国产av不卡久久| 给我免费播放毛片高清在线观看| 麻豆一二三区av精品| 国产爱豆传媒在线观看| 欧美日韩乱码在线| 国产精品永久免费网站| 免费观看在线日韩| 有码 亚洲区| 99热6这里只有精品| 国产成人一区二区在线| 久久精品国产亚洲av香蕉五月| 18禁在线无遮挡免费观看视频 | 又黄又爽又免费观看的视频| 久久精品国产亚洲av香蕉五月| 亚洲高清免费不卡视频| 国产高清三级在线| 色哟哟哟哟哟哟| 国产欧美日韩精品亚洲av| 一个人免费在线观看电影| 亚洲av免费高清在线观看| 欧美高清性xxxxhd video| 国产又黄又爽又无遮挡在线| 午夜精品一区二区三区免费看| 欧美中文日本在线观看视频| 精品人妻熟女av久视频| 丝袜喷水一区| 国产午夜精品论理片| 婷婷精品国产亚洲av| 精品无人区乱码1区二区| 久久久久久久久久久丰满| 欧美+日韩+精品| 日本免费一区二区三区高清不卡| 99热网站在线观看| av免费在线看不卡| 久久久久久久久大av| 欧美性猛交╳xxx乱大交人| 最近中文字幕高清免费大全6| 俺也久久电影网| 给我免费播放毛片高清在线观看| 少妇熟女aⅴ在线视频| 中文字幕久久专区| 亚洲欧美精品自产自拍| 国产白丝娇喘喷水9色精品| 村上凉子中文字幕在线| 久久精品国产清高在天天线| 哪里可以看免费的av片| 国产亚洲av嫩草精品影院| 国产久久久一区二区三区| a级一级毛片免费在线观看| 麻豆一二三区av精品| 国产精品1区2区在线观看.| 亚洲一区二区三区色噜噜| 午夜a级毛片| 亚洲av第一区精品v没综合| 亚洲婷婷狠狠爱综合网| 久久精品国产99精品国产亚洲性色| 免费一级毛片在线播放高清视频| 天天一区二区日本电影三级| 三级经典国产精品| 91午夜精品亚洲一区二区三区| 精品久久久久久久久av| 亚洲欧美日韩高清专用| 乱系列少妇在线播放| 免费看av在线观看网站| 波多野结衣巨乳人妻| 亚洲人成网站在线播放欧美日韩| 亚洲真实伦在线观看| 日本精品一区二区三区蜜桃| 欧美zozozo另类| 男人和女人高潮做爰伦理| 性欧美人与动物交配| 中出人妻视频一区二区| 欧美国产日韩亚洲一区| 特级一级黄色大片| 亚洲成人久久性| 午夜影院日韩av| 亚洲内射少妇av| 男插女下体视频免费在线播放| 成年免费大片在线观看| 天天躁日日操中文字幕| 成人av在线播放网站| 亚洲av电影不卡..在线观看| 老女人水多毛片| 欧美人与善性xxx| 国内少妇人妻偷人精品xxx网站| 热99在线观看视频| a级毛片a级免费在线| 欧美在线一区亚洲| 天堂网av新在线| 日韩av不卡免费在线播放| 岛国在线免费视频观看| 99热这里只有是精品50| 此物有八面人人有两片| 女人十人毛片免费观看3o分钟| 国产大屁股一区二区在线视频| 日韩av不卡免费在线播放| 亚洲精品影视一区二区三区av| 国产伦一二天堂av在线观看| 人人妻人人澡欧美一区二区| 天天躁夜夜躁狠狠久久av| 欧美一区二区精品小视频在线| 黑人高潮一二区| 日韩欧美免费精品| 啦啦啦啦在线视频资源| 国产伦在线观看视频一区| 成人毛片a级毛片在线播放| 亚洲精品色激情综合| 一进一出抽搐动态| 大又大粗又爽又黄少妇毛片口| 国产一级毛片七仙女欲春2| 免费不卡的大黄色大毛片视频在线观看 | 成人亚洲精品av一区二区| 日韩大尺度精品在线看网址| 国产精品久久久久久久电影| 欧美日韩在线观看h| 亚洲最大成人av| 少妇人妻精品综合一区二区 | 国产亚洲精品久久久com| 国产色爽女视频免费观看| 国产爱豆传媒在线观看| 精品久久国产蜜桃| 最近2019中文字幕mv第一页| 亚洲国产日韩欧美精品在线观看| 日本五十路高清| 69人妻影院| 久久久久性生活片| 亚洲欧美成人精品一区二区| 亚洲欧美日韩无卡精品| 美女cb高潮喷水在线观看| 搡老熟女国产l中国老女人| 久久亚洲精品不卡| 一边摸一边抽搐一进一小说| 最近最新中文字幕大全电影3| 老熟妇仑乱视频hdxx| 国产精品一及| 欧美色视频一区免费| 97超碰精品成人国产| 成人av一区二区三区在线看| 国产男人的电影天堂91| 国产片特级美女逼逼视频| 淫妇啪啪啪对白视频| 国产一级毛片七仙女欲春2| 国产蜜桃级精品一区二区三区| 69av精品久久久久久| 久久精品国产亚洲av天美| 国产精品一区二区三区四区免费观看 | 久久久久久伊人网av| 一级毛片我不卡| 久久精品国产鲁丝片午夜精品| 欧美一区二区精品小视频在线| av在线播放精品| 99热这里只有是精品50| 熟妇人妻久久中文字幕3abv| 婷婷色综合大香蕉| 亚洲欧美清纯卡通| 成人永久免费在线观看视频| 色吧在线观看| 在线看三级毛片| 你懂的网址亚洲精品在线观看 | 成人永久免费在线观看视频| 色噜噜av男人的天堂激情| av在线播放精品| 丝袜喷水一区| 色在线成人网| 一区二区三区免费毛片| 亚洲人成网站高清观看| 国产三级中文精品| 99在线视频只有这里精品首页| 日本-黄色视频高清免费观看| 最后的刺客免费高清国语| 欧美区成人在线视频| 最后的刺客免费高清国语| 国产老妇女一区| 97热精品久久久久久| 在线a可以看的网站| 性插视频无遮挡在线免费观看| 国产精品1区2区在线观看.| 久久久精品欧美日韩精品| 直男gayav资源| 国产探花极品一区二区| 久久精品91蜜桃| 在线观看美女被高潮喷水网站| 日韩欧美国产在线观看| av在线观看视频网站免费| 99在线视频只有这里精品首页| 亚洲av二区三区四区| 最近视频中文字幕2019在线8| 欧美极品一区二区三区四区| 三级经典国产精品| 日本精品一区二区三区蜜桃| 如何舔出高潮| 国产免费一级a男人的天堂| 搡老妇女老女人老熟妇| 亚洲中文日韩欧美视频| 中国国产av一级| 亚洲无线观看免费| 嫩草影院新地址| 成人高潮视频无遮挡免费网站| 亚洲aⅴ乱码一区二区在线播放| 白带黄色成豆腐渣| 国模一区二区三区四区视频| 永久网站在线| 久久久色成人| 精品人妻偷拍中文字幕| 欧美3d第一页| 久久亚洲精品不卡| 国产在线精品亚洲第一网站| 久久久久久国产a免费观看| 在线国产一区二区在线| 最近中文字幕高清免费大全6| 黄色一级大片看看| 插阴视频在线观看视频| 国产精品综合久久久久久久免费| 在线免费观看不下载黄p国产| 2021天堂中文幕一二区在线观| 一级av片app| avwww免费| 色尼玛亚洲综合影院| 精品一区二区免费观看| 人妻丰满熟妇av一区二区三区| 国产一区二区亚洲精品在线观看| 欧美+日韩+精品| 99国产精品一区二区蜜桃av| 亚洲中文字幕日韩| 国产成人aa在线观看| 自拍偷自拍亚洲精品老妇| 亚洲精品中文字幕在线视频 | 99久久综合免费| 免费av不卡在线播放| 婷婷色综合www| 欧美精品一区二区大全| 久久99热6这里只有精品| 久久99精品国语久久久| 女的被弄到高潮叫床怎么办| 日韩大片免费观看网站| 赤兔流量卡办理| 人人妻人人添人人爽欧美一区卜| 夫妻性生交免费视频一级片| 99久久精品国产国产毛片| 天堂中文最新版在线下载| 亚洲欧美一区二区三区国产| 哪个播放器可以免费观看大片| 国产深夜福利视频在线观看| 精品午夜福利在线看| h视频一区二区三区| 国产亚洲最大av| 国产探花极品一区二区| 精品国产国语对白av| 免费观看av网站的网址| 韩国av在线不卡| 3wmmmm亚洲av在线观看| 又黄又爽又刺激的免费视频.| 国产精品欧美亚洲77777| 亚洲,欧美,日韩| 亚洲成人手机| 中文天堂在线官网| 性色av一级| 少妇人妻 视频| 亚洲综合色惰| 国产高清三级在线| 欧美国产精品一级二级三级 | 欧美日韩国产mv在线观看视频| 寂寞人妻少妇视频99o| 简卡轻食公司| 欧美日韩在线观看h| 亚洲美女搞黄在线观看| 99热网站在线观看| 少妇的逼水好多| 啦啦啦中文免费视频观看日本| 成人亚洲欧美一区二区av| 成年人午夜在线观看视频| av在线观看视频网站免费| 特大巨黑吊av在线直播| 成人国产av品久久久| 九九在线视频观看精品| 狂野欧美白嫩少妇大欣赏| 欧美日韩在线观看h| 伊人久久国产一区二区| 欧美另类一区| av有码第一页| 亚洲国产精品成人久久小说| 久久国产乱子免费精品| 欧美精品高潮呻吟av久久| 伦理电影免费视频| 成人亚洲精品一区在线观看| 人妻少妇偷人精品九色| 黄片无遮挡物在线观看| 丁香六月天网| 在线观看国产h片| 久久久国产精品麻豆| 精品一区二区三区视频在线| 日本色播在线视频| 午夜影院在线不卡| 在线观看美女被高潮喷水网站| 国产男女超爽视频在线观看| 最近的中文字幕免费完整| 国产一区二区在线观看日韩| 成人综合一区亚洲| 嫩草影院新地址| 欧美三级亚洲精品| 久久久久精品性色| 少妇被粗大猛烈的视频| 国产色婷婷99| 午夜免费鲁丝| 亚洲欧美一区二区三区黑人 | 亚洲av男天堂| 午夜免费男女啪啪视频观看| 最近中文字幕高清免费大全6| 日本免费在线观看一区| 色视频www国产| www.色视频.com| 亚洲人成网站在线观看播放| 嫩草影院入口| 日韩av在线免费看完整版不卡| 三上悠亚av全集在线观看 | 亚洲在久久综合| 最近手机中文字幕大全| 免费人妻精品一区二区三区视频| 新久久久久国产一级毛片| 日韩强制内射视频| 国产精品.久久久| a 毛片基地| 少妇被粗大猛烈的视频| 久久精品熟女亚洲av麻豆精品| 久久99热这里只频精品6学生| 你懂的网址亚洲精品在线观看| 麻豆精品久久久久久蜜桃| www.色视频.com| 国产成人午夜福利电影在线观看| 精品卡一卡二卡四卡免费| 男女边摸边吃奶| 黑人巨大精品欧美一区二区蜜桃 | 美女脱内裤让男人舔精品视频| 国产美女午夜福利| 国产伦精品一区二区三区视频9| 精品视频人人做人人爽| 亚洲,一卡二卡三卡| 我的老师免费观看完整版| 如何舔出高潮| 亚洲综合色惰| 久久av网站| 欧美 亚洲 国产 日韩一| 欧美日韩在线观看h| 在线观看一区二区三区激情| 精品少妇久久久久久888优播| 99精国产麻豆久久婷婷| 免费在线观看成人毛片| 亚洲综合色惰| 97超碰精品成人国产| av卡一久久| 国产女主播在线喷水免费视频网站| 韩国高清视频一区二区三区| 最近最新中文字幕免费大全7| 亚洲性久久影院| 日韩免费高清中文字幕av| 国产极品天堂在线| 高清毛片免费看| 伦理电影免费视频| 国产有黄有色有爽视频| 久久人人爽人人片av| 十分钟在线观看高清视频www | 少妇的逼好多水| 性高湖久久久久久久久免费观看| 少妇 在线观看| 国产伦精品一区二区三区视频9| 久久久欧美国产精品| 一区二区三区乱码不卡18| 国产亚洲5aaaaa淫片| 日本91视频免费播放| 国产精品女同一区二区软件| 欧美三级亚洲精品| 国产一级毛片在线| 18禁裸乳无遮挡动漫免费视频| 伊人久久精品亚洲午夜| 亚洲精品日本国产第一区| 国产欧美日韩综合在线一区二区 | 亚洲精品乱久久久久久| 亚洲国产日韩一区二区| 狂野欧美白嫩少妇大欣赏| 国产极品粉嫩免费观看在线 | 亚洲无线观看免费| 在现免费观看毛片| 3wmmmm亚洲av在线观看| 赤兔流量卡办理| 亚洲va在线va天堂va国产| 欧美日韩在线观看h| 免费人成在线观看视频色| 久久国产亚洲av麻豆专区| 在线看a的网站| 在线亚洲精品国产二区图片欧美 | 久久久久网色| 国产午夜精品久久久久久一区二区三区| 狠狠精品人妻久久久久久综合| 五月玫瑰六月丁香| 亚洲av免费高清在线观看| 久久久久国产精品人妻一区二区| 国内揄拍国产精品人妻在线| 美女中出高潮动态图| a级毛片免费高清观看在线播放| 亚洲久久久国产精品| av卡一久久| 精品熟女少妇av免费看| 国产精品一二三区在线看| 日韩制服骚丝袜av| 日韩欧美一区视频在线观看 | 久久精品熟女亚洲av麻豆精品| 久久影院123| 久久亚洲国产成人精品v| 毛片一级片免费看久久久久| 天堂中文最新版在线下载| 久久精品久久久久久久性| 成人国产av品久久久| 久久久久久伊人网av| 免费人成在线观看视频色| 最近中文字幕高清免费大全6| 久久久久久久久久人人人人人人| 能在线免费看毛片的网站| 亚洲国产精品一区二区三区在线| 亚洲成人一二三区av| 草草在线视频免费看|