鄂爾多斯盆地東北緣納嶺溝東—皂火壕成礦區(qū)鈾成礦特征和成礦機(jī)理分析

劉正義，李西得，黃 鋼，2，劉紅旭，王明太，惠小朝

(1.核工業(yè)北京地質(zhì)研究院，北京 100029；2.中國地質(zhì)科學(xué)院，北京 100037)

納嶺溝東—皂火壕研究區(qū)位于鄂爾多斯盆地東北部伊盟隆起南緣，地處中朝地臺西部，歐亞大陸東西向巨型鈾成礦帶內(nèi)。西鄰西緣逆沖帶，東鄰伊陜斜坡帶。該盆地從晚三疊世形成獨(dú)立內(nèi)陸盆地(萬天豐，2001)。其構(gòu)造運(yùn)動表現(xiàn)為多期次整體升降并以坳陷為主要特征，盆地北部鄰近前震旦紀(jì)變質(zhì)巖系構(gòu)成侵蝕區(qū)。盆地具“雙重”基底結(jié)構(gòu)，結(jié)晶基底由古元古界、中元古界變質(zhì)巖組成；直接基底由中元古界和古生界寒武系、奧陶系，上石炭統(tǒng)、二疊系組成。沉積蓋層為三疊系、中侏羅統(tǒng)、下白堊統(tǒng)、上新統(tǒng)和第四系(圖1)。侏羅系自下而上分為下侏羅統(tǒng)富縣組，中侏羅統(tǒng)延安組、直羅組和安定組。中生代以來發(fā)育的延安組/中侏羅統(tǒng)直羅組、中侏羅統(tǒng)直羅組/下白堊統(tǒng)不整合面與該區(qū)砂巖鈾礦關(guān)系密切。研究區(qū)恰與石油天然氣耗散區(qū)疊加重合(吳柏林等，2014)。侏羅紀(jì)時(shí)期為大面積穩(wěn)定沉降階段，接受了河流、湖泊含煤細(xì)碎屑巖和平原河流碎屑沉積。古氣候顯示為溫暖潮濕，是重要的煤田期，至中-晚侏羅世轉(zhuǎn)變?yōu)榘氤睗窈透珊?田在藝等，1997)。直羅組下亞段自納嶺溝由西向東，為礫質(zhì)辮狀河-砂質(zhì)辮狀河-分流河道體相展布的辮狀河體系(張康等，2015)。直羅組未受氧化地層巖石中鈾含量普遍較高，達(dá)到(30～60)×10-6，鈾源主要來自盆地地層本身，并發(fā)現(xiàn)石油成為提供砂巖鈾和一定成礦元素同生沉積成巖預(yù)富集的基礎(chǔ)。礦體大多數(shù)呈層狀，柴登壕(CD)區(qū)段出現(xiàn)多層礦柱式的礦體(圖2)。

本研究2年已完成312個常量元素分析、190個黏土和部分全巖衍射、111個掃描電鏡(TESCAN VEGAⅡ型掃描電子顯微鏡)、800個U、Th分析，98個酸解烴和90個有機(jī)碳、CO2分析、近百個樣品浸液pH、Eh值測定等共計(jì)上千個分析數(shù)據(jù)，達(dá)到鉆孔樣品和測試數(shù)據(jù)在研究區(qū)全覆蓋。

1 同生沉積成巖鈾預(yù)富集特征

1.1 沉積成巖的介質(zhì)環(huán)境

基于Th和U的地球化學(xué)差異，常利用Th/U比值法來判別沉積環(huán)境的氧化還原狀態(tài)(王輝等，2012)。Th和U在還原狀態(tài)下地球化學(xué)性質(zhì)相似，而在氧化狀態(tài)下差別較大。Th在氧化還原狀態(tài)下均為+4價(jià)，不易溶解。而U在強(qiáng)還原狀態(tài)下顯示+4價(jià)，易在沉積物中富集，在氧化狀態(tài)下顯示+6價(jià)，在沉積物中丟失。根據(jù)表1可知，綠色砂巖Th/U值為0.12～0.81，平均0.42(n=10)，灰色砂巖Th/U值為0.06～0.21，平均0.15(n=3)，淺灰色-灰白色砂巖Th/U值為0.05～0.75，平均值0.23(n=10)，表明一般圍巖中以灰色砂巖還原性強(qiáng)，淺灰-灰白色砂巖次之，綠色砂巖還原性最弱的巖石特點(diǎn)。表2顯示礦化巖石Th/U比值較低，綠色砂巖Th/U值為0.010～0.020，平均0.015(n=2)，灰綠色砂巖Th/U值為0.001～0.004，平均0.003(n=2)，灰色砂巖Th/U值為0.009～0.090，平均0.033(n=14)，淺灰色砂巖Th/U值為0.007～0.020，平均0.014(n=2)，表明灰綠色砂巖為還原性強(qiáng)，是主要的含礦巖石，淺灰色、灰色、綠色砂巖次之。

V和Ni都屬鐵族元素，它們的離子價(jià)態(tài)容易隨氧化度而變化，V在氧化環(huán)境被吸附富集，Ni在還原環(huán)境更易富集。V/(V+Ni)高值(>0.84)反映水體分層及底層水體中出現(xiàn)H2S的厭氧環(huán)境；中等比值(0.82～0.60)為水體分層不強(qiáng)的厭氧環(huán)境；低比值(0.46～0.60)反映水體分層弱的貧氧環(huán)境(王立社等，2012)。V/(V+Ni)為0.58，反映水體分層弱的貧氧環(huán)境；絕大部分圍巖以中等比值(0.82～0.60)，即水體分層不強(qiáng)的厭氧環(huán)境為主，占總樣品的68%；WTNl-3綠色圍巖樣品V/(V+Ni)比值為0.35，屬于低比值范圍，表明水體分層貧氧，但為“相對氧化”的環(huán)境，與Th/U比值意義一致。

以(K+I)代表高嶺石和伊利石之和；(C+S)代表綠泥石和蒙皂石(蒙脫石+皂石)之和，二者(K+I)/(C+S)比值可用以區(qū)別成礦溶液酸堿性。(K+I)/(C+S)比值較大表示礦化溶液偏酸性，較小則表示偏堿性。CD32-5-06、CD32-5-010、CD32-18-7等樣品(K+I)/(C+S)比值為0.22、0.08、0.43，表示堿性-弱堿性。該組樣品鈾含量偏高至異常，應(yīng)為鈾的同生沉積成巖預(yù)富集，表示還原-弱還原環(huán)境下的含礦溶液偏堿性-弱堿性特點(diǎn)(表2)。

1.2 直羅組下亞段(J2z1-1)沉積環(huán)境及其地層含鈾性

根據(jù)盆地不同演化階段古地貌三維可視化模型(陳庸勛等，1981)所示，研究區(qū)在直羅組沉積期地形顯示東北高、西南低的特征，位于東北部的呼斯梁至神山溝一帶地勢最高，西南部呈似半圓形凹陷的納嶺溝和呈東北向凹陷的柴登壕-泊江海子地勢最低，為沉降中心的沉積區(qū)。納嶺溝東的皂火壕、沙沙圪臺、孫家梁為半干旱次高區(qū)(產(chǎn)鈾區(qū))，高與次高區(qū)實(shí)為抬升-次抬升區(qū)。直羅組地形仍保持較為平坦，但氣候?qū)儆诔睗衽c干旱過渡性氣候條件環(huán)境，常見大量煤屑、黃鐵礦碎屑，自生礦物石膏。直羅組沉積以河道相為主，河道多變，透鏡狀砂體發(fā)育，晚期為湖相沉積，屬于“半干旱氣候河湖相組”。砂巖含量普遍稍高，稍高區(qū)和稍低區(qū)于盆地邊緣呈近南北向帶狀分布，由東往西砂巖層疊加厚度逐漸加大至200 m，個別地段可達(dá)240 m(陳庸勛等，1981)。直羅組下段的下亞段主干道砂體位于罕臺川西10 km，厚度大于40 m，呈NW-SE向展布，向東西南有多個分岔，多個相間“分流河道”分布(焦養(yǎng)泉等，2012)，研究區(qū)直羅組下亞段地層鈾含量普遍偏高。研究結(jié)果表明，湖相綠色、灰色細(xì)砂巖含鈾性最好(8.58×10-6)，(K+I)/(C+S)比值反映偏堿性，部分明顯偏酸性并有鈾淋失。辮狀河流相為多炭屑砂巖鈾也較高(6.86×10-6)，其他辮狀河流相一般灰色中細(xì)砂巖為(4.32～6.07)×10-6，綠色中砂巖(3.69～7.78)×10-6，灰白色中砂巖為5.27×10-6，灰綠-綠色粗砂巖為(3.55～5.82)×10-6?？梢?，碎屑沉積巖中以泥巖和細(xì)、中砂巖，以及由于湖泊干枯被河流沖刷形成“泥礫”地段鈾含量較高。直羅組下亞段(J2z1-1)在垂向表現(xiàn)為多個不完整的正韻律，沉積砂巖巖性為巖屑長石砂巖，部分為長石巖屑砂巖，并含一定量炭化植物碎屑和瀝青、劣質(zhì)煤、碳質(zhì)、黃鐵礦等還原性物質(zhì)。礦物碎屑以次棱角狀為主，成分和結(jié)構(gòu)的成熟度多為一般至中等水平。所含雜基多見黑云母、白云母類和高嶺石、伊利石、蒙皂石、綠泥石等黏土礦物。在巖石粒間見新生鈉長石和石英自生加大現(xiàn)象，并見呈膠結(jié)物產(chǎn)出的重晶石，個別為埃洛石、方沸石、電氣石。黑云母、棋盤格鈉長石被“溶蝕”。從砂巖粒度對含鈾性的貢獻(xiàn)上，直羅組下亞層中以中粒砂巖為優(yōu)，地層厚度以中等厚度25～40 m為宜。泥巖層等特別是湖后沉積成巖預(yù)富集，奠定大規(guī)模鈾成礦的堅(jiān)實(shí)基礎(chǔ)。研究區(qū)直羅組下亞段地層巖性含鈾背景值表明，普遍達(dá)到偏高值(11.2～49)×10-6，經(jīng)常達(dá)到異常值(50～99)×10-6，甚至接近最低工業(yè)品位(100×10-6)。賦礦砂體在同生沉積成巖階段對鈾有明顯的預(yù)富集，直羅組下段的下亞段(J2z1-1)是主要含礦層段，巖性為透水性不強(qiáng)的中細(xì)砂巖，或發(fā)育泥礫或含有泥巖夾層的粗砂巖，受古隆起斜坡及坳陷坡、辮狀河中上游巖相控制，進(jìn)而地層原始鈾含量(U0)較高(平均值達(dá)24.64×10-6)，鈾品位小于0.01%樣品的U-Pb等時(shí)線年齡為(177±16) Ma，它代表了同生沉積年齡。

表1 研究區(qū)含鈾圍巖介質(zhì)水溶液、浸液性質(zhì)、水體動力環(huán)境和酸堿度等參數(shù)Table 1 The parameters of medium aqueous solution, property of immersion fluid, hydrodynamic environment and pH degree of uranium-bearing wall rock in research area

表2 研究區(qū)礦化巖石介質(zhì)水溶液、浸液性質(zhì)、水體動力環(huán)境和酸堿度等參數(shù)Table 2 The parameters of medium aqueous solution, property of immersion fluid, hydrodynamic environment and pH degree of mineralized rocks in research area

1.3 研究區(qū)有關(guān)烴類有機(jī)地球化學(xué)參數(shù)

研究區(qū)烴類中的奇偶優(yōu)勢(OEP)和姥鮫烷、植烷、正構(gòu)烷烴總量以及輕烴/重?zé)N(C20-/C21+)等有機(jī)質(zhì)標(biāo)志性參數(shù)，亦可進(jìn)一步反映沉積介質(zhì)和有機(jī)質(zhì)與氧化還原環(huán)境。當(dāng)姥鮫烷/植烷(Pr/Ph)<1時(shí)，為還原環(huán)境，該值越低表明成烴古環(huán)境還原程度越強(qiáng)，同時(shí)表明古水體越深，故稱為“植烷優(yōu)勢”。C33-26-5、C33-26-2、C33-26-7灰色細(xì)砂巖Pr/Ph<1，自淺至深分別為0.640、0.706、0.905，表明越往深部還原性越弱，可促使深部灰色砂巖鈾呈二碳酸鈾酰絡(luò)合物遷移，致使U含量減少為(1.26～2.61)×10-6。當(dāng)姥鮫烷/植烷(Pr/Ph)>1時(shí)，為氧化環(huán)境，該值越高表明成烴古環(huán)境氧化程度越高，同時(shí)表明古水體越淺(沼澤、濕地等)稱為“姥鮫烷優(yōu)勢”(段毅，2010)；當(dāng)Pr/Ph>3時(shí)，常與煤有關(guān)(剛文哲等，2011)。由表3可知，約85%的砂巖圍巖Pr/Ph<1，其余樣品的Pr/Ph>1，表明圍巖以還原環(huán)境為主，且還原性較礦化巖石更強(qiáng)。一般認(rèn)為OEP值在1.0～1.2為成熟有機(jī)質(zhì)，1.2～1.4為低成熟有機(jī)質(zhì)，>1.4時(shí)為未成熟有機(jī)質(zhì)。由表3可知，圍巖樣品OEP值為1.03～2.23，其中15.38%的樣品OEP為1.0～1.2，46.15%的樣品OEP值為1.2～1.4，38.47%的樣品OEP值大于1.4，表明圍巖成熟度較低，無明顯微生物降解作用。輕烴/重?zé)N(C20-/C21+)為1.36～3.45，反映圍巖樣品為低碳數(shù)正構(gòu)烷烴占優(yōu)勢，其正構(gòu)烷烴總量為1 460～2 328 μg/kg，主峰碳數(shù)為17、15、16(表3，4)。

表3 研究區(qū)圍巖有關(guān)烴類有機(jī)地球化學(xué)參數(shù)Table 3 The parameters of organic geochemistry of wall rocks in research area

表4 研究區(qū)鈾礦化巖石有關(guān)烴類有機(jī)地球化學(xué)參數(shù)Table 4 The parameters of organic geochemistry of uranium mineralized rocks in research area

2 后生作用成礦條件分析

2.1 直羅組下亞段鈾礦化與延安期“古地形”關(guān)系

直羅組下亞段鈾礦化與延安期“古地形”關(guān)系較密切。直羅組古地形在納嶺溝以東的皂火壕、沙沙圪臺、孫家梁等地段為半干旱次高區(qū)(產(chǎn)鈾區(qū))，高與次高區(qū)實(shí)為抬升-次抬升區(qū)。安定組時(shí)期，除北部罕臺川以北、西北為隆起區(qū)，并向南呈半弧形高地勢外，只有呈似圓形的納嶺溝地段少許抬升，其他向西南地勢皆為逐漸降低。上白堊統(tǒng)-新生界沉積期，研究區(qū)納嶺溝-柴登-康巴什以北和以東皆為準(zhǔn)平原化，整個東部全面抬升更明顯。這一特點(diǎn)從直羅組下段底界面構(gòu)造高程演化歷史三維可視化模型可以看出，研究區(qū)在直羅組沉積期總體為東部高而西南低，其高差大約為227 m。安定組沉積期，總體呈東-東北部高，南-西南部低的趨勢，平均埋深增加約60 m。芬芳河組沉積期埋深增加幅度甚微。下白堊統(tǒng)沉積期，平均埋深增加1 112.4 m，晚白堊世-新近紀(jì)沉積期，研究區(qū)的東部、東北部抬升明顯，抬升幅度平均805.9 m，三疊系等地層遭到嚴(yán)重剝蝕(焦養(yǎng)泉等，2012)。

通過對柴登壕地段、皂火壕地段等幾十個鉆孔見礦標(biāo)高(包括鈾異常)統(tǒng)計(jì)可知，成礦標(biāo)高顯示“北高南低，東高西低”的特點(diǎn)，總礦化高度為534.6 m。皂火壕E段見礦標(biāo)高1 178.0～1 251.6 m，其中1 230.0 m以上占71.4%；皂火壕D段見礦標(biāo)高716.95～1 243.0 m，礦化幅度較大，顯示多層礦化特點(diǎn)，除樣品DZK16-0外，大多見礦標(biāo)高為1 123.0～1 126.0 m。皂火壕A段見礦標(biāo)高為1 122.5～1 161.5 m，多在1 123.0 m以下，由此可知，從E段、D段到A段，見礦標(biāo)高逐漸加深。柴登壕CD段見礦標(biāo)高1 141.9～1 228.3 m，多在1 194.0 m以下，亦低于皂火壕E段，高于皂火壕D段和A段。納嶺溝地段見礦標(biāo)高814.9～1 178.0 m，多在1 100.0 m以下，亦低于前述所有地段，目前也是鈾礦化集中且較好的地段。

2.2 后生階段礦化巖石一般成礦環(huán)境識別

富礦化U為(732～823)×10-6，其巖性依次為灰色、灰白色中砂巖，灰色含碳粗砂巖，灰白色含碳細(xì)砂巖，Th/U比表現(xiàn)為強(qiáng)還原性。一般礦化U為(112～640)×10-6，其巖性依次為灰色中砂巖、灰色中粗砂巖、綠色中砂巖、灰色含碳中砂巖，其Th/U比值屬于較強(qiáng)還原-微弱還原范圍。礦化巖石V/(V+Ni)比值多屬高比值(>0.84)，反映水體分層及底層水體中出現(xiàn)H2S的厭氧環(huán)境。礦化巖石(K+I)/(C+S)比值表明其介質(zhì)溶液可偏堿性也可偏酸性。這種溶液的“酸化”對礦化有利，如表2中T0-16-2、D0-16-1、D0-16-5等樣品實(shí)驗(yàn)浸液pH值依次為7.89、8.89、8.45，顯示明顯降低，pH值具有一致性。Th/U和(K+I)/(C+S)比值同樣表明，一般礦化巖石多為偏堿性；較富鈾礦化多偏酸性對礦化有利。WTNl-5、A247-21-13等富鈾礦化巖石也不例外，Th/U比值依次為0.005、0.007，表明還原性強(qiáng)，其(K+I)/(C+S)比值依次為1.08、1.56，表明其成礦溶液偏酸性(表2)。

從鈾礦化巖石有關(guān)烴類有機(jī)地球化學(xué)參數(shù)來看，礦化巖石中Pr/Ph<1的占73%，表明成烴古環(huán)境還原程度強(qiáng)，古水體深，稱“植烷優(yōu)勢”(表2)；輕烴/重?zé)N(C20-/C21+)絕大多數(shù)>1，反映礦化巖石為低碳數(shù)正構(gòu)烷烴占優(yōu)勢，主峰碳數(shù)主要為17，次為15。13.33%礦化巖石樣品OEP值<1.0，為微生物降解有機(jī)質(zhì)，20%樣品OEP值為1.0～1.2，屬于成熟有機(jī)質(zhì)，46.67%樣品OEP值為1.2～1.4，屬于低成熟有機(jī)質(zhì)，剩余20%樣品OEP值>1.4，為未成熟有機(jī)質(zhì)。據(jù)不完全統(tǒng)計(jì)，礦化者比圍巖甲烷含量以偏高為主，為166～354 μg·kg-1(表4)。

2.3 延安組頂部事件對鈾成礦的貢獻(xiàn)

印支運(yùn)動以后，研究區(qū)由丘陵地形逐漸夷平成沖積平原，接受了延安組的沉積。延安組上覆直羅組底部發(fā)育區(qū)域沖刷面和不整合面，不整合面之下延安組頂部發(fā)育古風(fēng)化殼，有的已形成砂巖型高嶺土礦床，表明延安組沉積以后經(jīng)歷長期沉積間斷，長石風(fēng)化蝕變高嶺石形成了延安組白色風(fēng)化殼。此種風(fēng)化殼主要分布于濕熱氣候區(qū)，屬于較早期形成。延安組頂部以高嶺石為主風(fēng)化殼已成為不整合面，這種高嶺土型風(fēng)化殼(硅鋁黏土型)表明地表巖石經(jīng)長期強(qiáng)烈化學(xué)風(fēng)化，鉀、鈉、鈣、鎂等元素大量析出，硅也大量遷移，延安組向直羅組沉積轉(zhuǎn)化過程中存在一次重要古氣候升溫事件。延安組上覆直羅組地形仍保持較為平坦，但氣候?qū)儆诔睗衽c干旱過渡氣候條件環(huán)境。

納嶺溝以東的孫家梁、皂火壕等直羅組砂巖中普遍有油氣熒光顯示，其中見有瀝青斑點(diǎn)和細(xì)脈實(shí)為油珠、油脈的風(fēng)化殘留物，甚至全盆性油滴多期滲染，在一些鈾礦石中見有大量瀝青脈和煤巖、煤線(1)杜樂天，歐光習(xí)，2003.油氣在北方砂巖型鈾礦形成中的作用[R].核工業(yè)北京地質(zhì)研究院(內(nèi)部報(bào)告).，充分表明研究區(qū)處于石油的氧化區(qū)。直羅組上覆為安定組，古氣候仍繼續(xù)向干旱炎熱方向轉(zhuǎn)化，其晚期亦為湖相沉積。由于被沖刷剝蝕的緣故，研究區(qū)缺失安定組沉積。爾后直羅期-安定期處于緩慢抬升狀態(tài)，晚侏羅世為剝蝕區(qū)，四周山嶺逐漸升起，沉積范圍大大縮小，氣候由潮濕向干旱轉(zhuǎn)變，沉積物夾有紅色泥巖。研究還表明，雖然研究區(qū)缺失安定組(J2a)沉積，但安定組(J2a)的一套黑色、灰黑色油頁巖、頁巖以及鈣質(zhì)粉砂巖和灰黃色、桃紅色泥灰?guī)r沉積環(huán)境改變影響著直羅組環(huán)境。安定組時(shí)期研究區(qū)大部分為湖泊體系沉積，致使研究區(qū)直羅組與上覆地層——白堊系呈不整合或假整合接觸，其中間演革較長時(shí)間，所有氣候轉(zhuǎn)換的特殊古地理環(huán)境顯然對于直羅組鈾成礦意義重大。

總之，延安組隆升長期沉積間斷的“半干旱-干旱”氣候，到直羅組坳陷沉積時(shí)期“半潮濕”，再到安定組及上侏羅統(tǒng)時(shí)期的“炎熱干旱”氣候。因此，在延安組以后多次顯示氣候以“潮濕造成鈾的同生沉積成巖預(yù)富集”和“急速干旱環(huán)境等致使鈾后生富集”的特點(diǎn)，為鈾成礦以至形成大型鈾礦創(chuàng)造了有利條件。從罕臺川往南到榆林一線以東大部分區(qū)域被剝蝕，直羅組經(jīng)歷了前白堊紀(jì)和新生代區(qū)域剝蝕事件。裂變徑跡研究呂梁山隆升時(shí)限及演化結(jié)果表明，鄂爾多斯盆地發(fā)育的主要時(shí)期是大型沉積盆地一部分，120～65 Ma是緩慢抬升階段，65～23 Ma為加速抬升階段，且具有區(qū)域整體性和區(qū)域動力背景與上述相呼應(yīng)。23 Ma是強(qiáng)烈抬升階段，屆時(shí)呂梁山抬升海拔2 000 m以上遭受剝蝕。研究指出，該區(qū)具有(124±6) Ma和(80±5) Ma以及個別(20±2) Ma、(8±1) Ma等多次鈾礦化。方解石膠結(jié)物Rb-Sr等時(shí)線測年的結(jié)果表明，在早白堊世、晚白堊世時(shí)期發(fā)生了較強(qiáng)成礦作用的碳酸鹽化，由于鈾常以二碳酸鈾酰絡(luò)合物容易遷移富集，故(159.5±4.9) Ma、(124±6) Ma和(80±5) Ma是研究區(qū)砂巖型鈾礦成礦的主成礦期(夏毓亮等，2005)。

2.4 鈾礦化產(chǎn)出主要部位的探討

鈾礦化主要產(chǎn)于直羅組下亞層(J2z1-1)“中下層位”綠色砂巖和灰色砂巖之間的層間氧化帶中，亦產(chǎn)于下伏延安組(J2y)古坳陷的中下部沉積旋回砂巖中。鈾礦化在空間上主要分布與辮狀河分流河道、心灘等砂體中，厚度中等(25～45 m)，巖性主要為中粒砂巖、含泥礫粗砂巖?！皩娱g氧化帶”鈾礦化的綠色砂巖與灰色砂巖厚度比例不同于無礦地段。如皂火壕ZKD7-7工業(yè)礦化孔中的礦化，見于延安組不整合面之上2.75 m處，綠色砂巖與灰色砂巖厚度之比為0.87，較有利于成礦。皂火壕直羅組下亞層(J2z1-1)鉆孔ZKA279-55中綠色砂巖與下部灰色砂巖厚度比值為2.10，即綠色砂巖厚度為灰色砂巖的2倍，顯示鈾以氧化環(huán)境為主，此狀態(tài)下鈾礦化厚度僅有0.2 m。直羅組下亞層(J2z1-1)鉆孔DZK7-16綠色砂巖與灰色砂巖厚度比值為0.11，該段以還原環(huán)境為主，無泥礫和褪色現(xiàn)象，僅見晶粒狀黃鐵礦和植物碳屑等弱還原物質(zhì)，礦化不發(fā)育。直羅組下亞層(J2z1-1)鉆孔ZKC123-142巖性全為綠色砂巖，且質(zhì)地致密，滲透性差，礦化不發(fā)育。直羅組下亞層(J2z1-1)鉆孔ZKC33-10綠色砂巖與灰色砂巖厚度比值為0.69，巖性以灰色砂巖為主，“泥-砂-泥”標(biāo)準(zhǔn)成礦構(gòu)造發(fā)育不完全，礦化不發(fā)育。因此，只有當(dāng)直羅組下亞層中綠色砂巖與灰色砂巖厚度比例合適時(shí)，礦化才發(fā)育，其厚度比值過大或過小時(shí)，鉆孔見礦率均不高。

2.5 “碳酸鹽”化介質(zhì)等對鈾體形態(tài)的制約作用

研究區(qū)中部地勢較高的柴登壕溝谷地段鉆孔ZKC32-5、KCD32-5-1鈾礦化明顯，發(fā)育“多層性礦柱式”現(xiàn)象，其孔位處于古地形較高的溝谷匯水區(qū)，發(fā)育半干旱氣候下的碳酸鹽化，伴隨綠簾石化、綠泥石化、電氣石化、方沸石化、白云母化、絹云母化以及黏土化等蝕變，導(dǎo)致層位連通性好。此外，碳酸鹽具備以二碳酸鈾酰絡(luò)合物遷移形式連通各層位鈾的能力，因此為形成多層位鈾礦化提供了先決條件。研究區(qū)柴登壕區(qū)段“多層鈾礦柱”式的礦體形成機(jī)制除碳酸鹽化外，可能還有地層遭受“多層氧化”，并有鈾丟失，與砂質(zhì)辮狀河多個分流河道重疊，以及延安組時(shí)期有利的古地形等。

2.6 鍶同位素比值的地質(zhì)意義和礦化巖石鍶同位素比值的特征性反映

87Sr/86Sr比值變化反應(yīng)地質(zhì)體的形成條件和演化，一般以(0.698 990±0.000 047)作為地球形成時(shí)的初始比值，據(jù)Rb/Sr和87Sr/86Sr比及地球化學(xué)特點(diǎn)可用于判別幔殼和海、陸相成因巖石(黃宗理等，2006)。通過對比巖石氧化和還原環(huán)境的87Sr/86Sr比值發(fā)現(xiàn)，還原環(huán)境下形成的灰色砂巖鍶同位素比值明顯小于氧化環(huán)境下形成的綠色砂巖，而礦化巖石鍶同位素組成介于兩者之間，反映了氧化與還原環(huán)境下鍶同位素組成的差異。

圍巖中綠色砂巖鍶同位素比值為0.718 828～0.718 874，要明顯高于灰色砂巖鍶同位素組成(0.714 842～0.716 816)，如表5所示。這表明了綠色與灰色砂巖間存在“氧化與還原明顯差別”，同時(shí)也表明了綠色圍巖普遍遭受氧化并位于含瀝青的“石油氧化區(qū)”。淺灰-灰白色砂巖，如CD32-5-1-1和CD32-5-1-9的87Sr/86Sr比值分別為0.714 47和0.715 724，表明了它們?nèi)踹€原性能。

表5 研究區(qū)礦化巖石和圍巖234U/238U、230Th/232Th、87Sr/86Sr比值 Table 5 The ratios of 234U/238U，230Th/232Th and 87Sr/86Sr of mineralized rocks and wall rocks

礦化巖石87Sr/86Sr比值為0.715 255～0.717 613，低于綠色砂巖，而高于灰色砂巖，明顯處于氧化還原環(huán)境。如樣品A247-21-8、A247-21-9、A247-21-13等表現(xiàn)出低于綠色圍巖而高于灰色圍巖的“氧化-還原”環(huán)境特點(diǎn)。

2.7 鈾礦化巖石中234U/238U和230Th/232Th比值的找礦意義

前蘇聯(lián)研究者葉夫謝耶娃等(1980)通過對建造水中的234U/238U、230Th/232Th的同位素研究認(rèn)為，沉積巖中水的234U/238U≥5為礦化明顯異常，230Th/232Th>20為明顯異?；虻V化。通過對研究區(qū)鈾礦化巖石樣品U、Th同位素研究發(fā)現(xiàn)234U/238U比值或大于1，或小于1，但是230Th/232Th均大于24.4，部分高達(dá)幾百，顯示明顯礦化和異常，如表5中礦化巖石樣品A247-21-8、A247-21-9以及A247-21-13等。近礦體氧化砂巖顯著富集234U，是鈾礦富集的重要來源。在臨近氧化帶邊界的礦體中234U略有不足，鈾再沉淀過程伴隨234U和238U的分離現(xiàn)象。

3 成礦機(jī)制和成礦機(jī)理討論

3.1 礦化中堿性介質(zhì)溶液及堿交代作用

大量資料表明，圍巖巖石存在一定堿交代現(xiàn)象(見棋盤格狀、糖粒狀鈉長石化和鉀長石化)，除常見碳酸鹽化(濁晶和亮晶兩種方解石化、少白云石化)、葉綠泥石化和鐵綠泥石化、絹云母化、伊利石化外，普遍發(fā)育“氫交代和鈣交代”的綠簾石化、鈉交代的方沸石(Na2[AlSi2O6]2·2H2O)化、硅化等中低溫?zé)嵋何g變，以及榍石-弱白鈦石化(或銳鈦礦化)，礦石礦物以瀝青鈾礦為主或以鈾石為主，可能含有鈦鈾礦物等“鈉交代礦床特征工業(yè)礦物組合”。鈾礦化表現(xiàn)出同生沉積成因，大部分低品位鈾礦含礦熱液為堿性成礦溶液(蒙皂石占黏土礦物含量的64%～83%)，如圖3所示。

雖然礦化巖石如CD32-18白色鈣質(zhì)中砂巖CaO含量是圍巖灰色含碳鈣質(zhì)中砂巖CaO含量的一半，但K2O，TiO2，P2O5含量高，顯示堿交代鈾礦床特點(diǎn)。礦化巖石D7-7 TFe2O3，CaO，MgO，Na2O，K2O，P2O5等堿金屬堿土金屬含量高出圍巖一倍有余，MnO和TiO2含量略低于圍巖，顯示堿性特點(diǎn)(表6)。因此，一般礦化溶液為堿性介質(zhì)溶液。

鈾礦化巖石樣品較灰色砂巖樣品，SiO2含量低1.78%，F(xiàn)e2O3含量高0.22%，Al2O3含量高1.43%，CaO含量高0.55%，MgO含量高0.24%。礦化巖石樣品表現(xiàn)出低Si，鋁過飽和，富有機(jī)碳(0.3%)和高價(jià)鐵(Fe3+/Fe2+=1.07)等特征，礦化巖石樣品S2-含量僅次于灰色砂巖，表現(xiàn)出一定的“氧化-還原”環(huán)境，如表7所示(丁葉，2012)。因此，含礦溶液適當(dāng)脫CO2或脫碳酸，加之“甲烷氣、氫氣、一氧化碳”等油氣作用形成更富鈾礦體(趙俊峰等，2006；劉正義等，2009)，該地區(qū)礦化砂巖中甲烷含量處于中等含量狀態(tài)，正構(gòu)烷烴和有機(jī)碳以及OEP值，都是油氣中生油量不可缺少的參數(shù)，無論是煤成氣還是石油氣，特別是CH4、H2和CO等氣體對鈾成礦所起的作用無疑是積極肯定的。

表6 研究區(qū)礦化巖與圍巖、褪色巖石常量元素(%)及地球化學(xué)特征參數(shù)Table 6 The geochemistry characteristics parameters and major element of mineralized rocks, wall rocks and fade rocks

3.2 褪色巖帶上下盤與鈾礦化相伴規(guī)律探討

干旱-半干旱氣候條件下，巖、礦石中長石常見被淋濾現(xiàn)象，說明這些是新生礦化、礦體的成礦物質(zhì)來源，可見圍巖褪色現(xiàn)象也是一個重要找礦標(biāo)志。

這種灰白色褪色巖層位同綠色巖層一樣，空間定位于礦化上下盤。大量薄片觀察和鑒定得出：這種灰白色褪色巖層位同綠色巖層一樣，早期鈾經(jīng)“大部分酸淋失”和部分“堿淋失”。鉆孔深部875.93 m灰白色粗砂巖仍有鈾丟失現(xiàn)象。因此“褪色作用”是成礦富集階段重要環(huán)節(jié)。它們常常在含礦層附近上下層位與鈾礦化緊密相伴。絕大多數(shù)表現(xiàn)為淺灰色-灰白色以及黃色等氧化巖石，它們要比含礦溶液更加酸性。以C33-26為例，常量元素嚴(yán)重淋失的圍巖與一般圍巖對比，Na2O、K2O、Al2O3及全鐵TFe2O3和FeO百分含量皆要少一半以上，其次SiO2含量要少6%～40%，表明發(fā)生過酸性和堿性介質(zhì)下鈾等嚴(yán)重淋失。以T0-15-2、T0-15-3與T0-15-1樣品比較，在酸性淋濾過程中，酸性水溶液帶出U、Re、V、Bi、W，La、Ce、Pr、Nd、Sm、Eu、Gd、Tb、Dy、Ho、Er、Lu及Nb、Ta、Y、Sc、Nb、Cs、Tl，酸性水溶液中增量的有Mo、Cd、Cu、Ba、Sr等元素。早期堿性淋濾作用表現(xiàn)如C33-26-3～C33-26-5樣品中Th/U為2.55～3.44，明顯為完全氧化帶。這些樣品(K+I)/(C+S)比值為0.1～0.2，表明了與偏堿性水溶液的一致性。由于遭受含大量碳酸鹽偏堿性水淋濾作用，使得這些樣品比一般正常圍巖U含量要少約50%以上(表6,7)。

表7 層間氧化帶酸性、弱堿性淋濾作用造成巖石鈾遷移丟失Table 7 The uranium loss during the process of acidic and weak alkaline fluid leaching in interlayer oxidation zone

3.3 鈾礦化和鈾礦物生成的特殊環(huán)境

D16-0-2土黃色中細(xì)砂巖粒間發(fā)育屬于鈉交代的方沸石化(Na2[AlSi2O6]2·2H2O)，A247-29-2灰白色鈣質(zhì)中粗砂巖中見新生鈉長石，灰白色鈣質(zhì)中細(xì)砂巖中見棋盤格狀鈉長石被方解石交代，表明含礦巖石發(fā)生了堿交代熱液蝕變，方解石膠結(jié)物Rb-Sr等時(shí)線年齡測定得出的(159.9±4.9) Ma、(124±14) Ma兩組年齡，表明在早白堊世、晚白堊世發(fā)生較強(qiáng)成礦作用的碳酸鹽化(夏毓亮等，2005)。

一些礦床(段)主要鈾礦物為鈾石，少瀝青鈾礦，鈾石U(SiO4)1-x(OH)4x早期稱水硅鈾礦，其ΔGf0的特性決定了其在低溫建造水中較晶質(zhì)鈾礦更穩(wěn)定，在干旱氣候下的水體及堿性含礦溶液的酸化過程中，通常因過飽和而發(fā)生沉淀，而在中性、弱酸、弱堿性介質(zhì)中通過還原作用發(fā)生沉淀。此外，在常溫常壓下，鈾礦物種類還取決于水溶液中可溶性SiO2與UO2+的濃度比，當(dāng)溶解的硅超過60×10-6時(shí)，鈾石USiO4與晶質(zhì)鈾礦UO2具有相對穩(wěn)定的結(jié)晶關(guān)系(歐光習(xí)等，2005；閔茂中等，1992；Langmuir，1978)。另見有與鈾礦化相伴的蒙皂石、高嶺石、黃鐵礦、膠黃鐵礦含鈾礦物以及硒鉛礦、方鉛礦等?？傊?，成礦溶液的早期顯示堿性(富含蒙皂石或綠泥石，常含鈣)，相當(dāng)一般礦石特點(diǎn)，較晚的“酸化”(富含高嶺石或伊利石)促使鈾礦化更富，是成礦機(jī)制機(jī)理的重要關(guān)鍵因素之一。

4 結(jié)論

(1)改變了綠色砂巖形成于氧化環(huán)境的傳統(tǒng)觀念。礦化砂巖介質(zhì)溶液可偏堿性，也可偏酸性，但溶液酸化對礦化富集有利。礦化砂巖Pr/Ph<1，表明成烴古環(huán)境還原程度強(qiáng)，古水體深，稱為“植烷優(yōu)勢”。輕烴/重?zé)N(C20-/C21+)絕大多數(shù)大于1，反映礦化砂巖為低碳數(shù)正構(gòu)烷烴占優(yōu)勢，主峰碳數(shù)主為17，次為15。

(2)砂巖原始古鈾(U0)含量為24.64×10-6，同生沉積成礦預(yù)富集年齡為(177±16) Ma。方解石膠結(jié)物Rb-Sr等時(shí)線年齡分別為(159.9±4.9)Ma、(124±14) Ma，表明在早白堊世及晚白堊世發(fā)生了較強(qiáng)的與成礦作用相關(guān)的碳酸鹽化，這與白堊盆地東部隆升，導(dǎo)致盆地東部三疊系和中侏羅統(tǒng)剝蝕，使鈾源充分的結(jié)論一致。

(3)褪色巖帶上下盤與鈾礦化相伴，“褪色作用”是成礦富集階段重要一環(huán)，也是明顯找礦標(biāo)志。

(4)古氣候由潮濕到半干旱的多次轉(zhuǎn)變致使鈾成礦多次礦化疊加致富的成礦機(jī)理，礦床為同生沉積成巖預(yù)富集-層間氧化發(fā)育滲入成礦-熱水再造的地浸砂巖類型。

(5)鈾礦化巖石87Sr/86Sr比值低于綠色圍巖和高于灰色圍巖，反映成礦溶液大部分堿性也有酸性類型并處于氧化還原環(huán)境。鈾礦化巖石中234U/238U或大于1，或小于1，但230Th/232Th皆大于24.4，明顯具有礦化異常特點(diǎn)，為進(jìn)一步找礦指出方向和地點(diǎn)。

感謝核工業(yè)208大隊(duì)彭云彪總工程師、苗愛生處長以及核工業(yè)北京地質(zhì)研究院范洪海所長大力支持。先后參加野外工作的還有中國煤炭地質(zhì)總局特種技術(shù)勘探中心韓效忠，山東地震局張斌，核工業(yè)北京地質(zhì)研究院王明太、惠小朝等。