• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    賴(lài)氨酸-半乳糖對(duì)TMAO-Fe(II)體系中TMAO熱分解的影響

    2021-01-20 08:16:08李穎暢李雙燕曹娜娜劉雪飛蔡友瓊
    食品科學(xué) 2021年2期
    關(guān)鍵詞:褐變魷魚(yú)拉德

    李穎暢,李雙燕,曹娜娜,劉雪飛,蔡友瓊

    (1.渤海大學(xué)食品科學(xué)與工程學(xué)院,生鮮農(nóng)產(chǎn)品貯藏加工及安全控制技術(shù)國(guó)家地方聯(lián)合工程研究中心,遼寧 錦州 121013;2.中國(guó)水產(chǎn)科學(xué)研究院東海水產(chǎn)研究所,上海 200090)

    魷魚(yú)具有很高的營(yíng)養(yǎng)價(jià)值,含有豐富的氨基酸、還原糖等,屬于低脂肪高蛋白水產(chǎn)品,魷魚(yú)體內(nèi)含有大量的氧化三甲胺(trimethylamine oxide,TMAO),TMAO具有保持魚(yú)體內(nèi)氮的平衡及調(diào)節(jié)體內(nèi)滲透壓的作用[1]。同時(shí)TMAO是水產(chǎn)品鮮味的主要成分[2]。魷魚(yú)在加熱過(guò)程中TMAO熱分解產(chǎn)生甲醛(formaldehyde,F(xiàn)A)、二甲胺(dimethylamine,DMA)和三甲胺(trimethylamine,TMA)[3-4],魷魚(yú)中高含量FA給魷魚(yú)產(chǎn)品品質(zhì)和食用安全帶來(lái)了負(fù)面的影響[1],同時(shí)對(duì)魷魚(yú)制品的出口也造成很大的經(jīng)濟(jì)損失。因此,魷魚(yú)在加工和運(yùn)輸過(guò)程中的FA超標(biāo)問(wèn)題越來(lái)越受到人們的重視[5]。

    美拉德反應(yīng)是一種普遍的非酶褐變現(xiàn)象,被廣泛應(yīng)用于食品加工、煙草加香等多個(gè)領(lǐng)域[6-7]。魷魚(yú)在加工和貯藏過(guò)程發(fā)生的褐變反應(yīng)主要由美拉德反應(yīng)引起[8]。魷魚(yú)體內(nèi)含有高含量的蛋白質(zhì)和水解氨基酸,再加上魷魚(yú)本身含有的半乳糖(galactose,Gal)、葡萄糖,以及調(diào)味料中乳糖、蔗糖等水解產(chǎn)生的還原糖為美拉德反應(yīng)提供了必須的反應(yīng)物[9]。魷魚(yú)在加工過(guò)程中,特別是蒸煮、烘烤的環(huán)境中,美拉德反應(yīng)難免發(fā)生。目前國(guó)內(nèi)外對(duì)魷魚(yú)制品中美拉德反應(yīng)與TMAO分解的研究較少,Vaisey[10]報(bào)道了半胱氨酸(Cys)和Fe2+或Cys和血紅蛋白能催化TMAO分解產(chǎn)生TMA、少量DMA和FA。李豐[11]研究發(fā)現(xiàn)乳糖促進(jìn)TMAO熱分解形成FA,認(rèn)為魷魚(yú)絲貯藏過(guò)程中FA的產(chǎn)生與美拉德反應(yīng)有關(guān)。同時(shí),李薇霞[12]研究奶糖中FA產(chǎn)生機(jī)理時(shí),認(rèn)為FA的產(chǎn)生與美拉德反應(yīng)密不可分;因?yàn)轸滛~(yú)在加工過(guò)程中存在美拉德反應(yīng),推測(cè)FA產(chǎn)生可能與氨基酸和還原糖有關(guān)[13]。目前大多數(shù)研究均通過(guò)外源添加氨基酸或者還原糖探究對(duì)魷魚(yú)中TMAO熱分解的影響,但關(guān)于美拉德反應(yīng)對(duì)TMAO分解反應(yīng)的影響及機(jī)制研究卻鮮見(jiàn)報(bào)道。

    本實(shí)驗(yàn)在進(jìn)行體外模擬實(shí)驗(yàn)之前對(duì)魷魚(yú)中氨基酸和還原糖的成分進(jìn)行檢測(cè),結(jié)果發(fā)現(xiàn)魷魚(yú)所含的氨基酸中賴(lài)氨酸(Lys)、谷氨酸、精氨酸、天冬氨酸含量較多;還原糖中Gal含量最多。又因?yàn)長(zhǎng)ys最易與還原糖發(fā)生美拉德反應(yīng),因此以TMAO-Fe(II)模擬體系為研究對(duì)象,將Lys、Gal以及Lys-Gal的混合溶液分別加入到模擬體系當(dāng)中進(jìn)行反應(yīng),研究在不同的濃度比、反應(yīng)時(shí)間、反應(yīng)溫度下對(duì)模擬體系中TMAO降解的變化規(guī)律。并采用DSC技術(shù)探討Lys、Gal、Lys-Gal對(duì)TMAO降解的作用機(jī)制,為下一步研究蒸煮和煎烤魷魚(yú)中TMAO的熱分解機(jī)制提供理論依據(jù)。

    1 材料與方法

    1.1 材料與試劑

    TMAO標(biāo)準(zhǔn)品(純度>99%) 國(guó)家環(huán)境保護(hù)總局標(biāo)準(zhǔn)樣品研究所;D-Gal、L-Lys(純度>98%)生工生物工程(上海)股份有限公司;甲醇(色譜純) 北京DIKMA公司;無(wú)水硫酸鈉、三羥甲基氨基甲烷 上海阿拉丁生化科技股份有限公司;對(duì)甲苯磺酰氯 天津致遠(yuǎn)化學(xué)試劑有限公司;甲苯 上海易恩化學(xué)技術(shù)有限公司;磷酸二氫鉀、磷酸氫二鉀、氯化鉀、鐵氰化鉀、氯化鐵 上海國(guó)藥集團(tuán)化學(xué)試劑有限公司;以上無(wú)特殊說(shuō)明均為分析純。

    1.2 儀器與設(shè)備

    UV-2550紫外-可見(jiàn)分光光度儀 日本島津儀器有限公司;冷凍高速離心機(jī) 美國(guó)Thermo公司; GC7890氣相色譜儀、液相色譜儀 美國(guó)安捷倫科技公司;DSCQ2000差示熱量掃描儀 美國(guó)TA公司;Milli-Q超純水系統(tǒng) 美國(guó)Millipore公司;電子分析天平 瑞士Mettler Toledo公司;雷磁PHS-C型pH計(jì) 上海儀電科學(xué)儀器股份有限公司。

    1.3 方法

    TMAO-Fe(II)體系的制備:20 mmol/L TMAO+0.2 mmol/L Fe(II)+20 mmol/L Tris-乙酸(pH 7)。

    試劑配制:用蒸餾水將Lys、Gal配成0.1 mol/L的母液備用。

    1.3.1 還原力和褐變程度的測(cè)定

    取一定量的Lys和Gal的母液將兩者混合定容至100 mL,使溶液中Lys和Gal濃度均為0.08 mol/L。再分別取一定量的Lys、Gal母液各加入蒸餾水定容到100 mL,使?jié)舛葹?.08 mol/L。取配好的各溶液10 mL于25 mL具塞試管中,在100 ℃水浴鍋中反應(yīng)90 min后,冷卻備用,進(jìn)行還原力和褐變程度的測(cè)定。

    還原力的測(cè)定參考Yen等[14]建立的方法。

    褐變程度測(cè)定參考Ajandouz等[15]的方法。將反應(yīng)后的溶液稀釋100 倍,分別在294 nm和420 nm波長(zhǎng)處測(cè)吸光度,用吸光度表示褐變程度。

    1.3.2 溫度對(duì)模擬體系中TMAO熱分解的影響

    分別取2 mL Lys溶液、Gal溶液、Lys-Gal溶液與2 mL TMAO-Fe(II)溶液(濃度比為4∶1)組成反應(yīng)體系,分別于60、70、80、90、100 ℃條件下反應(yīng)30 min后,迅速冷卻,加入1 mL 7.5%的三氯乙酸終止反應(yīng),5 000 r/min離心15 min,測(cè)定TMAO、FA、DMA、TMA含量。

    1.3.3 時(shí)間對(duì)模擬體系中TMAO熱分解的影響

    分別取2 mL Lys溶液、Gal溶液、Lys-Gal溶液與2 mL TMAO-Fe(II)溶液(濃度比為4∶1)組成反應(yīng)體系,于100 ℃反應(yīng)條件下分別反應(yīng)0、15、30、45、60、75 min后,迅速冷卻,加入1 mL 7.5%的三氯乙酸終止反應(yīng),5 000 r/min離心15 min后,測(cè)定TMAO、FA、DMA、TMA含量。

    1.3.4 反應(yīng)物量比對(duì)模擬體系中TMAO熱分解的影響

    分別取2 mL Lys溶液、Gal溶液、Lys-Gal溶液與2 mL TMAO-Fe(II)溶液組成反應(yīng)體系,使溶液中的Lys、Gal、Lys-Gal與TMAO-Fe(II)的濃度比分別為1∶4、1∶2、1∶1、2∶1、4∶1于100 ℃條件下反應(yīng)30 min后,迅速冷卻,加入1 mL 7.5%的三氯乙酸終止反應(yīng),5 000 r/min離心15 min后,測(cè)定TMAO、FA、DMA、TMA含量。

    1.3.5 體系中TMAO、TMA、FA、DMA的測(cè)定方法

    TMA測(cè)定參考朱軍莉等[16]的方法。TMAO含量測(cè)定:先將TMAO還原為T(mén)MA后進(jìn)行測(cè)定,取2 mL的反應(yīng)液加入1%的三氯化鈦溶液0.25 mL,80 ℃水浴90 s,冷卻后同TMA測(cè)定方法。

    DMA測(cè)定參考賈佳[17]的方法。FA測(cè)定參考Li Jianrong等[18]建立的高效液相色譜法測(cè)定水產(chǎn)品中FA含量。1.3.6 DSC分析用專(zhuān)用坩堝稱(chēng)取5~10 mg的樣品。測(cè)試條件:溫度20~200 ℃,氮?dú)鈿夥?,?5 ℃/min條件進(jìn)行升溫。

    1.4 數(shù)據(jù)分析

    每個(gè)實(shí)驗(yàn)重復(fù)3 次,采用Origin 9.1軟件作圖,SPSS 19.0對(duì)數(shù)據(jù)進(jìn)行方差分析,P<0.05,差異顯著。

    2 結(jié)果與分析

    2.1 Lys、Gal、Lys-Gal的還原力和褐變程度

    表1 Lys、Gal、Lys-Gal的還原力和褐變程度Table 1 Reducing powers and browning degrees of Lys, Gal and Lys-Gal

    吳帥帥等[19]研究發(fā)現(xiàn)DMA、FA的生成與美拉德反應(yīng)產(chǎn)物(Maillard reaction products,MRPs)的抗氧化性有相關(guān)性。此外有研究表明一些具有還原性的物質(zhì)使TMAO發(fā)生非酶降解[10],且TMAO非酶途徑與水產(chǎn)品的貯藏溫度和還原條件有關(guān)。因此研究Lys、Gal、Lys-Gal溶液的褐變程度和還原力,并探究其抗氧化性,為研究Lys、Gal、Lys-Gal對(duì)TMAO降解的影響奠定基礎(chǔ)。由表1可以看出,Lys、Gal和Lys-Gal都發(fā)生了不同程度的褐變,但是Lys-Gal在高溫條件下反應(yīng)生成MRPs的紫外吸光度和褐變程度顯著(P<0.05)增加,高于單獨(dú)的Lys和Gal。這是因?yàn)殡S著Lys-Gal美拉德反應(yīng)的進(jìn)行,促進(jìn)了褐色素物質(zhì)的生成,從而加深了反應(yīng)產(chǎn)物的褐變程度[20]。Hwang等[21]報(bào)道了MRPs的還原力與紫外吸光度和褐變程度有關(guān)。Yilmaz等[22]報(bào)道了MRPs水溶液在100 ℃和200 ℃條件下分別加熱10、20、30 min均具有抗氧化活性。還原力是反應(yīng)物質(zhì)抗氧化作用的重要指標(biāo),通常樣品的還原力與抗氧化能力呈正相關(guān)[23]。從表1可以看出,Lys-Gal反應(yīng)產(chǎn)生的MRPs在還原力方面明顯高于單獨(dú)的糖和氨基酸,這是因?yàn)樵诜磻?yīng)過(guò)程中MRPs可以提供電子,使Fe3+還原為Fe2+,起到還原作用[24]。

    2.2 溫度對(duì)模擬體系中TMAO降解的影響

    圖1 加熱溫度對(duì)各體系中TMAO、FA、DMA和TMA含量變化的影響Fig. 1 Effects of heating temperature on the contents of TMAO, FA,DMA and TMA in each model system

    通過(guò)上述的實(shí)驗(yàn)結(jié)果發(fā)現(xiàn)Lys-Gal產(chǎn)生的MRPs產(chǎn)物在還原力和褐變程度方面比Gal、Lys強(qiáng),因此進(jìn)一步研究了在60~100 ℃加熱后Lys-Gal、Gal、Lys對(duì)TMAO熱分解的變化規(guī)律,由圖1可見(jiàn),隨著反應(yīng)溫度的升高,對(duì)照組和處理組的TMAO含量均降低表現(xiàn)出相似的變化趨勢(shì),逐漸熱分解為FA、DMA、TMA。相對(duì)于對(duì)照組、Gal-TMAO-Fe(II)和Lys-TMAO-Fe(II)而言,溫度越高Lys-Gal-TMAO-Fe(II)體系中TMAO降解程度越顯著(P<0.05),相應(yīng)FA、DMA、TMA的含量也最高,但在90~100 ℃之間Lys-Gal處理組的FA含量有下降的趨勢(shì),分析可能是隨溫度的升高,體系中其他反應(yīng)產(chǎn)物濃度越來(lái)越大,影響了FA的溶解度,因此FA含量有下降的趨勢(shì)[25]。但整個(gè)過(guò)程FA含量仍是增加的,朱軍莉等[26]研究發(fā)現(xiàn)加熱可能會(huì)使FA揮發(fā),使FA含量略有下降,但是FA含量總體增加。本實(shí)驗(yàn)中Gal、Lys在較高溫度下可以促進(jìn)TMAO分解,這一結(jié)果與陳帥等[27]研究結(jié)果一致。同時(shí)本實(shí)驗(yàn)也表明了Lys-Gal的混合物在較高的溫度下對(duì)TMAO降解的促進(jìn)作用最強(qiáng),其次是Gal、Lys。

    2.3 時(shí)間對(duì)模擬體系中TMAO降解的影響

    圖2 加熱時(shí)間對(duì)各體系中TMAO、FA、DMA和TMA含量變化的影響Fig. 2 Effects of heating time on the contents of TMAO, FA, DMA and TMA in each model system

    由圖2可知,隨著加熱時(shí)間延長(zhǎng),對(duì)照組和3 個(gè)處理組的TMAO熱分解程度增加,其中Lys-Gal-TMAO-Fe(II)中的TMAO含量減少最顯著(P<0.05),從最初的2 644.4 mg/L下降至800.83 mg/L,降解率為69.71%,分別是對(duì)照組、Gal-TMAO-Fe(II)、Lys-TMAO-Fe(II)組的1.7、1.3 倍和1.4 倍,相應(yīng)的分解產(chǎn)物FA、DMA、TMA也明顯高于另外3 組。這是因?yàn)殡S著反應(yīng)時(shí)間的延長(zhǎng),Lys-Gal反應(yīng)生成MRPs的抗氧化性更高[28],還原力更大,促進(jìn)了TMAO非酶途徑的降解[19]。從而使TMAO降解率更大,F(xiàn)A、DMA、TMA生成量最多。

    2.4 反應(yīng)物量比對(duì)模擬體系中TMAO降解的影響

    圖3 反應(yīng)物量比對(duì)各體系中TMAO、FA、DMA和TMA含量變化的影響Fig. 3 Effects of reactant ratio on changes in TMAO, FA, DMA and TMA contents in each model system

    由圖3可知,加入Gal、Lys、Lys-Gal后TMAO含量下降,F(xiàn)A、DMA、TMA含量有所升高均高于對(duì)照組,說(shuō)明Gal、Lys、Lys-Gal能促進(jìn)TMAO的降解,隨著Gal、Lys、Lys-Gal濃度的增大,TMAO降解速度和FA、DMA、TMA的生成速度逐漸增快,Lys-Gal-TMAOFe(II)中的各指標(biāo)變化大于Lys-TMAO-Fe(II)和Gal-TMAO-Fe(II)兩組,并且各指標(biāo)隨著濃度的增加呈顯著變化(P<0.05)。當(dāng)Lys-Gal與TMAO的比值為4∶1時(shí)TMAO質(zhì)量濃度降為1 217.81 mg/L,相應(yīng)的分解產(chǎn)物FA、DMA、TMA的生成量最多。這是因?yàn)殡S著反應(yīng)濃度的增加,Lys-Gal生成的MRPs可以阻止Fe2+被氧化從而促進(jìn)TMAO分解,使FA、DMA、TMA生成量高于其他組。

    2.5 Lys、Gal、Lys-Gal對(duì)模擬體系中TMAO熱分解的影響

    通過(guò)分析DSC曲線形狀的變化可反映樣品的穩(wěn)定性[29]。圖4A顯示了隨著溫度的升高,TMAO標(biāo)準(zhǔn)品逐漸出現(xiàn)了均勻失重的現(xiàn)象,可以看出從55 ℃開(kāi)始TMAO標(biāo)準(zhǔn)品的DSC曲線圖向下呈吸熱狀態(tài),在98.75 ℃時(shí)出現(xiàn)最小值,這是因?yàn)門(mén)MAO為標(biāo)準(zhǔn)品純度為98%,其所含雜質(zhì)揮發(fā)所致;整個(gè)過(guò)程無(wú)明顯的吸熱和放熱峰,表明TMAO標(biāo)準(zhǔn)品在整個(gè)揮發(fā)過(guò)程中只需要吸收熱量。這一結(jié)果與朱軍莉等[30]研究的TMAO熱分解結(jié)果一致。

    圖4 TMAO(A)、TMAO-Fe(II)(B)、Lys-TMAO-Fe(II)(C)、Gal-TMAO-Fe(II)(D)、Lys-Gal-TMAO-Fe(II)(E)熱分解的DSC圖Fig. 4 DSC curves for thermal decomposition of TMAO (A), TMAOFe (II) (B), Lys-TMAO-Fe (II) (C), Gal-TMAO-Fe (II) (D), and Lys-Gal-TMAO-Fe (II) (E)

    圖4 B顯示了TMAO-Fe(II)的熱分解情況,可以明顯看出DSC曲線產(chǎn)生了吸熱和放熱峰,在93.41 ℃時(shí)出現(xiàn)第一階段的吸熱峰,可能是樣品從固體向熔融狀態(tài)轉(zhuǎn)變的過(guò)渡態(tài)[31],此時(shí)TMAO開(kāi)始熔化發(fā)生固態(tài)相變;第2階段的吸熱峰出現(xiàn)在162.28 ℃,此階段TMAO開(kāi)始分解。說(shuō)明加入Fe2+后促進(jìn)了TMAO高溫分解,使主要的分解反應(yīng)在較低的溫度下發(fā)生??梢钥闯鲈?26.18 ℃出現(xiàn)了放熱峰,可能是由于Fe2+在高溫的條件下容易被氧化為Fe3+所致[30]。

    圖4C、D分別顯示了Gal-TMAO-Fe(II)、Lys-TMAO-Fe(II)的分解過(guò)程,Gal-TMAO-Fe(II)中吸熱階段分別在68.35 ℃和137.04 ℃的時(shí)候出現(xiàn)吸熱峰,在100.03 ℃出現(xiàn)放熱峰;Lys-TMAO-Fe(II)中的2 個(gè)吸熱階段在83.6 ℃和130.95 ℃時(shí)出現(xiàn)吸熱峰,在111.01 ℃出現(xiàn)放熱峰,與TMAO-Fe(II)體系的DSC曲線圖相比,加入Gal、Lys后吸熱和放熱峰的位置都出現(xiàn)了前移,TMAO熔融和分解溫度提前,又因?yàn)檎麄€(gè)實(shí)驗(yàn)過(guò)程的處理?xiàng)l件相同,所以Gal、Lys對(duì)TMAO降解的促進(jìn)作用大于Fe2+,更容易使TMAO進(jìn)行分解。

    圖4E顯示了Lys-Gal-TMAO-Fe(II)的DSC曲線圖,出現(xiàn)了3 個(gè)吸熱峰,第1階段吸熱峰溫度為65.28 ℃,與之前4 個(gè)樣品的DSC圖相比較,TMAO分解溫度明顯變低,并且Lys-Gal使TMAO分解階段由2 個(gè)吸熱階段變?yōu)榱? 個(gè)吸熱階段,分析可能的原因是因?yàn)長(zhǎng)ys-Gal的還原力較高,使TMAO的分解反應(yīng)在更低的溫度下進(jìn)行,從而加速了TMAO的分解。從整個(gè)DSC圖可以看出Lys-Gal相較于單個(gè)的糖和氨基酸更能降低TMAO的分解溫度。

    3 結(jié) 論

    相對(duì)Lys和Gal,Lys-Gal混合物反應(yīng)形成的MRPs表現(xiàn)出更高程度的褐變和更好的還原能力,其抗氧化能力更強(qiáng)。

    Gla、Lys、Lys-Gal這3 種添加物均可以促進(jìn)TMAO降解生成FA、DMA和TMA,相同條件下Lys-Gal-TMAO-Fe(II)體系反應(yīng)程度更高一些,TMAO降解程度更大,這可能是因?yàn)長(zhǎng)ys-Gal在高溫條件下生成MRPs的還原性較強(qiáng),從而更容易促進(jìn)TMAO降解。

    從DSC圖可以看出Lys、Gal、Lys-Gal可以使TMAOFe(II)體系熱反應(yīng)的熱分解溫度明顯降低,表明3 種物質(zhì)參與并加快了TMAO-Fe(II)的熱分解反應(yīng),使TMAO-Fe(II)中TMAO分解需要較少的能量,加速TMAO的熱分解,產(chǎn)生更多的FA、DMA和TMA。

    猜你喜歡
    褐變魷魚(yú)拉德
    莖萵苣F6’H家族基因鑒定及其與鮮切萵苣褐變的關(guān)系初探
    外源乙烯處理對(duì)黃冠梨果皮褐變和貨架期品質(zhì)的影響
    水熊和魷魚(yú)到太空做極限測(cè)試
    海外星云(2021年6期)2021-10-14 07:20:48
    魷魚(yú)和章魚(yú)
    古斯塔夫·拉德布魯赫——法哲學(xué)家與政治家
    拉德布魯赫和康特洛維茨
    一口袋的吻(上)
    簡(jiǎn)論嘎拉德瑪之歌產(chǎn)生的思想根源
    廈門(mén)海敢小魷魚(yú)海鮮餐廳
    甲魚(yú)變魷魚(yú)
    在线看a的网站| 91麻豆av在线| 各种免费的搞黄视频| av网站在线播放免费| 欧美另类一区| 制服人妻中文乱码| 久久热在线av| 热re99久久国产66热| 久久精品国产综合久久久| 99久久99久久久精品蜜桃| 国产在视频线精品| 下体分泌物呈黄色| 在线观看www视频免费| 飞空精品影院首页| 亚洲国产成人一精品久久久| 新久久久久国产一级毛片| 免费少妇av软件| 欧美变态另类bdsm刘玥| 亚洲久久久国产精品| 亚洲av日韩精品久久久久久密 | 人人妻人人澡人人看| 一本色道久久久久久精品综合| 欧美日韩亚洲国产一区二区在线观看 | 99热全是精品| 久热爱精品视频在线9| 亚洲精品国产区一区二| 热re99久久精品国产66热6| 亚洲欧美激情在线| 韩国高清视频一区二区三区| 99热全是精品| 欧美成人精品欧美一级黄| 另类精品久久| 999精品在线视频| 嫩草影视91久久| av天堂在线播放| 精品亚洲乱码少妇综合久久| 亚洲成人免费av在线播放| 久久国产精品男人的天堂亚洲| 一个人免费看片子| 日本五十路高清| 国产野战对白在线观看| 无遮挡黄片免费观看| www.自偷自拍.com| 亚洲av成人不卡在线观看播放网 | 韩国高清视频一区二区三区| 晚上一个人看的免费电影| 老熟女久久久| 久久国产精品男人的天堂亚洲| 国产欧美日韩一区二区三 | 日本91视频免费播放| 一区二区日韩欧美中文字幕| 亚洲,欧美,日韩| 国产男女超爽视频在线观看| 香蕉丝袜av| 国产成人精品无人区| 久久99一区二区三区| 汤姆久久久久久久影院中文字幕| 国产成人影院久久av| 大香蕉久久成人网| 亚洲天堂av无毛| 18禁裸乳无遮挡动漫免费视频| 搡老乐熟女国产| √禁漫天堂资源中文www| 制服人妻中文乱码| 久久 成人 亚洲| 亚洲精品国产av成人精品| 又紧又爽又黄一区二区| av线在线观看网站| 亚洲国产精品国产精品| 日韩电影二区| 精品人妻熟女毛片av久久网站| 天天操日日干夜夜撸| 满18在线观看网站| 如日韩欧美国产精品一区二区三区| 日韩制服骚丝袜av| 国产精品一区二区在线不卡| 精品国产国语对白av| 侵犯人妻中文字幕一二三四区| 国产爽快片一区二区三区| 日韩精品免费视频一区二区三区| 黄片小视频在线播放| 香蕉丝袜av| 男人操女人黄网站| 亚洲综合色网址| 亚洲精品国产色婷婷电影| 91精品伊人久久大香线蕉| 亚洲午夜精品一区,二区,三区| 老汉色∧v一级毛片| 日本欧美视频一区| 欧美黑人欧美精品刺激| 欧美激情高清一区二区三区| 国产黄频视频在线观看| av片东京热男人的天堂| 国产精品免费大片| 高潮久久久久久久久久久不卡| 不卡av一区二区三区| www.av在线官网国产| 交换朋友夫妻互换小说| 亚洲人成电影免费在线| 亚洲精品国产一区二区精华液| 免费在线观看日本一区| 欧美国产精品va在线观看不卡| 蜜桃国产av成人99| 国产xxxxx性猛交| 美女高潮到喷水免费观看| 麻豆av在线久日| 日韩一卡2卡3卡4卡2021年| 国产精品一区二区在线不卡| 热99国产精品久久久久久7| 午夜视频精品福利| 少妇被粗大的猛进出69影院| 日韩熟女老妇一区二区性免费视频| 久久免费观看电影| 国产成人91sexporn| 国产一区二区 视频在线| 免费日韩欧美在线观看| 国产成人欧美| 久热这里只有精品99| 美女脱内裤让男人舔精品视频| 在线观看免费日韩欧美大片| xxx大片免费视频| 男男h啪啪无遮挡| 超碰97精品在线观看| 在线观看免费视频网站a站| 天天添夜夜摸| 午夜av观看不卡| 国产男女内射视频| 欧美乱码精品一区二区三区| 超碰97精品在线观看| 日韩欧美一区视频在线观看| 国产男女超爽视频在线观看| 青草久久国产| 婷婷丁香在线五月| 99久久综合免费| 啦啦啦啦在线视频资源| 人妻 亚洲 视频| 肉色欧美久久久久久久蜜桃| 欧美精品一区二区免费开放| www.精华液| 精品久久久精品久久久| 老司机靠b影院| 考比视频在线观看| 成年美女黄网站色视频大全免费| 成年人黄色毛片网站| 两人在一起打扑克的视频| 国产成人av激情在线播放| 国产精品久久久久久精品电影小说| av线在线观看网站| www.av在线官网国产| 欧美日韩成人在线一区二区| 久久久国产一区二区| 精品久久久精品久久久| 三上悠亚av全集在线观看| 宅男免费午夜| 男的添女的下面高潮视频| 一本—道久久a久久精品蜜桃钙片| 日日摸夜夜添夜夜爱| 欧美日韩黄片免| 国产又色又爽无遮挡免| 满18在线观看网站| 十分钟在线观看高清视频www| 亚洲精品av麻豆狂野| 在线观看www视频免费| 亚洲人成网站在线观看播放| 波野结衣二区三区在线| 美女主播在线视频| 青青草视频在线视频观看| 久热爱精品视频在线9| 一区福利在线观看| 成年美女黄网站色视频大全免费| 色婷婷av一区二区三区视频| 啦啦啦中文免费视频观看日本| 麻豆乱淫一区二区| 精品视频人人做人人爽| 少妇裸体淫交视频免费看高清 | 日韩一区二区三区影片| 精品视频人人做人人爽| 久久99一区二区三区| av又黄又爽大尺度在线免费看| 一本久久精品| 自线自在国产av| 国产在线免费精品| 如日韩欧美国产精品一区二区三区| 成人影院久久| 一级a爱视频在线免费观看| 下体分泌物呈黄色| 成人国产一区最新在线观看 | 日本av手机在线免费观看| 亚洲成人免费电影在线观看 | 精品第一国产精品| 侵犯人妻中文字幕一二三四区| 一区二区日韩欧美中文字幕| 最近最新中文字幕大全免费视频 | 日本91视频免费播放| 天天添夜夜摸| 菩萨蛮人人尽说江南好唐韦庄| 一区二区三区四区激情视频| 婷婷色av中文字幕| 免费少妇av软件| 国产在线免费精品| 欧美日韩视频精品一区| 久久热在线av| 亚洲精品国产区一区二| 精品人妻熟女毛片av久久网站| 日本av免费视频播放| 国产成人av激情在线播放| 一级黄片播放器| 在线观看免费视频网站a站| 欧美在线一区亚洲| 色婷婷av一区二区三区视频| 男男h啪啪无遮挡| 国产一级毛片在线| 91麻豆精品激情在线观看国产 | 色94色欧美一区二区| 少妇人妻 视频| 热re99久久国产66热| 嫩草影视91久久| 成在线人永久免费视频| 精品久久久久久电影网| 一级毛片我不卡| 少妇精品久久久久久久| 中文字幕人妻丝袜制服| av又黄又爽大尺度在线免费看| 超碰成人久久| 国产在线观看jvid| 交换朋友夫妻互换小说| www.熟女人妻精品国产| 麻豆乱淫一区二区| 亚洲久久久国产精品| 免费观看a级毛片全部| 一级毛片女人18水好多 | 欧美日韩一级在线毛片| 国产免费视频播放在线视频| 久久人人97超碰香蕉20202| av有码第一页| 精品久久久久久电影网| 高清欧美精品videossex| 国产一区有黄有色的免费视频| 51午夜福利影视在线观看| 又粗又硬又长又爽又黄的视频| 成年人午夜在线观看视频| 欧美97在线视频| 人成视频在线观看免费观看| www.精华液| 亚洲精品成人av观看孕妇| 亚洲精品一二三| 亚洲人成电影观看| 校园人妻丝袜中文字幕| 在线亚洲精品国产二区图片欧美| 国产三级黄色录像| 日韩一卡2卡3卡4卡2021年| 欧美 亚洲 国产 日韩一| 精品一区二区三卡| av网站免费在线观看视频| 男女国产视频网站| 黄网站色视频无遮挡免费观看| 精品少妇黑人巨大在线播放| 日本午夜av视频| 中文字幕高清在线视频| 丝袜喷水一区| 纵有疾风起免费观看全集完整版| 国产亚洲午夜精品一区二区久久| 午夜两性在线视频| 欧美人与善性xxx| 久久精品久久久久久噜噜老黄| 色播在线永久视频| tube8黄色片| 伊人亚洲综合成人网| av一本久久久久| 妹子高潮喷水视频| 欧美激情极品国产一区二区三区| 久久久精品国产亚洲av高清涩受| 99国产精品99久久久久| 十八禁高潮呻吟视频| 亚洲欧美精品自产自拍| 亚洲欧洲日产国产| 在线观看www视频免费| 亚洲中文av在线| 老司机午夜十八禁免费视频| 夜夜骑夜夜射夜夜干| 美女中出高潮动态图| 免费看十八禁软件| 校园人妻丝袜中文字幕| 老熟女久久久| 最近最新中文字幕大全免费视频 | 亚洲欧美色中文字幕在线| 久久99一区二区三区| 制服人妻中文乱码| 午夜精品国产一区二区电影| 成人亚洲欧美一区二区av| xxx大片免费视频| 国产日韩欧美视频二区| 亚洲国产日韩一区二区| e午夜精品久久久久久久| www日本在线高清视频| 在线观看免费视频网站a站| 国产一区二区三区av在线| 国产免费视频播放在线视频| 精品亚洲成国产av| cao死你这个sao货| 黑人欧美特级aaaaaa片| 18禁观看日本| 美女脱内裤让男人舔精品视频| 国产男女内射视频| 中文字幕制服av| 日本a在线网址| 久久国产精品人妻蜜桃| av线在线观看网站| 伊人亚洲综合成人网| 脱女人内裤的视频| 日本91视频免费播放| 亚洲精品日韩在线中文字幕| 国精品久久久久久国模美| 丝袜喷水一区| 嫁个100分男人电影在线观看 | 亚洲人成77777在线视频| 又粗又硬又长又爽又黄的视频| 超碰97精品在线观看| 大香蕉久久网| 99九九在线精品视频| 国产xxxxx性猛交| 香蕉国产在线看| 美国免费a级毛片| 国产一卡二卡三卡精品| 国产精品国产三级专区第一集| 久久久久久久久免费视频了| 中文字幕亚洲精品专区| 国产成人精品在线电影| 亚洲综合色网址| 婷婷色av中文字幕| 久久中文字幕一级| 可以免费在线观看a视频的电影网站| 亚洲精品国产av成人精品| 亚洲精品一二三| 亚洲人成电影免费在线| av不卡在线播放| 国产91精品成人一区二区三区 | 熟女av电影| 亚洲av成人精品一二三区| 亚洲国产精品成人久久小说| 91精品三级在线观看| 国产精品人妻久久久影院| 国产精品久久久久久精品电影小说| 亚洲久久久国产精品| 日韩一卡2卡3卡4卡2021年| 亚洲专区国产一区二区| 欧美激情极品国产一区二区三区| 日韩制服骚丝袜av| 人妻人人澡人人爽人人| 欧美激情 高清一区二区三区| 精品久久久久久电影网| 精品少妇一区二区三区视频日本电影| 亚洲精品美女久久久久99蜜臀 | 91成人精品电影| 最新的欧美精品一区二区| 亚洲国产欧美网| 国产精品久久久人人做人人爽| 18禁黄网站禁片午夜丰满| 中文乱码字字幕精品一区二区三区| 久久精品国产亚洲av涩爱| 成年女人毛片免费观看观看9 | 国产爽快片一区二区三区| 高清黄色对白视频在线免费看| 色视频在线一区二区三区| 午夜福利视频在线观看免费| 久久99精品国语久久久| 亚洲国产最新在线播放| 亚洲第一青青草原| 午夜老司机福利片| 777久久人妻少妇嫩草av网站| 国产一区二区激情短视频 | 黄色怎么调成土黄色| 免费少妇av软件| 免费在线观看黄色视频的| 97人妻天天添夜夜摸| 90打野战视频偷拍视频| 女人高潮潮喷娇喘18禁视频| 母亲3免费完整高清在线观看| 少妇猛男粗大的猛烈进出视频| 久热这里只有精品99| 久久久精品国产亚洲av高清涩受| 亚洲精品成人av观看孕妇| 成人亚洲欧美一区二区av| 久久影院123| 涩涩av久久男人的天堂| 国产精品成人在线| 欧美精品啪啪一区二区三区 | 欧美在线黄色| 日本av免费视频播放| 中文字幕精品免费在线观看视频| 亚洲第一青青草原| 少妇人妻久久综合中文| 侵犯人妻中文字幕一二三四区| 黄片小视频在线播放| 国产欧美日韩综合在线一区二区| 一本大道久久a久久精品| 一区福利在线观看| 国产一区二区三区av在线| 又黄又粗又硬又大视频| 国产欧美日韩精品亚洲av| 日韩av免费高清视频| 久久人人97超碰香蕉20202| 亚洲精品久久久久久婷婷小说| 一本大道久久a久久精品| 国产欧美日韩精品亚洲av| www.精华液| 国产亚洲精品第一综合不卡| 亚洲色图 男人天堂 中文字幕| 亚洲国产精品成人久久小说| 成人亚洲精品一区在线观看| 国产高清国产精品国产三级| 少妇精品久久久久久久| 99精品久久久久人妻精品| 国产精品99久久99久久久不卡| 国产精品一区二区在线观看99| 久久国产精品人妻蜜桃| 天天影视国产精品| 国产欧美日韩综合在线一区二区| 日韩一区二区三区影片| 大型av网站在线播放| 午夜91福利影院| 亚洲精品美女久久久久99蜜臀 | 男女无遮挡免费网站观看| 精品一区二区三区四区五区乱码 | www.av在线官网国产| 伦理电影免费视频| 搡老岳熟女国产| 人人妻人人澡人人看| 久久久久久免费高清国产稀缺| 国产福利在线免费观看视频| 好男人视频免费观看在线| 午夜福利,免费看| www.精华液| 亚洲国产毛片av蜜桃av| 久久这里只有精品19| 又紧又爽又黄一区二区| 天堂中文最新版在线下载| 精品少妇内射三级| 国产成人一区二区在线| www.精华液| 午夜影院在线不卡| 亚洲伊人久久精品综合| 亚洲精品国产av蜜桃| 久久性视频一级片| 一级a爱视频在线免费观看| 亚洲欧美精品自产自拍| 色播在线永久视频| 啦啦啦 在线观看视频| 久久人人爽av亚洲精品天堂| 成人午夜精彩视频在线观看| 精品久久久久久电影网| 欧美日韩亚洲高清精品| 日韩大码丰满熟妇| a 毛片基地| 成年美女黄网站色视频大全免费| 丝袜美足系列| 久久鲁丝午夜福利片| 在线观看国产h片| 久热这里只有精品99| 亚洲国产欧美在线一区| 97在线人人人人妻| 亚洲av成人精品一二三区| 悠悠久久av| 91国产中文字幕| 亚洲专区国产一区二区| 国产福利在线免费观看视频| 美女脱内裤让男人舔精品视频| 亚洲欧洲日产国产| 国产精品久久久av美女十八| 亚洲国产av影院在线观看| 蜜桃国产av成人99| 大香蕉久久成人网| 亚洲五月色婷婷综合| 国产成人精品久久二区二区91| 天天躁日日躁夜夜躁夜夜| 大香蕉久久网| 高潮久久久久久久久久久不卡| 蜜桃在线观看..| 夫妻午夜视频| 亚洲国产看品久久| 久久久久国产一级毛片高清牌| 国产亚洲精品第一综合不卡| 午夜老司机福利片| 亚洲精品国产av蜜桃| 69精品国产乱码久久久| 性色av一级| 欧美日韩成人在线一区二区| 97精品久久久久久久久久精品| 国产精品久久久久久人妻精品电影 | 国产成人一区二区在线| 亚洲欧洲精品一区二区精品久久久| 久热这里只有精品99| 菩萨蛮人人尽说江南好唐韦庄| 天天躁夜夜躁狠狠躁躁| 两性夫妻黄色片| 性色av一级| 91国产中文字幕| 妹子高潮喷水视频| 制服诱惑二区| 免费在线观看影片大全网站 | 亚洲中文日韩欧美视频| 十八禁网站网址无遮挡| 国产高清国产精品国产三级| 国产又色又爽无遮挡免| 国产精品一区二区在线不卡| 亚洲精品一二三| 国产日韩一区二区三区精品不卡| 尾随美女入室| 9色porny在线观看| 一本一本久久a久久精品综合妖精| av天堂久久9| 国产91精品成人一区二区三区 | 久久精品国产亚洲av高清一级| av不卡在线播放| 男女免费视频国产| 亚洲精品日本国产第一区| 欧美在线一区亚洲| 欧美日韩精品网址| 久久天躁狠狠躁夜夜2o2o | 十八禁人妻一区二区| 99热全是精品| 中文欧美无线码| 悠悠久久av| 国产国语露脸激情在线看| 自线自在国产av| 亚洲伊人久久精品综合| 无遮挡黄片免费观看| 久久久久久亚洲精品国产蜜桃av| 免费黄频网站在线观看国产| 一本—道久久a久久精品蜜桃钙片| 天天躁狠狠躁夜夜躁狠狠躁| 国产一区亚洲一区在线观看| 国产xxxxx性猛交| 日本猛色少妇xxxxx猛交久久| 久久亚洲精品不卡| 男女国产视频网站| 国产成人一区二区在线| 看免费av毛片| 国产精品.久久久| 亚洲色图综合在线观看| 亚洲av日韩精品久久久久久密 | 精品一区二区三卡| 男女边吃奶边做爰视频| 午夜免费男女啪啪视频观看| 国产精品一区二区在线不卡| 亚洲,欧美,日韩| 黄色毛片三级朝国网站| 午夜福利在线免费观看网站| 女人爽到高潮嗷嗷叫在线视频| 欧美激情高清一区二区三区| www日本在线高清视频| 欧美精品人与动牲交sv欧美| 一级黄色大片毛片| 亚洲五月婷婷丁香| 日韩一区二区三区影片| 一区二区三区精品91| 欧美亚洲日本最大视频资源| 后天国语完整版免费观看| 久久久久久久国产电影| 国产成人一区二区三区免费视频网站 | 女人高潮潮喷娇喘18禁视频| 狂野欧美激情性xxxx| 国产真人三级小视频在线观看| 国产精品三级大全| 免费看不卡的av| 我的亚洲天堂| 成人免费观看视频高清| 欧美乱码精品一区二区三区| 欧美xxⅹ黑人| 侵犯人妻中文字幕一二三四区| 成年人黄色毛片网站| 韩国精品一区二区三区| 首页视频小说图片口味搜索 | 2018国产大陆天天弄谢| 成人午夜精彩视频在线观看| 国产一区二区 视频在线| 在线天堂中文资源库| 精品国产国语对白av| 国产免费福利视频在线观看| 国产精品免费视频内射| 一区二区三区精品91| 久久久久久久大尺度免费视频| 午夜老司机福利片| 欧美av亚洲av综合av国产av| 亚洲欧洲日产国产| 欧美黑人欧美精品刺激| 午夜福利视频精品| 性色av乱码一区二区三区2| 欧美日韩av久久| 国产色视频综合| 国产在线一区二区三区精| 大片电影免费在线观看免费| 久久天堂一区二区三区四区| 脱女人内裤的视频| 中文字幕人妻丝袜制服| 国产精品一区二区精品视频观看| 青草久久国产| 国产深夜福利视频在线观看| 91麻豆av在线| 黄片小视频在线播放| 99国产精品99久久久久| 黄频高清免费视频| 又紧又爽又黄一区二区| 日本一区二区免费在线视频| av天堂在线播放| 国产精品免费大片| 精品少妇黑人巨大在线播放| 咕卡用的链子| a级毛片在线看网站| 每晚都被弄得嗷嗷叫到高潮| 亚洲伊人久久精品综合| 欧美黑人精品巨大| 高潮久久久久久久久久久不卡| 99精国产麻豆久久婷婷| 国产黄色视频一区二区在线观看|