• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    食品中重金屬快速檢測技術(shù)研究進(jìn)展

    2021-01-16 07:55:05趙勝男高海軍戴冠蘋劉瑩
    糧食科技與經(jīng)濟 2021年3期
    關(guān)鍵詞:食品安全

    趙勝男 高海軍 戴冠蘋 劉瑩

    摘要:食品中化學(xué)污染、微生物污染以及摻假問題引起了全世界的廣泛關(guān)注,化學(xué)污染中重金屬污染對食品安全產(chǎn)生了巨大威脅。傳統(tǒng)的重金屬檢測技術(shù)耗時長,已無法滿足當(dāng)前需要,快速、方便、準(zhǔn)確的分析檢測技術(shù)成為未來發(fā)展的趨勢。文章綜述了當(dāng)前食品中重金屬快速檢測技術(shù)的研究發(fā)展,簡明指出了研究過程中存在的問題,重點展示了新材料在促進(jìn)快速檢測技術(shù)發(fā)展過程中的重要意義,并展望了其未來研究方向。

    關(guān)鍵詞:食品安全;重金屬;快速檢測;免疫分析;電化學(xué)傳感器

    中圖分類號:TS207.3 文獻(xiàn)標(biāo)識碼:A DOI:10.16465/j.gste.cn431252ts.20210324

    食品安全已成為一個全球性話題,世界上食品安全惡性事件頻發(fā)已經(jīng)造成了巨大的經(jīng)濟損失,同時引發(fā)了諸多疾病甚至死亡[1-2]。食品安全主要涉及以下幾個方面:化學(xué)污染物、微生物污染和食品摻假等,其中重金屬是主要化學(xué)污染物之一[3]。重金屬主要包括鉛、鎘、汞、砷、鋅、鎳、銅等元素[4],均會對人體腎臟、肝臟、神經(jīng)和心血管系統(tǒng)產(chǎn)生負(fù)面影響[5]。鉛元素在6種重金屬污染物中排首位[6];1972年聯(lián)合國食品農(nóng)業(yè)組織(The United Nations Food and Agriculture Organization)和世衛(wèi)組織(World Health Organization)優(yōu)先將鎘元素定義為食品污染物,并在1974年聯(lián)合國環(huán)境規(guī)劃署提出的12種危險有毒物中列為第一[7];汞元素能夠轉(zhuǎn)換成甲基汞這種更有毒的形式危害人體健康[8];食品中存在無機砷和有機砷,無機砷及其化合物已經(jīng)被定義為主要致癌物質(zhì)[9]。因此,食品中重金屬含量的測定必不可少。

    1 概 述

    傳統(tǒng)的檢測重金屬方法主要是依賴大型儀器的光譜法[10],能準(zhǔn)確測定食品中重金屬的含量,但是樣品前處理步驟繁瑣,檢測時間相對較長,設(shè)備昂貴,實驗耗材多,局限于實驗室分析檢測,對其他場合尤其是現(xiàn)場檢測有困難[11]。與傳統(tǒng)檢測技術(shù)相比,重金屬快速檢測技術(shù)有顯著優(yōu)勢:一是能對多種元素實現(xiàn)快速準(zhǔn)確分析;二是設(shè)備小,容易搬運[12],方便、快速、經(jīng)濟,適用于食品中重金屬污染物的現(xiàn)場檢測。本文從化學(xué)比色法、酶抑制法、免疫分析、電化學(xué)傳感器、生物條形碼及信息技術(shù)6個方面綜述了近幾年食品重金屬快速檢測技術(shù)的最新應(yīng)用,著重介紹了新材料在各項快檢技術(shù)發(fā)展中的核心作用,以期為食品重金屬快速檢測技術(shù)研究提供依據(jù)。

    2 食品重金屬快速檢測技術(shù)

    2.1 化學(xué)比色法

    化學(xué)比色法是指待測物質(zhì)與試紙上特定的化學(xué)試劑發(fā)生特異性的化學(xué)顯色反應(yīng),通過顏色的對比,實現(xiàn)定性或半定量檢測。李琴等[13]以自制的鎘試紙為載體,在馬鈴薯中加入抗壞血酸和碘化鉀,用硫酸調(diào)節(jié)pH,與標(biāo)準(zhǔn)比色板比較后快速測定出馬鈴薯中有害重金屬鎘含量。但是傳統(tǒng)化學(xué)比色法存在靈敏度低、適用于單一樣品等弊端,新材料與化學(xué)比色技術(shù)結(jié)合大大降低了檢出限,提高了檢測靈敏度,成功實現(xiàn)了食品重金屬的現(xiàn)場快速檢測。Wu等[14]將比色法與微流控紙芯片技術(shù)結(jié)合快速檢測飲用水中Cu2+,檢出限低至0.340 μmol/L。Cao等[15]基于天然食用色素——紅甜菜色素和智能手機建立了飲用水中Cu2+的便攜式比色快檢法。在堿性條件下,紅甜菜色素通過氧化還原反應(yīng)和螯合作用選擇性地與Cu2+反應(yīng),從而使溶液顏色由紫色變橙紅色,而基于安卓系統(tǒng)的智能手機能實現(xiàn)Cu2+的可視化檢測,線性范圍達(dá)4~20 μmol/L,檢出限為0.84 μmol/L。Huang等[16]利用非貴金屬納米酶實現(xiàn)了食品中Hg2+快速檢測?;谏锵嗳菪约{米酶CS-MoSe2 NS和智能手機的集成系統(tǒng)可以實現(xiàn)15 min內(nèi)現(xiàn)場快速檢測Hg2+,檢出限達(dá)8.4 nmol/L。

    芯片技術(shù)、智能設(shè)備等新技術(shù)與比色法相結(jié)合使重金屬檢測過程更方便快捷,檢測結(jié)果直觀化,更適用于現(xiàn)場批量樣品的快速篩查,但還存在親-疏水材料(比色紙芯片)、納米酶等新材料研發(fā)成本較高、檢測結(jié)果重現(xiàn)性、準(zhǔn)確性欠缺等不足之處,未來學(xué)者將在比色紙構(gòu)成、酶合成、提高結(jié)果可靠性等方面深入研究。

    2.2 酶抑制法

    酶抑制法檢測重金屬原理是重金屬離子與形成酶活性中心的巰基或甲巰基結(jié)合使反應(yīng)體系發(fā)生顏色、pH、電導(dǎo)率和吸光度等變化,通過這些變量測定重金屬含量。目前已有脲酶、葡萄糖氧化酶、磷酸酯酶、蛋白酶等多種酶用于食品重金屬檢測,檢測技術(shù)有生物傳感器、酶反應(yīng)器等。Da Silva等[17]研發(fā)了一種新型葡萄糖氧化酶電化學(xué)生物傳感器,靈敏度高,檢出限較低,重現(xiàn)性、穩(wěn)定性、選擇性均良好,并成功用于牛奶樣品中Hg2 +、Cd2 +、Pb2 +的痕量檢測。Lukyanenko等[18]利用手持酶發(fā)光生物傳感器實現(xiàn)了飲用水中Cu2+的快速檢測。檢測系統(tǒng)基于一個熱穩(wěn)定硅光電倍增管(Silicon photomultiplier,SiPM),由手持光度計和微流體芯片組成,對硫酸銅的檢出限為2.5 mg/L。

    酶抑制法簡單便捷,但多用于環(huán)境樣品檢測,用于食品檢測報道相對較少。未來研究重點應(yīng)放在開發(fā)對多種重金屬特異性、穩(wěn)定性強的酶源、優(yōu)化前處理方法、降低復(fù)雜樣品基質(zhì)干擾、提升食品中重金屬的提取率等方面,并增加酶抑制法在食品檢測領(lǐng)域的研究。

    2.3 免疫分析技術(shù)

    2.3.1 ELISA

    ELISA是一種以酶作為標(biāo)記物的免疫分析方法,已用于食品中多種重金屬污染物檢測,該法快速、靈敏、簡單,適用于現(xiàn)場檢測[19]。Xu等[20]基于自制的單克隆抗體采用ELISA法實現(xiàn)了飲用水、食品和種子樣品中Pb2+檢測,檢出限達(dá)0.7 ng/mL,回收率為82.1%~108.3%。郝代玲等[21]基于制備的重金屬銅單抗建立了食品中Cu2+間接和直接競爭ELISA檢測法,兩種方法靈敏度、檢出限和線性范圍良好。

    ELISA法目前發(fā)展迅速,檢測時間短、操作簡便、成本較低,但研究過程中還存在樣品前處理污染環(huán)境、新型螯合劑制備、抗體特異性亟待增強等問題[19]。

    2.3.2 膠體金免疫層析試紙法

    膠體金免疫層析法(gold immune-chromato- graphic assay,GICA)是以膠體金為標(biāo)記物的定性或半定量免疫分析技術(shù)。劉美辰等[22]、趙小旭等[23]分別采用膠體金免疫層析試紙法實現(xiàn)了糙米和乳制品中Pb2+的快速定量檢測,且檢測結(jié)果與AAS法一致。該方法簡單易操作,可用于食品中獸藥、抗生素、農(nóng)殘、重金屬、毒素等多種物質(zhì)的現(xiàn)場快速初篩[24]。但膠體金免疫試紙法的弊端是檢測結(jié)果不可靠、穩(wěn)定性差,如何應(yīng)用新材料提高檢測結(jié)果的靈敏度、準(zhǔn)確度和穩(wěn)定性將是未來研究的重點。

    2.3.3 化學(xué)發(fā)光免疫分析法

    化學(xué)發(fā)光免疫分析法分析速度快、靈敏度較高、線形范圍寬、設(shè)備簡易,對多種復(fù)雜化合物響應(yīng)較好,已廣泛用于食品分析[25]。Xu等[20]采用化學(xué)發(fā)光酶免疫分析法實現(xiàn)了食品中Pb2+檢測,檢出限低(0.1 ng/mL),回收率較高(80.1%~98.8%)。

    基于化學(xué)發(fā)光技術(shù),電化學(xué)發(fā)光技術(shù)(electrochemiluminescence,ECL)逐漸發(fā)展起來。這項技術(shù)整合了電化學(xué)分析技術(shù)和化學(xué)發(fā)光技術(shù),原理是在某個激發(fā)電壓下電極表面會產(chǎn)生不穩(wěn)定中間物質(zhì),不穩(wěn)定的中間物相互反應(yīng)或者與體系里面其他物質(zhì)反應(yīng),而產(chǎn)生光輻射現(xiàn)象,產(chǎn)生的光子被光學(xué)儀器接收并轉(zhuǎn)換成發(fā)射光譜應(yīng)用于物質(zhì)的痕量分析。這項技術(shù)選擇性好、靈敏度高、重現(xiàn)性好、檢出限低、響應(yīng)范圍寬,在食品安全和質(zhì)量檢測領(lǐng)域已經(jīng)成為研究熱點。

    20世紀(jì)60年代,學(xué)者們開始研究電化學(xué)發(fā)光。電子技術(shù)的發(fā)展及高靈敏度光電傳感器的出現(xiàn)為研究電化學(xué)發(fā)光技術(shù)提供了有力工具。20世紀(jì)80年代,電化學(xué)發(fā)光技術(shù)進(jìn)入應(yīng)用階段。高效液相色譜(high-performance liquid chromatography,HPLC)和毛細(xì)管電泳(Capillary electrophoresis,CE)依靠電化學(xué)發(fā)光分析技術(shù)和流體注射分析技術(shù)(flow injection analysis,F(xiàn)IA)改善了光學(xué)信號的重現(xiàn)性和穩(wěn)定性。三聯(lián)吡啶釕的電化學(xué)發(fā)光是這一時期的重要發(fā)現(xiàn)之一。20世紀(jì)90年代后,電化學(xué)發(fā)光設(shè)備、電極材料以及光信號傳導(dǎo)材料進(jìn)一步發(fā)展,電化學(xué)分析的應(yīng)用范圍擴展到免疫分析、藥物分析、生物活性物質(zhì)以及活體分析。目前,電化學(xué)發(fā)光體系主要分為無機物、有機物以及半導(dǎo)體納米材料體系,即量子點體系。

    由于量子體系具有穩(wěn)定性好、可調(diào)諧發(fā)射、生物相容性好、低毒等特性,研究者將量子點技術(shù)和電化學(xué)發(fā)光技術(shù)相結(jié)合,研發(fā)出用于食品檢測的多種傳感設(shè)備,增強了檢測的靈敏度和特異性。Feng等[26]將MIL-53(Al)@CdTe和電化學(xué)發(fā)光結(jié)合實現(xiàn)了Hg2+和Pb2+的快速檢測,兩種重金屬離子適配體傳感器檢出限低,可用于魚、蝦等實際樣品中重金屬含量的檢測。電化學(xué)發(fā)光技術(shù)還可與微流體技術(shù)結(jié)合用于食品重金屬檢測,一次性微流體聚合物芯片或者紙芯片技術(shù)成本低、易操作,樣品前處理和分離過程在芯片上完成,直接通過手機或肉眼即可獲得檢測結(jié)果,微流體裝置的缺點是靈敏度較低,這歸因于樣本容量和試劑消耗較少[27]。

    電化學(xué)發(fā)光技術(shù)優(yōu)勢明顯,但在檢測特異性、靈敏度、多組分協(xié)同檢測方面還有欠缺,未來這項技術(shù)一方面將繼續(xù)與納米材料相結(jié)合,部分納米材料可作為電化學(xué)發(fā)光的發(fā)射源,同時將繼續(xù)利用納米材料表面等離子體共振、良好的導(dǎo)電性和磁性等特性設(shè)計新型電化學(xué)發(fā)光傳感器;另一方面將探索與其他技術(shù)結(jié)合改善檢測效果。

    2.4 電化學(xué)傳感器

    生物傳感器可以快速、經(jīng)濟、高通量分析食品和環(huán)境中的重金屬污染物。這項技術(shù)的原理是樣品經(jīng)生物識別元件識別后,由信號轉(zhuǎn)換器轉(zhuǎn)換成可測量信號。電化學(xué)傳感器和生物傳感器原理相似,是基于測量物質(zhì)的電化學(xué)特性,或者說將物質(zhì)的化學(xué)信號轉(zhuǎn)換成電信號進(jìn)行測量。電化學(xué)傳感器通常由兩部分組成,一部分是能選擇性識別待測物質(zhì)的傳感器,另一部分是將信號從一種形式轉(zhuǎn)換成另一種形式的信號轉(zhuǎn)換裝置。

    電化學(xué)技術(shù)已經(jīng)發(fā)展很長一段時間,由于高效、便攜、靈敏度高,已應(yīng)用于生物醫(yī)藥、環(huán)境檢測、食品檢測分析等多領(lǐng)域。新材料推動電化學(xué)傳感器的發(fā)展步入了一個新階段,為傳感器的設(shè)計提供了許多新方法。Zhang等[28]研發(fā)出一種經(jīng)濟、實用的電化學(xué)平臺來檢測橘子汁和蘋果汁中的Cd2+、Pb2+、Hg2+。這個平臺的信息終端只需要一個智能手機和一個自制的作為電化學(xué)分析工具的穩(wěn)壓器,檢測結(jié)果的靈敏度和準(zhǔn)確度良好。禹亞莉等[29]基于T-Hg-T模型成功研制出具有自組裝金電極的電化學(xué)傳感器用于檢測魚體內(nèi)Hg2+,當(dāng)Hg2+濃度為1~104 nmol/L,線性良好(R2=0.997),檢出限較低(0.5 nmol/L)。Yu等[30]采用金納米顆粒裝飾的蒲公英狀氧化銅納米微球作為傳感器的修飾材料,利用T-Hg-T結(jié)構(gòu)觸發(fā)雜交連鎖反應(yīng)進(jìn)行信號放大來測定Hg2+,取得了滿意結(jié)果。Wang等[31]基于石墨烯/石墨碳氮化硅納米復(fù)合材料研發(fā)了一種新型Cd2+電化學(xué)適配體傳感器,其選擇性好,檢出限低(0.337 nmol/L),靈敏度高,線性范圍寬(1~1 000 nmol/L)。

    基于納米材料修飾的電化學(xué)傳感器測試性能顯著提高,開辟了食品中重金屬檢測的新渠道。但研究推廣過程中還存在成本相對較高、納米材料制備過程復(fù)雜、重復(fù)使用率低、納米材料與電極結(jié)合不牢固、檢測設(shè)備體積大、自動化程度低、市場化程度低等問題。因此,未來研究將朝著以下幾方面改進(jìn):一是合成電化學(xué)性能良好、穩(wěn)定性高、相互作用力強的新型納米材料;二是檢測設(shè)備便攜化、自動化;三是將新型傳感器商業(yè)化并應(yīng)用于實際檢測。

    2.5 生物條形碼技術(shù)

    生物條形碼技術(shù)是一項新型的分子生物學(xué)放大技術(shù),這項技術(shù)利用寡核苷酸作為蛋白質(zhì)和核酸檢測的目標(biāo)識別物。金納米顆粒(AuNPs)作為生物條形碼載體用于檢測目標(biāo)分子[32]。2003年,Nam等[33]首次基于生物條形碼提出了納米顆粒,極其靈敏地檢測出蛋白質(zhì),之后臨床藥物和基礎(chǔ)生命科學(xué)領(lǐng)域相繼出現(xiàn)大量的相關(guān)研究[34]。用于食品重金屬檢測的生物條形碼技術(shù)起步晚,范圍小,直到2008年,Shen等[35]基于脫氧核糖核酸(deoxyribonucleic Acid,DNA)電化學(xué)傳感器,利用生物條形碼技術(shù)增強信號,降低檢出限(1 nmol/L),提高靈敏度,成功檢測食品中重金屬鉛。

    生物條形碼技術(shù)前景廣闊,但是這項技術(shù)仍舊不成熟,存在不容忽視的弊端,其中之一是單克隆抗體的制備。市場上的單克隆抗體十分昂貴,而對于類似重金屬的小分子物質(zhì),抗體制備非常困難??贵w是生物條形碼技術(shù)不可或缺的物質(zhì),如何減少抗體花費是目前需要解決的問題。另一個顯著弊端是生物條形碼檢測需要在電泳或者芯片檢測前實現(xiàn)DNA 擴增,設(shè)備昂貴的問題限制了這種方法的實際應(yīng)用。與其他快檢法相比,生物條形碼技術(shù)在食品檢測方面的文獻(xiàn)報道較少,最大的原因可能是檢測花費較高。

    2.6 信息技術(shù)

    目前,信息技術(shù)的發(fā)展上升到一個新高度,大數(shù)據(jù)、云計算、物聯(lián)網(wǎng)和人工智能已經(jīng)應(yīng)用于食品安全監(jiān)管。幾乎所有社會領(lǐng)域都不可避免產(chǎn)生大量數(shù)據(jù),將大數(shù)據(jù)應(yīng)用于食品安全領(lǐng)域?qū)τ诮⑹称钒踩到y(tǒng)是十分必要的。當(dāng)前,已經(jīng)有許多使用大數(shù)據(jù)的例子。例如,大型連鎖餐廳收集食品的運輸溫度、保質(zhì)期和質(zhì)量指標(biāo)等,確保出現(xiàn)問題的第一時間相關(guān)食品能從餐廳快速召回。云計算中心是一個巨大的數(shù)據(jù)信息接收、安全評估、預(yù)警和存儲系統(tǒng)。它可以評估食品的安全性并且計算相應(yīng)的食品安全等級。電子垃圾包含重金屬和工業(yè)化合物之類的潛在環(huán)境污染物,大量的電子垃圾將會污染環(huán)境、水和食物。通過向偏遠(yuǎn)地區(qū)提供計算服務(wù)可以擴大云計算網(wǎng)絡(luò),從而減少電子垃圾的產(chǎn)生。

    基于大數(shù)據(jù)和云計算,物聯(lián)網(wǎng)應(yīng)運而生。物聯(lián)網(wǎng)可以獲得食品配料的原始信息并且實現(xiàn)實時追蹤,與健康、環(huán)境、食品相關(guān)的技術(shù)也可以通過物聯(lián)網(wǎng)實現(xiàn)整合從而解決全球性健康問題。大數(shù)據(jù)是人工智能(Artificial Intelligence,AI)發(fā)展背后的驅(qū)動力。作為一項新技術(shù),人工智能加速了通過計算機技術(shù)收集數(shù)據(jù)實現(xiàn)模擬人類思考的進(jìn)程。食品監(jiān)管及檢測均能利用人工智能獨特的分析計算和自我學(xué)習(xí)能力。研究者已經(jīng)研發(fā)出一種嵌入智能算法的智能云平臺來預(yù)測食品的感官性狀。一種紅外光譜儀平臺也可用于檢測過敏性物質(zhì)來保障生產(chǎn)線安全[36]。Jia等[37]設(shè)計了一款包含微型相機和運動傳感器的可穿戴相機,這款相機可以自動調(diào)整拍攝圖像的視野,對食物和飲料各項指標(biāo)檢測的準(zhǔn)確率為91.5%和86.4%。人工智能用于食品重金屬檢測的報道相對較少,這必將成為未來研究的方向。

    以人工智能為標(biāo)志的第四次工業(yè)革命將會影響世界經(jīng)濟秩序的重建。人工智能用于食品安全領(lǐng)域?qū)⑹俏磥硎称繁O(jiān)管的方向。一方面,人工智能可以加強食品市場秩序的監(jiān)管;另一方面,人工智能將有助于解決消費者對于高質(zhì)量、安全的食品的需要。

    3 展 望

    食品安全是世界上所有國家都會面臨的一個影響國家穩(wěn)定和社會和諧的主要公共安全問題。尤其近年來,全世界食品安全事件頻發(fā),安全形勢嚴(yán)峻,食品安全的大局不容樂觀。食品重金屬快速檢測技術(shù)發(fā)展迅速,但還存在以下問題,一是部分快檢設(shè)備靈敏度偏低,穩(wěn)定性差,難以滿足實際樣品檢測準(zhǔn)確度和精密度要求;二是前處理步驟普遍繁瑣,基質(zhì)干擾嚴(yán)重;三是快檢設(shè)備體積偏大,不便于隨身攜帶。未來食品重金屬快檢技術(shù)將會朝著靈敏度增加、時間縮短、選擇性提高、檢測設(shè)備便攜化、模塊化的智能化方向發(fā)展,這將便于檢測人員隨時開展工作,發(fā)揮食品檢測有效地預(yù)防作用,保障食品安全。另外,新穎的分析方法以及新功能材料的應(yīng)用在食品重金屬檢測領(lǐng)域?qū)⒗^續(xù)成為研究熱點。生物條形碼技術(shù)和其他技術(shù)相結(jié)合來改善檢測的靈敏度和便捷性將會是研究方向之一。

    參 考 文 獻(xiàn)

    [1] SHARMA R, RAGAVAN K V, THAKUR M S, et al. Recent advances in nanoparticle based aptasensors for food contaminants[J]. Biosensors and Bioelectronics, 2015, 74: 612-627.

    [2] SUN C N, LIAO X F, JIA B Y, et al. Development of a ZnCdS@ZnS quantum dots-based label-free electrochemiluminescence immunosensor for sensitive determination of aflatoxin B1 in lotus seed[J]. Mikrochimica Acta, 2020, 187(4): 236.

    [3] BANSAL S, SINGH A, MANGAL M, et al. Food adulteration: sources, health risks, and detection methods[J]. Critical Reviews in Food Science and Nutrition, 2017, 57(6): 1174-1189.

    [4] ISLAM M S, AHMED M K, RAKNUZZAMAN M, et al. Heavy metal pollution in surface water and sediment: a preliminary assessment of an urban river in a developing country[J]. Ecological Indicators, 2015, 48: 282-291.

    [5] ZHOU Y Y, TANG L, ZENG G M, et al. Current progress in biosensors for heavy metal ions based on DNAzymes/DNA molecules functionalized nanostructures: a review[J]. Sensors and Actuators B: Chemical, 2016, 223: 280-294.

    [6] SILBERGELD E K, WAALKES M, RICE J M, et al. Lead as a carcinogen: experimental evidence and mechanisms of action[J]. American Journal of Industrial Medicine, 2000, 38(3): 316-323.

    [7] VARAKSIN A N, KATSNELSON B A, PANOV V G, et al. Some considerations concerning the theory of combined toxicity: a case study of subchronic experimental intoxication with cadmium and lead[J]. Food and Chemical Toxicology, 2014, 64: 144-156.

    [8] MATOS J, LOURENCO H M, BRITO P, et al. Influence of bioaccessibility of total mercury, methyl-mercury and selenium on the risk/benefit associated to the consumption of raw and cooked blue shark (Prionace glauca) [J]. Environmental Research, 2015, 143: 123-129.

    [9] HEINRICH M. Reviewing ethnopharmacology-a forum for critical assessment, analysis and discussion[J]. Journal of Ethnopharmacology, 2003, 89(1): 1.

    [10] BI W H, CHEN J G, ZHANG S, et al. Study on the influence factors of the concentration of heavy metals by spectrophotometry[J]. Acta Physica Sinica, 2017, 66(7): 149-156.

    [11] HUANG M R, GU G L, SHI F Y, et al. Development of potentiometric lead ion sensors based on ionophores bearing oxygen/sulfur-containing functional groups[J]. Chinese Journal of Analytical Chemistry, 2012, 40(1): 50-58.

    [12] WANG L Y, PENG X L, FU H J, et al. Recent advances in the development of electrochemical aptasensors for detection of heavy metals in food[J]. Biosensors and Bioelectronics, 2020, 147: 111777.

    [13] 李琴, 楊璐, 楊弘, 等. 試紙法快速測定食品中鎘的含量[J].安徽農(nóng)業(yè)科學(xué), 2017, 45(21): 77-79.

    [14] WU Q, HE J, MENG H, et al. A paper–based microfluidic analytical device combined with home–made SPE column for the colorimetric determination of copper(II) ion[J]. Talanta, 2019, 204: 518-524.

    [15] CAO Y Y, LIU Y N, LI F, et al. Portable colorimetric detection of copper ion in drinking water via red beet pigment and smartphone[J]. Microchemical Journal, 2019, 150: 104176.

    [16] HUANG L J, ZHU Q R, ZHU J, et al. Portable colorimetric detection of mercury(II) based on a non-noble metal nanozyme with tunable activity[J]. Inorganic Chemistry, 2019, 58: 1638-1646.

    [17] DA SILVA W, GHICA M E, BRETT C M A, et al. Biotoxic trace metal ion detection by enzymatic inhibition of a glucose biosensor based on a poly(brilliant green)-deep eutectic solvent/ carbon nanotube modified electrode[J]. Talanta, 2020, 208: 120427.

    [18] LUKYANENKO K A, DENISOV I A, SOROKIN V V, et al. Handheld enzymatic luminescent biosensor for rapid detection of heavy metals in water samples[J]. Chemosensors, 2019, 7(1): 16.

    [19] 王瑩, 王華, 賈紀(jì)萍, 等. 酶聯(lián)免疫法快速檢測食品中重金屬含量的研究進(jìn)展[J]. 安徽農(nóng)業(yè)科學(xué), 2021, 49(5): 10-13.

    [20] XU L, SUO X Y, ZHANG Q, et al. ELISA and chemiluminescent enzyme immunoassay for sensitive and specific determination of lead (II) in water, food and feed samples[J]. Foods, 2020, 9: 305.

    [21] 郝代玲, 黃建芳, 楊浩, 等. 重金屬銅的單抗的制備及免疫學(xué)檢測方法的建立[J].食品工業(yè)科技, 2017, 38(19): 245-248.

    [22] 劉美辰, 路宏博, 趙小旭, 等. 膠體金免疫層析法快速定量檢測糙米中重金屬離子鉛[J]. 糧食科技與經(jīng)濟, 2018, 43(2): 61-64.

    [23] 趙小旭, 柳家鵬, 柴艷兵, 等. 膠體金免疫層析法快速檢測乳制品中重金屬離子鉛[J]. 糧食科技與經(jīng)濟, 2018, 43(3): 51-54.

    [24] 高興, 馬莉, 鄭峰屹, 等. 食品安全快速檢測技術(shù)研究進(jìn)展[J]. 食品工程, 2020(1): 14-19.

    [25] OCANA-GONZALEZ J A, RAMOS-PAYAN M, FERNANDEZ-TORRES R, et al. Application of chemiluminescence in the analysis of wastewaters: a review[J]. Talanta, 2014, 122: 214-222.

    [26] FENG D F, LI P H, TAN X C, et al. Electrochemiluminescence aptasensor for multiple determination of Hg2+and Pb2+ions by using the MIL-53(Al)@CdTe-PEI modified electrode [J]. Analytica Chimica Acta, 2020, 1100: 232-239.

    [27] NAN H, KUN W. Recent development of electrochemiluminescence sensors for food analysis[J]. Anal Bioanal Chem, 2016, 408: 7035-7048.

    [28] ZHANG W, LIU C, LIU F H, et al. A smart-phone-based electrochemical platform with programmable solid-state-microwave flow digestion for determination of heavy metals in liquid food[J]. Food Chemistry, 2020, 303: 125378.

    [29] 禹亞莉, 李燕, 張俊玲, 等. 基于DNA雙鏈電荷轉(zhuǎn)移的Hg2+電化學(xué)生物傳感器的研究 [J]. 上海海洋大學(xué)學(xué)報, 2017, 26( 2) : 314-319.

    [30] YU Y J, Yu C, GAO R F, et al. Dandelion-like CuO microspheres decorated with Au nanoparticle modified biosensor for Hg2+detection using a T-Hg2+-T triggered hybridization chain reaction amplification strategy[J]. Biosensors & Bioelectronics, 2019, 131: 207-213.

    [31] WANG X F, GAO W Y, YAN W, et al. A novel aptasensor based on graphene/graphite carbon nitride nanocomposites for cadmium detection with high selectivity and sensitivity[J]. ACS Applied Nano Materials, 2018, 1(5): 2341-2346.

    [32] NAM J M, WISE A R, GROVES J T. Colorimetric bio-barcode amplification assay for cytokines[J]. Analytical Chemistry, 2005, 77(21): 6985-6988.

    [33] NAM J M, THAXTON C S, MIRKIN C A. Nanoparticle-based bio-bar codes for the ultrasensitive detection of proteins[J]. Science(New York, N.Y.), 2003, 301(5641): 1884-1886.

    [34] BI S, JI B, ZHANG Z P, et al. A chemiluminescence imaging array for the detection of cancer cells by dual-aptamer recognition and bio-bar-code nanoprobe-based rolling circle amplification [J]. Chemical Communications (Cambridge, England), 2013, 49(33): 3452-3454.

    [35] SHEN L, CHEN Z, LI Y H, et al. Electrochemical DNAzyme sensor for lead based on amplification of DNA-Au bio-bar codes[J]. Analytical Chemistry, 2008, 80(16): 6323-6328.

    [36] GARCIA-ESTEBAN J A, CURTO B, MORENO V, et al. A digitalization strategy for quality control in food industry based on artificial intelligence techniques[C]//16th IEEE International Conference on Industrial Informatics (INDIN). Porto: Institute of Electrical and Electronics Engineers, 2018: 221-226.

    [37] JIA W Y, LI Y C, QU R W, et al. Automatic food detection in egocentric images using artificial intelligence technology[J]. Public Health Nutrition, 2019, 22(7): 1168-1179.

    Current Progress in Rapid Detection Technology for Heavy Metals in Food

    Zhao Shengnan, Gao Haijun, Dai Guanping, Liu Ying

    ( Henan Cereal, Oil & Feed Products Quality Supervision and Inspection Center, Zhengzhou, Henan 450004 )Abstract: Chemical contamination, microbial contamination and adulteration in food have attracted the wide attention around the world, heavy metals pollution included chemical contamination has a huge threat on food safety. The traditional time-consuming detection technologies have been unable to meet the current needs. The rapid, convenient and accurate detection technology has become the development trend of the future. This paper summarized the current some kinds of rapid detection technologies of heavy metals in food, pointed out the problems existing in the research process concisely, showed the important significance of new materials in the process of promoting the development of rapid detection technology, and the future research direction was put forward.

    Key words: food safety, heavy metals, rapid detection technology, immunoassay, electrochemical sensor

    猜你喜歡
    食品安全
    關(guān)于加強食品安全政府監(jiān)管的若干思考
    完善我國食品召回制度的法律思考
    淺析食品安全犯罪的成因及其對策
    食品安全檢測技術(shù)研究現(xiàn)狀
    經(jīng)濟法視角下大學(xué)生網(wǎng)絡(luò)訂餐食品安全問題分析
    市場經(jīng)濟下食品安全對經(jīng)濟發(fā)展的意義
    新媒體在食品安全監(jiān)管工作中的特點和作用
    食品安全存在的問題和解決對策
    我國食品安全監(jiān)管面臨的挑戰(zhàn)及應(yīng)對措施分析
    科技視界(2016年21期)2016-10-17 20:50:50
    食品安全體系中物流的重要性
    国产色婷婷99| 国产片内射在线| 国产极品粉嫩免费观看在线 | 涩涩av久久男人的天堂| 亚洲成人一二三区av| 久久人人爽人人片av| 简卡轻食公司| 日韩欧美精品免费久久| 春色校园在线视频观看| 国产精品久久久久成人av| 夜夜骑夜夜射夜夜干| 精品一区二区三区视频在线| 99热6这里只有精品| 性色av一级| 高清毛片免费看| 赤兔流量卡办理| 国产高清不卡午夜福利| 一级,二级,三级黄色视频| 免费播放大片免费观看视频在线观看| 免费av中文字幕在线| 久久韩国三级中文字幕| 九色亚洲精品在线播放| 亚洲人成网站在线播| 亚洲三级黄色毛片| 亚洲欧美一区二区三区黑人 | 国产黄频视频在线观看| 日韩强制内射视频| 韩国高清视频一区二区三区| 伊人久久精品亚洲午夜| 日韩伦理黄色片| 日本爱情动作片www.在线观看| 另类精品久久| 黄色配什么色好看| 亚洲怡红院男人天堂| 亚洲精品av麻豆狂野| 韩国高清视频一区二区三区| 欧美激情极品国产一区二区三区 | 亚洲,一卡二卡三卡| 国产精品久久久久久精品古装| 日韩在线高清观看一区二区三区| 超色免费av| 91久久精品国产一区二区三区| 国产精品一区www在线观看| 久久国产精品男人的天堂亚洲 | 国产一区亚洲一区在线观看| 精品人妻熟女av久视频| 91精品一卡2卡3卡4卡| 日韩av在线免费看完整版不卡| 精品久久国产蜜桃| 少妇人妻精品综合一区二区| a级片在线免费高清观看视频| 一级,二级,三级黄色视频| 免费av中文字幕在线| 国产成人aa在线观看| 成人午夜精彩视频在线观看| 91国产中文字幕| 一级二级三级毛片免费看| 国产日韩欧美视频二区| 91精品一卡2卡3卡4卡| 国产精品国产三级专区第一集| 一级片'在线观看视频| 老司机影院成人| 精品久久久噜噜| 一区二区日韩欧美中文字幕 | 亚洲av在线观看美女高潮| 国产日韩欧美亚洲二区| 久热这里只有精品99| 女人久久www免费人成看片| 日韩av在线免费看完整版不卡| 极品人妻少妇av视频| 久久久国产一区二区| 综合色丁香网| 18禁观看日本| 你懂的网址亚洲精品在线观看| 桃花免费在线播放| 水蜜桃什么品种好| 欧美激情国产日韩精品一区| 免费人妻精品一区二区三区视频| 精品国产一区二区久久| 9色porny在线观看| 九九爱精品视频在线观看| 一本一本久久a久久精品综合妖精 国产伦在线观看视频一区 | 在线观看www视频免费| 亚洲国产精品999| 久久99蜜桃精品久久| 国产精品女同一区二区软件| 久久久久久人妻| 久久久久久久久久久免费av| 在线观看三级黄色| 性色av一级| 日韩,欧美,国产一区二区三区| 观看av在线不卡| 国精品久久久久久国模美| 久久久久久人妻| 欧美日韩综合久久久久久| 一级毛片 在线播放| 国产在视频线精品| 日韩精品免费视频一区二区三区 | 99热国产这里只有精品6| 日本爱情动作片www.在线观看| 久久久久久久国产电影| 寂寞人妻少妇视频99o| 国产亚洲欧美精品永久| 久久午夜福利片| 麻豆精品久久久久久蜜桃| 18禁动态无遮挡网站| 精品一品国产午夜福利视频| 夜夜看夜夜爽夜夜摸| 国产成人精品婷婷| 国产无遮挡羞羞视频在线观看| 人妻一区二区av| 哪个播放器可以免费观看大片| 91精品国产国语对白视频| 亚洲美女搞黄在线观看| 国产女主播在线喷水免费视频网站| 国产精品欧美亚洲77777| 少妇 在线观看| 色5月婷婷丁香| 3wmmmm亚洲av在线观看| 中文乱码字字幕精品一区二区三区| 极品少妇高潮喷水抽搐| 欧美最新免费一区二区三区| 男女国产视频网站| 丝瓜视频免费看黄片| 天天躁夜夜躁狠狠久久av| 91午夜精品亚洲一区二区三区| 精品一区在线观看国产| 国产精品久久久久久精品古装| 成人亚洲精品一区在线观看| 在线观看三级黄色| 超碰97精品在线观看| 久久鲁丝午夜福利片| 亚洲欧美成人综合另类久久久| 一级毛片我不卡| 中文字幕久久专区| 一区在线观看完整版| 精品卡一卡二卡四卡免费| 免费黄频网站在线观看国产| 国产精品成人在线| 午夜福利视频精品| 成人午夜精彩视频在线观看| 亚洲怡红院男人天堂| 亚洲四区av| 国产精品国产av在线观看| 日本av免费视频播放| 日日爽夜夜爽网站| 久久婷婷青草| 日韩不卡一区二区三区视频在线| 九色亚洲精品在线播放| 免费高清在线观看日韩| 多毛熟女@视频| 啦啦啦啦在线视频资源| 免费观看在线日韩| 日本黄色日本黄色录像| 国产一区二区在线观看日韩| av女优亚洲男人天堂| 欧美老熟妇乱子伦牲交| 国产欧美日韩综合在线一区二区| 曰老女人黄片| 国产毛片在线视频| 爱豆传媒免费全集在线观看| 国产精品久久久久久久久免| 夫妻性生交免费视频一级片| 少妇被粗大猛烈的视频| 91在线精品国自产拍蜜月| 成年av动漫网址| 欧美xxⅹ黑人| 亚洲色图综合在线观看| 久久狼人影院| 最新中文字幕久久久久| 亚洲五月色婷婷综合| 黄色配什么色好看| 国产成人精品婷婷| 内地一区二区视频在线| 最新的欧美精品一区二区| 啦啦啦视频在线资源免费观看| 久久久a久久爽久久v久久| 国产成人精品无人区| 青青草视频在线视频观看| 乱人伦中国视频| 母亲3免费完整高清在线观看 | 国产午夜精品久久久久久一区二区三区| 日日摸夜夜添夜夜爱| 亚洲第一av免费看| 亚洲欧洲国产日韩| 狂野欧美白嫩少妇大欣赏| 成人免费观看视频高清| 亚洲av电影在线观看一区二区三区| 久久久久久久久久久丰满| 中文天堂在线官网| 国产黄片视频在线免费观看| 亚洲精品中文字幕在线视频| 久久99一区二区三区| 亚洲av电影在线观看一区二区三区| 久久精品国产a三级三级三级| 久久热精品热| 国模一区二区三区四区视频| 久久av网站| 七月丁香在线播放| 久久久久久久大尺度免费视频| 在线看a的网站| 啦啦啦中文免费视频观看日本| 丝袜喷水一区| 日本午夜av视频| 老司机影院成人| 成年人免费黄色播放视频| 各种免费的搞黄视频| 免费看av在线观看网站| 久久久久久久久久久久大奶| 成人无遮挡网站| 久久毛片免费看一区二区三区| 又大又黄又爽视频免费| 麻豆乱淫一区二区| 在线看a的网站| 免费观看性生交大片5| 夜夜爽夜夜爽视频| 少妇人妻 视频| 久久精品夜色国产| 久久99一区二区三区| 亚洲,一卡二卡三卡| 久久婷婷青草| 爱豆传媒免费全集在线观看| 熟妇人妻不卡中文字幕| 街头女战士在线观看网站| 最近手机中文字幕大全| 久久久久久久久久成人| 九色成人免费人妻av| 如何舔出高潮| 精品人妻偷拍中文字幕| 乱码一卡2卡4卡精品| 2022亚洲国产成人精品| 日韩亚洲欧美综合| 亚洲经典国产精华液单| 91在线精品国自产拍蜜月| 亚洲丝袜综合中文字幕| 精品久久蜜臀av无| 十八禁高潮呻吟视频| 久久免费观看电影| 丰满少妇做爰视频| 看免费成人av毛片| 成人18禁高潮啪啪吃奶动态图 | 男女边摸边吃奶| 国模一区二区三区四区视频| 国产精品一区二区三区四区免费观看| 日韩制服骚丝袜av| 亚洲人成77777在线视频| 亚洲av福利一区| 中文字幕亚洲精品专区| 大香蕉久久成人网| 久久久久国产精品人妻一区二区| 亚洲欧美一区二区三区黑人 | 丰满乱子伦码专区| 天天影视国产精品| 国产成人91sexporn| a级毛色黄片| 在线看a的网站| 热re99久久国产66热| 中国美白少妇内射xxxbb| 国产精品人妻久久久影院| 18禁动态无遮挡网站| 亚洲精品视频女| 最后的刺客免费高清国语| 不卡视频在线观看欧美| 18禁在线播放成人免费| 欧美变态另类bdsm刘玥| 日韩中文字幕视频在线看片| 亚洲av在线观看美女高潮| 只有这里有精品99| 秋霞在线观看毛片| 22中文网久久字幕| 99久国产av精品国产电影| 久久精品人人爽人人爽视色| 国产一区二区三区av在线| 有码 亚洲区| 在线免费观看不下载黄p国产| a级片在线免费高清观看视频| 制服诱惑二区| 亚洲色图综合在线观看| 国产乱人偷精品视频| 国产精品秋霞免费鲁丝片| 一级黄片播放器| 亚洲美女搞黄在线观看| 日本-黄色视频高清免费观看| 在线观看三级黄色| 午夜激情av网站| 97超碰精品成人国产| 看非洲黑人一级黄片| 一区二区三区乱码不卡18| 国产一区有黄有色的免费视频| 欧美精品人与动牲交sv欧美| 国产日韩一区二区三区精品不卡 | 老司机影院成人| 日日摸夜夜添夜夜添av毛片| 黄片无遮挡物在线观看| 卡戴珊不雅视频在线播放| 国产欧美日韩一区二区三区在线 | 久久韩国三级中文字幕| 亚洲国产欧美日韩在线播放| 伦理电影大哥的女人| 欧美精品一区二区免费开放| 男男h啪啪无遮挡| 亚洲国产成人一精品久久久| 国产精品一区二区在线观看99| 一本—道久久a久久精品蜜桃钙片| 最近手机中文字幕大全| 国产精品人妻久久久久久| 日本av免费视频播放| av电影中文网址| 在线观看免费视频网站a站| 亚洲色图 男人天堂 中文字幕 | 爱豆传媒免费全集在线观看| 一本一本综合久久| 久久国产精品男人的天堂亚洲 | 我的老师免费观看完整版| 久久久精品94久久精品| 麻豆精品久久久久久蜜桃| 九草在线视频观看| 日本vs欧美在线观看视频| 最近最新中文字幕免费大全7| 亚洲熟女精品中文字幕| 蜜臀久久99精品久久宅男| 日韩精品免费视频一区二区三区 | 少妇熟女欧美另类| 欧美 日韩 精品 国产| 免费少妇av软件| 五月开心婷婷网| 狠狠婷婷综合久久久久久88av| 色网站视频免费| 日韩av不卡免费在线播放| 国产熟女午夜一区二区三区 | 国产深夜福利视频在线观看| 久久亚洲国产成人精品v| 色网站视频免费| 国产精品成人在线| 亚洲精品aⅴ在线观看| 成人毛片60女人毛片免费| 国产色婷婷99| 日本欧美视频一区| 人妻系列 视频| √禁漫天堂资源中文www| 99视频精品全部免费 在线| 精品一品国产午夜福利视频| 亚洲av综合色区一区| 久久久久精品性色| 亚洲国产色片| 日韩成人av中文字幕在线观看| 国产男人的电影天堂91| 日韩伦理黄色片| 一级毛片 在线播放| 国产国语露脸激情在线看| 91午夜精品亚洲一区二区三区| 国产成人精品久久久久久| 大香蕉久久网| 亚洲av二区三区四区| 欧美激情国产日韩精品一区| 欧美激情国产日韩精品一区| 久久狼人影院| 成人午夜精彩视频在线观看| 午夜福利视频在线观看免费| 91成人精品电影| 三上悠亚av全集在线观看| 九色亚洲精品在线播放| 久久久久网色| 亚洲国产精品成人久久小说| 午夜老司机福利剧场| 免费观看性生交大片5| 色视频在线一区二区三区| 美女福利国产在线| 最后的刺客免费高清国语| 日本欧美国产在线视频| 在线 av 中文字幕| 男人爽女人下面视频在线观看| 99久久精品国产国产毛片| 一区二区三区免费毛片| 精品久久久精品久久久| 国语对白做爰xxxⅹ性视频网站| 男男h啪啪无遮挡| 一区二区三区乱码不卡18| 一本一本综合久久| 丝袜喷水一区| 天天影视国产精品| 亚洲丝袜综合中文字幕| 人妻一区二区av| 一本一本久久a久久精品综合妖精 国产伦在线观看视频一区 | 九色成人免费人妻av| 免费久久久久久久精品成人欧美视频 | 亚洲人成网站在线播| 下体分泌物呈黄色| 一级毛片我不卡| 日韩亚洲欧美综合| 久久久久网色| 美女国产高潮福利片在线看| 午夜激情av网站| 亚洲五月色婷婷综合| 99热全是精品| 国产精品久久久久久精品古装| 国产69精品久久久久777片| 午夜老司机福利剧场| 久久精品夜色国产| 久久99热6这里只有精品| 亚洲国产精品国产精品| 久久狼人影院| 亚洲国产精品999| 国产精品 国内视频| 视频在线观看一区二区三区| 少妇人妻久久综合中文| 一级片'在线观看视频| 色视频在线一区二区三区| 一区二区三区四区激情视频| 一区二区三区四区激情视频| 国产精品久久久久久精品古装| 亚洲第一av免费看| 热99久久久久精品小说推荐| 日韩成人伦理影院| 欧美+日韩+精品| 国产成人精品福利久久| 亚洲成人av在线免费| 久久国产精品大桥未久av| 国产男女超爽视频在线观看| 午夜日本视频在线| 黄片无遮挡物在线观看| 中国三级夫妇交换| 卡戴珊不雅视频在线播放| 99热全是精品| 久久久久久久久久久丰满| a级片在线免费高清观看视频| 人人妻人人爽人人添夜夜欢视频| videosex国产| 亚洲激情五月婷婷啪啪| 日韩不卡一区二区三区视频在线| 啦啦啦在线观看免费高清www| 午夜激情久久久久久久| 9色porny在线观看| 午夜激情av网站| 午夜免费男女啪啪视频观看| 在线看a的网站| 草草在线视频免费看| 亚洲国产精品一区三区| 日本黄色片子视频| 亚洲性久久影院| 欧美三级亚洲精品| 久久精品国产自在天天线| 亚洲内射少妇av| 丝袜美足系列| 欧美丝袜亚洲另类| 黑人巨大精品欧美一区二区蜜桃 | 久久午夜福利片| 51国产日韩欧美| 国产无遮挡羞羞视频在线观看| 成人综合一区亚洲| 人人妻人人爽人人添夜夜欢视频| 女性生殖器流出的白浆| 在线看a的网站| 日韩中字成人| 成人影院久久| 中文字幕精品免费在线观看视频 | 国产成人91sexporn| 国产高清国产精品国产三级| 中文乱码字字幕精品一区二区三区| 亚洲精品第二区| av线在线观看网站| 人妻一区二区av| 永久网站在线| 欧美bdsm另类| 免费av中文字幕在线| 一个人免费看片子| 欧美日韩一区二区视频在线观看视频在线| 人人妻人人添人人爽欧美一区卜| 欧美97在线视频| 一本—道久久a久久精品蜜桃钙片| 亚洲不卡免费看| av福利片在线| 韩国av在线不卡| 天天躁夜夜躁狠狠久久av| 一级毛片我不卡| 欧美日韩综合久久久久久| 久久97久久精品| 熟女av电影| 欧美另类一区| 成人午夜精彩视频在线观看| 久久人人爽人人爽人人片va| 欧美成人午夜免费资源| 国产一区二区在线观看日韩| 一级黄片播放器| 欧美精品人与动牲交sv欧美| 2021少妇久久久久久久久久久| 久久久久久久久久人人人人人人| 国产免费视频播放在线视频| 精品少妇黑人巨大在线播放| 久久ye,这里只有精品| 久久精品熟女亚洲av麻豆精品| 亚洲国产av影院在线观看| 亚洲国产成人一精品久久久| 免费观看a级毛片全部| 人妻系列 视频| 亚洲av国产av综合av卡| 狂野欧美激情性bbbbbb| 男的添女的下面高潮视频| 国产亚洲精品久久久com| 国产熟女欧美一区二区| 欧美日韩国产mv在线观看视频| 欧美日韩综合久久久久久| 亚洲婷婷狠狠爱综合网| av有码第一页| 18禁在线无遮挡免费观看视频| videosex国产| 91久久精品国产一区二区成人| 国产在线免费精品| 黄色毛片三级朝国网站| 久久久国产精品麻豆| 久久 成人 亚洲| av有码第一页| 国产成人免费无遮挡视频| 欧美激情极品国产一区二区三区 | 国内精品宾馆在线| av.在线天堂| 亚洲精品国产av成人精品| 高清午夜精品一区二区三区| 夜夜骑夜夜射夜夜干| 九九在线视频观看精品| 免费观看性生交大片5| 国产在线视频一区二区| 日本爱情动作片www.在线观看| 91精品三级在线观看| 久久97久久精品| 大香蕉久久网| 久久午夜福利片| 黑丝袜美女国产一区| 99久久综合免费| 成人亚洲欧美一区二区av| 18禁在线无遮挡免费观看视频| 色94色欧美一区二区| 午夜91福利影院| 永久网站在线| 51国产日韩欧美| 国产精品成人在线| 亚洲av不卡在线观看| 九九久久精品国产亚洲av麻豆| 欧美精品高潮呻吟av久久| 久久人人爽人人爽人人片va| 午夜免费观看性视频| 在线观看国产h片| 欧美人与善性xxx| 一区二区三区四区激情视频| 性高湖久久久久久久久免费观看| 啦啦啦中文免费视频观看日本| 欧美日本中文国产一区发布| 国产黄片视频在线免费观看| 女人久久www免费人成看片| 美女内射精品一级片tv| .国产精品久久| 最近手机中文字幕大全| 国产免费福利视频在线观看| 熟女人妻精品中文字幕| 久久热精品热| 精品一区二区三区视频在线| a级毛片在线看网站| 久久99热6这里只有精品| 一区在线观看完整版| 欧美日韩亚洲高清精品| 欧美人与性动交α欧美精品济南到 | 在线观看人妻少妇| 欧美亚洲 丝袜 人妻 在线| 亚洲人与动物交配视频| av播播在线观看一区| 18禁观看日本| 色婷婷av一区二区三区视频| 18禁观看日本| 日本vs欧美在线观看视频| 久久久久久久亚洲中文字幕| 精品午夜福利在线看| 80岁老熟妇乱子伦牲交| 亚洲国产精品一区三区| 岛国毛片在线播放| 国产精品久久久久久av不卡| 少妇高潮的动态图| 亚洲一级一片aⅴ在线观看| 新久久久久国产一级毛片| 爱豆传媒免费全集在线观看| 精品一区二区三卡| 亚洲精品国产色婷婷电影| 久久这里有精品视频免费| 黑人猛操日本美女一级片| 国产伦理片在线播放av一区| 成人漫画全彩无遮挡| 国产精品99久久久久久久久| 国精品久久久久久国模美| 国产成人精品在线电影| 精品国产国语对白av| 午夜福利在线观看免费完整高清在| 亚洲国产色片| 18在线观看网站| 国产精品久久久久久精品古装| 日本午夜av视频| 高清在线视频一区二区三区| 亚洲一级一片aⅴ在线观看| 日韩电影二区| 搡老乐熟女国产| 岛国毛片在线播放| 亚洲综合精品二区| 久久免费观看电影| 国产亚洲一区二区精品| 国产极品粉嫩免费观看在线 | 国产在线免费精品| 亚洲婷婷狠狠爱综合网| 99视频精品全部免费 在线| 在线 av 中文字幕| 亚洲精品,欧美精品| 精品99又大又爽又粗少妇毛片| 桃花免费在线播放| 日韩欧美一区视频在线观看| 国产精品女同一区二区软件| 国产成人精品在线电影| 老司机亚洲免费影院| 男的添女的下面高潮视频|