核電廠放射性固體廢物桶外γ測量重要影響因素的探討

雷強(qiáng)，劉哲，蔣婧，何瑋，徐琛，鄭國文

(1.生態(tài)環(huán)境部核與輻射安全中心，北京，102445；2.福建福清核電有限公司，福建 福清，350300；3.中國原子能科學(xué)研究院，北京，102413)

我國國家標(biāo)準(zhǔn)《低、中水平放射性固體廢物近地表處置安全規(guī)定》(GB 9132—2018)規(guī)定，近地表處置的放射性固體廢物活度濃度應(yīng)符合我國放射性廢物分類的相關(guān)規(guī)定，滿足處置場的接收準(zhǔn)則。核電廠產(chǎn)生的放射性固體廢物，根據(jù)形態(tài)可分為濕廢物和干廢物，濕廢物包括廢離子交換樹脂、蒸發(fā)器濃縮液等，干廢物包括被污染的擦拭材料、工作服、紙、塑料以及來自通風(fēng)系統(tǒng)的空氣過濾器等。不同類型的核電廠所產(chǎn)生的放射性固體廢物的類型和活度水平有所差異。因此如何經(jīng)濟(jì)而有效地獲取不同放射性固體廢物中的核素種類和準(zhǔn)確的活度濃度，以證明可滿足近地表處置場的接收要求，是核電廠亟待解決的問題。

1 固體廢物測量方法

核電廠產(chǎn)生的γ放射性固體桶裝廢物的活度(濃度)可以采取多種方法獲取，常用的有直接取樣測量法、劑量率推算法、關(guān)鍵核素(推算)法、桶外測量法等。

桶外γ譜測量方法，是在不破壞廢物的理化性質(zhì)的情況下，使用γ輻射探測器對廢物桶進(jìn)行桶外直接測量，進(jìn)行現(xiàn)場快速核素識(shí)別，不但能快速發(fā)現(xiàn)放射性水平的變化，而且能直觀了解放射性核素的種類和活度，是目前國際上核電廠最主要的放射性固體廢物測量技術(shù)手段。桶外γ測量方法主要有整體γ射線測量系統(tǒng)(Integrated Gamma Scanning，IGS)、分段γ射線掃描測量系統(tǒng)(Segment Gamma Scanning，SGS)和層析γ射線掃描測量系統(tǒng)(Tomographic Gamma Scanning，TGS)三種類型。TGS系統(tǒng)復(fù)雜、測量時(shí)間長，對測量人員技術(shù)要求高，造價(jià)昂貴，目前多在科研單位使用。桶外γ測量法相比直接取樣測量、劑量率反推法等具有優(yōu)勢，但是，由于桶內(nèi)廢物密度的不均勻性和射線衰減等影響，桶外測量法具有不可忽略的測量誤差，各種類型廢物的測量誤差能否滿足處置接收要求仍未有效論證。

目前我國核電廠對于固體廢物測量較多使用IGS與SGS測量系統(tǒng)，多采用HPGe類型的γ輻射探測器，為此，下文中針對我國核電目前廣泛使用的IGS和SGS技術(shù)的重要影響因素進(jìn)行分析和探討。

主要論證固體廢物分別在不同活度分布及不同密度分布條件下對桶外γ測量方法的測量結(jié)果不確定度影響。

2 活度分布對桶外γ測量探測效率的影響

目前國內(nèi)核電廠按標(biāo)準(zhǔn)使用200 L鋼制廢物桶貯存固體廢物，國內(nèi)各核電廠使用的探測器效率不盡相同，一般在40%～60%。由此根據(jù)核電廠廢物桶和探測器的實(shí)際尺寸建立Monte-Carlo模型，并利用MCNP-4C軟件進(jìn)行模擬計(jì)算。放射性核素為137Cs，能量為0.662 MeV。對IGS的抽樣初始粒子數(shù)為1×107個(gè)，對SGS的整桶抽樣粒子數(shù)為1×106個(gè)。MC模擬桶內(nèi)介質(zhì)材料為聚乙烯(密度為0.93 g/cm3)，廢物桶采用標(biāo)準(zhǔn)《低、中水平放射性固體廢物容器鋼桶》(EJ 1042—2014)中200 L鋼桶的尺寸(內(nèi)徑56 cm，內(nèi)高86 cm)，桶壁材料為碳鋼，壁厚0.12 cm。模擬探測器至廢物桶中軸線距離：82.8 cm(IGS)；65.4 cm(SGS)。模擬實(shí)驗(yàn)探測器為HPGe探測器，密度為5.323 g/cm3，半徑為2.35 cm，高度為5.56 cm。SGS 模擬中準(zhǔn)直器前端距廢物桶中軸線45.4 cm，模擬中未考慮鉛準(zhǔn)直器的散射和透射等作用，認(rèn)為射入鉛準(zhǔn)直器的射線均被吸收。

通過設(shè)置廢物桶內(nèi)不同的活度分布情況，比較不同的活度分布條件對于IGS和SGS兩種測量系統(tǒng)的性能影響。

2.1 對IGS的測量影響

假設(shè)廢物桶內(nèi)的基體由上至下分為三個(gè)不同活度層，每層活度分布均勻，三層活度比為1∶10∶3(從上至下)，如圖1所示。

圖1 Monte-Carlo模擬不同活度分布廢物桶的IGS測量模型

根據(jù)圖3所示，放射性活度分布向廢物桶豎直方向的中段集中時(shí)，模擬驗(yàn)證桶內(nèi)放射性活度分布計(jì)算得到的放射性活度歸一化為1.081 5，相對誤差為8.15%，也就是說，與均勻廢物桶的IGS測量結(jié)果相比，此結(jié)果較實(shí)際活度值偏大，且其準(zhǔn)確度低于均勻活度分布下的測量結(jié)果。

同時(shí)，模擬計(jì)算了不同活度分布條件下IGS測量結(jié)果的探測效率，如表1所示。結(jié)果表明，放射性活度在物桶的軸向的非均勻分布對IGS的結(jié)果影響較為明顯：放射性活度向廢物桶豎直方向的中段集中時(shí)，探測效率將偏大，測量結(jié)果也將偏大；放射性活度向廢物桶的兩端集中時(shí)，探測效率將偏小，測量結(jié)果也將偏小。放射性活度在豎直方向的集中程度越顯著，所得模擬測量結(jié)果與均勻分布條件下的測量值偏離將越大。

表1 不同分段活度比下IGS的探測效率

2.2 對SGS的測量影響

對于SGS，若在測量分段內(nèi)的一個(gè)較小體積范圍中具有與分段中其他部分不同的放射性活度，考慮到測量過程中廢物桶的旋轉(zhuǎn)，可認(rèn)為放射性活度在一個(gè)圓環(huán)狀范圍內(nèi)呈現(xiàn)與周圍不一致的分布。模擬建立如圖2所示的Monte-Carlo模型，對1個(gè)分段中放射性活度分布不均勻性的影響進(jìn)行比較。

圖2 Monte-Carlo模擬不同活度分布廢物桶的SGS測量模型

首先模擬計(jì)算比較了圓環(huán)外部與內(nèi)部不同活度比情況下探測效率的變化，模擬結(jié)果如表2所示。由表2可知，放射性活度分布在一小塊體積內(nèi)偏高時(shí)，探測效率較均勻活度分布條件下增大，測量結(jié)果的探測效率偏大；但當(dāng)放射性活度更顯著地集中于該小塊體積內(nèi)時(shí)，探測效率又有所下降，測量結(jié)果的探測效率偏小。同時(shí)，若該塊體積接近于廢物桶的邊緣且大小不可忽略時(shí)，活度非均勻性對測量結(jié)果的探測效率的影響尤為明顯；其他情形下，活度非均勻分布的影響相對較小。因此，放射性活度在分段內(nèi)一定程度的非均勻分布對SGS測量結(jié)果的探測效率具有一定影響。

表2 不同圓環(huán)活度比及不同圓環(huán)面積的探測效率

2.3 小結(jié)

根據(jù)本節(jié)模擬計(jì)算結(jié)果可得出不同活度分布對桶外γ測量的影響：放射性活度在軸向上的非均勻分布對IGS的結(jié)果影響較為明顯，放射性活度在分段內(nèi)一定程度的非均勻分布對SGS測量結(jié)果具有一定影響；在密度均勻，放射性活度分布不均勻性為20%的條件下，兩種活度測量方法結(jié)果的總不確定度在17%以內(nèi)，可基本滿足電廠廢物γ核素活度測量要求。

3 密度分布對桶外γ測量的影響

本節(jié)內(nèi)容主要討論廢物桶中不同介質(zhì)(密度)及分布對桶外γ測量結(jié)果的不確定度影響。

3.1 對IGS的測量影響

對于國內(nèi)核電廠使用的IGS，測量系統(tǒng)制造廠家實(shí)驗(yàn)測量了不同密度介質(zhì)的廢物桶活度測量情況，在不同密度介質(zhì)廢物桶中放置3個(gè)60Co點(diǎn)源(活度為3.91×108Bq)，并使用替代典型廢物的不同介質(zhì)均勻填充廢物桶和代表低密度材料的空桶。填充物包括：(a)混凝土瓷磚的不規(guī)則碎片；(b)手套和紙帽；(c)金屬廢物(鑄鐵及不銹鋼碎屑)。如圖3所示。廠家所進(jìn)行實(shí)驗(yàn)?zāi)M測量示意圖如圖4所示，其中分析譜儀使用HPGe型γ輻射探測器，在距離廢物桶200 cm處對廢物桶進(jìn)行測量。廢物桶選取核電廠常用的200 L鋼桶。

圖3 不同密度填充的廢物桶

表3 不同密度下的測量不確定度及探測下限

從表3給出的模擬測量實(shí)驗(yàn)結(jié)果可以看出，對于各種介質(zhì)總不確定度均<20%，最小探測限約為1.90×103Bq(60Co)，IGS試驗(yàn)測量結(jié)果證明均符合設(shè)備技術(shù)規(guī)格書要求(總不確定度<30%，探測下限要求為4.00×105Bq(60Co)。

3.2 對SGS的測量影響

對于SGS，澳大利亞某核設(shè)施對其200 L廢物桶的寬量程分段γ射線掃描裝置(WR-SGS)分別開展了MCNP模擬和實(shí)驗(yàn)測試[5]。實(shí)驗(yàn)方法與上述IGS實(shí)驗(yàn)方法類似，在廢物桶中分別依次放置6個(gè)線源(單根152Eu線源活度為1.43×105Bq)和2個(gè)點(diǎn)源(點(diǎn)源60Co活度為2.82×103Bq、點(diǎn)源137Cs活度為7.21×105Bq)插入管，源插入管由PVC塑料制成，從桶中心到邊緣成螺旋形排列，如圖5所示。在源管周圍分別依次填充塑料泡沫、木材以及沙土，介質(zhì)密度分別為0.0325、0.745和1.57 g/cm3。

圖5 廢物桶中源插入管分布

如表4所示，測量系統(tǒng)通過Gamma Scan軟件對4種不同介質(zhì)的廢物桶探測效率進(jìn)行模擬校準(zhǔn)后，活度測量結(jié)果的總不確定度在20%以內(nèi)(假設(shè)介質(zhì)中密度分度不均性為10%，源活度分布不確定度估計(jì)為3%)，SGS試驗(yàn)測量結(jié)果證明均符合設(shè)備技術(shù)規(guī)格書要求(總不確定度<30%，探測下限要求為4.00×105Bq(60Co))。

表4 不同密度下的放射源模擬值與測量值

3.3 小結(jié)

根據(jù)本節(jié)計(jì)算結(jié)果可得出不同密度分布對桶外γ測量的影響：在密度分布不均勻性為10%，放射性活度分布不均勻性為5%的條件下，兩種活度測量方法結(jié)果的總不確定度在20%以內(nèi)，可基本滿足電廠廢物γ核素活度測量要求。

4 結(jié)論和建議

根據(jù)上述分析結(jié)果和我國電廠已有實(shí)踐，得出以下結(jié)論：

(1)放射性固體廢物桶外γ測量的兩種方法(IGS和SGS)可基本滿足電廠廢物γ核素活度測量要求。

(2)活度分布對桶外γ測量的影響：放射性活度在豎直方向上的非均勻分布對IGS的結(jié)果影響較為明顯，放射性活度在分段內(nèi)一定程度的非均勻分布對SGS測量結(jié)果具有一定影響，在密度均勻，放射性活度分布不均勻性為20%的條件下，兩種活度測量方法結(jié)果的總不確定度在17%以內(nèi)。

(3)密度分布對桶外γ測量的影響：在密度分布不均勻性為10%，放射性活度分布不均勻性為5%的條件下，兩種活度測量方法結(jié)果的總不確定度在20%以內(nèi)。

(4)應(yīng)充分認(rèn)識(shí)桶外測量在核電廠固體廢物測量應(yīng)用中的地位與作用，桶外γ測量僅在核電廠固體廢物密度、活度分布不均勻性不大的情況下對于固體廢物核素可準(zhǔn)確測量，還應(yīng)針對核電廠固體廢物密度、活度分布不均勻性較大的情況下開展相關(guān)研究。

為了滿足近地表處置場廢物包的接收要求，針對桶外測量裝置在核電廠應(yīng)用過程中存在的問題，建議如下：

(1)盡快制定桶外測量方法的技術(shù)規(guī)范。對于廢物桶外測量裝置的性能要求和性能試驗(yàn)方法，目前國內(nèi)還缺少具體的技術(shù)規(guī)定，不同核電廠廢物活度測量結(jié)果的不確定度估算方法存在差異?？紤]到實(shí)際測量情況下的現(xiàn)場環(huán)境的本底與設(shè)備出廠檢驗(yàn)時(shí)不同，部分電廠在設(shè)備到貨后僅使用點(diǎn)源和空桶開展測量裝置的探測效率和測量不確定度的試驗(yàn)驗(yàn)證是不夠嚴(yán)謹(jǐn)?shù)?。?yīng)盡快制定廢物桶活度桶外測量方法的技術(shù)規(guī)范，以指導(dǎo)核電廠開展桶裝廢物的桶外γ測量實(shí)踐和設(shè)備校準(zhǔn)。

(2)保證設(shè)備工作環(huán)境。因桶外測量系統(tǒng)多使用HPGe探測器，設(shè)備對溫濕度等環(huán)境條件要求較高，因而應(yīng)在核電廠廠房設(shè)計(jì)階段考慮桶外測量設(shè)備的工作環(huán)境要求，同時(shí)加強(qiáng)設(shè)備維護(hù)。

(3)加強(qiáng)操作人員培訓(xùn)。桶外γ測量系統(tǒng)作為復(fù)雜的精密儀器，應(yīng)加強(qiáng)對操作人員的培訓(xùn)。