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    煤熱解工藝現(xiàn)狀及發(fā)展趨勢

    2020-12-29 09:55:24劉俊杰武瑞瑞
    化工技術(shù)與開發(fā) 2020年12期
    關(guān)鍵詞:熱載體半焦焦油

    劉俊杰,武瑞瑞,袁 悅,黃 超

    (西安石油大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院,陜西 西安 710065)

    煤炭在世界能源供應(yīng)中有著不可替代的地位,我國的能源儲存情況為富煤、缺油、少氣。2017年,我國能源的總消費(fèi)中,煤炭占比在60%以上[1-2],但其中80%以上都是被直接燃燒,煤炭的利用率低,同時(shí)也帶來了污染物排放嚴(yán)重超標(biāo)導(dǎo)致的環(huán)境問題,如溫室效應(yīng)、酸雨以及霧霾天氣的形成等。因此,提高經(jīng)濟(jì)效益和改善環(huán)境問題的首要任務(wù),是對煤炭進(jìn)行充分利用[3-4]。

    與直接燃燒相比,熱解是實(shí)現(xiàn)煤炭清潔高效利用的重要技術(shù)之一[5-6]。利用煤炭的結(jié)構(gòu)特征和組成來制取油氣資源的轉(zhuǎn)化過程被稱為煤熱解技術(shù)。。煤熱解后可以得到煤焦油、半焦和可燃性氣體。其中煤焦油是BTX(苯、甲苯和二甲苯)的主要來源,利用它可制取高熱安定性和密度的優(yōu)質(zhì)航空煤油;熱解半焦通常被用來制備水煤漿、型焦及活性炭,還可以作為清潔的發(fā)電燃料;可燃性氣體通過分離、富集等過程可以制得合成氣,也可以直接作為燃料氣[7-9]。然而,煤焦油的收率直接關(guān)系到煤熱解工藝的經(jīng)濟(jì)效益,因此進(jìn)一步提高煤的熱解效率,并得到高收率和優(yōu)質(zhì)的熱解油,是當(dāng)下煤熱解技術(shù)開發(fā)的目標(biāo)。

    1 煤炭熱解過程

    工業(yè)上將煤炭的熱解稱作干餾技術(shù),是指在隔絕氧氣的條件下將煤炭加熱至一定的溫度,隨著溫度升高,煤炭將會發(fā)生一系列物理化學(xué)變化,從而釋放出大量的有機(jī)質(zhì),最終形成熱解半焦、熱解焦油和熱解氣等產(chǎn)物[10]。根據(jù)升溫速率的高低,煤熱解過程可分為慢速熱解和快速熱解。若煤炭顆粒的升溫歷程較長,則其熱解反應(yīng)將會在一個(gè)較寬的時(shí)間范圍內(nèi)進(jìn)行,此過程為慢速熱解。與此相反,若煤炭顆粒的升溫歷程較短,熱解時(shí)間也較短,此過程為煤炭的快速熱解[11]。

    通過文獻(xiàn)調(diào)研可發(fā)現(xiàn),煤的熱解過程可分為干燥階段、慢熱解階段、快熱解階段、快縮聚階段和慢縮聚階段等5個(gè)階段[12-16]。1)室溫~180℃,干燥階段。此過程主要是煤中的自由固定水分的蒸發(fā),煤炭顆粒的外形基本沒有變化。2)180~380℃,慢熱解階段。此階段主要是吸附在毛細(xì)孔中的CO2、N2和CH4被釋放,還有一些不穩(wěn)定的官能團(tuán)的斷裂,例如羧基受熱斷裂生成CO2和H2O。在干燥階段與慢熱解階段,煤中的揮發(fā)分物質(zhì)幾乎沒有被釋放,所以在這兩個(gè)階段,其總失重率較低。3)380~650℃,快熱解階段。這個(gè)階段煤炭熱解反應(yīng)比較劇烈,煤的分子結(jié)構(gòu)會發(fā)生變化,將會產(chǎn)生大量的烴類、CO2和CH4等揮發(fā)性物質(zhì),從而形成大量的煤焦油和熱解氣。煤炭會形成一種三相共存的膠質(zhì)體,且此膠質(zhì)體會發(fā)生分解、縮聚、固化從而形成半焦。此階段煤熱解的失重速率與總失重率都明顯提高。4)650~800℃,快縮聚階段。此階段熱解反應(yīng)速率逐漸變慢,快熱解階段產(chǎn)生的煤焦油會發(fā)生二次裂解。5)800~1000℃,慢縮聚階段。此階段半焦進(jìn)一步變成焦炭,將釋放出H2、烴類氣體以及碳氧化物,并會析出少量的煤焦油。

    2 煤熱解工藝簡介

    早在20世紀(jì)初,世界各國就已經(jīng)對煤炭熱解工藝技術(shù)有了一定的研究,并在20世紀(jì)中期進(jìn)行了工業(yè)化應(yīng)用。根據(jù)熱載體的不同,可將國內(nèi)外的煤炭熱解工藝分為氣體熱載體工藝、固體熱載體工藝和無熱載體工藝。氣體熱載體工藝與固體熱載體工藝比較簡單,無熱載體熱解技術(shù)一般采用燃?xì)廨椛洹⑽⒉訜岷碗娸椛涔艿确绞綄γ禾窟M(jìn)行加熱。基于煤炭與加熱介質(zhì)的接觸方式,可以把煤炭熱解工藝技術(shù)分為兩大類,即間接接觸加熱式熱解工藝和直接接觸加熱式熱解工藝。在不同的熱解設(shè)備中,煤炭的運(yùn)動狀態(tài)不同,又可以將其分為翻滾床式熱解、移動床式熱解和流化床式熱解。

    2.1 固體熱載體熱解工藝

    將高溫半焦等高溫固體材料與煤炭通過直接混合對煤進(jìn)行加熱的工藝,稱為固體熱載體熱解技術(shù)。該工藝技術(shù)國內(nèi)外有很多種形式,如德國的LR工藝、美國的Toscoal工藝以及國內(nèi)的大連理工大學(xué)研究開發(fā)的DG工藝。

    2.1.1 LR工藝

    LR工藝由魯奇和魯爾公司聯(lián)合開發(fā),工藝流程如圖1所示。將粒徑小于5mm的煤粉用螺旋給料機(jī)送到通有干餾煤氣的導(dǎo)管中,干餾煤氣將煤粉吹送至熱解反應(yīng)器中進(jìn)行熱解反應(yīng)。在熱解反應(yīng)器中將煤粉與循環(huán)熱半焦進(jìn)行充分?jǐn)嚢?,使其混合均勻,將煤粉加熱?80~590℃,使煤粉進(jìn)行熱解(利用循環(huán)熱解半焦加熱煤粉,為煤的熱解反應(yīng)提供熱量)。一部分熱解半焦通過循環(huán)系統(tǒng)進(jìn)行循環(huán)使用,另一部分被當(dāng)作燃料使用。通過氣體凈化與回收系統(tǒng),將熱解反應(yīng)產(chǎn)生的煤氣與煤焦油進(jìn)行凈化與回收,再將其通入后面的分離系統(tǒng)進(jìn)行分離,從而得到熱解煤氣與熱解焦油。20世紀(jì)60年代在Dorsten利用此工藝建立了熱解工廠[17]。

    圖1 LR工藝流程

    LR工藝中產(chǎn)生的熱解半焦,一部分被當(dāng)作熱載體給熱解反應(yīng)提供熱量,另一部分被用作燃料。產(chǎn)生的熱解煙氣直接用于原料煤粉的干燥,使得整個(gè)工藝具有很高的熱效率。該工藝存在的主要問題,是在熱解過程中產(chǎn)生的焦渣會被夾帶到焦油當(dāng)中,給焦油的進(jìn)一步處理帶來了不便。

    2.1.2 Toscoal工藝

    美國的頁巖公司(Oil Shale Corp)與Rocky Flates研究中心通過對煤熱解過程的研究,開發(fā)出了Toscoal工藝,工藝流程圖如圖2所示。將粒徑小于6mm的煤粉從煤倉加到煤提升管中,再通入熱煙氣,將其加熱至260~320℃。加熱后的煤粉用旋風(fēng)分離器通入熱解反應(yīng)器中,與高溫瓷球混合均勻,將煤粉加熱到430~510℃之間,使煤粉進(jìn)行熱解(利用高溫瓷球加熱煤粉,為煤的熱解反應(yīng)提供熱量)。通過分離系統(tǒng)的氣液分離器,將煤粉在熱解過程中產(chǎn)生的熱解氣與熱解焦油進(jìn)行分離,利用轉(zhuǎn)鼓分離器將熱瓷球與熱解半焦進(jìn)行分離。粒徑小的熱解半焦通過篩網(wǎng),熱瓷球則通過熱載體提升管送入熱載體加熱器中進(jìn)行循環(huán)利用。20世紀(jì)70年代,利用此工藝建成了處理量為25t·d-1的中試廠,并且于80年代建成了處理量為6.6萬t·d-1的工業(yè)裝置[18]。

    圖2 Toscoal工藝流程

    Toscoal工藝將熱瓷球作為熱載體給煤粉提供熱量,熱瓷球需要反復(fù)加熱進(jìn)行循環(huán)使用,故在長時(shí)間的循環(huán)過程中,小瓷球會發(fā)生一定的磨損。此外對于黏結(jié)性較強(qiáng)的煤種,在熱解的過程中,煤粉可能會粘附在小瓷球上[19]。

    2.1.3 DG工藝

    大連理工大學(xué)對煤熱解工藝進(jìn)行了深入研究并開發(fā)出了DG工藝,工藝流程圖如圖3所示。粒徑小于6mm的煤粉通過煤提升管、旋風(fēng)分離器進(jìn)入混合器中,與通過半焦提升管的熱解半焦混合,再進(jìn)入熱解反應(yīng)器中進(jìn)行熱解反應(yīng)(利用熱解半焦加熱煤粉,為煤的熱解反應(yīng)提供熱量)。熱解過程中產(chǎn)生的熱解干氣與熱解焦油在反應(yīng)器頂端排至洗滌器,再經(jīng)氣液分離器進(jìn)行分離。20世紀(jì)90年代,在平莊建成了處理量為150t·d-1的工業(yè)試驗(yàn)裝置。

    圖3 DG工藝流程

    DG工藝中產(chǎn)生的熱解產(chǎn)物熱解半焦被用作熱載體對煤粉進(jìn)行加熱,但是較細(xì)的半焦粒子與一部分熱解焦油在分離器內(nèi)部會發(fā)生掛壁現(xiàn)象[20]。

    上述3種工藝所使用的熱載體,均是熱解半焦和高溫小瓷球,與煤粉混合之前都需要對其進(jìn)行加熱處理,需要耗費(fèi)大量的燃料,此外還需要對熱載體和煤粉進(jìn)行大功率攪拌,使其均勻混合。另外,這類工藝對煤粉顆粒的要求比較嚴(yán)格,細(xì)小的煤粉可能會被夾帶到熱解焦油中,給熱解焦油的后續(xù)處理帶來困難。

    2.2 氣體熱載體熱解工藝

    與上述固體熱載體不同的是,氣體熱載體工藝所使用的熱載體是熱煙氣、熱煤氣等氣體。此工藝?yán)镁哂休^高溫度的氣體將煤粉原料加熱并使其熱解。典型的熱解工藝有美國食品機(jī)械公司(FMC)與OCR(Office of Coal Research)聯(lián)合開發(fā)的COED煤熱解工藝,國內(nèi)的煤炭科學(xué)研究總院開發(fā)出的MRF工藝,以及日本新日鐵公司開發(fā)的ECOPRO煤熱解工藝。

    2.2.1 COED工藝

    美國食品機(jī)械公司(FMC)與OCR(Office of Coal Research)聯(lián)合開發(fā)出的COED煤熱解工藝流程如圖4所示。COED工藝設(shè)備的反應(yīng)器被分為4段。粒徑小于0.2mm的煤粉原料依次通過反應(yīng)器,在第一級反應(yīng)器中,原料煤與硫化氣體進(jìn)行換熱,給原料進(jìn)行預(yù)熱,預(yù)熱后的煤粉依次通過后面的反應(yīng)器,進(jìn)行熱解反應(yīng)。將水蒸氣與氧氣通入第4段熱解反應(yīng)器中,與熱解半焦發(fā)生反應(yīng),從而產(chǎn)生熱煤氣。將此熱煤氣通入前面的反應(yīng)器,將此高溫氣體作為熱載體,給煤粉的熱解反應(yīng)提供熱量。第二段反應(yīng)器頂部設(shè)有熱解氣回收系統(tǒng),煤熱解出的揮發(fā)分經(jīng)過此回收系統(tǒng)進(jìn)行分離與純化。此工藝要求的原料顆粒的粒徑較小,故存在大量顆粒較小的半焦顆粒,這些小顆粒會隨著熱解焦油進(jìn)入焦油凈化系統(tǒng),給焦油的進(jìn)一步處理帶來困難[21]。

    圖4 COED工藝流程

    2.2.2 MRF工藝

    國內(nèi)的煤炭科學(xué)研究總院開發(fā)的MRF煤熱解工藝流程如圖5所示。此工藝的裝置主體是多個(gè)回轉(zhuǎn)爐。首先加熱爐產(chǎn)生的熱煙氣與粒徑在6~30mm之間的原料煤在干燥爐中進(jìn)行逆流接觸,使原料中的水分蒸發(fā)出來。干燥后的煤粉被送入熱解爐中進(jìn)行熱解反應(yīng)。利用熱煙氣對此熱解爐進(jìn)行外部加熱,給原料煤的熱解反應(yīng)提供熱量。煤熱解產(chǎn)生的焦油與熱解干氣通過分離器分離,熄焦?fàn)t則對熱解半焦進(jìn)行冷卻,從而得到固體產(chǎn)物。MRF工藝采用的是外熱式熱解爐,故熱解時(shí)產(chǎn)生的干氣品質(zhì)較好,但爐子的熱效率較低[22]。

    圖5 MRF工藝流程

    2.2.3 ECOPRO工藝

    日本新日鐵公司通過對煤熱解過程的深入研究,開發(fā)出了ECOPRO(efficient coproduction with coal flash partial hydro-pyrolysis technology)工藝,工藝流程如圖6所示。ECOPRO工藝是煤部分加氫快速熱解技術(shù)之一。此工藝反應(yīng)部分的裝置,分別由最上面的重整反應(yīng)器、中間的部分加氫反應(yīng)器和最底部的部分氧化反應(yīng)器組成。將粒徑小于0.05mm的煤粉通入底部的部分氧化反應(yīng)器,與半焦熱回收器處理過的半焦混合,在反應(yīng)器底部通入氧氣與水蒸氣,使其發(fā)生氣化反應(yīng),產(chǎn)生高溫合成氣。再將此高溫氣體通入中間的部分加氫熱解反應(yīng)器,為煤粉的熱解反應(yīng)提供熱量。熱解反應(yīng)產(chǎn)生的揮發(fā)分,通過氣體處理器與焦油分離器進(jìn)行進(jìn)一步處理,半焦則通過半焦熱回收器進(jìn)行循環(huán)使用。將一部分經(jīng)過后續(xù)處理的熱解干氣作為富氫氣體,通入中部的熱解反應(yīng)器參與煤粉的熱解反應(yīng)。該工藝產(chǎn)生的焦油輕質(zhì)組分含量較高,熱解系統(tǒng)中的能源能夠以高轉(zhuǎn)換效率進(jìn)行轉(zhuǎn)換,轉(zhuǎn)換效率可高達(dá)88%。

    圖6 ECOPRO工藝流程

    美國食品機(jī)械公司(FMC)與OCR(Office of Coal Research)聯(lián)合開發(fā)的COED煤熱解工藝,日本新日鐵公司開發(fā)的ECOPRO煤熱解工藝均屬于內(nèi)熱式氣體熱載體工藝。工藝過程中,高溫?zé)煔馀c煤粉直接接觸,導(dǎo)致熱解產(chǎn)生的熱解干氣中夾雜著大量的粉塵,這些伴有粉塵的焦油容易粘附在管壁,造成管道堵塞。高溫?zé)煔馀c熱解干氣的混合使得熱解干氣的熱值變低。煤炭科學(xué)研究總院開發(fā)的MRF煤熱解工藝屬于外熱式氣體熱載體工藝,熱載體與煤粉沒有直接接觸,所以此工藝的熱效率比較低。

    2.3 無熱載體熱解工藝

    為了解決上述熱載體熱解工藝帶來的問題,研究人員對此進(jìn)行了深入研究。北京神霧環(huán)境能源科技集團(tuán)股份有限公司開發(fā)出了低階煤無熱載體熱解工藝。與上述固體熱載體和氣體熱載體熱解工藝不同,此工藝不采用熱載體,采用蓄熱式旋轉(zhuǎn)床用輻射管替換熱載體給物料加熱[23],旋轉(zhuǎn)床示意圖如圖7所示。

    圖7 旋轉(zhuǎn)床示意圖

    將低階煤經(jīng)過粉碎、篩分,選出粒徑在10~100mm的煤粉。此煤粉經(jīng)過干燥后,通入蓄熱式旋轉(zhuǎn)床熱解反應(yīng)器中進(jìn)行熱解反應(yīng)。熱解產(chǎn)生的油氣從旋轉(zhuǎn)床熱解反應(yīng)器頂部逸出,經(jīng)冷卻器冷卻后,再經(jīng)進(jìn)一步分離,得到熱解干氣和焦油。熱解產(chǎn)生的熱解半焦通過旋轉(zhuǎn)床熱解反應(yīng)器的出料口進(jìn)入熄焦裝置,得到熱解半焦。

    對于蓄熱式旋轉(zhuǎn)床熱解技術(shù),因熱解干氣沒有與煙氣直接接觸,所以此熱解干氣的品質(zhì)好。在輻射管端處有蓄熱體,可以將燃燒煙氣的顯熱進(jìn)行回收,所以此工藝的能源轉(zhuǎn)換效率較高。此外該工藝也不存在分離熱載體與油氣的系統(tǒng),所以流程較簡單。

    3 結(jié)語與展望

    綜上所述,與煤粉加熱直接燃燒相比,煤熱解具有高效、節(jié)能和環(huán)保等優(yōu)點(diǎn)。目前,國內(nèi)外針對煤熱解的工藝主要有固體熱載體熱解工藝、氣體熱載體熱解工藝和無熱載體熱解工藝。相較于前兩類工藝,無熱載體煤熱解工藝具有不少優(yōu)點(diǎn),如熱解干氣品質(zhì)好、焦油收率高、裝置熱效率高等。此工藝的工業(yè)應(yīng)用前景較廣闊。為了滿足煤粉的合理、清潔、高效加工的要求,提高煤粉的熱解效率,提高煤焦油的產(chǎn)率,生產(chǎn)出清潔高品質(zhì)的燃料,今后煤熱解工藝應(yīng)注重以下研究內(nèi)容:

    1)加強(qiáng)煤熱解工藝研究與煤熱解設(shè)備的集成與研究,提高煤熱解效率,最大程度地生產(chǎn)氣體燃料與煤焦油。

    2)結(jié)合我國煤粉原料的特性,對煤熱解的工藝特點(diǎn)與基礎(chǔ)理論進(jìn)行深入研究,開發(fā)出適合國內(nèi)煤熱解行業(yè)的工藝。

    3)結(jié)合煤熱解過程中揮發(fā)分的逸出特點(diǎn),對現(xiàn)有煤熱解工藝進(jìn)行深入研究,以提高熱解干氣的熱值與煤焦油的產(chǎn)率。

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