極紫外飛秒光學(xué)頻率梳的產(chǎn)生與研究進(jìn)展*

鄭立 劉寒 汪會波2) 王閣陽 蔣建旺2)韓海年 朱江峰? 魏志義2)

1) (西安電子科技大學(xué)物理與光電工程學(xué)院， 西安 710071)

2) (中國科學(xué)院物理研究所北京凝聚態(tài)物理國家實(shí)驗(yàn)室， 北京 100190)

飛秒光學(xué)頻率梳對光學(xué)頻率精密測量和超快科學(xué)的發(fā)展起到了至關(guān)重要的作用， 而將其拓展至極紫外波段， 即可作為阿秒脈沖、紫外非線性光學(xué)、電子躍遷光譜探測以及量子電動力學(xué)等研究的有力工具. 極紫外飛秒光學(xué)頻率梳需要通過高重復(fù)頻率、高峰值功率的飛秒激光驅(qū)動高次諧波間接產(chǎn)生. 本文從極紫外飛秒光學(xué)頻率梳的產(chǎn)生原理出發(fā)， 首先對其驅(qū)動源參數(shù)要求以及獲取方式進(jìn)行了介紹， 分別對比了啁啾脈沖放大技術(shù)、光參量啁啾脈沖放大技術(shù)、光纖放大技術(shù)和飛秒共振增強(qiáng)放大技術(shù)用于驅(qū)動極紫外飛秒光學(xué)頻率梳產(chǎn)生的優(yōu)缺點(diǎn)及適用性. 其次， 針對共線和非共線產(chǎn)生高次諧波的兩種方式， 詳細(xì)闡述了國際上常用的幾種極紫外飛秒光學(xué)頻率梳的耦合輸出方法. 最后， 從基于飛秒共振增強(qiáng)腔、光參量啁啾脈沖放大器和由振蕩器直接產(chǎn)生的極紫外飛秒光學(xué)頻率梳三個角度出發(fā)， 對其研究進(jìn)展進(jìn)行了綜述， 并對目前尚待優(yōu)化的問題進(jìn)行了總結(jié).

1 引 言

光學(xué)頻率梳的概念可追溯到20 世紀(jì)70 年代[1]，傳統(tǒng)的光學(xué)頻率是由復(fù)雜的精密電子設(shè)備和多臺激光器組成的光學(xué)諧波頻率鏈來進(jìn)行測量的， 再通過外差方法對待測頻率進(jìn)行探測[2-5]. 這種諧波頻率鏈測量方式不僅技術(shù)難度大、轉(zhuǎn)換效率低， 而且極其復(fù)雜的系統(tǒng)設(shè)計(jì)和多次的頻率轉(zhuǎn)換過程會積累更多的系統(tǒng)誤差， 增加了光頻測量結(jié)果的不確定性. 飛秒光學(xué)頻率梳概念的提出則大大簡化了光學(xué)頻率測量的裝置， 從十幾臺甚至幾十臺設(shè)備組成的復(fù)雜測量系統(tǒng)簡化成了“桌面型”裝置， 并且可以實(shí)現(xiàn)多臺頻率標(biāo)準(zhǔn)的同步和比對[6]. 飛秒光學(xué)頻率梳的發(fā)明使人們實(shí)現(xiàn)了對光場時-頻域的同時精確控制， J. L. Hall 和 T. W. H?nsch 也因此獲得了2005 年的諾貝爾物理學(xué)獎.

目前固態(tài)飛秒頻率梳以及光纖飛秒頻率梳的中心波長幾乎都集中在可見光與近紅外波段， 相比于可見光和近紅外波段， 位于10—121 nm 光譜區(qū)的極紫外光(extreme ultraviolet， XUV)將光學(xué)頻率提高了1—2 個數(shù)量級， 可支持更短時間的脈沖輸出， 提供更加精確的時間和頻率分辨. 同時， 也有著諸多應(yīng)用需要以XUV 飛秒光學(xué)頻率梳為媒介， 比如， 電子內(nèi)殼層的躍遷產(chǎn)生的原子特征輻射均處于紫外波段， 而對這些光頻測量的精密程度決定著對原子結(jié)構(gòu)的認(rèn)識水平. 當(dāng)然， 除了分子中電子躍遷的光譜探測[7]， 諸如離子態(tài)氦和中性氦的束縛態(tài)以及多體量子電動力學(xué)的實(shí)驗(yàn)研究[8-10]、下一代“核時鐘”的研制[11-13]以及利用高電荷態(tài)離子的高靈敏度探索基本常數(shù)的變化[14，15]均需要以XUV 飛秒光學(xué)頻率梳為橋梁.

本文從產(chǎn)生XUV 飛秒光學(xué)頻率梳的驅(qū)動源開始， 詳細(xì)介紹了其產(chǎn)生原理以及相應(yīng)的實(shí)驗(yàn)方案， 同時總結(jié)了近年來國際上XUV 飛秒光學(xué)頻率梳的研究進(jìn)展以及亟待解決的科學(xué)問題， 最后對其進(jìn)一步的發(fā)展方向進(jìn)行了展望.

2 XUV 飛秒光學(xué)頻率梳的產(chǎn)生

2.1 高次諧波驅(qū)動XUV 產(chǎn)生

由于缺乏直接產(chǎn)生XUV 波段的激光增益介質(zhì)， 因此無法直接從諧振腔中輸出XUV 相干輻射，只能通過頻率變換的方式產(chǎn)生. 1987 年， McPherson等[16]首次在實(shí)驗(yàn)上觀測到的高次諧波現(xiàn)象為獲取XUV 波段激光提供了思路， 隨后不少研究者都在此方面進(jìn)行了大量研究[17-19]. 從實(shí)驗(yàn)上觀測到的氣體高次諧波在頻譜上有以下幾個特點(diǎn)： 1)高次諧波的頻譜覆蓋了從紫外到XUV 波段甚至軟X 射線范圍； 2)光譜結(jié)構(gòu)中只有奇次諧波存在， 相鄰階次之間的頻率間隔為基頻頻率的2 倍. 因?yàn)楦叽沃C波在激光脈沖電場的每半個周期產(chǎn)生一次輻射， 從而導(dǎo)致相鄰諧波階次間的頻率間隔為基頻頻率的2 倍， 同時也只能觀察到基頻光奇數(shù)倍的諧波；3)在低階次諧波區(qū)， 高次諧波的強(qiáng)度隨著諧波階次的增加急劇減小， 被稱為“微擾區(qū)”， 緊接著， 在一定的階次范圍內(nèi)， 高次諧波的強(qiáng)度幾乎不隨著諧波階次的增加而減弱， 這一部分被稱為“平臺區(qū)”，隨后， 在平臺區(qū)末端， 高次諧波的強(qiáng)度迅速下降，稱為“截止區(qū)”. 1993 年， Corkum 等[20]提出了“三步模型”理論， 給出了電子運(yùn)動的直觀物理圖像，對高次諧波出現(xiàn)平臺區(qū)和截止區(qū)進(jìn)行了合理解釋.而高次諧波中平臺區(qū)可覆蓋很寬的頻譜范圍， 其截至能量可達(dá)到keV[21]， 同時平臺區(qū)相鄰諧波階次以基頻頻率2 倍的形式等間隔分布.利用峰值功率密度高于1013W/cm2的強(qiáng)激光場可以使惰性氣體發(fā)生閾上電離， 進(jìn)而輻射出高次諧波， 產(chǎn)生的諧波結(jié)構(gòu)如圖1 所示， 橫軸表示光波頻率， 縱軸表示諧波強(qiáng)度， 每根不同顏色的豎線表示不同的諧波階次，產(chǎn)生的高次諧波光譜依次由微擾區(qū)、平臺區(qū)以及截止區(qū)組成， 而如果驅(qū)動激光為重復(fù)頻率和載波包絡(luò)相移頻率鎖定的光學(xué)頻率梳， 那么在產(chǎn)生的每一階諧波中也會形成和驅(qū)動激光相同的梳狀結(jié)構(gòu)， 如圖1 中插圖所示， 相鄰梳齒的頻率間隔與驅(qū)動激光重復(fù)頻率相同. 因此利用時頻鎖定的極高峰值功率密度的飛秒激光驅(qū)動高次諧波產(chǎn)生是獲得XUV飛秒光學(xué)頻率梳的主要途徑.

圖1 高次諧波與XUV 飛秒光學(xué)頻率梳光譜Fig. 1. Spectrum of High-Harmonic generation and XUV optical frequency comb.

然而， 直接由時頻穩(wěn)定的振蕩器輸出的激光脈沖能量較低， 一般為納焦耳量級， 很難滿足高次諧波的產(chǎn)生要求. 為了得到更高峰值功率的激光輸出， 一般需要借助激光放大技術(shù)， 如啁啾脈沖放大技術(shù)(chirped pulse amplification， CPA)、光學(xué)參量啁啾脈沖放大技術(shù)(optical parametric chirped pulse amplification， OPCPA)、光纖放大技術(shù)以及飛秒共振增強(qiáng)腔(femtosecond enhancement cavity，fsEC)放大技術(shù)等， 使得高次諧波的產(chǎn)生變得容易，也為獲得XUV 飛秒光學(xué)頻率梳提供了途徑. 同時重復(fù)頻率是光學(xué)頻率梳的重要特性之一， 即使對于波長拓展至XUV 波段的飛秒光學(xué)頻率梳， 也應(yīng)保證其具有高重復(fù)頻率(10 MHz 以上)的特性， 以確保其應(yīng)用范圍和時頻測量精度. 因此在提高驅(qū)動激光的峰值功率密度的同時， 保證其高重復(fù)頻率的特性， 對產(chǎn)生XUV 飛秒光學(xué)頻率梳極為重要. 接下來將分別對幾種XUV 飛秒光學(xué)頻率梳驅(qū)動源的獲取方案及其適用性進(jìn)行介紹.

2.2 XUV 飛秒光學(xué)頻率梳驅(qū)動源的獲得

2.2.1 啁啾脈沖放大技術(shù)

自1960 年激光問世以來， 人們對更高功率的激光輸出的追求就從未停止過， 而在激光放大過程中， 光學(xué)元件的損傷成為了限制激光功率進(jìn)一步提升的壁壘， 而這樣的限制對于飛秒量級的脈沖激光放大顯得更為嚴(yán)重， 因此激光的功率和強(qiáng)度提升緩慢， 進(jìn)入瓶頸. 直到1985 年CPA 技術(shù)的提出[22]，使得激光的功率和強(qiáng)度迅速增長， 在不到十年時間里， 科研人員將激光強(qiáng)度提高了6—7 個數(shù)量級，G. Mourou 和D. Strickland 也因?yàn)榘l(fā)明CPA 技術(shù)而獲得了2018 年諾貝爾物理學(xué)獎. 如圖2 所示，CPA 技術(shù)對飛秒脈沖功率和能量進(jìn)行放大的過程可分為三步： 1)通過色散介質(zhì)將需要放大的飛秒脈沖在時域上展寬， 使脈沖的峰值功率不超過系統(tǒng)各元件的損傷閾值； 2)將展寬后的脈沖通過再生放大或者多通放大獲得足夠高的能量增益； 3)最后通過壓縮器將能量放大后的脈沖在時域上壓縮，得到更高峰值功率的飛秒脈沖. 然而， 由于放大時增益介質(zhì)中的無輻射躍遷導(dǎo)致的熱積累問題以及可獲得的平均功率的限制， 使其不得不以犧牲重復(fù)頻率為代價來獲得足以驅(qū)動高次諧波產(chǎn)生的峰值功率， 因此得到的飛秒脈沖的重復(fù)頻率常常被限制在1 MHz 以下， 很難用于產(chǎn)生XUV 飛秒光學(xué)頻率梳.

2.2.2 光參量啁啾脈沖放大技術(shù)

1992 年， Dubietis 等[23]首次使用了OPCPA技術(shù)的實(shí)驗(yàn)方案， 即將CPA 中基于增益介質(zhì)的放大器替換為基于非線性過程的參量放大器.1997 年， Ross[24]將CPA 技術(shù)與OPA 技術(shù)相結(jié)合， 正式提出了OPCPA 的概念. 圖3 為OPCPA技術(shù)的原理示意圖， 與傳統(tǒng)的CPA 技術(shù)不同，OPCPA 技術(shù)通過使用非線性晶體(例如BBO、KTP 等)對展寬后的脈沖進(jìn)行放大， 最后在輸出端對放大后的脈沖進(jìn)行壓縮以獲得高能量的飛秒激光. OPCPA 是參量放大過程， 可以理解為采用虛擬能級放大， 因此不存在以增益介質(zhì)為基礎(chǔ)的放大器必然伴隨的自發(fā)輻射放大， 使得增益介質(zhì)內(nèi)沒有能量積累， 免去了復(fù)雜的冷卻系統(tǒng)， 更重要的是不需要以犧牲重復(fù)頻率為代價來獲得高能量的脈沖.因此通過OPCPA 技術(shù)獲得足以驅(qū)動高次諧波產(chǎn)生的飛秒光源， 進(jìn)而獲得XUV 飛秒光學(xué)頻率梳的方案是可行的.

2.2.3 光纖放大技術(shù)

1985 年， Mears 等[25]制成了世界上第一根低損耗摻鉺光纖， 才使得增益光纖得以實(shí)現(xiàn)， 而在此之前， 光纖中實(shí)現(xiàn)光信號傳輸甚至是能量放大， 都始終停滯在理論階段. 1987 年， 幾個課題組幾乎同時發(fā)明了摻鉺光纖放大器[26-29]， 為光纖放大器帶來了一次技術(shù)革新. 但是光纖激光器最初的泵浦方式是纖芯泵浦， 因此對泵浦激光及其耦合方式的要求非常嚴(yán)格， 大大限制了激光的放大效率. 雙包層光纖結(jié)構(gòu)以及包層泵浦技術(shù)的提出大大改善了光纖放大器放大效率低下的問題[30，31]. 其基本原理如下： 利用兩個擁有不同折射率的包層將光纖纖芯包裹， 其中第一層包層針對信號源進(jìn)行設(shè)計(jì)， 以滿足信號光源在光纖纖芯中的全反射傳輸， 于是信號光就可以在纖芯中以基模傳輸； 而內(nèi)包層通常直徑較寬， 于是即便是多模的泵浦光， 也可以在內(nèi)包層中高效傳輸， 同時折射率從纖芯到外包層依次遞減，因此泵浦光在內(nèi)包層傳輸時， 以折射方式反復(fù)穿越纖芯， 被摻雜離子吸收， 大大提高了耦合效率. 得益于光纖良好的散熱特性， 雙包層泵浦技術(shù)與CPA 技術(shù)基本原理相結(jié)合， 可獲得高功率、高重復(fù)頻率、高光束質(zhì)量的飛秒激光輸出， 因此可作為XUV 飛秒光學(xué)頻率梳的優(yōu)質(zhì)光源.

圖2 啁啾脈沖放大技術(shù)Fig. 2. Chirped pulse amplification.

圖3 光參量啁啾脈沖放大技術(shù)Fig. 3. Optical parametric chirped pulse amplification.

2.2.4 飛秒共振增強(qiáng)放大技術(shù)

fsEC 放大技術(shù)是利用激光的相干干涉增強(qiáng)原理， 將激光能量在諧振腔內(nèi)增強(qiáng)的技術(shù)， 是一種無源激光放大技術(shù)[32]， 因此fsEC 腔內(nèi)沒有增益介質(zhì)提供損耗補(bǔ)償， 完全依靠激光本身的多次相干干涉疊加進(jìn)行能量積累， 早期常被用于連續(xù)激光的功率放大以提高倍頻轉(zhuǎn)換效率， 在連續(xù)光倍頻和穩(wěn)頻中有著廣泛應(yīng)用[33-35]. 將其應(yīng)用于飛秒激光的放大以獲取XUV 飛秒光學(xué)頻率梳驅(qū)動源的最大優(yōu)勢在于腔內(nèi)沒有任何增益介質(zhì)， 可以有效規(guī)避高重復(fù)頻率飛秒激光放大過程中帶來的熱積累問題， 因此是目前國際上獲得XUV 飛秒光學(xué)頻率梳最常用的技術(shù)手段.

但是用于飛秒激光的放大則需要滿足共振增強(qiáng)條件： 首先， 需要保證入射飛秒激光在增強(qiáng)腔內(nèi)循環(huán)一次后， 脈沖形狀不變； 其次， 在時域上， 增強(qiáng)腔需要和飛秒激光種子源進(jìn)行同步鎖定[36]， 使第一個飛秒脈沖在增強(qiáng)腔腔內(nèi)循環(huán)一次后與下一個飛秒脈沖重合； 在頻域上， 入射飛秒激光的載波包絡(luò)相位頻移需要精密鎖定， 使重合的兩個脈沖具有相同的電場相位[37]. 要滿足以上條件， 即要求入射飛秒光源為一臺穩(wěn)定的飛秒光學(xué)頻率梳， 同時腔內(nèi)色散為零.

圖4 所示的法布里-珀羅諧振腔(F-P 腔)為最簡單的共振增強(qiáng)腔， 圖4(a)， (b)分別表示理想狀態(tài)下時域中脈沖的重合和頻域中腔模與梳齒的匹配情況. 當(dāng)然實(shí)際實(shí)驗(yàn)中， 色散不可能為零， 因?yàn)榭諝獾纳⒉荒芎雎裕?即使將共振增強(qiáng)腔放在真空中消除空氣的色散， 但是鏡片鍍膜引入的色散也無法消除[38]. 同時腔鏡的鍍膜會導(dǎo)致不同的波長具有不同的自由光譜程， 使得飛秒激光中心波長短波方向和長波方向的自由光譜程減小[39]， 進(jìn)而導(dǎo)致fsEC 的腔模間距逐漸減小， 影響最終的增強(qiáng)效果.而除了腔內(nèi)色散， fsEC 本身的精細(xì)度也是影響增強(qiáng)倍數(shù)的重要因素， 腔的精細(xì)度越高， 入射到腔內(nèi)的能量越低， 但是激光在腔內(nèi)的循環(huán)次數(shù)增多，因此干涉疊加達(dá)到穩(wěn)態(tài)時腔內(nèi)激光的能量得到更大增強(qiáng). 對于圖4 中的F-P 腔， 若設(shè)兩個腔鏡的反射率均為R， 則精細(xì)度F的表達(dá)式可簡寫為：F ≈π/(1?R)， 因此理論上可通過提高腔的精細(xì)度以獲得更高的增強(qiáng)倍數(shù). 而正如上所述， 增強(qiáng)倍數(shù)也受腔內(nèi)色散的影響， 因?yàn)榍粌?nèi)的色散決定了入射飛秒脈沖可起振的縱模數(shù)量， 即共振增強(qiáng)帶寬Δω， 若設(shè)φ′′(ωc) 為中心波長處的群速度色散， 則色散與精細(xì)度之間的關(guān)系可表示為

(1)式表明， 精細(xì)度較高時， 若不能將色散控制到最小， 共振增強(qiáng)帶寬將會越窄； 而想要通過增大精細(xì)度的方式提高增強(qiáng)倍數(shù)， 對色散的控制要求又極為嚴(yán)苛[40]. 因此色散與精細(xì)度相互制約， 共同決定著增強(qiáng)倍數(shù).

圖4 F-P 腔的相干脈沖放大：(a)時域中； (b)頻域中Fig. 4. Coherent pulse amplification in F-P cavity： (a)Time domain； (b)frequency domain.

3 XUV 飛秒光學(xué)頻率梳的耦合輸出

無論是有源放大還是無源放大， 當(dāng)獲得了足以激發(fā)高次諧波的驅(qū)動光源后， 科研人員又不得不面對另一個難題—如何高效導(dǎo)出XUV 光. 通常產(chǎn)生高次諧波的方式有兩種， 一種是與驅(qū)動激光共線產(chǎn)生， 另一種則是非共線的. 對于共線產(chǎn)生方式：產(chǎn)生的XUV 與驅(qū)動激光混合在一起， 基頻光可以通過濾波片將其濾除， 但是在XUV 波段， 還沒有足夠透明的材料可以使其低損耗通過， 因此無法直接通過腔鏡將XUV 脈沖耦合出腔外， 需要設(shè)計(jì)一種高效率的XUV 輸出耦合器. 對于非共線產(chǎn)生方式： 產(chǎn)生的XUV 與驅(qū)動激光可自然分離， 因此不需要額外的輸出耦合器件， 但是也存在一些缺點(diǎn)，比如額外的光路折疊次數(shù)造成更多的損耗等等. 本節(jié)中將以fsEC 中產(chǎn)生的XUV 飛秒光學(xué)頻率梳為例， 分別對XUV 共線耦合輸出和非共線耦合輸出方案進(jìn)行詳細(xì)介紹.

3.1 共線產(chǎn)生XUV 的耦合輸出

共線產(chǎn)生的XUV 與驅(qū)動激光混合， 同時處于增強(qiáng)腔內(nèi)焦點(diǎn)附近， 所以對輸出耦合器件的技術(shù)要求非常高， 因?yàn)槌吮仨氂行У貙UV 耦合到腔外， 還必須承受fsEC 腔內(nèi)焦點(diǎn)附近的高平均功率和高峰值功率； 同時輸出耦合器引入的損耗、色散以及高強(qiáng)度激光下產(chǎn)生的非線性必須可以忽略不計(jì)[41，42]. 目前國際上有三種常用的方法用于耦合輸出共線產(chǎn)生的XUV： 1)在fsEC 腔內(nèi)焦點(diǎn)附近引入一片相對于基頻光布儒斯特角放置的反射介質(zhì)(如藍(lán)寶石片或者石英片)將產(chǎn)生的XUV 部分反射出腔外； 2)在fsEC 腔內(nèi)引入一塊特殊設(shè)計(jì)的衍射光柵鏡， 通過衍射將產(chǎn)生的XUV 耦合出腔外；3)在fsEC 腔內(nèi)XUV 產(chǎn)生后方的一片凹面鏡上加工一個貫穿小孔， 使XUV 通過小孔耦合出腔外.

2005 年， Jones 等[43]和Gohle 等[44]首次在實(shí)驗(yàn)中利用布儒斯特窗口片從fsEC 中耦合出產(chǎn)生的XUV. 圖5(a)為該方案的耦合輸出示意圖， 為了消除菲涅爾反射， 窗口片相對基頻光成布儒斯特角放置在焦點(diǎn)后方不遠(yuǎn)處， 腔內(nèi)焦點(diǎn)處與基頻光共線產(chǎn)生的XUV 由于與基頻光波長的差異， 會有不同的折射率， 因而會將基頻光與XUV 分開， 使部分XUV 耦合出腔外， 而為了盡可能減少引入的色散， 需要選用盡可能薄的窗口片. 有研究表明對于中等精細(xì)度的飛秒增強(qiáng)腔(F＜ 500)， 可以在不使用啁啾鏡的情況下使引入的色散得到補(bǔ)償[45]， 一般來說， 選用的窗口片厚度在百微米量級. 另一個可能存在的問題是激光強(qiáng)度過高的fsEC 腔中的窗口片可能會引發(fā)一些負(fù)面的非線性效應(yīng)， 造成光譜畸變， 降低將整個飛秒光梳梳齒耦合進(jìn)fsEC 腔內(nèi)的可能性. 同時， 這種方案的耦合輸出效率與XUV 波長和所用窗口片的材料有關(guān)， 例如， 對于藍(lán)寶石片而言， 當(dāng)諧波波長小于40 nm 時， 其反射率會急劇下降， 限制了可以耦合輸出的諧波階次，使其輸出效率降低. 但總體而言， 該方案的耦合輸出效率大約為5%—15%.

圖5 布儒斯特片以及衍射光柵鏡耦合輸出XUV：(a)布儒斯特片；(b)衍射光柵鏡Fig. 5. XUV output coupling by Brewster plate and grating mirror： (a)Brewster plate； (b)grating mirror.

使用窗口片導(dǎo)出的XUV 光束由多階諧波疊加而成， 對于一些需要分辨出每階諧波的應(yīng)用來說， 需要使用額外的衍射光柵分開XUV 光束中的各階諧波， 這就會對XUV 造成附加損耗. 因此，2008 年， Yos 等[46]提出使用XUV 衍射光柵作為輸出耦合器的方案， 實(shí)驗(yàn)方案示意圖如圖5(b)所示. 該方法利用在介電鏡膜層的最外層蝕刻的小周期衍射光柵將XUV 耦合出腔外， 而對于基頻光則相當(dāng)于一片近乎完美的高反鏡， 因此光柵結(jié)構(gòu)的引入并不會在腔內(nèi)引入過多的額外損耗. 同時， 研究人員在實(shí)驗(yàn)中也通過對基頻光透過光譜的探測， 發(fā)現(xiàn)對腔內(nèi)的色散影響也可以忽略不計(jì)， 而且亞波長光柵結(jié)構(gòu)使得諧振腔模式和由電介質(zhì)疊層產(chǎn)生的平板波導(dǎo)模式之間可能發(fā)生的耦合現(xiàn)象也可以在不降低使用性能的情況下， 通過增加頂層的刻寫深度來消除[47]. 該方案的整體耦合輸出效率接近10%， Yang 等[48]研制出的閃耀光柵在35—80 nm的波長范圍內(nèi)衍射效率已達(dá)到了15%—20%.

和前兩種方案不同， 第三種方案并不需要在腔內(nèi)插入額外的耦合輸出器件， 而是利用波長越短，發(fā)散角越小的原理， 使XUV 光束通過fsEC 腔中一片凹面鏡上的小孔輸出[49]， 圖6 為利用腔鏡中的小孔耦合輸出XUV 的原理示意圖. 然而由于fsEC 高精細(xì)度的要求， 小孔尺寸必須足夠小以降低損耗， 從而使通過孔的諧波對準(zhǔn)變得困難. 同時為了使基頻光盡可能少的從小孔漏出， 于是提出以高階模運(yùn)轉(zhuǎn)的方式使基頻光沿光軸附近的場振幅可忽略不計(jì)， 從而避免小孔導(dǎo)致的基頻光泄漏， 然而高階模會使光斑尺寸變大， 同時增加Gouy 相移， 導(dǎo)致高次諧波產(chǎn)生效率下降. 于是又提出腔內(nèi)模式裁剪的方法來彌補(bǔ)這些缺陷[50]， 通過仔細(xì)調(diào)節(jié)聚焦鏡之間的距離使腔模處于簡并態(tài)， 從而使小孔尺寸可以在一定程度上加大而不會對基頻光造成太多的損耗， 而沿光軸方向的光場在焦點(diǎn)附近也可以保持最大.

圖6 高次諧波通過腔鏡中的一個小孔耦合輸出Fig. 6. The output coupling of high-harmonic light from a small aperture in one of the cavity mirrors.

圖7 為文獻(xiàn)[51]中所使用的XUV 輸出耦合器照片， 以其為例對這種開孔的輸出耦合器的制作方法進(jìn)行介紹， 同時簡單計(jì)算引入小孔后， 基頻光的損耗以及高次諧波的輸出效率. 一般會在熔石英鏡片基板上利用激光進(jìn)行反向鉆孔來制作這種輸出耦合器， 激光光束被聚焦到基片底部的表面并橫向掃描， 以錐形逐層鉆出. 圖7(a)所示為帶有小孔的鏡片背面， 放大后的小孔呈錐形， 圖7(b)為近距離小孔尺寸示意圖， 其外半徑約為80 μm， 內(nèi)半徑約為40 μm， 其中外半徑的大小基本決定了基頻光的往返損耗， 內(nèi)半徑的大小則決定高次諧波的輸出效率. 小孔會影響腔內(nèi)基頻光的橫向模式分布， 導(dǎo)致基橫膜和高階橫模的相干耦合， 進(jìn)而對腔內(nèi)光場造成橫向畸變[52]. 最終光場E(x,y) 的分布可以根據(jù)沒有孔的腔的Hermite—Gaussian 本征模進(jìn)行分解， 分解系數(shù)取決于小孔的孔徑函數(shù)t(x,y) 以及衍射損耗和各個模式的相對相位. 如果橫向畸變的尺寸小于帶有小孔的鏡片上光場E(x,y) 的分布范圍，那么光場可分解為許多幅度系數(shù)很小的高階模， 而其中很多高階模都會由于腔鏡的尺寸有限而被抑制， 因此可以忽略高階模對腔內(nèi)循環(huán)光場的影響，因而可以利用沒有小孔時基模運(yùn)轉(zhuǎn)的腔對光場分布進(jìn)行近似模擬. 對于束腰半徑為w的高斯光束而言， 半徑為rh的小孔對基頻光引入的往返損耗可表示為 1?exp[?4(rh/w)2] .

圖7 (a)XUV 輸出耦合器照片； (b)鏡子表面小孔的近距離照片[51]Fig. 7. (a)Photograph of a XUV output coupler； (b)close-up photograph of aperture in the mirror surface[51].

小孔對腔內(nèi)高次諧波耦合輸出效率的影響可以利用強(qiáng)場模型進(jìn)行估算[53]， 偶極矩p隨著基頻激光場的強(qiáng)度變化， 一般而言， 偶極矩小于諧波階數(shù)q， 即p＜q. 高次諧波的發(fā)散角大小隨諧波階數(shù)變化， 對于q階諧波， 其發(fā)散角近似為因此輸出耦合鏡上的諧波光斑大小記為wq=dθq，其中λ為基頻光波長，w為基頻光的束腰半徑，d為腔內(nèi)焦點(diǎn)到輸出耦合鏡的距離. 通過徑向積分得到q階諧波耦合輸出效率為ηq=1?exp[?2(rhc/wq)2] ，rhc代表小孔的內(nèi)半徑.

3.2 非共線產(chǎn)生XUV 的耦合輸出

除了以上三種用于共線產(chǎn)生XUV 的耦合輸出方式， 還有一種用于耦合輸出非共線產(chǎn)生XUV的方法[49，54，55]. 傳統(tǒng)的高次諧波由一個方向上傳播的光束進(jìn)行驅(qū)動， 因此滿足共線相位匹配條件， 而對于非共線產(chǎn)生XUV， 基頻光在飛秒增強(qiáng)腔內(nèi)從兩個方向同時匯聚于同一焦點(diǎn)， 以一定的夾角相互作用， 有數(shù)值模擬表明相位匹配也可以是非共線的， 但是取決于兩束基頻光的交叉角、驅(qū)動強(qiáng)度以及相互作用區(qū)域的初始原子密度[54，56].

圖8 為fsEC 中XUV 非共線產(chǎn)生的實(shí)驗(yàn)原理圖， 為了保證兩個方向的基頻光同時在腔內(nèi)的同一焦點(diǎn)處匯合， 需要使增強(qiáng)腔的腔長為種子光源腔長的2 倍， 同時對腔長進(jìn)行精密控制. 也正因?yàn)槿绱耍粌?nèi)會有兩束脈沖同時增強(qiáng)， 因此當(dāng)兩束激光從兩個方向同時匯聚時， 產(chǎn)生的激光強(qiáng)度更高， 有利于更高階次諧波的產(chǎn)生， 當(dāng)然腔長增長意味著光束折疊次數(shù)的變多， 所以附加損耗的引入也不可避免.焦點(diǎn)處產(chǎn)生的高次諧波會由圖8 中兩片凹面鏡之間的縫隙從腔內(nèi)輸出， 產(chǎn)生的高次諧波的輻射方向與兩束驅(qū)動光的激光強(qiáng)度以及到達(dá)交點(diǎn)處的時間重合度有關(guān)， 并且用于輸出惰性氣體的噴嘴的內(nèi)徑大小也會對產(chǎn)生諧波的強(qiáng)度和光束輪廓產(chǎn)生影響[55]，因此需要合理設(shè)計(jì)兩束驅(qū)動光之間的夾角以及精確控制fsEC 腔長和焦點(diǎn)位置.

圖8 飛秒共振增強(qiáng)腔中的非共線高次諧波產(chǎn)生Fig. 8. Non-collinear high harmonic generation in femtosecond enhancement cavity.

4 XUV 飛秒光學(xué)頻率梳的研究進(jìn)展

如上所述， 目前已有多種手段獲得峰值功率密度大于1013W/cm2的飛秒驅(qū)動激光用于高次諧波的產(chǎn)生， 使激光波長拓展至XUV 波段， 而為了同時將激光精密光譜學(xué)應(yīng)用拓展到該波段， 必須使產(chǎn)生XUV 激光具備光學(xué)頻率梳的特性， 即載波包絡(luò)相位和重復(fù)頻率穩(wěn)定. 因此要求用于放大的飛秒激光種子源首先是一臺穩(wěn)定的飛秒光學(xué)頻率梳； 其次， 在將種子源峰值功率密度放大至可激發(fā)高次諧波的過程中依舊要保持其高重復(fù)頻率的特性. 國際上使用最普遍的方案就是利用fsEC 技術(shù)對集高重復(fù)頻率、短脈沖寬度、載波包絡(luò)相位穩(wěn)定三種特性于一身的近紅外飛秒光學(xué)頻率梳進(jìn)行能量放大， 并在fsEC 內(nèi)激發(fā)惰性氣體輻射高次諧波， 從而獲得XUV 飛秒光學(xué)頻率梳. 除了主流的fsEC 放大技術(shù)， 利用OPCPA 技術(shù)獲取高次諧波驅(qū)動源， 甚至直接在振蕩器腔內(nèi)產(chǎn)生XUV 飛秒光學(xué)頻率梳的研究也都有報道. 本節(jié)中將針對不同的驅(qū)動光源產(chǎn)生方式以及不同的種子光源類型對國際上XUV飛秒光學(xué)頻率梳的研究進(jìn)展進(jìn)行總結(jié).

4.1 基于fsEC 的XUV 飛秒光學(xué)頻率梳產(chǎn)生

2005 年， Jones 和Ye[43]率先將fsEC 技術(shù)應(yīng)用于產(chǎn)生高重復(fù)頻率的XUV 飛秒光學(xué)頻率梳. 用于能量增強(qiáng)的種子光源為重復(fù)頻率100 MHz、單脈沖能量8 nJ、脈沖寬度48 fs、載波包絡(luò)相位穩(wěn)定的Ti：Sapphire 振蕩器， 圖9 為fsEC 腔內(nèi)產(chǎn)生XUV飛秒光學(xué)頻率梳的實(shí)驗(yàn)裝置示意圖. fsEC 中除了輸入耦合鏡的透過率為0.1%， 其余腔鏡均為高反鏡， 對應(yīng)的腔精細(xì)度大于1000， 為了進(jìn)一步保證增強(qiáng)效果， 在以800 nm 為中心的100 nm 帶寬內(nèi)， 將腔內(nèi)的凈色散精確控制在10 fs2以下. 最終實(shí)現(xiàn)了約600 倍的能量增強(qiáng)， 對應(yīng)的腔內(nèi)單脈沖能量為4.8 μJ， 脈沖寬度為60 fs， 將光斑大小聚焦至25 μm，得到了大于3 × 1013W/cm2的峰值功率密度， 使焦點(diǎn)處的氙氣(Xe)發(fā)生電離， 產(chǎn)生的高次諧波被一片與基頻光呈布儒斯特角放置的藍(lán)寶石片部分反射出腔外， 以鍍有MgF2的鋁制光柵對反射出的高次諧波進(jìn)行探測， 由于元件的探測效率較低， 因此只觀察到7 次諧波， 對應(yīng)的波長為114 nm.

圖9 fsEC 腔內(nèi)高次諧波產(chǎn)生實(shí)驗(yàn)裝置[43]Fig. 9. Schematic setup of high-harmonic generation in fsEC[43].

同年， Gohle 等[44]同樣利用fsEC 技術(shù)對相位穩(wěn)定的鈦寶石振蕩器進(jìn)行能量放大. 重復(fù)頻率為112 MHz、脈沖寬度為20 fs 的種子光通過望遠(yuǎn)系統(tǒng)進(jìn)行模式整形， 使其光束直徑和聚焦位置與增強(qiáng)腔腔模匹配， 并通過一個棱鏡壓縮器補(bǔ)償輸入耦合鏡的基片色散， 最后通過透過率約為1%的入射耦合鏡進(jìn)入fsEC 腔內(nèi). 放大后腔內(nèi)循環(huán)脈沖平均功率約為38 W， 對應(yīng)約54 倍的放大倍數(shù)， 腔內(nèi)激光的脈沖寬度為28 fs. 兩片焦距為50 mm 的凹面鏡使腔內(nèi)激光的聚焦光斑直徑約為5.3 μm， 焦點(diǎn)處峰值功率密度為5 × 1013W/cm2， 為了避免焦點(diǎn)處空氣在高強(qiáng)度激光下產(chǎn)生的非線性， 氙氣噴嘴被放置在真空腔室內(nèi). 產(chǎn)生的XUV 頻率梳同樣由藍(lán)寶石片導(dǎo)出， 最終獲得的高次諧波最高階次為15 階， 波長小于60 nm， 對應(yīng)的光子能量為23 eV.

2010 年， Ozawa 等[57]為獲得較高的脈沖能量用于產(chǎn)生高次諧波， 選用重復(fù)頻率低至10.8 MHz的鈦寶石振蕩器作為種子源， fsEC 腔長為28 m，和振蕩器的重復(fù)頻率相同， 并放置在真空腔室內(nèi).注入的38 fs、1.5 W 種子光被放大至約100 W， 在束腰直徑約為13 μm 的焦點(diǎn)處產(chǎn)生的激光峰值功率密度超過5 × 1013W/cm2， 激發(fā)氙氣， 獲得了19 階高次諧波， 對應(yīng)的XUV 波長約為42 nm.

相對于基于fsEC 的高次諧波產(chǎn)生系統(tǒng)， 傳統(tǒng)的單通高次諧波產(chǎn)生裝置通常使用重復(fù)頻率和平均功率都小幾個數(shù)量級的激光器作為種子源， 因此原則上來說， fsEC 中產(chǎn)生的高次諧波應(yīng)該具有更高的平均光子通量. 然而， 由于高重復(fù)頻率fsEC腔內(nèi)焦點(diǎn)處等離子體導(dǎo)致的非線性響應(yīng)限制了平均通量的提高， 也會產(chǎn)生其它一些不利影響， 如光學(xué)雙穩(wěn)態(tài)、自相位調(diào)制以及脈沖畸變等[58，59]， 而這些不利效應(yīng)又會被窄線寬的fsEC 繼續(xù)放大. 因此為了使這些不利影響不被過度放大， 降低腔的精細(xì)度是一種有效方法， 然而低精細(xì)度的fsEC 又不利于放大倍數(shù)的提高， 所以就需要功率更高的種子源來繼續(xù)保持腔內(nèi)脈沖能量處于較高水平. 于是Lee 等[45]在2011 年并沒有直接將鈦寶石振蕩器輸出的百毫瓦量級的種子光注入飛秒增強(qiáng)腔中， 而是先利用環(huán)形腔鈦寶石CPA 系統(tǒng)放大其輸出功率和能量， 放大后的激光脈沖經(jīng)一對SF11 三棱鏡壓縮，獲得了平均功率為6 W、脈沖寬度為80 fs、重復(fù)頻率為50 MHz 的種子光源， 可入射進(jìn)飛秒增強(qiáng)腔的單脈沖能量超過100 nJ. 同時他們通過數(shù)值模擬，發(fā)現(xiàn)與更高精細(xì)度的fsEC 相比， 該系統(tǒng)對等離子體引起的相位偏移的敏感度有所下降[58，59]， 這則是因?yàn)檩^高的種子光脈沖能量降低了對腔精細(xì)度的要求， 而低精細(xì)度的腔減弱了光譜濾波的限制[32].由于輸入脈沖的能量較大， 因此即使在較低精細(xì)度的腔內(nèi)也得到了約20 μJ 的放大能量， 在30 μm的較大焦點(diǎn)處產(chǎn)生的峰值功率密度足以使Xe 發(fā)生電離， 同時較大的聚焦光斑不僅增加了相互作用區(qū)域的體積， 而且對基頻光和諧波之間的相位匹配也有所改善， 最終觀察到了15 階諧波， 對應(yīng)波長為53 nm， 并且探測到的第11 階諧波功率約為77 μW，使獲得的XUV 飛秒頻率梳更有潛力應(yīng)用于精密光譜學(xué)、時間分辨實(shí)驗(yàn)等.

通過CPA 技術(shù)對鈦寶石振蕩器的輸出脈沖進(jìn)行初次放大， 再導(dǎo)入fsEC， 的確可以避免以上提到的一些不利影響， 但是受限于鈦寶石激光器平均功率的限制， 想繼續(xù)獲得高重復(fù)頻率且具有極高峰值功率的鈦寶石飛秒光源顯得有些困難. 于是集高重復(fù)頻率、高平均功率于一身的摻鐿(Yb)飛秒光纖激光器[60-65]引起了科研人員的注意， 利用fsEC對Yb 光纖飛秒激光器進(jìn)行能量放大并進(jìn)一步驅(qū)動高次諧波產(chǎn)生獲得XUV 飛秒光學(xué)頻率梳的工作被相繼報道.

2011 年， Bernhardt 等[66]使用Menlo Systems公司的Yb 光纖光學(xué)頻率梳(重復(fù)頻率130 MHz、壓縮后脈沖寬度100 fs、平均輸出功率14 W)進(jìn)行了綠光增強(qiáng)腔實(shí)驗(yàn). 有研究表明在保持其它實(shí)驗(yàn)參數(shù)不變的情況下， 使用倍頻光作為種子源與直接使用基頻光作為種子源相比， 高次諧波產(chǎn)生效率可提高3 個數(shù)量級[67]. 因此， 他們首先利用LBO 晶體對種子光源的輸出激光進(jìn)行倍頻， 得到了脈沖寬度為80 fs， 輸出功率為5 W 的517 nm 綠光. 然后將其注入增強(qiáng)腔內(nèi)， 得到了80 倍的增強(qiáng)結(jié)果， 腔內(nèi)焦點(diǎn)處的峰值功率密度大于2 × 1013W/cm2， 在此功率密度下， 足以使Xe電離并輻射出高次諧波.

2012 年， Cing?z 等[68]將脈沖寬度為120 fs、重復(fù)頻率為154 MHz、輸出功率為30 W 的Yb 光纖光學(xué)頻率梳注入fsEC 中， 穩(wěn)定運(yùn)行時， 腔內(nèi)平均功率約為8 kW， 焦點(diǎn)處的峰值功率高達(dá)9 ×1013W/cm2， 并利用如此高的峰值功率密度分別激發(fā)氙氣(Xe)和氬氣(Ar)， 得到了15 階和27 階的高次諧波， XUV 波長短至40 nm， 產(chǎn)生的XUV脈沖由自制的衍射光柵進(jìn)行導(dǎo)出， XUV 梳齒結(jié)構(gòu)由一臺連續(xù)光激光器進(jìn)行穩(wěn)定， 并利用得到的XUV 飛秒光學(xué)頻率梳測定了Ar 原子的絕對躍遷譜線.

2013 年， Pupeza 等[69]利用Yb 光纖飛秒激光器作為種子源， 從fsEC 中獲得了波長小于20 nm的XUV 脈沖. 重復(fù)頻率78 MHz、平均輸出功率50 W 的1040 nm 光纖激光器首先經(jīng)非線性壓縮使脈沖寬度由200 fs 降至50 fs， 之后注入fsEC中， 在沒有稀有氣體的空腔中穩(wěn)定運(yùn)行時， 腔內(nèi)循環(huán)功率高達(dá)3000 W. 利用氣體噴嘴注入Xe 后， 腔內(nèi)平均功率為1900 W， 焦點(diǎn)處產(chǎn)生了37 階諧波.將稀有氣體換為Ar 后， 腔內(nèi)循環(huán)功率可達(dá)2200 W，焦點(diǎn)處峰值功率密度量級達(dá)到1014W/cm2， 產(chǎn)生了53 階高次諧波. 同樣的裝置內(nèi)， 稀有氣體為Ne 時， 最高得到59 階高次諧波， 對應(yīng)XUV 波長為17.6 nm. 腔內(nèi)產(chǎn)生的高次諧波均從焦點(diǎn)后方凹面鏡上的小孔耦合輸出. 同年， 他們繼續(xù)利用相似的實(shí)驗(yàn)裝置， 以相同的開有小孔的凹面鏡作為輸出耦合鏡， 獲得了91 階高次諧波， 對應(yīng)波長為11.45 nm.然而， 通常電離強(qiáng)度會影響fsEC 腔內(nèi)所能達(dá)到的峰值功率， 他們在實(shí)驗(yàn)中發(fā)現(xiàn)較短的脈沖寬度會減弱電離強(qiáng)度對峰值功率的增強(qiáng)限制， 于是又利用不同脈沖寬度的種子源驗(yàn)證了共振增強(qiáng)腔內(nèi)峰值功率與種子光源脈沖寬度的依賴關(guān)系[51]. 首先利用光纖CPA 技術(shù)對重復(fù)頻率為78 MHz 的Yb 固態(tài)振蕩器進(jìn)行功率放大后， 平均輸出功率為60 W，脈沖寬度為172 fs. 為了對比不同脈沖寬度種子源對腔內(nèi)峰值功率和產(chǎn)生高次諧波光子能量的影響，對CPA 輸出的脈沖又進(jìn)行非線性壓縮， 使其脈沖寬度降至51 fs， 此時對應(yīng)的平均輸出功率為43 W.之后將未壓縮和壓縮后的脈沖分別注入fsEC 中，在空腔運(yùn)行時， 腔內(nèi)峰值功率的增長趨勢基本一致， 說明不同脈沖寬度的種子源幾乎沒有影響. 然而當(dāng)在腔內(nèi)焦點(diǎn)處通過氣體噴嘴注入Ar 時， 短脈沖寬度的驅(qū)動激光所能達(dá)到的腔內(nèi)峰值功率更高，說明脈沖寬度的縮短的確減輕了電離對增強(qiáng)能力的限制. 當(dāng)稀有氣體被換為電離潛力更大的Ne 時，直徑為12 μm 的聚焦焦點(diǎn)處產(chǎn)生的高次諧波階數(shù)高達(dá)91 階， XUV 波長為11.45 nm， 極有可能將其拓展至軟X 射線波段.

Yb 光纖飛秒激光器解決了fsEC 種子源功率不足的問題， 但是產(chǎn)生的高次諧波功率卻一直處于較低水平， 通過不斷的實(shí)驗(yàn)和多次的理論模擬， 研究人員發(fā)現(xiàn)高重復(fù)頻率的腔內(nèi)焦點(diǎn)處穩(wěn)態(tài)等離子體的積累會阻礙相位匹配[42，47，58，59]， 嚴(yán)重限制了可獲得的諧波功率， 而且重復(fù)頻率越高， 越難兼顧諧波功率， 極大地限制了XUV 光源的應(yīng)用范圍.2016 年， Carstens 等[70]針對高重復(fù)頻率下高次諧波功率的限制因素展開了實(shí)驗(yàn)研究. 由于產(chǎn)生高次諧波要求聚焦焦點(diǎn)處有足夠高的峰值功率密度，因此對fsEC 內(nèi)的單脈沖能量提出了要求， 進(jìn)而限制了重復(fù)頻率的提高. 于是他們采用重復(fù)頻率為250 MHz、脈沖寬度為250 fs 的光纖放大器作為驅(qū)動源[71]， 在注入fsEC 之前， 利用棒狀光纖對其光譜展寬至120 nm， 脈沖寬度通過啁啾鏡壓縮至30 fs， 此時平均輸出功率為170 W， 因此盡管重復(fù)頻率很高， 但是依舊有足夠的單脈沖能量. 脈沖在空腔內(nèi)穩(wěn)定運(yùn)轉(zhuǎn)時， 平均功率高達(dá)20 kW， 當(dāng)聚焦面積為180 μm2時， Ne 噴嘴處的峰值功率密度為3 × 1014W/cm2， 探測到的79 階諧波功率為1.3 nW. 稀有氣體換為Ar 或Xe 時， 波長為30 nm 的諧波功率為2.5 μW. 盡管使用了脈沖寬度更窄、平均功率更高的驅(qū)動源， 但是獲得的諧波功率卻與之前的研究結(jié)果接近[69]. 而造成這種結(jié)果的原因就是剛剛提到的腔內(nèi)穩(wěn)態(tài)等離子體的積累， 因?yàn)橹貜?fù)頻率過高， 使得只有少部分相互作用的等離子體在下一個脈沖到達(dá)之前離開焦點(diǎn)處. 因此研究人員選擇混合兩種氣體(如Xe 和He 混合)來提高其流速[42]， 從而減弱這種累積效應(yīng). 對比僅有Xe 產(chǎn)生的高次諧波的光子通量， 混合氣體產(chǎn)生的61 nm 諧波的光子通量提高了約30%， 功率為3.6 μW， 實(shí)驗(yàn)結(jié)果的確證明了累積效應(yīng)會限制高重復(fù)頻率諧波的光子通量.

為了繼續(xù)提高產(chǎn)生諧波的功率， 2017 年，Porat 等[72]使用高溫下的氣體混合物來增加其平均速度， 從而減少激光焦點(diǎn)處的穩(wěn)態(tài)等離子體， 減弱了累積效應(yīng)對增強(qiáng)腔中相位匹配的影響， 產(chǎn)生的高次諧波由自制的光柵元件導(dǎo)出， 首次獲得了諧波功率為毫瓦量級的結(jié)果， 使得由fsEC 中獲得XUV亮度達(dá)到由同步加速器源獲得的類似水平[58]. 而重復(fù)頻率為77 MHz， 諧波功率大于1 mW 的XUV光源已經(jīng)足以勝任一些少電子原子和離子的直接頻梳譜探測[9，68]或者基本物理常數(shù)的精確測定[8，9，73-77]. 2019 年， 他們繼續(xù)使用加熱的He、Xe 混合氣體來減弱累積效應(yīng)的影響， 共振增強(qiáng)腔中的高次諧波非共線產(chǎn)生， 與基頻光自然分離， 從兩塊凹面鏡之間的縫隙出射， 耦合輸出效率達(dá)60%， 探測到的諧波平均功率大于600 μW， 對應(yīng)的XUV 波長為97 nm[78].

4.2 基于OPCPA 的XUV 飛秒光學(xué)頻率梳產(chǎn)生

在基于fsEC 產(chǎn)生XUV 飛秒光學(xué)頻率梳快速發(fā)展的同時， 也有研究人員另辟蹊徑， 通過OPCPA技術(shù)獲得足以產(chǎn)生高次諧波的高峰值功率驅(qū)動激光. 2010 年， Kandula 等[9]利用OPA 系統(tǒng)僅對鈦寶石振蕩器輸出的連續(xù)兩個脈沖進(jìn)行放大， 放大后的飛秒激光在腔外聚焦激發(fā)高次諧波產(chǎn)生， 進(jìn)而獲得了波長為51.5 nm 的XUV 飛秒光學(xué)頻率梳， 并利用其對4He 的電離勢進(jìn)行了絕對頻率測量， 新的測量值的精確度較之前納秒激光得到的最佳結(jié)果提高了一個數(shù)量級， 圖10 為OPCPA 系統(tǒng)驅(qū)動高次諧波產(chǎn)生獲得XUV 飛秒光學(xué)頻率梳的實(shí)驗(yàn)裝置示意圖. 隨后， 他們繼續(xù)利用非線性O(shè)PCPA系統(tǒng)對重復(fù)頻率為150 MHz 的鈦寶石光學(xué)頻率梳進(jìn)行能量放大， 在Xe 焦點(diǎn)處產(chǎn)生的XUV 光譜范圍覆蓋51—85 nm， 包含的梳齒數(shù)量約為2.8 ×104—8.0 × 104個， 并且相繼在He、Ne、Ar 中進(jìn)行高次諧波產(chǎn)生實(shí)驗(yàn)， 證明了基于OPCPA 產(chǎn)生XUV飛秒光學(xué)頻率梳系統(tǒng)的通用性[79].

4.3 直接由振蕩器產(chǎn)生XUV 飛秒光學(xué)頻率梳

無論是基于fsEC 或是OPCPA 系統(tǒng)產(chǎn)生XUV 飛秒光學(xué)頻率梳， 一個共同的缺點(diǎn)就是需要對驅(qū)動激光進(jìn)行額外的腔外放大， 使得實(shí)驗(yàn)裝置更為復(fù)雜， 操作難度更具挑戰(zhàn). 于是人們也在考慮是否有更簡便的方法， 比如直接從振蕩器輸出或者在振蕩器內(nèi)部產(chǎn)生足以驅(qū)動高次諧波產(chǎn)生的峰值功率密度. 2012 年， Seres 等[80]利用鈦寶石振蕩器驗(yàn)證了這一理念的可行性. 在他們的實(shí)驗(yàn)中， 鈦寶石振蕩器腔長為16 m， 對應(yīng)的重復(fù)頻率為9.4 MHz，在18 W 的綠光泵浦下， 配合硬孔光闌， 得到了脈沖寬度為17 fs 的鎖模激光， 腔內(nèi)功率為10 W， 對應(yīng)的單脈沖能量為1 μJ. 在腔內(nèi)直徑為7 μm 的焦點(diǎn)處產(chǎn)生的峰值功率密度大于1 × 1014W/cm2，驅(qū)動Xe 輻射高次諧波， 探測到的諧波截止能量超過30 eV. 在此之后， Emaury 等[81]將重復(fù)頻率為2.4 MHz 的Yb：YAG 薄片振蕩器輸出脈沖通過空芯光纖進(jìn)行壓縮， 最終獲得了脈沖寬度108 fs， 峰值功率約105 MW 的飛秒激光， 輸出光束直徑在腔外被聚焦至22 μm， 產(chǎn)生的峰值功率密度約為5.5 × 1013W/cm2， 成功驅(qū)動Xe 產(chǎn)生了截止波長約為41 nm 的高次諧波， 其中19 階高次諧波(54 nm)的通量達(dá)到了5 × 107photons/s. 2017 年，Labaye 等[82]直接在重復(fù)頻率為17.35 MHz 的Yb：Lu2O3薄片振蕩器內(nèi)產(chǎn)生了17 階高次諧波， 對應(yīng)XUV 波長為60.8 nm， 第11 階諧波的輻射通量為2.6 × 108photons/s， 圖11 為薄片振蕩器腔內(nèi)產(chǎn)生高次諧波的實(shí)驗(yàn)裝置圖.

圖10 OPCPA 系統(tǒng)驅(qū)動XUV 飛秒光學(xué)頻率梳產(chǎn)生[9]Fig. 10. XUV femtosecond optical frequency comb generation drived by OPCPA system[9].

圖11 薄片振蕩器內(nèi)產(chǎn)生高次諧波實(shí)驗(yàn)裝置[82]Fig. 11. Experimental setup of HHG in a thin-disk laser oscillator[82].

到目前為止， 想要獲得XUV 飛秒光學(xué)頻率梳，依舊需要以高次諧波產(chǎn)生為橋梁， 因此需要聚焦峰值功率密度達(dá)到1013W/cm2且時頻精密控制的飛秒驅(qū)動源. 通過對國際上研究工作的總結(jié)， 發(fā)現(xiàn)CPA 技術(shù)、OPCPA 技術(shù)、fsEC 技術(shù)以及具有高脈沖能量的振蕩器均可成功驅(qū)動高次諧波產(chǎn)生， 進(jìn)而獲得XUV 飛秒光學(xué)頻率梳. 受限于熱效應(yīng)的影響， CPA 技術(shù)并不適用于高重復(fù)頻率高次諧波飛秒驅(qū)動源的獲得； OPCPA 技術(shù)可以在保持飛秒種子光源高重復(fù)頻率特性的同時， 使其峰值功率足夠高以驅(qū)動高次諧波產(chǎn)生， 但是對種子光源進(jìn)行展寬-放大-壓縮的過程較為復(fù)雜； 直接從振蕩器輸出或者在振蕩器內(nèi)部產(chǎn)生足以驅(qū)動高次諧波產(chǎn)生的峰值功率密度的確是可行的方案， 但是受限于增益介質(zhì)的性質(zhì)以及可得到的泵浦源功率， 僅僅只能在較低的重復(fù)頻率(約10 MHz)下產(chǎn)生足夠的峰值功率. 相比較這三種XUV 飛秒光學(xué)頻率梳產(chǎn)生方案， fsEC 技術(shù)可以將時頻精密控制的飛秒種子源直接進(jìn)行無源放大， 并在增強(qiáng)腔腔內(nèi)焦點(diǎn)處驅(qū)動高次諧波產(chǎn)生， 進(jìn)而獲得XUV 飛秒光學(xué)頻率梳， 雖然對腔內(nèi)色散、腔精細(xì)度的要求較高， 具有一定的操作難度， 但是依舊是目前將飛秒光學(xué)頻率梳技術(shù)拓展至XUV 波段最有效和最便捷的方案.

結(jié)合目前國際上使用最廣泛的fsEC 內(nèi)產(chǎn)生XUV 飛秒光學(xué)頻率梳的方案， 本課題組近幾年在fsEC 種子源研制方面取得了系列研究成果.2016 年， 以光纖激光器泵浦的Yb：CaYAlO4激光器為光源， 研制出了當(dāng)時最穩(wěn)定的1 μm 波段全固態(tài)光學(xué)頻率梳， 對應(yīng)的脈沖寬度為57 fs， 重復(fù)頻率為83 MHz[83]. 雖然僅3 nJ 的單脈沖能量提高了對fsEC 精細(xì)度的要求， 但是載波包絡(luò)相移頻率穩(wěn)定的光學(xué)頻率梳系統(tǒng)非常有益于fsEC 增強(qiáng)倍數(shù)的提高. 為了獲得更高脈沖能量的光梳系統(tǒng)， 通過優(yōu)化腔型結(jié)構(gòu)， 并將泵浦源更換為大功率的激光二極管(laser diode， LD)， 獲得了重復(fù)頻率為50 MHz，平均功率為6.2 W， 脈沖寬度為59 fs 的克爾透鏡鎖模輸出， 對應(yīng)的單脈沖能量為124 nJ， 峰值功率高達(dá)1.85 MW[84]. 接下來只需進(jìn)一步對其重復(fù)頻率和載波包絡(luò)相移頻率進(jìn)行精密控制， 即可得到一臺穩(wěn)定的高功率飛秒光學(xué)頻率梳， 結(jié)合其超過100 nJ 的單脈沖能量， 作為fsEC 的種子源可以有效降低對腔精細(xì)度的要求， 同時避免高重復(fù)頻率飛秒激光在高精細(xì)度fsEC 中放大時可能產(chǎn)生的光學(xué)雙穩(wěn)態(tài)、脈沖畸變等不利現(xiàn)象. 除了對高功率飛秒種子源的研究， 將重復(fù)頻率提高至GHz 范圍也是我們的研究方向之一， 進(jìn)而為獲得GHz 重復(fù)頻率XUV 飛秒光學(xué)頻率梳打好堅(jiān)實(shí)基礎(chǔ). 本課題組正依據(jù)現(xiàn)有的研究成果不斷前進(jìn)， 努力將飛秒光學(xué)頻率梳向高重頻XUV 波段拓展， 為精密測量物理的發(fā)展提供強(qiáng)有力的工具.

5 結(jié) 論

能夠直接連接微波頻率和光學(xué)頻率[85，86]的光學(xué)頻率梳使計(jì)量學(xué)和精密光譜學(xué)的發(fā)展發(fā)生了革命性的變化， 而XUV 波段將光學(xué)頻率提高了幾個數(shù)量級， 可支持更短時間的脈沖輸出， 提供更加精確的時間和頻率分辨. 因此科研人員結(jié)合高次諧波產(chǎn)生技術(shù)， 已經(jīng)成功將飛秒光學(xué)頻率梳拓展至XUV 波段， 并且最短波長已拓展至20 nm 以下， 功率也已突破毫瓦量級. 但是依舊存在一些需要繼續(xù)優(yōu)化的地方， 比如： 目前采用的惰性氣體原子產(chǎn)生諧波效率較低， 需要進(jìn)一步優(yōu)化提高其轉(zhuǎn)換效率； 飛秒增強(qiáng)腔內(nèi)的相位匹配需要進(jìn)一步優(yōu)化，繼續(xù)提高XUV 飛秒光學(xué)頻率梳的功率； 無論是共線產(chǎn)生高次諧波還是非共線產(chǎn)生高次諧波，XUV 飛秒光學(xué)頻率梳的耦合輸出效率都有待優(yōu)化；目前還難以獲得高重復(fù)頻率、高峰值功率、時頻域精密控制的周期量級飛秒驅(qū)動源， 需要依靠超快激光技術(shù)的發(fā)展繼續(xù)優(yōu)化. 作為計(jì)量學(xué)以及精密光譜學(xué)的重要工具， XUV 飛秒光學(xué)頻率梳必然會朝著更短波長、更高功率的方向繼續(xù)前進(jìn)， 并將在更多領(lǐng)域發(fā)揮更加重要的作用.