• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    鈾礦山污染土壤的分布特征和植物修復研究評述

    2021-01-13 22:43:42范文哲吳少旭杜喜臣
    世界核地質(zhì)科學 2021年3期
    關(guān)鍵詞:螯合劑鈾礦重金屬

    范文哲,王 瑋,吳少旭,杜喜臣

    鈾礦山污染土壤的分布特征和植物修復研究評述

    范文哲,王 瑋,吳少旭,杜喜臣

    (核工業(yè)北京地質(zhì)研究院,北京 100029)

    近年來隨著核工業(yè)的發(fā)展和核能的應用,鈾污染土壤問題逐漸引起人們的重視。與此同時,物理、化學、生物等土壤污染修復技術(shù)也得到快速發(fā)展,其中植物修復以其綠色環(huán)保、成本較低、無二次污染、可大面積修復等優(yōu)點被廣泛應用于鈾污染土壤修復。綜述我國部分鈾礦山鈾污染土壤的分布特征及植物修復、螯合劑-植物修復、植物-微生物修復四方面研究進展,并對螯合劑增強植物-微生物聯(lián)合技術(shù)進行討論與展望。

    鈾礦山;土壤;植物修復;螯合劑;微生物修復

    鈾礦為我國核能發(fā)展提供基本原料。隨著鈾礦開采與冶煉而產(chǎn)生的放射性核素會通過自然或人為因素進入土壤。因此,鈾礦山周圍污染土壤的控制與修復逐漸成為關(guān)注的對象。探究鈾污染土壤的分布特點與修復鈾污染土壤方法可為后續(xù)修復工程提供技術(shù)支撐。

    1 土壤中鈾的來源及危害

    1.1 土壤中鈾的來源

    土壤中鈾的來源主要分為:天然放射性源和人為放射性源[1]。天然鈾來源是指在天然物質(zhì)中的鈾元素及其同位素如234U、235U和238U,相對豐度分別為0.005 5%、0.720%和99.27%[2]。地殼是天然放射性核素的重要貯存庫,但土壤中的放射性核素含量很低,對人類的生活影響不大。人為鈾來源主要包括三方面:(1)來自于鈾尾礦廢渣。根據(jù)中國核能行業(yè)協(xié)會發(fā)布2020年1~12月全國核電運行情況,截至2020年12月31日,我國運行核電機組共49臺,運行裝機容量為51 027.16 MWe(額定裝機容量),占全國累計發(fā)電量的4.94%。鈾礦開采、冶煉、濃縮等過程留下的尾礦、廢渣和廢氣等放射性污染物對周圍土壤造成污染。據(jù)報道我國因鈾礦開采產(chǎn)生的廢石場和尾礦庫等固體廢物堆存場地約200處,廢石總量約為2 800萬t,占地面積約250 hm2;鈾水冶廠排出的尾砂量約3 000萬t,若按平均堆放高度4 m計算,約需占地375 hm2[3]。鈾礦地區(qū)中廢渣、廢石中鈾的含量普遍比正常土壤本底值高,鈾尾礦中殘留鈾以及其他重金屬進入土壤、水體從而可能通過食物鏈進入人體[4]。(2)科研產(chǎn)生的核廢物。高校等一些科研單位應用鈾等放射性核素進行科研實驗,除此之外,核電站、核武器試驗、放射性儀表、醫(yī)療儀器、輻射加工、農(nóng)業(yè)育種和食品保藏等諸多領域都有應用。1986年4月26日切爾諾核電站發(fā)生爆炸,爆炸泄露的核燃料濃度高達60%,釋放約1.2×107TBq放射性物質(zhì),由于放射性煙塵的擴散,整個歐洲都被籠罩在核污染的陰霾中[5-6]。2011年3月11日,日本發(fā)生地震,之后福島第一核電站發(fā)生核泄漏,嚴重污染土壤地表面和地下水以及海洋水資源,據(jù)統(tǒng)計受污染的水達到1.15萬t[7]。(3)戰(zhàn)爭中使用核武器。貧化鈾(DU)是在天然鈾中提取235U過程中產(chǎn)生的副產(chǎn)物,被用來制造貧鈾武器如貧鈾彈、穿甲炸彈、燃燒裝置等[8]。近年來,貧鈾武器經(jīng)常被用于戰(zhàn)爭,導致戰(zhàn)爭地區(qū)的水和土壤受到嚴重污染。1991年第一次海灣戰(zhàn)爭,美國及其盟國部隊共投放貧鈾彈近100萬枚,總計約3 200 t。1994年波黑沖突中北約使用1萬多枚貧鈾彈。1999年北約對南聯(lián)盟78 d轟炸期間,共使用3.1萬枚貧鈾彈。參加戰(zhàn)爭的士兵以及當?shù)厝顺霈F(xiàn)神經(jīng)衰弱、肌肉疼痛、失眠、頭暈眼花、頭發(fā)減少等奇怪的病癥,這就是著名的“海灣戰(zhàn)爭綜合癥”或“巴爾干半島綜合癥”[9]。

    1.2 鈾的毒性

    鈾是毒性很強的重金屬元素,其毒性主要表現(xiàn)在化學毒性和放射性毒性兩個方面,并且和鈾化合物的可溶性密切相關(guān)。土壤中溶解態(tài)鈾含量越大則化學毒性越強,不溶態(tài)鈾含量越大則放射性毒性越強[10]。鈾的放射性毒性表現(xiàn)為鈾及其子體衰變產(chǎn)生、射線,致使人體患骨癌、肺癌;化學毒性表現(xiàn)為對人體腎臟的危害[11]。環(huán)境中的鈾經(jīng)過食物鏈、呼吸、飲水等途徑進入人體,對人體造成永久性傷害。鈾具有生物動態(tài)毒性、代謝毒性和化學毒性,對哺乳動物的繁殖以及生物多樣性具有長期潛在的危害[12]。

    2 鈾在土壤中分布及遷移特點

    鈾(Uranium),原子序數(shù)為92,法國物理學家Antoine Henri Becquerel于1896年發(fā)現(xiàn)的第一個具有放射性的元素[13]。鈾具有銀白色金屬光澤、延展性和輕微順磁性,鈾金屬粉末可自燃、可與冷水發(fā)生反應,有很長的半衰期,238U半衰期達到4.468×109a[14]。

    2.1 鈾礦區(qū)鈾在土壤中的分布特點

    探明鈾礦區(qū)周邊土壤中鈾元素的分布特征可以為開展鈾尾礦庫治理及植物修復提供基礎數(shù)據(jù)與技術(shù)支撐。眾多學者表明鈾含量在平面空間及剖面空間范圍均存在差異,也存在局部富集現(xiàn)象,證明人類活動對區(qū)域土壤質(zhì)量產(chǎn)生影響[15-16]。陳井影等[15]研究我國江西省相山鈾礦山尾礦區(qū)土壤中鈾含量平面分布特征與剖面分布特征。研究表明表層(0~10 cm)土壤鈾含量在平面空間分布特征差異較大,距離尾礦壩越近的地塊鈾含量越高,最高點為當?shù)乇尘爸档?0倍。以尾礦壩體邊界為中心,在周圍不同半徑范圍內(nèi)出現(xiàn)大小不同的污染暈,并主要集中在下游地區(qū)。作者認為下游受大氣沉降/雨水沖刷等影響較大從而引起鈾分布不同??傮w而言,土壤剖面鈾含量隨著土壤層深度的增加而減少,在0~40 cm范圍內(nèi)減少速度遠大于更深層的土壤,并且表層土壤的鈾含量總體大于深層土壤鈾含量。馬盼軍等[17]應用單因子污染指數(shù)法與地質(zhì)累積指數(shù)法對272廠鈾尾礦庫四周土壤鈾含量研究,結(jié)果表明土壤中鈾含量主要集中在鈾尾礦庫區(qū)周圍0~500 m范圍內(nèi)與NE向靠近應急處理池方向的周圍。杜洋等[18]指出南方某鈾礦山區(qū)典型場地不同深度稻田土壤中鈾元素主要集中在表層土壤中,這是由于周圍環(huán)境與表層土壤聯(lián)系緊密,土壤的過濾及吸附作用使得鈾元素易于集中在表層土壤中。深層土壤由于植物根系發(fā)達,在植物根系呼吸作用下氧氣含量小,土壤環(huán)境為還原狀態(tài)時鈾不易發(fā)生溶解遷移。植物根系分泌產(chǎn)生的有機配體如EDTA、C2H2O4等均可與4價鈾及鈾酰離子產(chǎn)生穩(wěn)定的配合物[19]。

    2.2 鈾在土壤中的遷移特點

    國內(nèi)、外多名學者研究成果表明重金屬的賦存形態(tài)變化左右其在土壤中的遷移及生物有效性。Ma等[20]研究重金屬對環(huán)境及人類生命活動的影響,表明土壤中重金屬的毒性取決于土壤中的化學形態(tài)。鈾是具有放射性且較為活潑的天然放射性元素,近年來研究表明鈾在土壤中存在有機質(zhì)結(jié)合態(tài)、碳酸鹽結(jié)合態(tài)、可交換態(tài)、吸附態(tài)(在土壤微粒和孔隙水中)、無定型鐵錳氧化物/氫氧化物結(jié)合態(tài)、晶質(zhì)型鐵錳氧化物/氫氧化物結(jié)合態(tài)、殘渣態(tài)等[21]。其中對環(huán)境存在威脅的鈾:①活性鈾:可交換態(tài)(水溶態(tài))、碳酸鹽結(jié)合態(tài)。②潛在活性鈾:有機質(zhì)結(jié)合態(tài)、無定型鐵錳氧化物/氫氧化物結(jié)合態(tài)。對環(huán)境短時間沒有威脅的鈾:①惰性態(tài)鈾:晶質(zhì)型鐵錳氧化物/氫氧化物結(jié)合態(tài)。②殘渣態(tài)鈾?;钚遭櫯c潛在活性鈾易被生物吸收而呈現(xiàn)出對環(huán)境有威脅性質(zhì),惰性態(tài)鈾與殘渣態(tài)鈾不易被生物吸收在短時間內(nèi)對環(huán)境無重大影響。

    鈾在土壤中的遷移同樣受到土壤粒徑、環(huán)境溫度、pH、碳酸根離子、氧化-還原電位等土壤性質(zhì)的影響,同時也受到發(fā)生在土壤介質(zhì)中配位作用和氧化-還原反應的影響[22]。土壤中鈾的遷移可以用遷移系數(shù)表示,遷移系數(shù)越大,則表明土壤中鈾向植物體遷移的概率越大。土壤中鈾的生物有效性越大,可能對環(huán)境造成的危害就越嚴重。吳瀛灝等[23]通過對某鈾礦區(qū)土壤中鈾的吸附遷移研究發(fā)現(xiàn)環(huán)境pH值在2.0~5.0時土壤對鈾的吸附量與吸附率逐漸增加, pH值在5.0~8.0時,吸附量與吸附率逐漸減少;溫度在5~25 ℃范圍內(nèi),土壤對鈾的吸附率會有稍微增加但是變化不明顯;減少土壤有機質(zhì)使得土壤膠體表面結(jié)構(gòu)發(fā)生變化,減少土壤表面負電荷點位從而導致土壤對鈾的吸附能力減弱。賴捷等[24]在西南某廢物處置場中研究發(fā)現(xiàn),隨著土壤粒徑的變小,土壤對鈾的吸附系數(shù)逐漸增大,但60~80目之后變化速度逐漸變緩。在碳酸根濃度不大于0.1 mol·L-1時,隨著碳酸根濃度的增加,吸附系數(shù)逐漸減小。這可能是由于水中的碳酸根與鈾發(fā)生配合物影響土壤對鈾的吸附。

    3 鈾污染土壤修復的主要方法及局限性

    3.1 物理法

    鈾污染土壤物理修復是采用物理工程措施以及改變土壤的物理屬性來直接達到土壤恢復可利用價值的方法[25]。一般的包括物理工程法、玻璃化技術(shù)、土壤淋洗法和電動修復法等。物理工程措施主要有客土、深耕翻土等措施。物理工程量較大,且存在污染土壤的處理問題。玻璃化技術(shù)是在高溫高壓條件下,鈾污染土壤形成玻璃態(tài)結(jié)構(gòu),使土壤中鈾被固定穩(wěn)定化。玻璃化技術(shù)能夠從根本上去除土壤中重金屬污染,去除速度快,但是工程量大、費用高,較多用于對鈾污染嚴重地區(qū)進行搶救性修復。土壤淋洗法是通過注入淋洗液,淋洗液和污染土壤充分混合,土壤中的鈾通過溶解、乳化和化學作用滲入到淋洗液中,隨著淋洗液的吸出而去除的修復技術(shù),該技術(shù)存在對淋洗液進行二次處理的問題。電動修復法是通過電流作用,在電場的作用下,土壤中重金屬離子(如鈾、鉛等)以電滲析和電遷移的方式向電極運輸,而后集中處理。電動修復法特別適合于低滲透的黏土和淤泥,可以控制污染物的流動方向,但是能耗高并存在一定的危險性。

    3.2 化學法

    鈾污染土壤化學修復主要包括土壤固化穩(wěn)定化技術(shù)、氧化-還原技術(shù)和化學提取法等[25]。固化穩(wěn)定化技術(shù)是指使用固定劑或穩(wěn)定劑來固定土壤中的有害重金屬,或者將重金屬轉(zhuǎn)化成化學穩(wěn)定形態(tài),阻止其在環(huán)境中的遷移、擴散等過程,從而降低毒害程度。目前主要包括:(1)水泥、石灰和粉煤等無機材料固化;(2)熱塑性有機材料如聚乙烯和瀝青,以及熱固性有機材料如聚酯和脲甲醛固化;(3)玻璃化技術(shù);(4)硫酸亞鐵、磷酸鹽和高分子有機物等化學品的穩(wěn)定化。氧化-還原技術(shù)主要通過將氧化劑混入土壤與污染物發(fā)生氧化反應,將污染物降解為低含量、低移動性物質(zhì)的技術(shù)?;瘜W提取法是指向土壤中添加螯合劑將土壤中穩(wěn)定形態(tài)的鈾轉(zhuǎn)化為絡合物和螯合物的形式而置換出來,去除鈾等污染物。常用的螯合劑有:EDTA、EDDS、NTA、檸檬酸和蘋果酸等。化學修復過程中加入的化學試劑可能對土壤造成二次污染,使土壤結(jié)構(gòu)破壞,生物活性下降和肥力退化,修復成本過高,只適用于小規(guī)模鈾污染土壤修復。

    3.3 微生物法

    微生物修復技術(shù)是利用特殊的微生物對鈾進行吸附與富集、溶解作用、生物轉(zhuǎn)化作用使鈾得以去除[26]。微生物修復技術(shù)的局限性在于:微生物在土壤中的移動性差,易受土壤中鈾濃度高低所帶來的毒性效應抑制;降解過程中可能產(chǎn)生有毒副產(chǎn)物;尋找合適的微生物種群較困難等。

    4 鈾污染土壤植物修復研究進展

    4.1 植物修復鈾污染土壤

    鈾污染植物修復技術(shù)相對于其他修復技術(shù)有其特點:應用范圍廣,安全環(huán)保,成本低,操作簡單,不會造成二次污染,可大規(guī)模修復,能使土壤保持良好的結(jié)構(gòu)和肥力狀態(tài),成為目前最具有發(fā)展前景的鈾污染土壤修復技術(shù)。植物修復技術(shù)是利用植物的生物學作用來揮發(fā)、固定、過濾、降解、提取污水或土壤中的污染物的一種綠色環(huán)保修復技術(shù)[27]。其中植物修復鈾污染土壤主要利用植物的提取作用。植物提?。和ㄟ^篩選出的鈾超積累植物或生物量大的富集植物利用其根系吸收污染土壤中的鈾并運移至植物地上部,通過收割地上部物質(zhì)帶走土壤中鈾。尋找篩選超富集植物是這一技術(shù)的關(guān)鍵。超富集植物是指植物能夠吸收重金屬的總量是普通植物的100倍以上,同時有以下基本特征:植物吸收的重金屬大部分分布在植物地上部,地上部與根濃度比值較高;體內(nèi)某元素濃度大于一定的臨界值(相同生長條件下普通植物的100倍);在鈾污染土壤上能正常生長,不會出現(xiàn)中毒現(xiàn)象;生長周期短;生物量大;根系發(fā)達;可同時富集多種重金屬[28]。曾峰等[29]用反枝莧、紅圓葉莧、藜等16種不同科屬植物對鈾(238U 485 mg·kg-1)污染土壤進行修復研究。篩選出酸模、鬼針草、蒼耳、向日葵可以作為鈾污染土壤修復植物,地上部鈾含量分別為363.57、91.87、75.80和65.42 mg·kg-1。唐麗等[30]采用土壤盆栽實驗,共有10種植物為研究材料,包括十字花科、錦葵科和菊科等,在鈾濃度100 mg·kg-1的土壤環(huán)境中培養(yǎng)55 d后進行收割,實驗結(jié)果表明特選榨菜地上部鈾含量達到1 115 mg·kg-1,其TF、BF均大于1,艾蒿地上部鈾提取量最大為每盆1 113 μg。Wang等[31]對中國華南地區(qū)鈾尾礦土壤進行植物修復,發(fā)現(xiàn)野苧麻和苧麻另外一種品種香竺7號對鈾都有較強的生物富集作用。野生苧麻的生物富集鈾濃度高達20 μg·g-1,轉(zhuǎn)移因子>1,可以作為鈾尾礦的修復植物。Ahmad H. Alsabbagh等[32]用向日葵對約旦鈾礦地區(qū)鈾污染土壤進行植物修復。表明向日葵地下部和地上部的生物量(植物收獲時的重量)隨時間的增加而增加,向日葵植株總鈾提取量在第4周達到最高。Shahandeh H等[33]在鈾濃度為100 mg·kg-1的土壤中種植34種植物,發(fā)現(xiàn)向日葵與印度芥菜地上部含量達到21.8與24.6 mg·kg-1,比其他植物的富集能力更強。

    4.2 植物-螯合劑聯(lián)合修復鈾污染土壤

    目前植物修復技術(shù)在重金屬污染土壤中的主要問題在于植物修復效率,單一的植物修復技術(shù)對重金屬污染土壤修復效率很大程度上取決于污染土壤中重金屬的生物有效性,生物有效性越低,植物修復效率往往越低,而螯合劑的使用可以提高污染土壤中重金屬的水溶性,從而提高其植物有效性,增加植物對鈾的吸收、利用和轉(zhuǎn)移等作用。

    螯合劑本身含有較多的多齒狀配位體,容易和土壤中重金屬離子形成水溶性螯合物,減少重金屬和土壤礦物的結(jié)合。在螯合劑輔助植物修復重金屬污染土壤過程中,螯合劑和重金屬離子螯合不僅能提高重金屬離子的生物有效性,降低重金屬對植物的毒性,而且能夠促進植物對重金屬的吸收和植物將重金屬向地上部轉(zhuǎn)移的能力[34]。目前應用較多的螯合劑分為2種[35]:(1)氨基多羧酸(APCAs)螯合劑:①人工合成的氨基多羧酸(APCAs)螯合劑有EDTA、HEDTA、DTPA、CDTA、EGTA、EDDHA、HEIDA和HBED等;②天然的氨基多羧酸(APCAs)螯合劑有EDDS、NTA等。(2)天然低分子量有機酸(NLMWOA):主要有檸檬酸、草酸、蘋果酸和沒石子酸等。這類螯合劑是植物根系分泌,可以控制植物根際環(huán)境,提高植物對重金屬的吸收利用。

    陳立等[36]通過對比EDDS、CA和OA3種螯合劑對向日葵修復鈾污染土壤的結(jié)果得出CA比EDDS和OA更加顯著地增強土壤中鈾的可利用性,同時提高向日葵的富集系數(shù)和轉(zhuǎn)運能力。在7.5 mmol·kg-1CA作用下向日葵的轉(zhuǎn)運系數(shù)最高時為0.063,是對照組的1.42倍;向日葵地下部和地上部鈾含量分別為178.95和11.27 mg·kg-1,是對照組的2.21和3.45倍。Qi等[37]探究不同配比的低分子量有機酸混合物對鈾污染土壤植物修復的影響。發(fā)現(xiàn)在檸檬酸、蘋果酸、草酸、乳酸摩爾比為2.5:2.31:1.15:0.044時所組成混合物時作用最顯著。土壤中鈾的最大浸出率在6 d后達到55%。在盆栽實驗中低分子有機酸混合物增強芥菜地上部和地下部對鈾的積累,并在第8天和第5天達到最高值,鈾含量分別為1 528和2 300 mg·kg-1。Li等[38]在溫室環(huán)境下首次發(fā)現(xiàn)博落回(學名:Macleaya cordata (Willd.) R. Br.罌粟科,屬多年生直立草本植物)能夠增加土壤中溶解性有機碳從而提取污染土壤中的重金屬鈾。研究表明在鈾污染土壤中加入相同濃度的EDDS與檸檬酸時,EDDS促進博落回地上部提取鈾的效果更出色。

    4.3 植物-微生物聯(lián)合修復鈾污染土壤

    很多植物對重金屬的耐受性不高導致植物本身對重金屬污染土壤修復效率很難滿足現(xiàn)實需要。探究增強植物修復的措施刻不容緩,其中越來越多的研究表明微生物在植物修復過程中發(fā)揮重要作用。土壤中微生物增強植物抗逆性、促進植物吸收、提高生物量以及促進植物對重金屬的吸收固定,強化植物修復作用[39]。微生物與植物之間的互相作用復雜,近年來微生物聯(lián)合植物修復鈾污染土壤報道相對較少。

    Sarma等[40]在鈾礦地區(qū)分離出綠膿桿菌(Pseudomonas aeruginosa)菌株,該菌株顯示出對重金屬U、Cd、Zn和Cu有很高的耐受性,對鈾具有高效的轉(zhuǎn)運能力,并且對植物沒有毒性作用,可以與植物病原菌產(chǎn)生拮抗作用。筆者認為可以作為植物根際促生菌來促進植物修復污染土壤。榮麗杉等[41]在鈾污染土壤中接種叢枝菌根真菌(AMF)后,黑麥草對鈾的抗逆性有所提高,主要體現(xiàn)在光合色素、可溶性蛋白含量比未接種的增加,植株體內(nèi)的抗氧化體系酶活性增強。接種3種叢枝菌根真菌(AMF)對黑麥草富集鈾的特征不同:接種G.mosseae的黑小麥根部鈾含量明顯增加,莖葉部含量減少,轉(zhuǎn)運系數(shù)減小;接種G.claroideum的黑麥草莖葉部鈾含量增加,轉(zhuǎn)運系數(shù)變大;接種G.tortuosum的黑麥草對鈾的富集量沒有明顯改變。鄭文君等[42]通過對蜈蚣草接種從枝根真菌地表球囊霉(GV)的鈾污染土壤盆栽實驗,結(jié)果表明,土壤中的總鈾含量在9月到次年6月期間從140 mg·kg-1下降至100 mg·kg-1。Chen等[43]采用無根毛突變體及野生型大麥為研究材料進行實驗,結(jié)果顯示,根外菌絲與根毛在鈾和磷的吸收上具有類似的效果,具有促進植物修復作用,而控制植物體內(nèi)鈾的分配的關(guān)鍵菌種是菌根真菌。Rufyiki等[44]的研究發(fā)現(xiàn),從枝根真菌(AM)能促進土壤中的鈾向植物根系遷移,同時由于AM擁有的特殊結(jié)構(gòu)又能限制植物根系中的鈾的向上部遷移,有效地緩解鈾對植物的毒害。郝等[28]通過對24種牧草進行鈾脅迫下的種子萌發(fā)篩選,再對5種菌種進行鈾脅迫下的正交組合實驗,最后利用根部添加微生物的牧草對鈾污染土壤進行聯(lián)合修復,結(jié)果發(fā)現(xiàn),在150 mg·kg-1的鈾污染土壤中,多花黑麥草與微生物組合進行聯(lián)合修復時,地上部鈾的富集量為600 mg·kg-1;單年生黑麥草與組合聯(lián)合修復時,地上部鈾的富集量為800 mg·kg-1。Chen等[45]在鈾濃度111 mg·kg-1的污染土壤中進行兩種菌根真菌對植物吸收鈾的影響,結(jié)果表明兩種菌根真菌都能顯著增加植物根部對鈾的吸收,可將植物轉(zhuǎn)運系數(shù)(TF)從7增加到14,并且在收獲期植物根部鈾濃度的最高可以達到1 574 mg·kg-1。

    5 結(jié)語

    植物修復鈾污染土壤具有治理成本較低、環(huán)境友好、可適用于大面積修復等優(yōu)點,越來越受到關(guān)注。但單一的植物修復存在生物量小,周期較長,修復效率低等問題需要解決。今后的研究重點可能包括:1)繼續(xù)篩選富集能力高、轉(zhuǎn)運系數(shù)大、耐鈾性強、生物量大、生長速度快的植物物種;2)加強對螯合劑的研發(fā),研究出選擇性強、溶解性大、對植物毒性低、易生物降解的螯合劑;3)繼續(xù)篩選抗毒性強、修復效率高、對環(huán)境沒有毒害的微生物物種;4)利用轉(zhuǎn)基因、細胞雜交和生物誘變等現(xiàn)代生物技術(shù)對植物、微生物進行定向改造,使其具有更高的修復效率;5)進一步研究聯(lián)合修復方式。根據(jù)不同修復方式的優(yōu)點,取長補短,例如植物-螯合劑-微生物綜合修復鈾污染土壤等方式。

    [1] 董武娟,吳仁海. 土壤放射性污染的來源、積累和遷移[J]. 云南地理環(huán)境研究,2003,15(2):83-87.

    DONG Wujuan,WU Renhai. Sources and accumulation and transfer of soil radioactive contamination[J]. Yunnan Geographic Environment Research,2003,15(2):83-87.

    [2] Campbell K M,Gallegos T J,Landa E R. Biogeochemical aspects of uranium mineralization, mining, milling,and remediation[J]. Applied Geochemistry,2015,57:206-235.

    [3] 查忠勇,王定娜,馮孝杰,等. 特選榨菜對鈾污染土壤的修復評價[J]. 化學研究與應用,2014(2):223-229.

    ZHA Zhongyong,WANG Dingnan,F(xiàn)ENG Xiaojie,et al. Evaluation on remediation of uranium contaminated soil by brassica mustard[J]. Chemical Research and Application,2014(2):223-229.

    [4] 王浩,王艷琴. 鈾污染土壤的植物修復技術(shù)[J]. 環(huán)境與發(fā)展,2019,31(3):36-38.

    WANG Hao,WANG Yanqin. Phytoremediation for soil contaminated uranium[J]. Environment and Dvelopment,2019,31(3):36-38.

    [5] Hu Q H,Weng J Q,Wang J S. Sources of anthropogenic radionuclides in the environment:A review[J]. Journal of Environmental Radioactivity,2010,101(6):426-437.

    [6] Gorbach L. Incidence rates of tuberculosis among children and adolescents living in areas most affected by the chernobyl disaster[J]. Journal of Health Pollution,2016,6(10):28-41.

    [7] 王海洋,黃樹明,王曉霞,等. 日本福島第一核電站事故源項及后果評價[J]. 輻射防護通訊,2011,31(3):7-11.

    WANG Haiyang,HUANG Shuming,WANG Xiaoxia,et al. Fukushima Daiichi NPS accident source term and consequence assessment[J]. Radiation Protection Bulletin,2011,31(3):7-11.

    [8] Miller A C,Rivas R,Tesoro L,et al. Radiation exposure from depleted uranium:The radiation bystander effect[J]. Toxicology & Applied Pharmacology,2017,331:135.

    [9] Li J,Zhang Y. Remediation technology for the uranium contaminated environment:A review[J]. Procedia Environmental Sciences,2012,13:1609-1615.

    [10] Gudkov S V,Chernikov A V,Bruskov V I. Chemical and radiological toxicity of uranium compounds (review)[J]. Russian Journal of General Chemistry,2016,86(6):1531-1538.

    [11] Gavrilescu M,Pavel L V,Cretescu I. Characterization and remediation of soils contaminated with uranium[J]. Journal of Hazardous Materials,2008,163(2-3):475-510.

    [12] Asic A,Kurtovic-Kozaric A,Besic L,et al. Chemical toxicity and radioactivity of depleted uranium:The evidence from in vivo,and in vitro,studies[J]. Environmental Research,2017,156:665-673.

    [13] Domingo J L. Reproductive and developmental toxicity of natural and depleted uranium:A review[J]. Reproductive Toxicology,2001,15(6):603-609

    [14] Monreal M J,Diaconescu P L. The riches of uranium[J]. Nature Chemistry,2010,2(5):424.

    [15] 陳井影. 鈾尾礦庫周邊土壤中鈾的污染特征及遷移轉(zhuǎn)化機制研究[D]. 南昌:南昌大學,2019.

    [16] 張露. 某鈾尾礦壩周邊水稻土放射性元素與典型重金屬的形態(tài)分析與環(huán)境效應[D]. 南昌:東華理工大學,2019.

    [17] 馬盼軍,王哲,易發(fā)成,等. 某鈾尾礦庫周邊土壤中鈾元素的空間分布與污染評價[J]. 原子能科學技術(shù),2017,51(5):956-960.

    MA Panjun,WANG Zhe,YI Facheng,et al. Spatial Distribution and Pollution Assessment of Uranium in Soil around Uranium Tailings[J]. Atomic Energy Science and Technology,2017,51(5):956-960.

    [18] 杜洋,朱曉杰,高柏,等. 鈾礦山尾礦庫區(qū)典型場地中鈾的分布特征[J]. 有色金屬(礦山部分),2014,66(1):5-9.

    DU Yang,ZHU Zhijie,GAO Bai,et al. Distribution characteristics of uranium in typical sites of tailings pond in uranium mine[J]. Nonferrous Metals(Mining Section),2014,66(1):5-9.

    [19] 任亞敏,王宏慧,張明玉. 淺析鈾污染土壤根際環(huán)境的研究[J]. 科技創(chuàng)新,2011(23):21-22.

    REN Yamin,WANG Honghui,ZHANG Mingyu. Analysis on the research of soil rhizosphere environment polluted by uranium[J]. Technology Innovation and Application,2011(23):21-22.

    [20] Ma L Q,Rao G N. Chemical fractionation of cadmiun,copper,nickel,and zinc in contaminated soils[J]. Journal of Environmental Quality,1997,26(1):259-264.

    [21] 周秀麗. 某鈾礦區(qū)土壤放射性核素鈾形態(tài)分布特征及其生物有效性研究[D]. 南昌:東華理工大學,2016.

    [22] 陽剛. 鈾在某地質(zhì)環(huán)境中的遷移規(guī)律與遷移形態(tài)研究[D]. 綿陽:西南科技大學,2017.

    [23] 吳瀛灝. 鈾尾礦區(qū)鈾在土壤中的吸附與遷移規(guī)律研究[D]. 南昌:東華理工大學,2017.

    [24] 賴捷,陽剛,冷陽春,等. 鈾在西南某廢物處置庫土壤中的吸附遷移規(guī)律[J]. 西南科技大學學報,2017,32(3):1-7.

    LAI Jie,YANG Gang,LENG Yangchun,et al. Research on Adsorption and Migration Patterns of Uranium in the Waste Repository Soil in the Southwest[J]. Journal of Southwest University of Science and Technology,2017,32(3):1-7.

    [25] Gavrilescu M,Pavel L V,Cretescu I. Characterization and remediation of soils contaminated with uranium[J]. Journal of Hazardous Materials,2009,163(2-3):475-510.

    [26] 郝希超. 鈾污染土壤牧草-微生物聯(lián)合修復工藝研究[D]. 綿陽:西南科技大學,2016.

    [27] Wang L,Ji B,Hu Y,et al. A review on in situ phytoremediation of mine tailings[J]. Chemosphere,2017,184:594-600.

    [28] 任少雄,王丹,徐長合,等. 肥料配方對向日葵提取修復U、Cd效率的影響[J]. 環(huán)境科學與技術(shù),2016,39(9):19-27.

    REN Shaoxiong,WANG Dan,XU Changhe,et al. Effect of fertilizer formulations on the phytoextraction remediation efficiency of sunflower grown on contaminated soil with U and Cd[J]. Environmental Science and Technology,2016,39(9):19-27.

    [29] 曾峰. 高濃度核素污染土壤修復植物篩選及肥料對植物修復的影響[D]. 綿陽:西南科技大學,2015.

    [30] 唐麗,柏云,鄧大超,等. 修復鈾污染土壤超積累植物的篩選及積累特征研究[J]. 核技術(shù),2009,32(2):136-141.

    TANG Li,BO Yun,DENG Dachao,et al. The selection of hyperaccumulators for phytoremediation of uranium-contaminated soils and their uranium-accumulating characters[J]. Nuclear Techniques,2009,32(2):136-141.

    [31] Wang W H,Luo X G,Liu L,et al. Ramie ( Boehmeria nivea )'s uranium bioconcentration and tolerance attributes[J]. Journal of Environmental Radioactivity,2018,184-185:152-157.

    [32] Alsabbagh A H,Abuqudaira T M. Phytoremediation of Jordanian uranium-rich soil using sunflower[J]. Water Air & Soil Pollution,2017,228(6):219.1-219.9.

    [33] Shahandeh H,Hossner L R. Role of soil properties in phytoaccumulation of uranium[J]. Water Air & Soil Pollution,2002,141(1-4):165-180.

    [34] 袁金瑋,陳笈,陳芳,等. 強化植物修復重金屬污染土壤的策略及其機制[J]. 生物技術(shù)通報,2019,35(1):120-130.

    YUAN Jinwei,CHEN Ji,CHEN Fang,et al. The augmentation strategies and mechanisms in the phytoremediation of heavy metal-contaminated soil[J]. Biotechnology Bulletin,2019,35(1):120-130.

    [35] Evangelou M W,Ebel M,Schaeffer A. Chelate assisted phytoextraction of heavy metals from soil. Effect,mechanism,toxicity,and fate of chelating agents[J]. Chemosphere,2007,68(6):989-1003.

    [36] 陳立,王丹,龍嬋,等. 三種螯合劑對向日葵修復鈾污染土壤的效應研究[J]. 中國農(nóng)學通報,2017,33(11):81-88.

    CHEN Li,WANG Dan,LONG Chan,et al. Effect of three chelating agents on u polluted soil repairing by sunflower[J]. Chinese Agricultural Science Bulletin,2017,33(11):81-88.

    [37] Qi F,Zha Z,Du L,et al. Impact of mixed low-molecular-weight organic acids on uranium accumulation and distribution in a variant of mustard(Brassica juncea var. tumida)[J].Journal of Radioanalytical & Nuclear Chemistry,2014,302(1):149-159.

    [38] Li CW, Hu N, Ding D X, et al. Phytoextraction of uranium from contaminated soil by Macleaya cordata before and after application of EDDS and CA[J]. Environmental Science & Pollution Research,2015,22(8):1-9.

    [39] Kumar A,Verma J P. Does plant-Microbe interaction confer stress tolerance in plants:A review[J]. Microbiological Research,2018,207:41-52.

    [40] Sarma B,Acharya C,Joshi S R. Plant growth promoting and metal bioadsorption activity of metal tolerant pseudomonas aeruginosa isolate characterized from uranium ore deposit[J]. Proceedings of the National Academy of Sciences India,2014,84(1):157-164.

    [41] 榮麗杉. 鈾污染土壤的植物—微生物修復及其機理研究[D]. 衡陽:南華大學,2015.

    [42] 鄭文君,王明元. 接種叢枝菌根真菌對蜈蚣草吸收鈾的影響[J]. 環(huán)境科學,2015(8):3004-3010.

    ZHENG Wenjun,WANG Mingyuan. Influence of uranium in pteris vittata l. inoculated by arbuscular mycorrhizal fungus[J]. Environmental science,2015(8):3004-3010.

    [43] Chen B,Roos P,Borggaard O K,et al. Mycorrhiza and root hairs in barley enhance acquisition of phosphorus and uranium from phosphate rock but mycorrhiza decreases root to shoot uranium transfer[J]. New Phytologist,2005,165(2):591-598.

    [44] Rufyikiri G, Huysmans L, Wannijn J, et al. Arbuscular mycorrhizal fungi can decrease the uptake of uranium by subterranean clover grown at high levels of uranium in soil[J]. Environmental Pollution,2004,130(3):427-436.

    [45] Chen B D,Zhu Y G,Smith F A. Effects of arbuscular mycorrhizal inoculation on uranium and arsenic accumulation by Chinese brake fern (Pteris vittata L.)from a uranium mining-impacted soil[J]. Chemosphere,2006,62(9):1464-1473.

    Distribution characteristics and phytoremediation of uranium-contaminated soil in uranium mines: A review

    FAN Wenzhe,WANG Wei,WU Shaoxu,DU Xichen

    (Beijing Research Institute of Uranium Geology,Beijing 100029,China)

    With the development of the nuclear industry and the application of nuclear energy, the problem of uranium contaminated soil is becoming more and more serious. At the same time, physics, chemistry, biology and other soil pollution remediation technologies have also been rapidly developed. Phytoremediation is widely used in uranium contaminated soil because of its advantages of green environment protection, low cost without secondary pollution and large scale remediation. In this article, four aspects are reviewed: uranium-contaminated soil distribution characteristics, phytoremediation, chelating agents-phytoremediation, phyto-microbial remediation. Finally, the application of slow-release chelating agents in phytoremediation combine with microorganism technology is discussed and predicted.

    uranium mine;soil;phytoremediation;chelator;microorganism remediation

    X53

    A

    1672-0636(2021)03-0394-08

    10.3969/j.issn.1672-0636.2021.03.014

    2021-05-20;

    2021-06-04

    范文哲(1992— ),男,河南平頂山人,助理工程師,2019年畢業(yè)于東華理工大學,主要從事環(huán)境修復工作。E-mail:wanyifany@163.com

    猜你喜歡
    螯合劑鈾礦重金屬
    Synthesis of new non-fluorous 2,2'-bipyridine-4,4'-dicarboxylic acid esters and their applications for metal ions extraction in supercritical carbon dioxide
    營養(yǎng)元素與螯合劑強化植物修復重金屬污染土壤研究進展
    幾種螯合劑在CIP堿性清洗中的應用研究
    CSAMT法在柴北緣砂巖型鈾礦勘查砂體探測中的應用
    重金屬對膨潤土膨脹性的影響
    鈾礦地質(zhì)勘探設施治理分析
    測定不同產(chǎn)地寬筋藤中5種重金屬
    中成藥(2018年8期)2018-08-29 01:28:16
    關(guān)于鈾礦地質(zhì)退役設施的長期監(jiān)護
    UExplore_SAR軟件在鈾礦地質(zhì)勘查中的應用
    ICP-AES、ICP-MS測定水中重金屬的對比研究
    欧美在线黄色| 亚洲视频免费观看视频| 天天躁夜夜躁狠狠躁躁| 丰满饥渴人妻一区二区三| 我要看黄色一级片免费的| 中国国产av一级| 亚洲avbb在线观看| 久久人妻熟女aⅴ| 乱人伦中国视频| 国产免费一区二区三区四区乱码| 午夜激情久久久久久久| 国产精品久久久久久人妻精品电影 | 嫁个100分男人电影在线观看| 午夜福利乱码中文字幕| 一区二区三区乱码不卡18| 后天国语完整版免费观看| 大香蕉久久网| 免费黄频网站在线观看国产| 久久国产精品影院| 一级毛片女人18水好多| 国产一区二区三区av在线| 成人亚洲精品一区在线观看| 国产精品久久久久成人av| 两人在一起打扑克的视频| 国产精品偷伦视频观看了| 男女下面插进去视频免费观看| 国产免费现黄频在线看| 91av网站免费观看| 99国产精品一区二区蜜桃av | 午夜成年电影在线免费观看| 免费女性裸体啪啪无遮挡网站| 国产真人三级小视频在线观看| 国产野战对白在线观看| 国产成人欧美| 欧美亚洲日本最大视频资源| 婷婷成人精品国产| 欧美成人午夜精品| 欧美精品av麻豆av| 可以免费在线观看a视频的电影网站| 久久久久国内视频| 少妇裸体淫交视频免费看高清 | 午夜福利视频在线观看免费| 男男h啪啪无遮挡| av又黄又爽大尺度在线免费看| 精品欧美一区二区三区在线| 色婷婷av一区二区三区视频| 美女主播在线视频| 99久久国产精品久久久| 亚洲国产欧美在线一区| 欧美精品av麻豆av| av国产精品久久久久影院| 天堂8中文在线网| 日本av手机在线免费观看| 91精品国产国语对白视频| 一本久久精品| 精品福利观看| 老汉色∧v一级毛片| 国产精品影院久久| avwww免费| 99精品欧美一区二区三区四区| 成人免费观看视频高清| 国产精品.久久久| 日韩欧美免费精品| 日韩人妻精品一区2区三区| 制服诱惑二区| 久久这里只有精品19| 中文字幕色久视频| 精品一区在线观看国产| 精品一区二区三区av网在线观看 | 在线av久久热| 日韩中文字幕视频在线看片| 欧美精品av麻豆av| 热re99久久国产66热| 五月天丁香电影| 国产亚洲av高清不卡| 亚洲专区中文字幕在线| 欧美在线黄色| 国产伦理片在线播放av一区| 国产精品自产拍在线观看55亚洲 | 久久久精品区二区三区| 成人国产一区最新在线观看| 免费黄频网站在线观看国产| 宅男免费午夜| videosex国产| 国产精品久久久久久人妻精品电影 | 日韩电影二区| 99国产精品免费福利视频| 国内毛片毛片毛片毛片毛片| 永久免费av网站大全| 母亲3免费完整高清在线观看| 欧美日韩福利视频一区二区| av福利片在线| 少妇人妻久久综合中文| 日韩大片免费观看网站| 国产男女内射视频| 我的亚洲天堂| 欧美乱码精品一区二区三区| a级毛片黄视频| 天天躁夜夜躁狠狠躁躁| 国产日韩欧美在线精品| 欧美黑人精品巨大| 黄片小视频在线播放| 黄片小视频在线播放| 日本精品一区二区三区蜜桃| 精品少妇黑人巨大在线播放| 黄色视频不卡| 啦啦啦 在线观看视频| videosex国产| 国产成人精品无人区| 欧美成狂野欧美在线观看| 精品国产一区二区久久| 日韩大片免费观看网站| 高清在线国产一区| 欧美乱码精品一区二区三区| 国产无遮挡羞羞视频在线观看| 男女无遮挡免费网站观看| 国产成人精品在线电影| 欧美xxⅹ黑人| 超色免费av| 首页视频小说图片口味搜索| 亚洲av电影在线观看一区二区三区| 少妇猛男粗大的猛烈进出视频| 亚洲自偷自拍图片 自拍| 又紧又爽又黄一区二区| 日本黄色日本黄色录像| 精品少妇黑人巨大在线播放| 99国产综合亚洲精品| av超薄肉色丝袜交足视频| 欧美成狂野欧美在线观看| 欧美一级毛片孕妇| 91精品国产国语对白视频| 在线十欧美十亚洲十日本专区| 韩国高清视频一区二区三区| 自线自在国产av| 久久亚洲精品不卡| 一二三四社区在线视频社区8| 国产成人精品在线电影| 永久免费av网站大全| 18禁黄网站禁片午夜丰满| √禁漫天堂资源中文www| 99久久综合免费| 精品少妇久久久久久888优播| 一区二区三区乱码不卡18| 999精品在线视频| 久久久久久人人人人人| av在线老鸭窝| 80岁老熟妇乱子伦牲交| 最近中文字幕2019免费版| bbb黄色大片| 窝窝影院91人妻| 欧美 日韩 精品 国产| 97在线人人人人妻| 人人妻人人澡人人爽人人夜夜| 国产欧美日韩一区二区精品| 欧美精品av麻豆av| 热99国产精品久久久久久7| 少妇粗大呻吟视频| 欧美变态另类bdsm刘玥| 美女高潮到喷水免费观看| 精品福利永久在线观看| 国产成人欧美在线观看 | 日韩视频在线欧美| 99精品欧美一区二区三区四区| 男女下面插进去视频免费观看| 麻豆国产av国片精品| 欧美一级毛片孕妇| 真人做人爱边吃奶动态| 亚洲欧美精品综合一区二区三区| 久久人人97超碰香蕉20202| 亚洲第一青青草原| 满18在线观看网站| 免费观看a级毛片全部| 免费久久久久久久精品成人欧美视频| 亚洲精品av麻豆狂野| 欧美日韩亚洲高清精品| 美女高潮喷水抽搐中文字幕| 亚洲精品乱久久久久久| 欧美 日韩 精品 国产| 久久人妻熟女aⅴ| 精品第一国产精品| 久久久国产欧美日韩av| 69精品国产乱码久久久| 国产精品99久久99久久久不卡| 在线天堂中文资源库| 精品欧美一区二区三区在线| 日韩中文字幕欧美一区二区| 满18在线观看网站| 多毛熟女@视频| 下体分泌物呈黄色| 天天添夜夜摸| 国产区一区二久久| 午夜激情av网站| 国产欧美亚洲国产| 久久ye,这里只有精品| 91字幕亚洲| 国产成人精品无人区| 看免费av毛片| 国产又色又爽无遮挡免| 操美女的视频在线观看| 亚洲精品中文字幕在线视频| 永久免费av网站大全| 亚洲 欧美一区二区三区| 久久国产精品男人的天堂亚洲| 久久性视频一级片| 久久精品亚洲熟妇少妇任你| 亚洲,欧美精品.| 女人精品久久久久毛片| 每晚都被弄得嗷嗷叫到高潮| 中亚洲国语对白在线视频| 男男h啪啪无遮挡| 午夜福利一区二区在线看| 18禁黄网站禁片午夜丰满| 老司机在亚洲福利影院| 欧美变态另类bdsm刘玥| 亚洲精品日韩在线中文字幕| 日本撒尿小便嘘嘘汇集6| 色视频在线一区二区三区| 国产精品久久久久久精品古装| 大陆偷拍与自拍| 国产人伦9x9x在线观看| 国产又爽黄色视频| 色婷婷av一区二区三区视频| 欧美日韩黄片免| 欧美xxⅹ黑人| 日日夜夜操网爽| 精品人妻在线不人妻| 亚洲国产av影院在线观看| 99热全是精品| 大型av网站在线播放| 黄色毛片三级朝国网站| 亚洲第一青青草原| 国产精品 欧美亚洲| 99久久人妻综合| 汤姆久久久久久久影院中文字幕| a级毛片黄视频| 成人免费观看视频高清| 亚洲精品久久午夜乱码| 久久久欧美国产精品| 日本撒尿小便嘘嘘汇集6| 一区二区三区激情视频| 人成视频在线观看免费观看| 高清欧美精品videossex| 一二三四社区在线视频社区8| 亚洲avbb在线观看| 国产精品久久久av美女十八| 国产麻豆69| 天堂俺去俺来也www色官网| 免费观看人在逋| 精品国内亚洲2022精品成人 | 黄色视频在线播放观看不卡| 精品国产一区二区三区久久久樱花| 精品一区二区三区av网在线观看 | 一二三四社区在线视频社区8| 久久久国产一区二区| 久久人人97超碰香蕉20202| 亚洲精品自拍成人| a级毛片黄视频| 天天添夜夜摸| 中文字幕高清在线视频| www.av在线官网国产| av网站在线播放免费| 一级毛片电影观看| 精品久久久精品久久久| 蜜桃国产av成人99| 亚洲av美国av| 欧美成狂野欧美在线观看| 久久国产亚洲av麻豆专区| 人人妻,人人澡人人爽秒播| 丝袜美腿诱惑在线| 成人国产av品久久久| 免费在线观看日本一区| 黑人巨大精品欧美一区二区蜜桃| 天天添夜夜摸| av又黄又爽大尺度在线免费看| 午夜激情av网站| 欧美激情 高清一区二区三区| 欧美日韩视频精品一区| 亚洲av片天天在线观看| 一个人免费看片子| 久久久久久久久久久久大奶| 国产日韩一区二区三区精品不卡| 999久久久精品免费观看国产| 老汉色av国产亚洲站长工具| 亚洲国产av影院在线观看| 成年人午夜在线观看视频| 两个人免费观看高清视频| 大香蕉久久成人网| 啦啦啦中文免费视频观看日本| 91字幕亚洲| 黑丝袜美女国产一区| 91麻豆av在线| 啦啦啦在线免费观看视频4| 精品免费久久久久久久清纯 | 亚洲精品乱久久久久久| 亚洲精品在线美女| 亚洲精品自拍成人| 亚洲中文日韩欧美视频| 久久精品aⅴ一区二区三区四区| 欧美日韩福利视频一区二区| 亚洲精品第二区| 亚洲人成77777在线视频| 波多野结衣一区麻豆| 免费日韩欧美在线观看| 午夜福利免费观看在线| 黄色怎么调成土黄色| 久久精品国产亚洲av香蕉五月 | 亚洲熟女精品中文字幕| 黄网站色视频无遮挡免费观看| 免费女性裸体啪啪无遮挡网站| av国产精品久久久久影院| 欧美变态另类bdsm刘玥| 人妻久久中文字幕网| 亚洲伊人色综图| 亚洲一卡2卡3卡4卡5卡精品中文| 激情视频va一区二区三区| 老鸭窝网址在线观看| 日韩中文字幕欧美一区二区| 亚洲欧美一区二区三区黑人| 国产精品久久久久成人av| 成人免费观看视频高清| av在线播放精品| 亚洲成人国产一区在线观看| 国产高清videossex| 欧美在线黄色| 国产男人的电影天堂91| 99久久人妻综合| 亚洲熟女精品中文字幕| 每晚都被弄得嗷嗷叫到高潮| 久久九九热精品免费| 九色亚洲精品在线播放| 精品福利永久在线观看| 亚洲午夜精品一区,二区,三区| 中文字幕另类日韩欧美亚洲嫩草| 91精品国产国语对白视频| 深夜精品福利| 91老司机精品| 欧美黑人欧美精品刺激| 欧美久久黑人一区二区| 久久av网站| 正在播放国产对白刺激| 在线永久观看黄色视频| 欧美中文综合在线视频| 久久精品aⅴ一区二区三区四区| av片东京热男人的天堂| 国产深夜福利视频在线观看| 日韩制服骚丝袜av| 精品人妻一区二区三区麻豆| 操美女的视频在线观看| 国产亚洲精品第一综合不卡| 女人精品久久久久毛片| 在线观看人妻少妇| 成人国语在线视频| 国产一区有黄有色的免费视频| 少妇人妻久久综合中文| 97在线人人人人妻| 亚洲av男天堂| 日本91视频免费播放| e午夜精品久久久久久久| 好男人电影高清在线观看| 欧美人与性动交α欧美精品济南到| 天堂俺去俺来也www色官网| 亚洲精品自拍成人| 激情视频va一区二区三区| 大香蕉久久成人网| 麻豆乱淫一区二区| 在线观看免费日韩欧美大片| 国产精品国产三级国产专区5o| 交换朋友夫妻互换小说| 水蜜桃什么品种好| 亚洲精品日韩在线中文字幕| 日韩一区二区三区影片| 国产黄频视频在线观看| 婷婷色av中文字幕| 国产极品粉嫩免费观看在线| 丝瓜视频免费看黄片| 人人妻人人澡人人看| 中文字幕制服av| av福利片在线| 久久人人97超碰香蕉20202| 99香蕉大伊视频| 飞空精品影院首页| 一进一出抽搐动态| 国产亚洲精品第一综合不卡| 91麻豆av在线| h视频一区二区三区| 欧美另类亚洲清纯唯美| 考比视频在线观看| 天堂8中文在线网| 人人妻人人爽人人添夜夜欢视频| 国精品久久久久久国模美| 久久久水蜜桃国产精品网| xxxhd国产人妻xxx| 国产亚洲欧美在线一区二区| 午夜91福利影院| 最近中文字幕2019免费版| 91九色精品人成在线观看| 精品国产一区二区三区久久久樱花| 久久精品国产综合久久久| 亚洲九九香蕉| 老司机亚洲免费影院| 国产福利在线免费观看视频| 日韩 亚洲 欧美在线| 色精品久久人妻99蜜桃| 天堂俺去俺来也www色官网| 欧美成狂野欧美在线观看| 美女视频免费永久观看网站| 国产国语露脸激情在线看| 嫩草影视91久久| 亚洲国产av影院在线观看| 丁香六月天网| 老司机福利观看| 日韩精品免费视频一区二区三区| 久久久久精品国产欧美久久久 | 大码成人一级视频| 午夜福利乱码中文字幕| 欧美大码av| 黄片小视频在线播放| 黄片播放在线免费| 大香蕉久久网| 搡老熟女国产l中国老女人| 免费观看av网站的网址| a 毛片基地| 午夜福利在线观看吧| 亚洲欧美激情在线| 久久久国产成人免费| 久久久久久久国产电影| av片东京热男人的天堂| 久久精品熟女亚洲av麻豆精品| 伦理电影免费视频| 在线精品无人区一区二区三| 真人做人爱边吃奶动态| 久久人妻熟女aⅴ| 欧美日韩精品网址| 制服诱惑二区| av天堂在线播放| 成人国语在线视频| 少妇被粗大的猛进出69影院| 成人18禁高潮啪啪吃奶动态图| 美女高潮喷水抽搐中文字幕| 国产成人免费无遮挡视频| 午夜福利在线免费观看网站| av不卡在线播放| 人成视频在线观看免费观看| 久久人人爽人人片av| 一区在线观看完整版| 亚洲全国av大片| 99热网站在线观看| 久久狼人影院| 国产精品一区二区免费欧美 | 超碰成人久久| 这个男人来自地球电影免费观看| 纯流量卡能插随身wifi吗| 老司机午夜十八禁免费视频| 精品一区二区三卡| 91大片在线观看| 捣出白浆h1v1| 丰满少妇做爰视频| 国产精品久久久久久人妻精品电影 | 欧美久久黑人一区二区| 国产三级黄色录像| 超碰成人久久| 黄片大片在线免费观看| 成年av动漫网址| 欧美黄色淫秽网站| 日韩欧美一区视频在线观看| 精品一区二区三区av网在线观看 | 最近最新中文字幕大全免费视频| 久久国产精品影院| 中文字幕人妻熟女乱码| 日本91视频免费播放| 国产精品欧美亚洲77777| 99re6热这里在线精品视频| 午夜福利视频精品| 满18在线观看网站| 可以免费在线观看a视频的电影网站| 久久狼人影院| 高潮久久久久久久久久久不卡| 90打野战视频偷拍视频| 欧美日韩av久久| 后天国语完整版免费观看| av线在线观看网站| 高清av免费在线| 亚洲第一青青草原| 国产成人精品久久二区二区免费| 最近最新中文字幕大全免费视频| 久久久久久免费高清国产稀缺| 亚洲国产av新网站| 久久亚洲精品不卡| 久久99热这里只频精品6学生| 大陆偷拍与自拍| 国产精品一区二区精品视频观看| av福利片在线| 精品一区二区三卡| 一级毛片女人18水好多| 亚洲九九香蕉| 午夜两性在线视频| 久久这里只有精品19| h视频一区二区三区| 精品少妇久久久久久888优播| 久久国产精品大桥未久av| 黄色视频在线播放观看不卡| 欧美人与性动交α欧美精品济南到| 日本91视频免费播放| 国产高清国产精品国产三级| videosex国产| 午夜激情av网站| 久9热在线精品视频| 亚洲欧美色中文字幕在线| 国产一区二区 视频在线| 精品久久久久久久毛片微露脸 | 欧美日韩亚洲综合一区二区三区_| 一二三四在线观看免费中文在| 免费在线观看黄色视频的| 国产又爽黄色视频| 午夜免费鲁丝| 欧美黄色片欧美黄色片| 美国免费a级毛片| 一级,二级,三级黄色视频| 亚洲 国产 在线| 色综合欧美亚洲国产小说| 免费在线观看完整版高清| 精品国产国语对白av| av超薄肉色丝袜交足视频| 天天躁夜夜躁狠狠躁躁| 欧美另类亚洲清纯唯美| 国产一区二区激情短视频 | 欧美精品一区二区免费开放| 在线亚洲精品国产二区图片欧美| 色综合欧美亚洲国产小说| 十八禁网站网址无遮挡| 色婷婷久久久亚洲欧美| 亚洲熟女精品中文字幕| 欧美97在线视频| av国产精品久久久久影院| 满18在线观看网站| 国产欧美日韩一区二区三区在线| 久久久国产一区二区| 欧美日本中文国产一区发布| 美女国产高潮福利片在线看| 99精品久久久久人妻精品| 巨乳人妻的诱惑在线观看| 精品一区二区三区av网在线观看 | a在线观看视频网站| 精品人妻一区二区三区麻豆| 91大片在线观看| 国内毛片毛片毛片毛片毛片| 亚洲成人免费电影在线观看| 两人在一起打扑克的视频| 精品乱码久久久久久99久播| 亚洲专区字幕在线| 亚洲美女黄色视频免费看| 天天躁狠狠躁夜夜躁狠狠躁| xxxhd国产人妻xxx| 国产精品久久久久久人妻精品电影 | 精品亚洲成国产av| 亚洲国产精品一区三区| 欧美激情高清一区二区三区| 国产一级毛片在线| 老司机福利观看| www.av在线官网国产| 一边摸一边抽搐一进一出视频| 国产极品粉嫩免费观看在线| 在线永久观看黄色视频| 人妻人人澡人人爽人人| 制服诱惑二区| 成年动漫av网址| 丝袜美足系列| 这个男人来自地球电影免费观看| 精品亚洲成国产av| 精品少妇久久久久久888优播| 纵有疾风起免费观看全集完整版| 国产欧美日韩一区二区三区在线| 丰满人妻熟妇乱又伦精品不卡| 老司机影院毛片| 激情视频va一区二区三区| 精品欧美一区二区三区在线| 日韩,欧美,国产一区二区三区| 岛国在线观看网站| 日韩有码中文字幕| 久久久欧美国产精品| 99九九在线精品视频| 国产精品偷伦视频观看了| 欧美精品高潮呻吟av久久| 一级毛片女人18水好多| 国产精品 国内视频| 国产在线一区二区三区精| 青春草亚洲视频在线观看| 日本a在线网址| 亚洲精品国产av蜜桃| 国产人伦9x9x在线观看| 精品国产乱码久久久久久男人| 超碰97精品在线观看| 美女扒开内裤让男人捅视频| 国产男女超爽视频在线观看| 国产亚洲一区二区精品| 久久久久国产一级毛片高清牌| 久久久水蜜桃国产精品网| 少妇 在线观看| 国产97色在线日韩免费| 老汉色av国产亚洲站长工具| 水蜜桃什么品种好| 久久久久久亚洲精品国产蜜桃av| 一二三四社区在线视频社区8| 日韩 亚洲 欧美在线| 日韩大片免费观看网站| 精品人妻熟女毛片av久久网站| av免费在线观看网站| 一本色道久久久久久精品综合| 日韩三级视频一区二区三区| 亚洲精品成人av观看孕妇| 老司机午夜福利在线观看视频 | 亚洲黑人精品在线| av在线app专区| 久久久久久久精品精品| 久久久久久久久久久久大奶|