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    液相色譜富集分離再造煙葉生產(chǎn)濃縮蒸發(fā)冷凝液中的香味成分

    2020-12-22 13:58:58張利濤李華雨田泱源王毅博
    煙草科技 2020年12期
    關(guān)鍵詞:離子流酮類呋喃

    張利濤,李華雨*,田泱源,王毅博

    1.河南卷煙工業(yè)煙草薄片有限公司技術(shù)中心,河南省許昌市金葉大道666號461000

    2.北京理工大學(xué)珠海學(xué)院材料與環(huán)境學(xué)院,廣東省珠海市香洲區(qū)金鳳路6號519088

    再造煙葉生產(chǎn)過程中,煙草原料經(jīng)過水三級逆流提取,提取液濃縮后涂布在基片上形成產(chǎn)品。國內(nèi)再造煙葉生產(chǎn)企業(yè)在濃縮工藝段大多采用多效濃縮蒸發(fā)器或蒸汽機(jī)械再壓縮蒸發(fā)器[1],在提取液濃縮過程中,有30%以上的煙草香味成分進(jìn)入濃縮蒸發(fā)冷凝液中[2],另外,提取液濃縮時(shí)溫度在55~85℃之間,有助于發(fā)生不同程度的美拉德反應(yīng)[3]。因此,濃縮蒸發(fā)冷凝液中富含煙草香味成分,富集分離這些香味成分對于再造煙葉品質(zhì)提升具有重要意義。中壓制備色譜的操作壓力低(0~1.38 MPa),主要用于產(chǎn)品的分離與純化[4]。大孔吸附樹脂是不含交換基團(tuán)且有大孔結(jié)構(gòu)的高分子吸附樹脂,具有良好的大孔網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)和較大的比表面積,可選擇性吸附水溶液中的有機(jī)物,目前已在環(huán)保[5]、食品[6]、醫(yī)藥[7]等領(lǐng)域得到廣泛應(yīng)用。近年來,國內(nèi)外有關(guān)茶葉和葡萄酒在濃縮過程中香味成分的回收已有研究報(bào)道[8-11],但再造煙葉濃縮蒸發(fā)冷凝液中煙草香味成分的回收研究鮮見報(bào)道。為此,利用中壓制備色譜及大孔吸附樹脂,將濃縮蒸發(fā)冷凝液中的香味成分富集、分離并制備成含有不同煙草香味成分的乙醇溶液,以期為再造煙葉濃縮蒸發(fā)冷凝液中不同煙草香味成分的富集、分離提供一種方法,并為再造煙葉產(chǎn)品的內(nèi)在質(zhì)量提升提供參考。

    1 材料與方法

    1.1 材料、試劑和儀器

    河南卷煙工業(yè)煙草薄片有限公司某品牌產(chǎn)品生產(chǎn)時(shí)的濃縮蒸發(fā)冷凝液;X-5大孔吸附樹脂(鄭州勤實(shí)科技有限公司)。

    二氯甲烷、丙酮(AR,鄭州派尼化學(xué)試劑廠);無水硫酸鈉(AR,天津市福晨化學(xué)試劑廠);氯化鈉(AR,天津市德恩化學(xué)試劑有限公司);乙酸苯乙酯(標(biāo)準(zhǔn)品,99.3%,美國Sigma公司);無水乙醇(≥99.7%,鄭州派尼化學(xué)試劑廠);實(shí)驗(yàn)用水為蒸餾水。

    Reveleris X2 Flash中壓制備色譜儀[內(nèi)置蒸發(fā)光散射(ELSD)和紫外檢測器,美國Grace公司];氣相色譜-飛行時(shí)間質(zhì)譜儀(GC/TOFMS)(美國Leco公司);自動(dòng)進(jìn)樣器(美國Gerstel公司);0.22 μm有機(jī)相針頭過濾器(天津富集色譜技術(shù)發(fā)展公司)。

    1.2 方法

    1.2.1 濃縮蒸發(fā)冷凝液富集分離條件

    流動(dòng)相A為蒸餾水,B為無水乙醇;梯度洗脫:0~30 min內(nèi)B溶液由0升高至100%,保持10 min;流速:20 mL/min;檢測波長:UV1為220 nm、UV2為254 nm、UV3為280 nm;平衡時(shí)間:2 min;收集瓶體積:25 mL;收集瓶數(shù)量:25個(gè);收集模式:收集所有溶液。

    1.2.2 內(nèi)標(biāo)溶液的配制

    準(zhǔn)確稱取1.045 g乙酸苯乙酯,用乙醇溶解,并定容至100 mL,置于4℃冰箱中保存。

    1.2.3 樣品處理與分析

    (1)濃縮蒸發(fā)冷凝液。量取50 mL濃縮蒸發(fā)冷凝液置入500 mL分液漏斗中,分3次向分液漏斗中加入60 mL二氯甲烷進(jìn)行香味成分萃??;合并萃取液,加入15μL內(nèi)標(biāo)溶液及適量無水硫酸鈉,置于冰箱中干燥過夜;過濾,將萃取液在46℃水浴中濃縮至2.0 mL,用有機(jī)濾膜過濾;進(jìn)行GC/TOFMS分析。

    (2)柱后流出液。量取600 mL柱后流出液置入1 000 mL分液漏斗中,處理方法同濃縮蒸發(fā)冷凝液。

    (3)含水的回收溶液。量取9 mL回收溶液放入100 mL分液漏斗中,分3次向分液漏斗中加入9 mL二氯甲烷進(jìn)行香味成分萃?。缓喜⑤腿∫?,加入15μL內(nèi)標(biāo)溶液及適量無水硫酸鈉,在4℃冰箱中過夜;用有機(jī)濾膜過濾,進(jìn)行GC/TOFMS分析。

    (4)不含水的回收溶液。量取9 mL回收溶液,加入15μL內(nèi)標(biāo)溶液及適量無水硫酸鈉,于4℃冰箱中過夜,用有機(jī)濾膜過濾,進(jìn)行GC/TOFMS分析。

    (5)GC/TOFMS分析條件。色譜柱:Rxi-5sil MS毛細(xì)管柱(30 m×0.25 mm×0.25μm);進(jìn)樣口溫度:250℃;載氣:高純氦氣;載氣流速:1.0 mL/min;爐溫平衡時(shí)間:1 min;進(jìn)樣方式:分流進(jìn)樣;分流比:50∶1;進(jìn)樣量:1μL;升溫程序:50℃280℃(5 min);電離方式:EI;電離能量:70 eV;采集速率:10 spec/s;檢測器電壓:1 550 V;離子源溫度:250℃;傳輸線溫度:280℃;掃描離子范圍:35~600 amu;溶劑延遲:3 min;質(zhì)譜掃描方式:全掃描模式;平滑譜圖所需點(diǎn)數(shù):6;峰寬:6 s。

    對樣品中的香味成分利用NIST08標(biāo)準(zhǔn)譜庫進(jìn)行檢索,相似度800以上的化合物結(jié)合煙草中含有物質(zhì)的相關(guān)文獻(xiàn)[12-18]定性分析,特征峰作為定量離子,特征離子的峰面積作為相對量的參考,各化合物相對量采用化合物峰面積與內(nèi)標(biāo)物峰面積比值處理。

    1.2.4 富集分離溶液的感官評價(jià)

    將富集分離的溶液按照0.5%添加到再造煙葉絲中,采用YC/T 530—2015[19]的方法對回添了富集分離溶液的再造煙葉進(jìn)行感官質(zhì)量評價(jià)。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 濃縮蒸發(fā)冷凝液中香味成分的富集、分離和制備

    將40 g樹脂在丙酮中浸泡過夜后慢慢裝入填充柱,壓緊,利用中壓制備色譜儀依次用200 mL乙醇和200 mL蒸餾水活化柱子,以80 mL/min流速將4 L濃縮蒸發(fā)冷凝液加載到填充柱,收集柱后流出液,然后以不同比例的乙醇水溶液洗脫,洗脫梯度見1.2.1節(jié)。圖1為梯度洗脫時(shí)富集分離溶液的瓶號及紫外吸收、ELSD譜圖。

    圖1富集分離溶液樣品的紫外吸收光譜和蒸發(fā)光散射譜圖Fig.1 UV absorption and ELSD evaporative light-scattering spectra of enriched and separated solution samples

    根據(jù)圖1紫外吸收及ELSD譜圖,把富集分離的溶液分為6段,表1為富集分離溶液的分段、每 段溶液的保留時(shí)間,對應(yīng)圖1中的瓶號及富集分離溶液的體積。

    表1富集分離溶液的保留時(shí)間及體積Tab.1 Retention time and volume of enriched and separated solution

    2.2 富集分離溶液的香味成分分析

    2.2.1 Ⅰ段富集分離溶液

    Ⅰ段富集分離溶液的GC/TOFMS總離子流圖譜見圖2,共鑒定出24種香味成分,測定的化合物見表2??芍患蛛x出的呋喃類及其衍生物種類較多,其中呋喃類化合物2種、呋喃醛類2種、呋喃醇類2種、呋喃酮類8種,呋喃類化合物是具有特殊氣味的一類物質(zhì)[17-18];苯甲醇及苯乙醇相對量較高,芳香醇類化合物是烤煙揮發(fā)油中最重要的具有較平和花香味的物質(zhì)[18];2-乙?;量┫鄬α扛撸驶ㄏ沩?,是對煙草香氣有一定作用的物質(zhì)[17]。

    圖2Ⅰ段富集分離溶液的總離子流色譜圖Fig.2 Total ion current chromatogram of enriched and separated solution from SectionⅠ

    表2Ⅰ段富集分離溶液中香味成分的相對量①Tab.2 Relative contents of aroma components in enriched and separated solution from SectionⅠ

    2.2.2 Ⅱ段富集分離溶液

    收集的Ⅱ段富集分離溶液GC/TOFMS總離子流圖譜見圖3,共鑒定出71種香味成分,見表3??芍?,富集分離出的香味成分較多,尤其是含氮雜環(huán)類、酸類、酚類及烷烴類化合物。含氮雜環(huán)類化合物共19種,其中吡嗪類化合物8種,以二取代和三取代吡嗪為主,相對量均較低。吡啶類化合物6種,其中2,3'-聯(lián)吡啶相對量高。有機(jī)酸類化合物15種,約占此富集分離溶液總揮發(fā)成分的5.6%,其中戊酸、己酸及十六酸相對量較高,甲基丁酸、苯甲酸、苯乙酸次之。酚類化合物8種,其中2,4-二叔丁基苯酚相對量依然較高,其次是2-甲氧基-4-乙烯基苯酚。脂肪烴類化合物15種,占此溶液總揮發(fā)成分的23.6%,酮類化合物8種,異佛爾酮及2,6,6-三甲基-2-環(huán)己烯-1,4-二酮的相對量高,醇類化合物3種,但相對量均較高。

    2.2.3 Ⅲ段富集分離溶液

    圖3Ⅱ段富集分離溶液的總離子流色譜圖Fig.3 Total ion current chromatogram of enriched and separated solution from SectionⅡ

    表3Ⅱ段富集分離液中香味成分的相對量Tab.3 Relative contents of aroma components in enriched and separated solution from SectionⅡ

    表3(續(xù))

    Ⅲ段富集分離溶液GC/TOFMS總離子流圖譜見圖4,共鑒定出25種香味成分,見表4??芍?,富集分離出的化合物主要為酮類和酯類,其中酮類12種,異 佛 爾 酮、3-羥 基-α-大 馬 酮 及9-羥基-4,7-巨豆二烯-3-酮相對量較高;酯類4種,但二氫獼猴桃內(nèi)酯的相對量非常高,占此富集分離溶液中總揮發(fā)成分的36.7%。1-甲基-4-(1-甲基乙烯基)環(huán)己醇的相對量高,占溶液中總揮發(fā)成分的27.6%。其他如酚類、酸類、烯類、烯醛類及呋喃類化合物種類少且相對量也較低。

    圖4Ⅲ段富集分離溶液的總離子流色譜圖Fig.4 Total ion current chromatogram of enriched and separated solution from SectionⅢ

    表4Ⅲ段富集分離溶液中香味成分的相對量Tab.4 Relative contents of aroma components in enriched and separated solution from SectionⅢ

    2.2.4 Ⅳ段富集分離溶液

    Ⅳ段富集分離溶液GC/TOFMS總離子流圖譜見圖5,共鑒定出18種香味成分,見表5??芍?,Ⅳ類富集分離出的化合物主要為高級脂肪醇、萜醇類及少部分的酮類化合物,其中2-甲基-1-十一醇及2-甲基-5-辛炔-4-醇的相對量高,醇類化合物占此溶液總揮發(fā)成分的28%;回收成分中茄尼酮等3種酮類化合物相對量均較高,其他如酸類、酚類、氧雜環(huán)類及酯類化合物種類少且相對量較低。

    圖5Ⅳ段富集分離溶液的總離子流色譜圖Fig.5 Total ion current chromatogram of enriched and separated solution from SectionⅣ

    表5Ⅳ段富集分離溶液中香味成分的相對量Tab.5 Relative contents of aroma components in enriched and separated solution from SectionⅣ

    2.2.5 Ⅴ段富集分離溶液

    保留時(shí)間在21.0~27.0min時(shí),紫外220、254及280 nm均有較強(qiáng)的紫外吸收,在25.0~27.0 min時(shí)蒸發(fā)光譜圖也有吸收峰,因此Ⅴ段富集分離溶液包括了2部分溶液,分別進(jìn)行了GC/TOFMS分析,圖6為2部分溶液的總離子流色譜圖,共鑒定出31種香味成分,見表6??芍?,Ⅴ段富集分離出的化合物主要為類胡蘿卜素的降解產(chǎn)物,酮類共15種,其中可增加煙草花香香味的關(guān)鍵致香成分β-大馬酮相對量非常高,占此溶液總揮發(fā)成分的46%,茄尼酮及6,10-二甲基-5,9-十一雙烯-2-酮的相對量也比較高,巨豆三烯酮的4個(gè)同分異構(gòu)體均在此解析溶液中。高級脂肪酸有3種,氧雜環(huán)化合物有2種,相對量均比較高,其他如醇、醛、烯及酯類化合物種類少且相對量較低。

    表6Ⅴ段富集分離溶液中香味成分的相對量Tab.6 Relative contents of aroma components in enriched and separated solution from SectionⅤ

    圖6Ⅴ段富集分離溶液的總離子流色譜圖Fig.6 Total ion current chromatogram of enriched and separated solution from SectionⅤ

    表6(續(xù))

    2.2.6 Ⅵ段富集分離溶液

    保留時(shí)間在27.0~31.5 min時(shí),紫外與蒸發(fā)光均無吸收,GC/TOFMS分析結(jié)果顯示(圖7)富集分離溶液中不含致香成分。31.5~35.0 min有一較大的220 nm紫外吸收及蒸發(fā)光色譜峰(圖1),GC/TOFMS分析結(jié)果顯示,保留時(shí)間在26.67 min處有一相對豐度較大的峰,分析其成分為植醇,占溶液總揮發(fā)成分的61.1%,植醇具有清香、輕度辛辣味道[18],其他成分有降植烯及植物呋喃(表7)。

    圖7保留時(shí)間27.0~31.5 min及Ⅵ段富集分離溶液的總離子流色譜圖Fig.7 Total ion current chromatogram of and enriched and separated solution from SectionⅥat retention time of 27.0-31.5 min

    表7Ⅵ段富集分離溶液中香味成分的相對量Tab.7 Relative contents of aroma components in enriched and separated solution from SectionⅥ

    2.3 富集分離溶液的感官質(zhì)量評價(jià)

    以再造煙葉絲為對照,回收溶液按照0.5%添加,感官評價(jià)結(jié)果見表8。Ⅰ類回收溶液中富含呋喃類、呋喃類衍生物及芳香醇類化合物,可增加煙香。Ⅱ類回收溶液中富含吡嗪類、吡啶類等氮雜環(huán)化合物,增加產(chǎn)品的煙味厚實(shí)感,富含酸類、酚類及高級烷烴類化合物,使產(chǎn)品偏酸性,增加產(chǎn)品潤度。Ⅲ類回收溶液中富含酮類和酯類化合物,二氫獼猴桃內(nèi)酯含量高,酮類化合物增加甜香,二氫獼猴桃內(nèi)酯增加煙香。Ⅳ類回收溶液中含較多的高級脂肪醇類、萜醇類及少量酮類化合物,使產(chǎn)品透發(fā)性較強(qiáng)、清新感稍增。Ⅴ類回收溶液中富含類胡蘿卜素的降解產(chǎn)物,此類產(chǎn)物與香氣質(zhì)呈極顯著正相關(guān)且正面影響較大[20]。Ⅵ類回收溶液中植醇含量高,增加產(chǎn)品清香感。成分的分析結(jié)果與添加產(chǎn)品后的感官評價(jià)結(jié)果一致。表8說明不同的富集分離溶液對再造煙葉產(chǎn)品具有不同的作用,優(yōu)化使用可以提升產(chǎn)品的內(nèi)在質(zhì)量。

    表8 6段富集分離溶液的感官質(zhì)量評價(jià)描述Tab.8 Description of sensory quality evaluation of enriched and separated solutions from six sections

    2.4 濃縮蒸發(fā)冷凝液中香味成分的回收率

    4 L濃縮蒸發(fā)冷凝液加載到柱子后,收集柱后流出液約4 L,按照1.2.3節(jié)處理和分析樣品,以[1-(柱后流出液峰面積總和×濃縮蒸發(fā)冷凝液中內(nèi)標(biāo)的峰面積)/(12×濃縮蒸發(fā)冷凝液峰面積總和×柱后流出液中內(nèi)標(biāo)的峰面積)]計(jì)算香味成分的回收率為83.51%,說明填料富集回收濃縮蒸發(fā)冷凝液中香味成分的回收率良好。

    3 結(jié)論

    ①利用X-5大孔吸附樹脂富集再造煙葉濃縮蒸發(fā)冷凝液中的煙草香味成分,回收率為83.51%。②利用中壓制備色譜及大孔吸附樹脂可根據(jù)產(chǎn)品需求將濃縮蒸發(fā)冷凝液中的煙草香味成分富集分離為6段含有不同香味成分的溶液。③以再造煙葉絲為對照品,對富集分離的6段溶液進(jìn)行感官評價(jià),6段富集分離溶液對再造煙葉產(chǎn)品感官質(zhì)量具有不同的正向作用,均可提升產(chǎn)品的內(nèi)在質(zhì)量。

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