綠光LED有源區(qū)中極化自屏蔽效應的研究

李鐵 王景芹 曹冠龍 王佳佳 張紫輝

摘要 設計了一種具有自屏蔽量子限制斯塔克效應（QCSE）的綠光LED。該器件主要是用沿極性面[0001]方向生長的InN組分漸變量子壘來替代傳統(tǒng)的GaN量子壘，從而在量子壘的內部產(chǎn)生極化體電荷。該極化體電荷能夠抵消由極化作用在異質結界面處產(chǎn)生的界面電荷，進而有效地屏蔽量子阱內所產(chǎn)生的內建極化電場。另外InN組分的提高，一定程度上降低了量子壘的勢壘高度，促進了空穴注入有源區(qū)。因此，器件的光輸出功率和外量子效率（EQE）均得到顯著提升。

關 鍵 詞 綠光LED;極化效應;QCSE;自屏蔽;外量子效率;組分漸變

中圖分類號 TN312.8 ? ? 文獻標志碼 A

Abstract This work investigates polarization self-screening effect for the multiple quantum wells of [0001] oriented InGaN/GaN green light-emitting diodes （LEDs）. The polarization self-screening multiple quantum wells have the quantum barriers with graded InN composition. Then， the polarization induced bulk charges can be generated in the proposed quantum barriers which can screen the polarization induced interface charges at quantum barrier/quantum well interfaces. Therefore， the polarization induced electric field in the quantum wells can be effectively screened. In addition， the reduced barrier height for the propose multiple quantum wells can simultaneously promote the hole transport in the active region. As a result， both the optical output power density and external quantum efficiency （EQE） for the proposed green LEDs have been significantly improved.

Key words green LED; polarization effect; QCSE; self-shielding; external quantum efficiency; graded composition

0 引言

鎵氮基發(fā)光二極管具有較大的光譜可調范圍、響應速度快、發(fā)光效率高、使用壽命長等優(yōu)點。因此，在固態(tài)照明顯示、便攜式和車載照明系統(tǒng)等領域都有著廣泛的應用[1]。近年來，雖然在可見光波段（380～780 nm）的藍光和紅光部分，固態(tài)照明產(chǎn)業(yè)都取得了長足的進步，但是綠光LED的發(fā)光效率問題卻阻礙了固態(tài)照明的許多潛在性應用，并限制了整個系統(tǒng)效率的提升，這就是所謂的“Green Gap”效應。造成InGaN基LED的Green Gap效應主要包含以下幾個方面的因素：首先器件生長過程中引起的線位錯、晶格失配以及堆垛層錯[2]等缺陷，這些缺陷有助于形成非輻射復合中心，從而影響LED器件的效率;另外，隨著InN組分的提高，更高的內建電場所引起的更為嚴重的量子限制斯塔克效應（QCSE）同樣是造成綠光LED內量子效率（IQE）降低的重要因素[3]。相比于藍光LED，綠光LED通常具有較低的開啟電流密度和較高的效率下降幅度。但是電流密度并不能作為評判效率下降的唯一標準，考慮其內部的物理原因，一個重要的參數(shù)就是量子阱內的實際載流子濃度。由于綠光LED中的QCSE比藍光LED更為嚴重，較強的內建電場會引發(fā)更長的輻射復合壽命。因此，在相同的注入電流密度下，由于載流子的積累，綠光LED可能擁有比藍光LED更高的載流子密度。然而較高的載流子密度可引起強烈的俄歇復合效應，則會加劇LED效率的下降。通常降低載流子的方法是增加量子阱的厚度和個數(shù)，然而由于晶格不匹配，增加量子阱的個數(shù)會造成空穴分布的嚴重局域化;增加量子阱的厚度將會產(chǎn)生更高的壓應力，進而引起更大的內建電場。因此，解決量子阱內空穴的輸運問題也就成為了解決效率下降現(xiàn)象的關鍵所在。如在n-GaN和多量子阱之間嵌入InGaN/GaN緩沖層來降低InGaN/GaN MQWs中的應力[4]、對LED晶圓施加外部拉應力以釋放內部壓應力[5]、設置漸變量子阱厚度結構[6]、制造非極性的有源區(qū)[7-8]等方法都對減緩量子限制斯塔克效應、提高綠光LED效率起到了積極的作用。

本文提出了一種具有極化自屏蔽功能的InGaN/GaN綠光LED多量子阱結構，通過對極性面[0001]方向上的InGaN量子壘中InN的組分實施漸變，在量子壘中產(chǎn)生極化體電荷，以屏蔽量子壘/量子阱界面處的極化面電荷，達到減小量子阱中極化電場強度的目的。此外，組分漸變量子壘結構中InN組分的提高，降低了量子壘的勢壘高度，有利于提升器件內部空穴的輸運機制。

1 物理模型和參數(shù)設置

如圖1a）所示，為說明InN組分漸變量子壘中所產(chǎn)生的極化體電荷對極化電場的自屏蔽作用，設計了如下器件結構。對于參考器件LED A，電子注入層為4 μm的N型GaN，Si摻雜濃度為5×1018 cm-3。n-GaN層之上為In0.26Ga0.74N/GaN多量子阱結構，其中GaN量子壘QBi （i = 1，2，3，4，5，6），Si摻雜濃度為3×1017 cm-3，厚度為10 nm，量子阱厚度為4 nm。電子阻擋層（p-EBL）是Mg摻雜濃度為7×1017 cm-3，厚度為25 nm的Al0.2Ga0.8N薄層。隨后是200 nm厚的p-GaN層作為空穴注入層，Mg摻雜濃度為7×1017 cm-3。最后是10 nm厚的p+-GaN層作為歐姆接觸層。另外，器件臺面的尺寸為350 × 350 μm2。LED S1、S2、S3與參考器件不同之處在于，其量子壘QBi（i = 2，3，4，5）的InN組分沿[0001]方向從0分別線性增加到4%、7%和10%。

在本文的物理模型中，將InGaN/GaN多量子阱異質結能帶階躍比設置為0.7∶0.3 [9]。同時，由于器件生長過程中因位錯而引起的晶體弛豫現(xiàn)象，本文假設理論極化面電荷密度為40%[10]。俄歇復合系數(shù)、電子和空穴Shockley-Read-Hall（SRH）壽命分別設置為1 × 10-30 cm6s-1和43 ns [11]。本文利用Crosslight APSYS 中實現(xiàn)的一系列物理模型求解泊松方程和載流子連續(xù)性方程，從而計算求解出LED的光學和電氣特性。模擬中所使用的其他材料參數(shù)可以在文獻[12-13]中找到。

另外本文計算了不同器件量子阱/量子壘界面的極化誘導面電荷密度σs以及LED S1、S2和S3中InN組分漸變量子壘中的極化誘導體電荷密度ρb，并將具體數(shù)值展示在表1中。

2 結果與討論

如圖2所示，首先本文計算了參考器件LED A和LED S1、S2、S3的峰值發(fā)光波長隨注入電流密度變化的曲線。在注入電流密度為5 A/cm2時，參考器件的峰值波長約為530 nm。而在相同的注入電流密度下，相比于參考器件LED S1、S2和S3的峰值波長出現(xiàn)了藍移現(xiàn)象，且分別約為527 nm、526 nm和524 nm。LED S1、S2、S3峰值波長的藍移主要是因為量子壘QBi（i = 2，3，4，5）InN組分的漸變，從而抑制了量子阱QW中所產(chǎn)生的極化電場。另外相比于注入電流密度為5 A/cm2時，由于參考器件LED A量子阱內具有最強的極化電場，隨著注入電流密度的逐漸增加，在注入電流密度為40 A/cm2時參考器件LED A的峰值波長出現(xiàn)了約1.89%的偏移（Δλ≈10.1 nm）。而在相同的注入電流變化區(qū)間內，相比于LED A，LED S1和LED S2則出現(xiàn)了較小的峰值波長偏移，其值分別為1.65%（Δλ≈8.7 nm）和1.57%（Δλ≈8.3 nm）。LED S3則展現(xiàn)了最小的峰值波長偏移1.52%（Δλ≈8.0 nm）。這主要是隨著量子壘內InN組分的增加，量子阱中的極化電場被進一步屏蔽所導致的。

另外，本文分別對不同注入電流密度區(qū)間的波長藍移變化率進行了計算，并將具體數(shù)值展示在表2中。在低注入電流密度區(qū)間內（0 ～ 40 A/cm2），LED A的波長藍移變化率為0.252 5 nm·A-1·cm2。在相同的注入電流變化區(qū)間內，LED S1、S2和S3則顯示了較小的波長藍移變化率，并且隨著量子壘中InN組分的增加，量子阱中極化電場被逐步屏蔽，波長藍移變化率逐漸減小。同時，在大注入電流密度區(qū)間內（170 ～ 340 A/cm2），LED A、S1、S2和S3的波長藍移變化率與小注入電流密度區(qū)間內的波長藍移變化率展現(xiàn)了相同的趨勢。即由于量子壘中InN組分的增加屏蔽了量子阱中的極化電場，從而使波長藍移變化率逐步減小。然而，如表2所示，大注入電流密度下不同器件的波長藍移變化率是小于小注入電流密度下不同器件的波長藍移變化率的。這主要是因為在大注入電流的情況下，大量的注入載流子能夠對量子阱內的部分極化電場進行有效屏蔽，從而使大注入電流密度下的波長藍移變化率得到降低。

進一步地，本文分別計算了LED A和LED S1、S2、S3平衡態(tài)下量子阱區(qū)域的電場。如圖3所示，LED S1、S2和S3量子壘和量子阱的內的平衡態(tài)電場強度均低于LED A，且隨著InN組分的提高，該平衡態(tài)電場則進一步降低，漸變量子壘InN組分最高的LED S3展現(xiàn)出了對于極化誘導電場最佳的屏蔽效果。

有關報道指出，具有周期性的異質結如多量子阱（MQWs）結構同樣具有周期性電場，且量子阱內電場（Ew）和量子壘內電場（Eb）可分別表示為[14]：

式中：lb和lw分別表示量子阱和量子壘的厚度;εb和εw分別表示量子壘和量子阱的介電常數(shù);Qnet表示凈極化電荷密度。因此減小量子阱內電場強度Ew的一個方法就是減小量子壘內電場強度Eb和量子壘厚度lb的乘積。減小Eb·lb值一方面可以通過減小量子壘厚度實現(xiàn)，另一方面可以通過減小量子壘內電場強度實現(xiàn)。由式（2）可知，通過減小凈極化電荷密度Qnet可以使得Eb值降低。另外，有報告指出[15]，量子壘內的極化誘導體電荷能夠有效補償部分異質結界面極化誘導面電荷，使凈極化電荷密度Qnet降低，從而減小了量子壘內的電場強度Eb，進而降低了量子阱內的電場強度Ew。圖3所示的隨著量子壘內InN組分的提高而引起的量子阱內電場強度的逐漸降低，也正是隨著量子壘內InN組分的提高內部極化誘導體電荷密度ρb得到了提高（如表1所示）所引起的。

限制綠光LED器件量子效率的因素除量子阱內較強的極化誘導電場外，較低的空穴注入率同樣是影響器件性能的一個重要原因[16]。為了抑制MQWs區(qū)內的極化誘導電場，則對量子壘進行的Si摻雜，然而空穴的注入效率將會受到Si摻雜的負面影響。為此本文計算了LED A、S1、S2、S3 MQWs內在注入電流密度為35 A/cm2時的空穴分布。如圖4所示，相比于參考器件LED A，當引用了InN組分漸變量子壘后，LED S1、S2、S3的空穴注入效率得到了顯著的提高，大量的空穴從p-GaN層注入到了靠近n-GaN區(qū)的量子阱內，且LED S3具有最高的空穴濃度。這主要是因為當InN組分漸變量子壘替代了普通GaN量子壘后，LED S1、S2、S3的平均有效價帶勢壘高度降低所致。

最后，本文計算了所研究器件的外量子效率（EQE）和光功率，并將其展示于圖5中。如圖5所示，相比于參考器件，LED S1、S2和S3的EQE和光功率均有的顯著提高，在注入電流密度為35 A/cm2時，LED S1、S2和S3的EQE分別提升了13.5%、17.0%和18.3%。這主要是因為通過將InN組分漸變的量子壘替代傳統(tǒng)的GaN量子壘后，極化誘導電場的降低和空穴注入率的提升，從而引起了電子空穴輻射復合率的提高。另外，隨著量子壘內平均InN組分的提高，相比于參考器件LED S1、S2和S3的EQE和光功率的提升幅度是逐漸增高的，這是因為量子壘內平均InN組分的提高將會進一步降低量子阱內電場強度Ew并提高空穴注入率，因此LED S3才展現(xiàn)了最好的器件性能。

3 總結

本文設計并介紹了一種具有極化自屏蔽效應的綠光發(fā)光二極管。通過將傳統(tǒng)綠光LED的GaN量子壘替換為沿著其生長方向InN組分漸變的量子壘。由于InN組分的漸變，將在量子壘內部產(chǎn)生極化誘導體電荷，這種體電荷可以有效地補償有源區(qū)異質結界面的極化誘導面電荷密度，從而降低量子阱內部的電場強度，有效抑制了量子限制斯塔克效應（QCSE）。另外，引入InN組分漸變量子壘后平均有效價帶勢壘高度得到了降低，促進了空穴注入到多量子阱中，增加了輻射復合率，從而有效提高了器件的外量子效率（EQE）和光功率性能。本工作所提出的InN組分漸變量子壘可以有效提升綠光LED的器件性能，是克服綠光發(fā)光二極管“Green Gap”的重要方法。

參考文獻：

[1] ? ?DING B N. Improving radiative recombination efficiency of green light-emitting diodes[J]. Materials Science and Technology，2018，34（14）：1615-1630.

[2] ? ?MASSABUAU F，DAVIES M J，OEHLER F，et al. The impact of trench defects in InGaN/GaN light emitting diodes and implications for the “green gap” problem[J]. Applied Physics Letters，2014，105（11）：112110.

[3] ? ?TAKEUCHI T，SOTA S，KATSURAGAWA M，et al. Quantum-confined stark effect due to piezoelectric fields in GaInN strained quantum Wells[J]. Japanese Journal of Applied Physics，1997，36（Part 2，No.4A）：L382-L385.

[4] ? ?JIA C，YU T J，LU H M，et al. Performance improvement of GaN-based LEDs with step stage InGaN/GaN strain relief layers in GaN-based blue LEDs[J]. Optics Express，2013，21（7）：8444-8449.

[5] ? ?TSAI S C，LU C H，LIU C P. Piezoelectric effect on compensation of the quantum-confined Stark effect in InGaN/GaN multiple quantum Wells based green light-emitting diodes[J]. Nano Energy，2016，28：373-379.

[6] ? ?WANG C，CHANG S，CHANG W，et al. Efficiency droop alleviation in InGaN/GaN light-emitting diodes by graded-thickness multiple quantum Wells[J]. Applied Physics Letters，2010，97（18）：181101.

[7] ? ?FEEZELL D F，SPECK J S，DENBAARS S P，et al. Semipolar （20-2-1） InGaN/GaN light-Emitting Diodes for high-efficiency solid-state lighting[J]. Journal of Display Technology，2013，9（4）：190-198.

[8] ? ?FARRELL R M，YOUNG E C，WU F，et al. Materials and growth issues for high-performance nonpolar and semipolar light-emitting devices[J]. Semiconductor Science and Technology，2012，27（2）：024001.

[9] ? ?PIPREK J，NAKAMURA S. Physics of high-power InGaN/GaN lasers[J]. IEE Proceedings-Optoelectronics，2002，149（4）：145-151.

[10] ?FIORENTINI V，BERNARDINI F，AMBACHER O. Evidence for nonlinear macroscopic polarization in Ⅲ-Ⅴ nitride alloy heterostructures[J]. Applied Physics Letters，2002，80（7）：1204-1206.

[11] ?MENEGHINI M，TRIVELLIN N，MENEGHESSO G，et al. A combined electro-optical method for the determination of the recombination parameters in InGaN-based light-emitting diodes[J]. Journal of Applied Physics，2009，106（11）：114508.

[12] ?VURGAFTMAN I，MEYER J R. Band parameters for nitrogen-containing semiconductors[J]. Journal of Applied Physics，2003，94（6）：3675-3696.

[13] ?WANG X D，HU W D，CHEN X S，et al. The study of self-heating and hot-electron effects for AlGaN/GaN double-channel HEMTs[J]. IEEE Transactions on Electron Devices，2012，59（5）：1393-1401.

[14] ?ZHANG Z H，LIU W，JU Z，et al. Self-screening of the quantum confined Stark effect by the polarization induced bulk charges in the quantum barriers[J]. Applied Physics Letters，2014，104（24）：243501.

[15] ?ZHANG Z H，TAN S T，JU Z G，et al. On the effect of step-doped quantum barriers in InGaN/GaN light emitting diodes[J]. Journal of Display Technology，2013，9（4）：226-233.

[16] LI Y F，SENAWIRATNE J，XIA Y，et al. Green light emitting diodes under photon modulation[J]. MRS Proceedings，2007，1040：1040-Q03-08.

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