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    石墨烯基聚苯胺水凝膠的電化學(xué)性能研究

    2021-01-07 11:23:39郭坤琨王彬丁劍男
    關(guān)鍵詞:超級電容器聚苯胺

    郭坤琨 王彬 丁劍男

    摘 ? 要:通過兩步溶液自組裝方法,制備了具有三維多孔網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)的石墨烯基聚苯胺復(fù)合水凝膠(PR-x),并通過SEM、XRD、FT-IR、Raman、XPS等表征手段對樣品的微觀形貌和結(jié)構(gòu)組成進(jìn)行了表征分析. 結(jié)果表明,聚苯胺均勻地負(fù)載于三維多孔石墨烯網(wǎng)絡(luò)骨架,且能夠顯著抑制石墨烯的團(tuán)聚現(xiàn)象. 研究了石墨烯基聚苯胺復(fù)合水凝膠電極的電化學(xué)性能. 當(dāng)聚苯胺質(zhì)量分?jǐn)?shù)為75%,電流密度為1 A·g-1時,比電容為762.8 F·g-1;當(dāng)掃描速率從5 mV·s-1增加到50 mV·s-1時,倍率保留率高達(dá)77%,經(jīng)過3 000次恒電流充放電后比電容保留率仍高達(dá)89.27%. 該石墨烯基聚苯胺復(fù)合水凝膠電極作為超級電容器表現(xiàn)出優(yōu)異的放電容量、倍率性能和循環(huán)穩(wěn)定性,具有一定的潛在應(yīng)用價值.

    關(guān)鍵詞:聚苯胺;超級電容器;導(dǎo)電高分子;循環(huán)伏安法

    中圖分類號:O631 ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? 文獻(xiàn)標(biāo)志碼:A

    Study on Electrochemical Performance of

    Graphene Based Polyaniline Hydrogel

    GUO Kunkun?,WANG Bin,DING Jiannan

    (College of Materials Science and Engineering,Hunan University,Changsha 410082,China)

    Abstract:In this study, a simple two-step strategy of self-assembly method is used to fabricate the graphene-based polyaniline composite hydrogel (PR-x) which attains a three-dimensional porous network structure. The microscopic morphology and structure composition are characterized and analyzed by SEM, XRD, FT-IR, Raman, XPS and other characterization methods. The results show that polyaniline (PANI) is uniformly distributed on the framework of three-dimensional porous graphene network, which can significantly inhibit the agglomeration of graphene. In addition, the electrochemical performance of graphene-based polyaniline composite hydrogel electrodes as supercapacitor is systematically studied. When the PANI content is high up to 75%, the specific capacitance is found to be as high as 762.8 F·g-1 at the current density of 1 A·g-1. Likewise, the specific capacitance retention rate is still as high as 77% when the scan rate increases from 5 mV·s-1 to 50 mV·s-1, meanwhile, the cycling stability is high up to 89.27% even after 3 000 cycles. The graphene-based polyaniline composite hydrogel electrode as a supercapacitor exhibits high specific capacity, excellent rate and cycling stability, providing the potential supercapacitor application.

    Key words:polyaniline;supercapacitor;conductive polymer;cyclic voltammetry

    超級電容器具有功率密度高、充放電時間短、循環(huán)壽命長、環(huán)境友好等優(yōu)點(diǎn),正逐步成為學(xué)術(shù)界和工業(yè)界的新寵,被廣泛應(yīng)用于電動汽車、可便攜電子設(shè)備、智能服飾、健康醫(yī)療、移動通信等領(lǐng)域[1-3]. 其中,電極材料作為超級電容器最重要的組成部分,對超級電容器的性能有著決定性影響.

    石墨烯水凝膠具有三維孔隙網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu),呈現(xiàn)出優(yōu)異的力學(xué)性能和高導(dǎo)電性. 由于石墨烯納米片堆積形成的壁面較薄,石墨烯水凝膠具有良好的可折疊和彎曲性能,在柔性器件中具有潛在的應(yīng)用價值. 導(dǎo)電聚合物兼顧高分子力學(xué)性能的同時,還具有高理論比電容、低成本、環(huán)境友好等優(yōu)點(diǎn),受到研究者們的強(qiáng)烈關(guān)注[4-6],如聚苯胺 (Polyaniline,PANI). 然而,導(dǎo)電聚合物的電導(dǎo)率較低,以及在充放電過程中的體積變化和化學(xué)降解導(dǎo)致導(dǎo)電聚合物倍率性能和循環(huán)穩(wěn)定性不夠理想,嚴(yán)重阻礙了它們的實(shí)際應(yīng)用[5-7]. 已有研究表明,通過在PANI和碳材料之間構(gòu)建共價接枝或非共價混合等方式是解決這些問題行之有效的途徑[8]. 已有報道表明,制備聚苯胺和碳基復(fù)合材料的常見方法是在氧化石墨烯(Graphene Oxide,GO)基體中發(fā)生苯胺原位聚合反應(yīng),借助石墨烯和PANI之間的π—π共軛作用將PANI錨定于GO表面含氧官能團(tuán)上. 該方法最大的缺點(diǎn)是在原位聚合過程中無法精確控制聚苯胺的形態(tài)和分子質(zhì)量分布. Zhang等[9]通過在氧化石墨烯上原位沉積聚苯胺,制備了石墨烯/聚苯胺納米纖維復(fù)合材料,在電流密度為0.1 A·g-1時,比電容為480 F·g-1,當(dāng)電流密度增加到1 A·g-1時,比電容僅剩42%,循環(huán)1 000次后,比電容不足70%. 該結(jié)果主要由于PANI涂層分布不均勻,嚴(yán)重堵塞了石墨烯網(wǎng)絡(luò)孔道,限制了其倍率性能和循環(huán)穩(wěn)定性.

    本文以石墨烯水凝膠作為導(dǎo)電支撐骨架,加入本征態(tài)聚苯胺制備石墨烯基聚苯胺復(fù)合水凝膠. 該水凝膠不僅具備了石墨烯的高導(dǎo)電性和優(yōu)異機(jī)械性能,而且兼具聚苯胺高比電容的優(yōu)點(diǎn),作為超級電容器的電極材料在電流密度為1 A·g-1時,其比電容高達(dá)762.8 F·g-1,掃描速率從5 mV·s-1增加到50 mV·s-1時,倍率保留率高達(dá)77%,經(jīng)過3 000次充放電循環(huán)后仍保留89.27%的比電容,是一種作為超級電容器的理想電極材料.

    1 ? 實(shí)驗部分

    1.1 ? 實(shí)驗原料

    苯胺、五氧化二磷、過氧化氫(分析純,國藥集團(tuán)化學(xué)試劑有限公司);濃鹽酸(分析純,湖南匯虹試劑有限公司);石墨粉(1.6 μm,阿拉丁控股集團(tuán)有限公司);過硫酸銨(分析純,天津市恒興化學(xué)試劑制造有限公司);去離子水(實(shí)驗室自制). 所有商業(yè)試劑均未進(jìn)一步純化,直接使用.

    1.2 ? 石墨烯基聚苯胺復(fù)合水凝膠(PR-x)的制備

    首先,采用已報道的制備方法合成氧化石墨烯 [10] 和PANI粉末[11]. 將5 mL的GO水溶液(2 mg· mL-1)調(diào)節(jié)pH值至8,記為A. 將 PANI溶解在2 mL的N-甲基吡咯烷酮溶液,記為B. 將A 和B溶液混合均勻后,加入40 mg抗壞血酸鈉,在90 ℃下水浴2 h,反應(yīng)形成水凝膠. 將反應(yīng)得到的水凝膠放置于純水中透析24 h以除去雜質(zhì),該水凝膠記為PR-x,其中x表示PANI的質(zhì)量分?jǐn)?shù). 通過控制加入不同質(zhì)量的PANI,分別制備了不同質(zhì)量分?jǐn)?shù)的石墨烯基聚苯胺水凝膠(PR-0、PR-33、PR-50、PR-66、PR-75和PR-85). PR-0即RGO水凝膠.

    1.3 ? 表 ? 征

    將所有水凝膠冷凍干燥24 h后,采用掃描電子顯微鏡(SEM,TESCAN MIRA3 LMU),傅里葉變換紅外光譜(FT-IR,NICOLET iS10紅外光譜儀),X射線衍射分析(XRD,D8 ADVANCE X射線衍射儀),拉曼光譜(Raman,Horiba Scientific LabRAM HR Evolution激光拉曼光譜儀),以及X射線光電子能譜(XPS,EscaLab Xi +)進(jìn)行表征.

    1.4 ? 電化學(xué)測試

    所有的電化學(xué)測試都是在CHI760E電化學(xué)工作站進(jìn)行. 將PR-x水凝膠切成小薄片,壓制在不銹鋼網(wǎng)上,作為電極片使用. 在三電極系統(tǒng)中,以PR-x電極為工作電極,Pt為對電極,飽和甘汞電極為參比電極,1 mol·L-1 H2SO4為電解液進(jìn)行電化學(xué)測試,其中包括循環(huán)伏安曲線(Cyclic Voltammograms,CV)、恒電流充放電曲線(Galvanostatic Charge and Discharge,GCD)和交流阻抗曲線(Electrochemical Impedance Spectroscopy,EIS). 電壓窗口為0 ~ 0.8 V,掃描速率為5 ~ 50 mV·s-1,交流阻抗的測試頻率為0.01 Hz ~ 100 kHz. 依據(jù)充放電曲線和循環(huán)伏安曲線,電極的比電容可分別通過公式(1)和(2)計算:

    C1 = ? ? ? ? ? ?(1)

    C2 = &nbsp; ? ? ? ? ?(2)

    式中:C1為充放電曲線電極的比電容;C2為循環(huán)伏安曲線電極的比電容;I為電流;t為放電時間;m為活性物質(zhì)的質(zhì)量;ΔV為電壓窗口;ESR為電壓降;A為CV曲線的面積;k為掃描速率.

    2 ? 結(jié)果與討論

    2.1 ? 微觀形貌分析

    圖1給出了PR-0、PANI和PR-75的掃描電鏡照片. 從圖1(a)和(b)中可以看出,PR-0和PR-75都存在著相互連接的三維多孔網(wǎng)絡(luò)骨架,但PR-75網(wǎng)絡(luò)中的孔徑明顯更小也更均勻. 致密而均勻的孔徑與石墨烯基聚苯胺水凝膠通過兩步自組裝形成的策略息息相關(guān). 首先,GO表面存在大量的含氧官能團(tuán),而PANI中的苯環(huán)和氨基分別與GO表面的官能團(tuán)相互作用,從而實(shí)現(xiàn)GO和PANI的第一步自組裝. 然后,利用化學(xué)還原法還原氧化石墨烯,完成RGO和PANI的二次自組裝. 正是基于這種兩步自組裝的策略,大量的PANI納米顆粒被均勻分散于整個RGO骨架,如圖1(c)所示. 同時,PANI的存在又抑制了化學(xué)還原過程中石墨烯片重新團(tuán)聚,最終導(dǎo)致PR-75中孔道更均勻致密. 圖1(d)和(e)分別是

    RGO和PANI的形貌圖. 圖中可以觀察到RGO和PANI分別為褶皺的納米片和堆砌納米球,兩者都存在嚴(yán)重的聚集現(xiàn)象,而在圖1(f)所示的PR-75的掃描電鏡照片中可以看到大量微小尺寸的PANI納米球(<50 nm)均勻填充在石墨烯納米片表面,以及片層間形成類似三明治的夾層網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu). 這種夾層結(jié)構(gòu)可以進(jìn)一步增大石墨烯片層的間距,不僅給PANI提供了足夠的膨脹空間,也能為電解液的浸潤提供更為通暢的通道,最終有助于提高電極材料的比電容、循環(huán)穩(wěn)定性和倍率性能.

    2.2 ? XRD,F(xiàn)T-IR和Raman表征

    圖2(a)為PR-0、PANI和PR-75的XRD圖譜,由圖2(a)可獲得樣品的晶狀體結(jié)構(gòu). 從圖2(a)中可以看出,PANI只在19.1°附近呈現(xiàn)出一寬峰. 該峰對應(yīng)于本征態(tài)聚苯胺分子鏈的散射,這說明PANI鏈存在短程有序但長程無序(即高級的非晶凝聚態(tài)結(jié)構(gòu)). 在PR-0的XRD圖譜中則存在兩個衍射峰(26.1°和43.4°),這對應(yīng)于石墨結(jié)構(gòu)(002)和(100)面的衍射峰[12]. 但是圖中(002)和(100)面的衍射峰較寬,這表明石墨烯片層不但有部分團(tuán)聚而且表面存在大量缺陷,具有較弱的晶狀體周期性結(jié)構(gòu). 同時,在PR-75的衍射峰中,發(fā)現(xiàn)這些衍射峰不但變寬且峰強(qiáng)變?nèi)? 這主要是由于PANI與RGO之間的π—π共軛作用減弱了聚苯胺鏈的取向,也同時削弱了石墨烯片層的團(tuán)聚,致使PANI鏈能較好地分散在石墨烯表面上,這與SEM圖觀察到的結(jié)果一致.

    圖2(b)給出了樣品的FT-IR光譜,用于表征這些化合物的特征官能團(tuán). 從圖2(b)中可以看出,PR-0的FT-IR光譜在1 710 cm-1附近存在一個小峰,這與氧化石墨烯在化學(xué)還原過程中殘留的C=O和C-O等基團(tuán)有關(guān). 在PANI和PR-75的FT-IR光譜圖中,分別可以在1 297 cm-1和1 125 cm-1處觀察到明顯的特征峰,分別對應(yīng)酰胺基團(tuán)的C-N伸縮振動和N=Q=N伸縮振動(Q表示喹啉). 而在1 591 cm-1和1 494 cm-1處觀察到的特征峰則與PANI中的醌環(huán)和苯環(huán)的C=C伸縮振動相關(guān). 此外,PR-75的FT-IR光譜圖中也可以在1 710 cm-1處觀察到很小的峰,這說明氧化石墨烯也同樣存在部分還原的現(xiàn)象. 該結(jié)果也間接地證明了PANI已經(jīng)成功負(fù)載于石墨烯骨架中.

    圖2(c)給出了PR-0、PANI和PR-75的Raman光譜. 碳材料的Raman光譜中D峰(1 337 cm-1)和G峰(1 576 cm-1)強(qiáng)度的比值R = ID /IG可以衡量碳材料的有序度[13]. 從圖2(c)中可計算出PANI的有序度R = 0.85,這說明PANI的C-C鍵結(jié)構(gòu)缺陷較少,也進(jìn)一步表明PANI為線性鏈并未形成交聯(lián)網(wǎng)絡(luò). 但PR-0的R值高達(dá)1.39,這說明石墨烯大部分呈現(xiàn)出無序堆疊的狀態(tài),也和GO未被完全還原而引起的結(jié)構(gòu)缺陷有關(guān). PR-75的兩個特征峰強(qiáng)度幾乎相同,R = 1.03,這說明PANI鏈被均勻地分散在RGO骨架中,同時在還原過程中石墨烯片的團(tuán)聚也得到了緩解,這與XRD結(jié)果相對應(yīng).

    2.3 ? X射線光電子能譜分析

    圖3為PR-75的X射線光電子能譜圖,以表征其表面的元素組成和質(zhì)子化狀態(tài)的結(jié)合能. 由圖3(a)可知,在PR-75的全譜中觀察到3個明顯的峰,它們分別為C(284.80 eV,85.18%),N(398.97 eV,10.4%)和O(530.93 eV,4.42%)3種元素,其中碳的原子比最高,而氮的原子比也高達(dá)10.4 %,這說明PANI成功地負(fù)載于RGO骨架上. 圖3(b)給出了PR-75的氮譜. 通過XPS分峰擬合,發(fā)現(xiàn)N 1s可以分解成位于398.6、399.8和402.2 eV的3個鍵態(tài),它們分別對應(yīng)于醌胺(=N-,13.93%),苯胺(-NH-,73.52%)和帶正電荷的亞胺(-N+-,12.55%). 高占比帶正電荷的-N+-陽離子可以提高PR-75的導(dǎo)電性,這有利于提高材料的倍率性能.

    2.4 ? 電化學(xué)性能分析

    圖4為PR-x作為超級電容器電極在1 mol·L-1 H2SO4電解液中的電化學(xué)性能. 圖4(a)中比較了不同PANI質(zhì)量分?jǐn)?shù)的PR-x電極在電流密度為1 A·g-1時的首次充放電曲線. 從圖中可以看出,所有的PR-x電極的充放電都呈現(xiàn)出較為對稱的三角形. 說明這些電極表現(xiàn)出較好的摻雜/去摻雜能力,也進(jìn)一步說明該電極材料的可逆性較好. 同時,隨著PANI質(zhì)量分?jǐn)?shù)的增加,PR-x的質(zhì)量比電容呈現(xiàn)出先增加后減小的現(xiàn)象,當(dāng)PANI質(zhì)量分?jǐn)?shù)為石墨烯質(zhì)量分?jǐn)?shù)的75%時,電極材料的比電容達(dá)到最大值,高達(dá)762.8 F·g-1,遠(yuǎn)大于PR-0的172 F·g-1. 而PR-0的質(zhì)量比電容遠(yuǎn)低于其理論比電容(550 F·g-1)的主要原因是在化學(xué)還原過程中,石墨烯出現(xiàn)明顯的團(tuán)聚現(xiàn)象,而且還原石墨烯的表面存在大量缺陷,詳細(xì)內(nèi)容可見拉曼光譜和XRD表征結(jié)果[14].

    從圖4(b)中電化學(xué)阻抗圖譜可以看出,隨著PANI質(zhì)量分?jǐn)?shù)的增加,半圓的直徑表現(xiàn)出先減小后增大的趨勢. 當(dāng)PANI質(zhì)量分?jǐn)?shù)為75%時,橫坐標(biāo)截距(歐姆內(nèi)阻Rs)和小半圓直徑(電荷轉(zhuǎn)移內(nèi)阻Rct)都最小. 這主要是由于PANI質(zhì)量分?jǐn)?shù)和石墨烯團(tuán)聚程度有關(guān). 當(dāng)PANI質(zhì)量分?jǐn)?shù)小于75%時,PANI能很好地均勻分散在石墨烯薄片上,可以緩解石墨烯在還原過程呈現(xiàn)的團(tuán)聚現(xiàn)象. 此時,PANI質(zhì)量分?jǐn)?shù)的增加既能夠有效提高PR-x的比電容(石墨烯和PANI對電容的貢獻(xiàn)),也可以增加石墨烯與聚苯胺之間的電子傳導(dǎo)連接點(diǎn)的密度,從而提高材料的導(dǎo)電性(Rs和Rct都變?。? 然而,當(dāng)PANI質(zhì)量分?jǐn)?shù)進(jìn)一步增大到85%時,石墨烯上活性位點(diǎn)已經(jīng)全部被占用,剩余的PANI開始出現(xiàn)堆積和團(tuán)聚現(xiàn)象,這不僅降低了“活性物質(zhì)”的有效質(zhì)量,而且堆積的PANI也會降低材料的導(dǎo)電性,具體表現(xiàn)為比電容下降和內(nèi)阻增大.

    圖4(c)為PR-75電極在掃描速率為5 ~ 50 mV·s-1下的循環(huán)伏安曲線. 根據(jù)公式(2)計算可知,比電容隨著掃描速率的增加而下降. 當(dāng)掃描速率從5 mV·s-1增加到50 mV·s-1時,PR-75電極的比電容從764.4 F·g-1下降至588.6 F·g-1,比電容倍率保留率高達(dá)77%,這說明該水凝膠電極表現(xiàn)出良好的倍率性能. 圖4(c)插圖中還給出了PR-75電極在掃描速率為5 mV·s-1的放大循環(huán)伏安曲線. 根據(jù)Yoon等[15]的研究發(fā)現(xiàn),聚苯胺主要存在3種氧化還原形式:完全還原態(tài)(Leucoemeraldine Base,LB),質(zhì)子態(tài)(Emeraldine Salt,ES)和完全氧化態(tài)(Pernigraniline Base,PB). 在圖4(c)插圖中可以明顯觀察到三對氧化還原峰(A/A1,B/B1和C/C1),其中A/A1峰對應(yīng)于LB和ES之間的PANI的氧化還原轉(zhuǎn)變,B/B1峰代表對苯二酚/苯醌氧化還原反應(yīng)的副產(chǎn)物和中間體,而C/C1峰則歸屬于ES和PB之間PANI的氧化還原轉(zhuǎn)變[16].

    聚苯胺作為超級電容器電極材料存在的循環(huán)穩(wěn)定性問題限制了其廣泛應(yīng)用,這主要是PANI在充放電過程中發(fā)生體積變化導(dǎo)致PANI產(chǎn)生機(jī)械性破壞和化學(xué)降解有關(guān). 圖4(d)給出了PR-75電極在電流密度為10 A·g-1時的循環(huán)穩(wěn)定性圖. 從圖中可以看出,經(jīng)過3 000次循環(huán)后該電極仍保持89.27%高比電容,具有十分優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性. 從圖4(d)中插圖可以看出,經(jīng)過3 000次循環(huán)后,PR-75的歐姆內(nèi)阻(Rs)和電荷轉(zhuǎn)移內(nèi)阻(Rct)僅略微增大,這也說明PR-75具有優(yōu)越的循環(huán)穩(wěn)定性. 在我們制備的PR-75三維網(wǎng)絡(luò)材料中,由于RGO納米片與PANI 納米球之間存在π—π相互作用,可以提供較強(qiáng)的界面黏附能力,納米尺寸的PANI小顆粒被緊密地包覆在具有優(yōu)異力學(xué)性能的石墨烯片層之間而形成交替的夾層結(jié)構(gòu). 該交替的夾層結(jié)構(gòu)能吸收和釋放PANI因充放電導(dǎo)致的體積變化產(chǎn)生的應(yīng)力,很大程度上避免了PANI產(chǎn)生機(jī)械性破壞. 此外,即使PANI在充放電過程中被化學(xué)降解為低分子質(zhì)量產(chǎn)物,但是低分子質(zhì)量產(chǎn)物也能被石墨烯骨架穩(wěn)固地包裹,因而仍可貢獻(xiàn)容量. 基于這種特殊的網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu),使得PR-75在3 000次循環(huán)過程中能夠很好地保持原有的形貌,因而具有優(yōu)異的循環(huán)性能. 值得注意的是,在圖4(d)初始的500次循環(huán)中,電極的比電容先下降至94.45%,而后呈現(xiàn)出先上升后下降的趨勢. 該反?,F(xiàn)象主要和PR-x電極材料的容量衰減機(jī)制有關(guān). 其一是充放電過程中PANI的機(jī)械破壞和化學(xué)降解,減少了電極上的活性物質(zhì);其二是由于PR-75具有大量復(fù)雜的孔道,難以被電解液全部浸潤,隨著充放電的進(jìn)行使得PANI的體積發(fā)生膨脹和孔徑變大,此時電極液能夠繼續(xù)浸潤先前無法進(jìn)入的孔道,這導(dǎo)致電極上活性位點(diǎn)的增加. 在初始的500次循環(huán)中,機(jī)械破壞和化學(xué)降解占據(jù)了主導(dǎo),因而比電容持續(xù)下降,而后續(xù)的500 ~ 1 300次循環(huán),電解液的進(jìn)一步浸潤起主導(dǎo)作用,表現(xiàn)出比電容反常上升的現(xiàn)象. 在1 300次循環(huán)后,電極材料已經(jīng)被完全浸潤,此時機(jī)械破壞和化學(xué)降解重新成為決定性因素,因而表現(xiàn)為比電容持續(xù)下降.

    3 ? 結(jié) ? 論

    通過簡單的兩步溶液自組裝的方法,成功制備了石墨烯基聚苯胺復(fù)合水凝膠. 通過多種表征手段分析和電化學(xué)測試發(fā)現(xiàn),石墨烯基聚苯胺復(fù)合水凝膠具有三維多孔網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu),而納米PANI顆粒均勻分布在三維網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)中有效地抑制了石墨烯的團(tuán)聚. 該水凝膠作為超級電容器的電極材料,最突出的優(yōu)點(diǎn)在于無需額外添加導(dǎo)電劑和黏結(jié)劑,而是通過在不銹鋼網(wǎng)上直接壓制成電極片. 石墨烯基聚苯胺復(fù)合水凝膠的電化學(xué)測試結(jié)果表明該水凝膠電極具有優(yōu)越的電化學(xué)性能. 具體表現(xiàn)為:在1 A·g-1電流密度下比電容高達(dá)762.8 F·g-1;掃描速率從5 mV·s-1 增加到50 mV·s-1,比電容的倍率保留率高達(dá)77%;經(jīng)過3 000次恒電流充放電后比電容保留率仍高達(dá)89.27%. 該水凝膠作為超級電容器材料展現(xiàn)出良好的應(yīng)用前景,并可以延伸到柔性器件領(lǐng)域.

    參考文獻(xiàn)

    [1] ?WU C,ZHOU T Z,DU Y,et al. Strong bioinspired HPA-rGO nanocomposite films via interfacial interactions for flexible supercapacitors[J]. Nano Energy,2019,58:517—527.

    [2] ? ?HONG X D,F(xiàn)U J W,LIU Y,et al. Recent progress on graphene/polyaniline composites for high-performance supercapacitors[J]. Materials,2019,12(9):1451.

    [3] ? ?LI Y Q,ZHOU M Y,XIA Z B,et al. Facile preparation of polyaniline covalently grafted to isocyanate functionalized reduced graphene oxide nanocomposite for high performance flexible supercapacitors[J]. Colloids and Surfaces A:Physicochemical and Engineering Aspects,2020,602:125172.

    [4] ? ?LIU Z C,YUAN X H,ZHANG S S,et al. Three-dimensional ordered porous electrode materials for electrochemical energy storage[J]. NPG Asia Materials,2019,11(1):1—21.

    [5] ? ?EFTEKHARI A,LI L,YANG Y. Polyaniline supercapacitors[J]. Journal of Power Sources,2017,347:86—107.

    [6] ? ?WANG H H,LIN J Y,SHEN Z X. Polyaniline (PANi)based electrode materials for energy storage and conversion[J]. Journal of Science:Advanced Materials and Devices,2016,1(3):225—255.

    [7] ? ?LIU T,F(xiàn)INN L,YU M,et al. Polyaniline and polypyrrole pseudocapacitor electrodes with excellent cycling stability[J]. Nano Letters,2014,14(5):2522—2527.

    [8] ? ?HOLZE R,WU Y P. Intrinsically conducting polymers in electrochemical energy technology:trends and progress[J]. Electrochimica Acta,2014,122:93—107.

    [9] ? ?ZHANG K,ZHANG L L,ZHAO X S,et al. Graphene/polyaniline nanofiber composites as supercapacitor electrodes[J]. Chemistry of Materials,2010,22(4):1392—1401.

    [10] ?ALMEIDA D A L,COUTO A B,F(xiàn)ERREIRA N G. Flexible polyaniline/reduced graphene oxide/carbon fiber composites applied as electrodes for supercapacitors[J]. Journal of Alloys and Compounds,2019,788:453—460.

    [11] ?CHEN Y Q,CHEN K W,BAI H,et al. Electrochemically reduced graphene porous material as light absorber for light-driven thermoelectric generator[J]. Journal of Materials Chemistry,2012,22(34):17800-17804.

    [12] ?NING X T,ZHONG W B,LI S C,et al. High performance nitrogen-doped porous graphene/carbon frameworks for supercapacitors[J]. Journal of Materials Chemistry A,2014,2(23):8859—8867.

    [13] ?Lü B,ZHENG C,XU L,et al. Porous graphene-like materials prepared from hollow carbonaceous microspheres for supercapacitors[J]. ChemNanoMat,2015,1(6):422—429.

    [14] ?XIA J,CHEN F,LI J,et al. Measurement of the quantum capacitance of graphene[J]. Nature Nanotechnology,2009,4(8):505—509.

    [15] ?YOON S B,YOON E H,KIM K B. Electrochemical properties of leucoemeraldine,emeraldine,and pernigraniline forms of polyaniline/multi-wall carbon nanotube nanocomposites for supercapacitor applications[J]. Journal of Power Sources,2011,196(24):10791—10797.

    [16] ?KARIM M R,LEE C J,PARK Y T,et al. SWNTs coated by conducting polyaniline:synthesis and modified properties[J]. Synthetic Metals,2005,151(2):131—135.

    收稿日期:2020-11-09

    基金項目:國家自然科學(xué)基金資助項目(21674034),National Natural Science Foundation of China(21674034);湖南省自然科學(xué)基金資助項目(2020JJ4167), Natural Science Foundation of Hunan Province(2020JJ4167)

    作者簡介:郭坤琨(1978—),女,湖南郴州人,湖南大學(xué)教授,博士生導(dǎo)師

    ?通信聯(lián)系人,E-mail:kunkunguo@hnu.edu.cn

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