涂層及熱處理對(duì)不銹鋼薄壁管高溫爆破性能的影響

韓志博，楊洪廣，張建通，袁曉明，劉珊珊

(中國(guó)原子能科學(xué)研究院 反應(yīng)堆工程技術(shù)研究部，北京 102413)

燃料組件和燃料相關(guān)組件的包殼管作為核電廠的第一道安全屏障，起著承受高壓、包容芯塊與放射性物質(zhì)，以及傳輸熱量作用；包殼管的性能將直接決定燃料棒、控制棒及可燃毒物棒的完整性和安全性。目前，隨著核電的高速發(fā)展，對(duì)核電廠的安全要求越來(lái)越高；同時(shí)，為提高經(jīng)濟(jì)性，核電廠向著高燃耗、長(zhǎng)換料周期方向發(fā)展；大破口失水事故(LOCA)是壓水堆核電廠設(shè)計(jì)與分析的非常重要的設(shè)計(jì)基準(zhǔn)事故之一。在假想LOCA工況下，失去冷卻劑的燃料棒、控制棒及可燃毒物棒的溫度快速升高，棒內(nèi)壓力迅速增加，尤其是壽期末內(nèi)壓較高，可能發(fā)生臌脹或(和)破損，從而造成冷卻流道的堵塞，可能影響燃料組件和燃料相關(guān)組件的冷卻；嚴(yán)重情況下可能影響反應(yīng)堆的安全及放射性物質(zhì)的排放。

包殼管在模擬運(yùn)行工況和事故工況下的安全性能，尤其是高燃耗燃料棒包殼管在LOCA工況的機(jī)械性能受到高度關(guān)注。為更好地模擬壓水堆LOCA工況下包殼管的真實(shí)條件，多采用高壓氣體介質(zhì)的瞬態(tài)加熱高溫爆破試驗(yàn)來(lái)獲得包殼管的高溫爆破性能數(shù)據(jù)。國(guó)際上對(duì)Zr-4、Zirlo、HANA等鋯合金包殼管在模擬壓水堆LOCA工況下的高溫性能進(jìn)行了廣泛深入的研究，尤其是高燃耗燃料棒包殼管在模擬LOCA工況下的高溫爆破試驗(yàn)研究[1-4]。國(guó)內(nèi)黃玉才等[5]開展了采用Zr-4包殼管的模擬燃料棒在模擬LOCA工況下的臌脹爆破試驗(yàn)。近年來(lái)，第4代核電技術(shù)最具應(yīng)用前景的超臨界水冷堆成為國(guó)際和國(guó)內(nèi)研發(fā)熱點(diǎn)，不銹鋼作為超臨界水冷堆包殼的候選材料之一，在運(yùn)行工況下包殼管的表面溫度約為650 ℃，在大破口LOCA工況下的最高溫度可達(dá)920 ℃[6-10]；另外，事故容錯(cuò)燃料包殼管也得到國(guó)內(nèi)外廣泛關(guān)注，包括以FeCrAl合金與310不銹鋼為代表的不銹鋼包殼管、表面強(qiáng)化的FeCrAl涂層、Cr涂層、Mo涂層等改進(jìn)型涂層包殼管[11-12]。針對(duì)不銹鋼包殼管，20世紀(jì)90年代，美國(guó)開展了316L不銹鋼管在模擬LOCA工況溫度條件(800～1 100 ℃，5.6 ℃/s)下的瞬態(tài)加熱高溫爆破試驗(yàn)[13]；許詠麗等[14]開展了快中子增殖反應(yīng)堆用不銹鋼包殼管的室溫爆破試驗(yàn)；本團(tuán)隊(duì)對(duì)不銹鋼薄壁管在模擬大破口LOCA工況溫度條件下的高溫爆破性能進(jìn)行了初步研究[15]。目前，不銹鋼薄壁管的瞬態(tài)加熱高溫爆破性能數(shù)據(jù)十分缺乏，因此，獲得壓水堆及超臨界水冷堆大破口LOCA工況溫度條件下不銹鋼薄壁管的高溫爆破性能數(shù)據(jù)及影響因素對(duì)堆用不銹鋼管的設(shè)計(jì)、安全分析及反應(yīng)堆的安全運(yùn)行具有重要意義。

為研究壓水堆及超臨界水冷堆大破口LOCA工況下不銹鋼薄壁管的高溫爆破行為及涂層與模擬涂層制備的熱處理對(duì)高溫爆破性能的影響，本文擬在自行研制的高溫爆破試驗(yàn)裝置上，開展3種316L不銹鋼薄壁管在模擬大破口LOCA溫度條件下的瞬態(tài)加熱高溫爆破試驗(yàn)。

1 試驗(yàn)

1.1 試驗(yàn)裝置

試驗(yàn)裝置如圖1所示，由高壓氣源單元、試驗(yàn)氣氛單元、加熱單元、試驗(yàn)臺(tái)架及測(cè)控單元組成。高壓氣源單元用于提供試驗(yàn)所需的高壓氣體，試驗(yàn)氣氛單元提供試驗(yàn)樣品外面的不同試驗(yàn)氣氛，加熱單元實(shí)現(xiàn)不同條件下樣品管的試驗(yàn)溫度及升溫速率；測(cè)控單元實(shí)現(xiàn)試驗(yàn)參數(shù)控制及數(shù)據(jù)采集記錄與分析。試驗(yàn)裝置各單元的組成、溫度壓力測(cè)點(diǎn)及傳感器信息，以及試驗(yàn)裝置的溫度與升溫速率控制穩(wěn)定性數(shù)據(jù)等詳見文獻(xiàn)[15]。該裝置可實(shí)現(xiàn)的最高試驗(yàn)溫度為1 200 ℃、最大試驗(yàn)壓力為100 MPa。

1.2 試驗(yàn)樣品

試驗(yàn)樣品結(jié)構(gòu)如圖2所示，3種316L不銹鋼樣品管分別為原始管、涂層管及熱處理管。原始管為冷加工態(tài)，冷加工量為14%。涂層管是在原始管內(nèi)采用固體包埋法，經(jīng)750 ℃高溫加熱30 h制備而成，內(nèi)表面Fe/Al涂層厚度為18～24 μm；熱處理管是將原始管在模擬涂層制備的加熱參數(shù)(750 ℃，30 h)及高純He氣保護(hù)下進(jìn)行熱處理制備而成。

圖1 高溫爆破試驗(yàn)裝置結(jié)構(gòu)示意圖Fig.1 Schematic diagram of high temperature burst test facility

圖2 爆破試驗(yàn)樣品結(jié)構(gòu)示意圖Fig.2 Schematic diagram of burst test specimen structure

試驗(yàn)樣品的公稱尺寸均為φ10 mm×220 mm；所有樣品管均進(jìn)行28點(diǎn)(周向4點(diǎn)，軸向7點(diǎn))的外徑測(cè)量(激光測(cè)徑儀，±1 μm)和內(nèi)徑測(cè)量(數(shù)顯內(nèi)徑測(cè)量?jī)x，±1 μm)，外徑尺寸為φ(10.01±0.02) mm，內(nèi)徑尺寸為φ(8.95±0.02) mm；樣品管總長(zhǎng)度為210 mm，加熱長(zhǎng)度為180 mm，有效長(zhǎng)度為150 mm；填充棒尺寸為φ8.5 mm×45 mm。冷加工態(tài)的原始管的化學(xué)成分參見文獻(xiàn)[15]。

1.3 試驗(yàn)參數(shù)

根據(jù)壓水堆LBLOCA工況下的燃料相關(guān)組件包殼管表面溫度的計(jì)算分析結(jié)果(最高溫度為820 ℃、平均升溫速率為5.0 ℃/s)，并參考文獻(xiàn)[8，13]的計(jì)算結(jié)果及高溫爆破試驗(yàn)裝置的實(shí)際條件，確定試驗(yàn)參數(shù)如下。

1) 試驗(yàn)溫度與升溫速率

試驗(yàn)溫度為600～1 200 ℃；350 ℃以下溫度區(qū)間的升溫速率為0.5 ℃/s，350 ℃時(shí)保溫約3 min，350 ℃以上溫度區(qū)間的升溫速率為模擬典型LOCA工況下的5 ℃/s。

2) 預(yù)充壓力

室溫下試驗(yàn)樣品內(nèi)預(yù)充氣體的壓力為5～50 MPa。

3) 試驗(yàn)氣氛

試驗(yàn)樣品內(nèi)為高純He氣，試驗(yàn)樣品外面為空氣。

1.4 試驗(yàn)過(guò)程及數(shù)據(jù)處理

模擬LOCA工況溫度條件的瞬態(tài)加熱高溫爆破試驗(yàn)，是在室溫(20 ℃)時(shí)先向樣品管內(nèi)充入一定壓力的高純He氣，然后以0.5 ℃/s的恒定升溫速率升溫到～350 ℃后保溫來(lái)模擬壓水堆開堆及穩(wěn)定運(yùn)行過(guò)程，再以5 ℃/s的恒定升溫速率來(lái)模擬LOCA工況的平均升溫速率進(jìn)行升溫，直至試驗(yàn)樣品爆破并停止加熱，空冷至室溫。

試驗(yàn)前測(cè)量樣品管的直徑與壁厚，試驗(yàn)期間測(cè)量樣品管的溫度與壓力，試驗(yàn)后測(cè)量樣品管破口處的最大外表面長(zhǎng)度。爆破強(qiáng)度σ(極限環(huán)向應(yīng)力，MPa)和周向延伸率TCE(%)按文獻(xiàn)[15]中的公式(1)、(2)進(jìn)行計(jì)算。

2 結(jié)果與討論

2.1 爆破試驗(yàn)歷史曲線

試驗(yàn)樣品瞬態(tài)加熱高溫爆破試驗(yàn)的典型溫度-壓力歷史曲線如圖3所示，室溫(20 ℃)至350 ℃模擬壓水堆開堆過(guò)程，350 ℃保溫模擬壓水堆穩(wěn)定運(yùn)行過(guò)程，350 ℃以上溫度區(qū)間模擬LOCA工況溫度條件(5.0 ℃/s)，實(shí)際升溫速率為(5.0±0.3) ℃/s，最大偏差為±6%。

2.2 樣品外觀形貌

3種不銹鋼樣品管瞬態(tài)加熱高溫爆破后的樣品外觀、破口形貌及最大破口處橫截面形貌分別如圖4～6所示。破口外觀形貌表明：破口由高溫低壓時(shí)的開裂到低溫高壓時(shí)的撕裂，甚至是撕斷；破口的外觀形貌與樣品材料、爆破溫度及爆破壓力有關(guān)。

圖3 高溫爆破試驗(yàn)的溫度與壓力歷史曲線Fig.3 History curves of temperature and internal pressure during high temperature burst test

圖4 高溫爆破試驗(yàn)樣品外觀Fig.4 Post-test appearance of burst test specimen

圖5 高溫爆破試驗(yàn)樣品破口形貌Fig.5 Fracture morphology of burst test specimen

圖6 高溫爆破試驗(yàn)樣品破口橫截面形貌Fig.6 Cross sections at fracture of burst test specimen

2.3 破口微觀形貌分析

采用掃描電子顯微鏡(SEM)對(duì)試驗(yàn)樣品破口截面進(jìn)行微觀形貌分析，結(jié)果示于圖7。結(jié)果表明，3種試驗(yàn)樣品破口具有韌性斷裂特征，韌窩大小不均，且多為小而淺的韌窩，表明3種樣品管的韌性較差；與原始管相比，熱處理管和涂層管經(jīng)750 ℃/30 h熱處理后局部的韌窩均加大加深，改善了韌性，但不是非常明顯。形貌分析結(jié)果與破口周向延伸率均較低及涂層管和熱處理管的周向延伸率增加幅度不大的測(cè)量結(jié)果非常吻合。

圖7 高溫爆破試驗(yàn)樣品破口SEM微觀形貌Fig.7 SEM observation on fracture of burst test specimen

2.4 涂層及熱處理對(duì)爆破強(qiáng)度與周向延伸率的影響

3種不銹鋼試驗(yàn)樣品管的高溫爆破強(qiáng)度、周向延伸率隨溫度的變化如圖8所示。可看出，3種不銹鋼樣品管的爆破強(qiáng)度均隨溫度的增加而降低，且差異逐漸變小，在1 050 ℃以上時(shí)沒有明顯差異；熱處理管和涂層管在1 050 ℃以下時(shí)的爆破強(qiáng)度低于相同溫度下原始管的爆破強(qiáng)度，而熱處理管和涂層管的爆破強(qiáng)度沒有明顯差異；說(shuō)明涂層制備時(shí)的熱處理溫度是爆破強(qiáng)度降低的主要影響因素，涂層本身對(duì)爆破強(qiáng)度幾乎沒有影響。

原始管樣品的最高爆破溫度為1 184 ℃，最高爆破強(qiáng)度為596.6 MPa，試驗(yàn)數(shù)據(jù)線性擬合的相關(guān)系數(shù)為0.991 6，標(biāo)準(zhǔn)偏差為14.7 MPa；熱處理管樣品的最高爆破溫度為1 122 ℃，最高爆破強(qiáng)度為483.7 MPa，試驗(yàn)數(shù)據(jù)二次曲線擬合的相關(guān)系數(shù)為0.990 4，標(biāo)準(zhǔn)偏差為12.7 MPa；涂層管樣品最高爆破溫度為1 200 ℃，最高爆破強(qiáng)度為479.4 MPa，試驗(yàn)數(shù)據(jù)二次曲線擬合的相關(guān)系數(shù)為0.991 5，標(biāo)準(zhǔn)偏差為13.8 MPa；擬合曲線與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)吻合得非常好。

3種不銹鋼樣品管的周向延伸率均隨溫度的升高而增加，涂層管和熱處理管的周向延伸率較原始管的稍有增加，但增加幅度不大。

圖8 3種不銹鋼樣品管的爆破強(qiáng)度和周向延伸率與溫度的關(guān)系Fig.8 Burst strength and total circumference elongation vs temperature of three kinds of 316L stainless steel tubes

3 結(jié)論

1) 完成了316L不銹鋼原始管、熱處理管及涂層管在模擬LOCA工況溫度條件下的瞬態(tài)加熱高溫爆破試驗(yàn)，獲得了高溫爆破性能數(shù)據(jù)及其隨溫度的變化關(guān)系。

2) 3種不銹鋼樣品管的爆破強(qiáng)度均隨溫度的升高而降低，且差異逐漸變小，熱處理管和涂層管在1 100 ℃以下時(shí)的爆破強(qiáng)度低于相同溫度下原始管的，1 050 ℃以上時(shí)沒有明顯差異；周向延伸率均隨溫度的升高而增加，熱處理管和涂層管的周向延伸率相比原始管稍有增加，但增加幅度不大。

3) 熱處理管和涂層管的爆破強(qiáng)度沒有明顯差異，說(shuō)明涂層制備的熱處理溫度是爆破強(qiáng)度降低的主要影響因素，涂層本身對(duì)爆破強(qiáng)度幾乎沒有影響。

本工作得到TMT團(tuán)隊(duì)成員的大力支持和幫助，在此表示衷心感謝。