劉 航,劉 輝,馮立強,
(1. 遼寧工業(yè)大學(xué)化學(xué)與環(huán)境工程學(xué)院,錦州 121001; 2. 遼寧工業(yè)大學(xué)理學(xué)院,錦州 121001)
高次諧波是強激光場與原子、分子和固體相互作用時產(chǎn)生的一種非常重要的現(xiàn)象[1]. 在過去二十多年的時間里,高次諧波在分子軌道成像[2]; 化學(xué)反應(yīng)追蹤[3]; 探測超快電子運動[4]; 產(chǎn)生阿秒脈沖[5]及單階諧波脈沖[6]等領(lǐng)域起到了關(guān)鍵作用.
當(dāng)體系采用原子或分子時,高次諧波的產(chǎn)生可由半經(jīng)典的三步模型[7]來理解. 首先,激光調(diào)制庫侖勢使電子隧穿電離; 隨后,被電離的電子在激光驅(qū)動下加速并獲得能量; 最后,在激光反向驅(qū)動下,電子有幾率與原母核發(fā)生碰撞,進(jìn)而輻射出光子能量為基頻場倍數(shù)的高階諧波. 一般來說,諧波光譜連續(xù)區(qū)的強度變化不是很明顯,呈現(xiàn)諧波平臺區(qū). 因此,通過疊加平臺區(qū)的諧波可以獲得孤立阿秒脈沖[8-10].
除了利用高次諧波獲得孤立的阿秒脈沖,另外一個非常重要的應(yīng)用是獲得單階諧波脈沖. 這一應(yīng)用對于獲得自由電子激光器的種子光源非常有幫助. 基于三步模型,諧波輻射每半個光學(xué)周期發(fā)生一次,因此,諧波輻射的相位(或輻射時間)是不一致的. 這導(dǎo)致諧波輻射強度的下降. 基于此點,研究人員利用多色場激光波形調(diào)制來實現(xiàn)局部諧波相位的匹配,進(jìn)而獲得單階諧波的增強[11-13]. 最近,Liu等[14-15]利用激光波形調(diào)控機制理論獲得了一種W形狀的波形. 在此波形下成功實現(xiàn)了單階諧波的增強. 但是,其對單價諧波增強的強度范圍并沒有研究. 因此,本文理論研究了激光強度對單價諧波增強范圍的影響. 結(jié)果表明,單階諧波的增強現(xiàn)象不僅來源于諧波輻射的折疊區(qū)域,并且與多重諧波輻射能量峰的干涉有關(guān). 這對Liu等[14-15]的研究結(jié)果做出了補充.
He原子在激光場下的動力學(xué)行為可由薛定諤方程來描述,
(1)
其中,V(r)=-1.353/r為He原子的庫侖勢能. 組合驅(qū)動場可以描述為,
E(z,t)=E1f1(t)cos(ω1t+bt2)+
E2f2(t)cos(ω2t)
(2)
fi(t)=exp[-2ln(2)t2/τi2]
(3)
這里,Ei、ωi和τi(i= 1,2)分別表示雙色組合場中各分量場的振幅、頻率和脈寬.
高次諧波光譜可表示為:
(4)
其中,ω表示諧波頻率,a(t)=-〈ψ(r,t)|[H(t),[H(t),z]]|ψ(r,t)〉為偶極加速度.
圖1(a)給出雙色啁啾激光場驅(qū)動He原子輻射高次諧波圖. 其中,基頻場為15 fs-1600 nm,I1= 2.0×1014W/cm2,b= 6×10-5. 控制場為8.74 fs-800 nm,I2= 2.0×1014W/cm2. 由圖1(a)可知,在該波形下,諧波輻射光譜呈現(xiàn)單價諧波的增強現(xiàn)象. 具體來說,第523次諧波與諧波平臺區(qū)的強度相比被增強了7.5倍. 圖1(b)和1(c)給出了上述激光包絡(luò)圖以及諧波輻射的時頻分析圖[16]. 根據(jù)文獻(xiàn)[14-15]可知,在W波形下,諧波輻射的增強來源于諧波輻射能量峰的疊加結(jié)構(gòu). 對應(yīng)于本文的激光波形可見[圖1(b)所示],當(dāng)電子在A點附近發(fā)生電離后,被電離的電子在激光驅(qū)動下進(jìn)行加速,最后在激光反向時與母核在R點附近回碰,進(jìn)而呈現(xiàn)出諧波輻射能量峰PA,如圖1(b)和1(c)所示. 這里,由于激光波形在t=0~1.25 T (T 為1 600 nm激光的光學(xué)周期)呈現(xiàn)出反向波包,導(dǎo)致電子在這一特殊結(jié)構(gòu)下會首先減速然后再加速,進(jìn)而在諧波輻射能量峰PA上呈現(xiàn)了一個折疊區(qū)域[圖1(c)所示]. 這一折疊區(qū)域的范圍只覆蓋523次諧波,因此,第523次諧波與諧波平臺區(qū)的其他諧波相比,其強度得到了增強. 但是,仔細(xì)分析諧波輻射能量圖可見,在PA峰附近還有一個強度較弱的能量峰PB. 分析激光波形可知,PB是由電子在B點處電離在R點處回碰產(chǎn)生的. 并且其能量也覆蓋523次諧波范圍. 因此,第523次諧波的強度應(yīng)該是由PA和PB共同作用產(chǎn)生的. 但是,由于PA和PB諧波輻射時間不同,因此其諧波輻射相位不匹配會導(dǎo)致干涉減小的現(xiàn)象. 也就是說,第523次諧波的強度的增強不僅是由諧波能量峰的疊加結(jié)構(gòu)產(chǎn)生的,而且還與不同諧波輻射能量峰的干涉有關(guān). 為了進(jìn)一步確定這一結(jié)論,本文對不同激光強度下單價諧波增強的比率做了研究.
圖1 (a)雙色場啁啾場下諧波光譜圖; (b)(c) 激光波形和諧波輻射時頻分析圖
圖2(a)和2(b)給出了改變基頻場和控制場強度時諧波輻射譜圖. 如圖2(a)所示,隨著基頻場強度增大,單價諧波增強現(xiàn)象消失了. 但是,隨著控制場強增大,單價諧波增強比率呈現(xiàn)先增大后減小的現(xiàn)象,如圖2(b)所示. 并且,在I2=2.6×1014W/cm2時,單價諧波具有最大的增強比率. 具體來說,當(dāng)I2=2.6×1014W/cm2時,第529次諧波比諧波平臺區(qū)其他諧波強度增大15倍.
圖2 激光強度對單價諧波增強的影響:(a) 基頻場強度; (b) 控制場強度
為了理解單價諧波增強比率的不同,圖3和圖4給出了不同激光強度下的激光波形以及在該激光場下諧波輻射的時頻分析圖. 首先,對于基頻場強度增強的情況[圖3(a)~3(b)表示I1= 2.5×1014W/cm2的情況,圖3(c)~3(d)表示I1=3.0×1014W/cm2的情況],隨著激光強度的增大,激光包絡(luò)中反向波包的振幅大小逐漸減小[圖3(a)和3(c)中箭頭所示區(qū)域]. 因此,在諧波輻射過程中沒有明顯的折疊區(qū)域,如圖3(b)和3(d)所示. 這是導(dǎo)致單價諧波增強現(xiàn)象消失的原因. 其次,對于控制場強度增強的情況[圖4(a)~4(b)表示I2= 2.6×1014W/cm2的情況,圖4(c)~4(d)表示I2=3.0×1014W/cm2的情況],諧波輻射能量峰PA依然存在疊加區(qū)域,如圖4(b)和4(d)所示. 這是導(dǎo)致單價諧波增強的原因. 隨著激光強度增大,A點和B點的激光振幅強度要比圖1(b)中的有所增強. 具體來說,當(dāng)I2= 2.0×1014W/cm2時EA= 0.15 a.u.,EB= 0.009 a.u. [見圖1(b)]; 當(dāng)I2= 2.6×1014W/cm2時,EA= 0.161 a.u.,EB= 0.017 a.u. [見圖4(a)]; 當(dāng)I2=3.0×1014W/cm2時,EA= 0.167 a.u.,EB= 0.021 a.u.[見圖4(c)]. 因此,諧波輻射能量峰PA和PB的強度與圖1(c)中相比都被增強,這是導(dǎo)致單價諧波增強比
圖3 改變基頻場強度下激光波形和諧波輻射時頻分析圖:(a)~(d)I1=2.5×1014W/cm2; (c)~(d)I1=3.0×1014W/cm2 Fig.3 The laser profiles and the time-frequency analyses of HHG for the cases of changing fundamental pulse intensity: (a)~(b) I1=2.5×1014W/cm2 and (c)~(d) I1=3.0×1014W/cm2
圖4 改變控制場強度下激光波形和諧波輻射時頻分析圖:(a)~(b)I2=2.6×1014W/cm2; (c)~(d)I2= 3.0×1014W/cm2Fig.4 The laser profiles and the time-frequency analyses of HHG for the cases of changing controlling pulse intensity: (a)~(b) I2= 2.6×1014W/cm2 and (c)~(d) I2= 3.0×1014W/cm2
率增大的原因. 但是,當(dāng)I2=3.0×1014W/cm2時,PB較強的強度會導(dǎo)致PA和PB能量峰干涉減小現(xiàn)象的增大,這是導(dǎo)致單價諧波增強現(xiàn)象減小的原因. 這與本文在圖1中分析的結(jié)果一致.
本文理論研究了激光強度對單價諧波增強范圍的影響. 計算結(jié)果表明:隨著基頻場強度增大,單階諧波增強逐漸消失. 隨著控制場強度增大,單階諧波增強強度呈現(xiàn)先增大再減小的現(xiàn)象. 分析結(jié)果表明:單階諧波增強不僅來源于諧波輻射能量峰的折疊區(qū)域,并且與多重諧波輻射能量峰的干涉有關(guān).