多能量γ射線(xiàn)源屏蔽下活度估算方法研究

熊茂淋 張慶賢 張 建 楊 津 葛良全 孫 坤

（成都理工大學(xué)地學(xué)核技術(shù)四川省重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室 成都 610059）

隨著我國(guó)國(guó)民經(jīng)濟(jì)的快速發(fā)展，各類(lèi)放射源廣泛應(yīng)用于醫(yī)療、農(nóng)業(yè)、衛(wèi)生、教育和科研等領(lǐng)域，但同時(shí)也產(chǎn)生了大量廢棄放射源。國(guó)家廢放射源集中貯存庫(kù)（簡(jiǎn)稱(chēng)國(guó)家?guī)欤┠壳皶捍娴膹U放射源就約有8 400 枚［1］，其中以點(diǎn)狀放射源為主，這些放射源數(shù)量多、分布廣、監(jiān)管難度大，同時(shí)存在放射源丟失的風(fēng)險(xiǎn)。

在處置同位素放射源或“孤兒源”時(shí)，需要對(duì)放射源的活度進(jìn)行初步判斷。在屏蔽體厚度未知的情況下，很難準(zhǔn)確測(cè)量放射源的活度。因此在不增加工作人員所受輻射劑量下，測(cè)量放射源活度的方法具有研究和實(shí)用價(jià)值。近年來(lái)，國(guó)內(nèi)外對(duì)測(cè)量放射性核素的屏蔽厚度（掩埋深度）進(jìn)行了大量研究，并且建立了快速確定放射性屏蔽厚度的方法［2-6］；Ukaegbu 等［7］提出了一種近似的 3D 線(xiàn)性模型，應(yīng)用于遠(yuǎn)程估算放射性廢物掩埋深度，并且能夠檢測(cè)出137Cs 與60Co 在沙土與混凝土中的掩埋深度；Shippen 等［8］根據(jù)137Cs 的能譜，根據(jù) X 射線(xiàn)與 γ 射線(xiàn)的相對(duì)線(xiàn)性衰減估算137Cs 在混凝土中的放射性污染深度；Zombori等［9］提出了峰谷比法確定放射性核素在土壤中的深度分布；陳偉等［10］提出了一種根據(jù)γ 射線(xiàn)在物質(zhì)中的衰減特性來(lái)測(cè)量復(fù)雜掩埋介質(zhì)中152Eu放射源活度的方法，即利用全能峰計(jì)數(shù)比值估算放射源活度的方法，但并未對(duì)該方法的使用范圍以及適用條件進(jìn)行分析。

本文基于γ射線(xiàn)在物質(zhì)中衰減系數(shù)與能量之間的關(guān)系，研究屏蔽下多特征能量點(diǎn)狀γ 射線(xiàn)源的活度估算方法，討論了測(cè)量目標(biāo)特征γ 射線(xiàn)能量選取原則，探測(cè)器位置偏差和統(tǒng)計(jì)漲落對(duì)活度定量結(jié)果的影響。通過(guò)實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證，分析了測(cè)量方法的精度。本文研究結(jié)果可指導(dǎo)實(shí)際工作，可降低工作人員的受照射風(fēng)險(xiǎn)與工作量。

1 原理與方法

同位素放射源檢查或“孤兒源”處理時(shí)，有時(shí)屏蔽體厚度和放射源活度均未知?；谳椛浒踩目紤]，需要對(duì)未知放射源進(jìn)行定性分析和活度估計(jì)。常見(jiàn)的屏蔽體結(jié)構(gòu)可分為圓柱體、球體和方體，基于γ 射線(xiàn)在物質(zhì)中衰減特性的活度估算方法的幾何模型（圖1），探測(cè)器緊貼屏蔽體，且放射源正對(duì)探測(cè)器中心位置，做到屏蔽體中心、探測(cè)器中心與放射源處于同一水平位置。

假設(shè)當(dāng)放射源未被屏蔽時(shí)，進(jìn)入探測(cè)器的特征γ射線(xiàn)注量N0可表示為：

式中：Ω是探測(cè)器對(duì)放射源所張立體角；A是放射源的放射性活度；η是γ射線(xiàn)的發(fā)射幾率。

當(dāng)γ 射線(xiàn)穿過(guò)吸收物質(zhì)，γ 射線(xiàn)強(qiáng)度會(huì)根據(jù)朗伯-比爾定律衰減，因此進(jìn)入探測(cè)器的特征γ 射線(xiàn)通量N可表示為：

式中：d是穿過(guò)屏蔽體的厚度；μ是屏蔽體的線(xiàn)衰減系數(shù)。

假設(shè)放射源釋放出兩種能量的γ 射線(xiàn)，它們的全能峰計(jì)數(shù)可表示為：

式中：N1、N2分別為兩種能量γ射線(xiàn)所對(duì)應(yīng)的全能峰計(jì)數(shù)；ε1、ε2為探測(cè)器對(duì)兩種能量 γ 射線(xiàn)的本征探測(cè)效率；μ1、μ2為屏蔽體對(duì)兩種能量 γ 射線(xiàn)的線(xiàn)衰減系數(shù)；t為測(cè)量時(shí)間。

根據(jù)兩種能量γ 射線(xiàn)的全能峰凈計(jì)數(shù)，可通過(guò)式（4）計(jì)算屏蔽體厚度：

圖1 多特征能量γ射線(xiàn)源活度估算方法幾何模型(a)方型屏蔽體，(b)圓柱型屏蔽體，(c)球型屏蔽體FFiigg.1 Geometric model of the multi-energy gamma-ray source activity estimation method(a)Box shield，(b)Cylinder shield，(c)Sphere shield

式中：η1、η2為兩種能量γ射線(xiàn)所對(duì)應(yīng)的發(fā)射幾率。

為了驗(yàn)證三種屏蔽結(jié)構(gòu)的全能峰比值與屏蔽厚度的關(guān)系，采用蒙特卡羅程序開(kāi)展了模擬計(jì)算，模擬中采用4π 各向同性能量分別為779 keV 與1 408 keV 的152Eu 點(diǎn)源，屏蔽材料為鉛，探測(cè)器為高純鍺探測(cè)器，同時(shí)使用F8脈沖計(jì)數(shù)卡記錄γ能譜，分別模擬計(jì)算不同厚度的方體、圓柱體和球體結(jié)構(gòu)屏蔽下的全能峰比值。模擬結(jié)果如圖2所示，其中：N1表示779 keV 能量所對(duì)應(yīng)的全能峰計(jì)數(shù)；N2表示1 408 keV能量所對(duì)應(yīng)的全能峰計(jì)數(shù)。

圖2 方體、圓柱體和球體結(jié)構(gòu)鉛屏蔽下的全能峰比值Fig.2 The ratio of full-energy peak count for cube,cylinder and sphere shield shapes under different thickness of lead shield

如圖2 所示，模擬計(jì)算的三種屏蔽結(jié)構(gòu)的全能峰比值隨屏蔽厚度的變化趨勢(shì)一致，三種屏蔽結(jié)構(gòu)的全能峰比值的最大相對(duì)誤差小于5%；同時(shí)，三種屏蔽結(jié)構(gòu)的全能峰比值與理論計(jì)算的全能峰比值的變化趨勢(shì)同樣一致，模擬結(jié)果與理論計(jì)算結(jié)果的最大相對(duì)誤差小于5%。因此，在放射源活度與屏蔽厚度均未知的情況下，可通過(guò)γ 能譜測(cè)量得到的兩種能量γ 射線(xiàn)的全能峰凈計(jì)數(shù)比值估算屏蔽厚度，如式（4）所示，再將屏蔽厚度代入式（3）與式（1）計(jì)算放射源活度。

基于γ射線(xiàn)在物質(zhì)中衰減特性的活度估算方法流程如下：

1）預(yù)先使用WinXCOM 代碼［11］分別計(jì)算出線(xiàn)衰減系數(shù)μ1、μ2；

2）預(yù)先使用蒙特卡羅程序MCNP5計(jì)算探測(cè)器對(duì)不同能量γ射線(xiàn)的本征探測(cè)效率；

3）根據(jù)γ能譜得到的全能峰凈計(jì)數(shù)代入式（4），計(jì)算出屏蔽厚度d；

4）將屏蔽厚度代入式（3）與式（1）計(jì)算出放射源的活度A。

2 討論與分析

2.1 放射源與探測(cè)器位置偏差分析

在實(shí)際能譜測(cè)量中，屏蔽狀態(tài)下的放射源無(wú)法精確定位，不能保證探測(cè)器中心與放射源處于同一水平位置，因此采用蒙特卡羅程序模擬計(jì)算放射源與探測(cè)器在不同相對(duì)位置下的全能峰比值，模擬中采用方體屏蔽結(jié)構(gòu)，探測(cè)器結(jié)構(gòu)如圖3所示，同時(shí)采用4π 各向同性能量分別為779 keV 與1 408 keV的152Eu點(diǎn)源，屏蔽材料為鉛。分別模擬計(jì)算放射源與探測(cè)器位置偏差1 cm、2 cm、3 cm、4 cm與5 cm的全能峰計(jì)數(shù)比值，模擬結(jié)果與無(wú)位置偏差的理論計(jì)算結(jié)果如圖4 所示，其中：N1表示 779 keV 能量所對(duì)應(yīng)的全能峰計(jì)數(shù)；N2表示1 408 keV能量所對(duì)應(yīng)的全能峰計(jì)數(shù)。

圖3 便攜式高純鍺探測(cè)器結(jié)構(gòu)與尺寸Fig.3 Schematic diagram of the high-purity Ge detector

圖4 不同位置偏差的全能峰計(jì)數(shù)比值與無(wú)偏差的理論全能峰比值Fig.4 The ratio of full-energy peak count with different position bias and the ratio of theoretical full-energy peak count with unbiased

如圖4 所示，隨著放射源與探測(cè)器位置偏差的增大，全能峰比值減小，即估算的屏蔽體厚度增大，放射源活度估算值偏大，當(dāng)放射源與探測(cè)器位置偏差5 cm時(shí)，估算的屏蔽體厚度與無(wú)位置偏差時(shí)估算的屏蔽體厚度的最大相對(duì)誤差小于12%，滿(mǎn)足同位素放射源檢查或“孤兒源”處理時(shí)的要求，因此，在實(shí)際能譜測(cè)量中放射源與探測(cè)器可以存在位置偏差，同時(shí)探測(cè)器可靠近屏蔽體中部位置，減小放射源與探測(cè)器的位置偏差。

2.2 測(cè)量特征γ射線(xiàn)能量選取

如式（4）所示，利用全能峰計(jì)數(shù)比值計(jì)算屏蔽厚度，主要取決于特征能量的大小、探測(cè)器的探測(cè)效率以及特征能量γ射線(xiàn)的發(fā)射幾率等因素。在測(cè)量條件一定時(shí)，若選取的特征能量大小間隔較近，則兩種能量γ 射線(xiàn)的線(xiàn)衰減系數(shù)差異較小，全能峰比值將趨近于1，且比值隨屏蔽厚度變化較小，由于能譜測(cè)量時(shí)的統(tǒng)計(jì)漲落，可能導(dǎo)致估算的屏蔽厚度有較大誤差。

為了減少因統(tǒng)計(jì)漲落對(duì)估算結(jié)果的影響，則需單位厚度引起的全能峰計(jì)數(shù)比值變化較大，即全能峰計(jì)數(shù)比值公式的一階導(dǎo)數(shù)越大，統(tǒng)計(jì)漲落對(duì)估算結(jié)果的影響越小。全能峰比值公式一階導(dǎo)數(shù)如下式所示：

因此，在進(jìn)行能量選擇時(shí)，需保證所選取的兩種特征能量差異較大，并且光子的發(fā)射幾率較高。

為了分析不同能量間隔的特征γ射線(xiàn)能量對(duì)屏蔽厚度估計(jì)的影響，采用蒙特卡羅程序開(kāi)展仿真計(jì)算。采用方體屏蔽結(jié)構(gòu)，探測(cè)器結(jié)構(gòu)如圖3 所示。屏蔽材料為鉛（0.4 cm、1.2 cm、2.0 cm、2.8 cm、3.6 cm 和4.4 cm），以600 keV 能量為基準(zhǔn)分別模擬能量間隔為100 keV、200 keV、300 keV、400 keV、500 keV、600 keV、700 keV、800 keV、1 000 keV、1 200 keV、1 400 keV、1 800 keV 與 2 200 keV 的能譜，由F8 脈沖計(jì)數(shù)卡記錄，抽樣次數(shù)設(shè)置為109次。不同能量間隔的全能峰比值隨鉛屏蔽厚度的變化曲線(xiàn)如圖5所示。

圖5 不同能量間隔的全能峰比值隨鉛屏蔽厚度的變化曲線(xiàn)Fig.5 Variation curve of full-energy peak count ratio at different energy intervals under lead shield

如圖5所示，隨著能量間隔的增加，全能峰比值隨厚度的變化趨勢(shì)增大，呈現(xiàn)指數(shù)衰減規(guī)律，并且當(dāng)能量間隔大于600 keV 后，全能峰比值隨能量間隔變化趨勢(shì)趨于平緩。同時(shí)，隨著能量間隔的增大，單位厚度引起的全能峰比值變化增大，因此，所選取能量的間隔增大，有利于分析測(cè)量屏蔽體厚度。

根據(jù)能量選取原則，在進(jìn)行能量選取時(shí)，需保證所選取的特征能量γ 射線(xiàn)的能量差異較大，并且光子的發(fā)射幾率較高。因此，對(duì)常見(jiàn)的多特征能量γ射線(xiàn)源進(jìn)行了兩種特征能量的選取，如表1 所示。對(duì)于具有兩種及以上特征能量的γ 射線(xiàn)源，若其特征能量滿(mǎn)足能量選取原則，也可選擇更多的特征能量進(jìn)行計(jì)算。

表1 常見(jiàn)的多能量γ射線(xiàn)源能量選取Table 1 Energy selection of common multi-energy γ ray source

2.3 屏蔽厚度影響分析

由于全能峰計(jì)數(shù)的統(tǒng)計(jì)漲落以及其他誤差因素，可能導(dǎo)致最終估算結(jié)果有較大誤差。為了保證測(cè)量結(jié)果的準(zhǔn)確性，通過(guò)誤差公式分析計(jì)算了在可接受的誤差范圍內(nèi)可測(cè)量的最大屏蔽厚度。

如式（3）所示，放射源活度、測(cè)量時(shí)間、屏蔽厚度以及探測(cè)效率等均是全能峰計(jì)數(shù)大小的影響因素，同時(shí)全能峰計(jì)數(shù)的統(tǒng)計(jì)漲落服從泊松分布，因此兩種特征能量γ 射線(xiàn)全能峰凈計(jì)數(shù)的標(biāo)準(zhǔn)偏差分別為：

式中：N1、N2分別為全能峰凈計(jì)數(shù)；η1、η2為γ 射線(xiàn)發(fā)射幾率；ε1、ε2為探測(cè)器對(duì)不同能量 γ 射線(xiàn)的本征全能峰探測(cè)效率；μ1、μ2為屏蔽體對(duì) γ 射線(xiàn)的線(xiàn)衰減系數(shù)；t為測(cè)量時(shí)間。

根據(jù)誤差傳遞公式，全能峰比值的標(biāo)準(zhǔn)偏差為：

由于偶然誤差、系統(tǒng)誤差可在測(cè)量準(zhǔn)備階段減小，因此認(rèn)為全能峰比值統(tǒng)計(jì)誤差為計(jì)算結(jié)果的主要誤差項(xiàng)：

將式（8）轉(zhuǎn)化為相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差：

根據(jù)式（9），分析在鉛屏蔽下不同活度的226Ra、152Eu放射源在不同測(cè)量時(shí)間下的高純鍺探測(cè)器的最大可測(cè)量厚度。分別選取226Ra放射源的1 760 keV、609 keV和152Eu放射源的778.9 keV、1 408 keV作為特征能量，如表1 所示。測(cè)量時(shí)間t分別取300 s、600 s 與 1 200 s，活度采用《放射源分類(lèi)辦法》［12］中226Ra、152Eu 放射源Ⅱ-V類(lèi)限值標(biāo)準(zhǔn)。相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差?取3%。不同活度的152Eu、226Ra放射源在鉛屏蔽下的最大可測(cè)量厚度計(jì)算結(jié)果如表2所示。

其中高純鍺探測(cè)器對(duì)放射源226Ra、152Eu 的特征能量1 760 keV、609 keV 和779 keV、1 408 keV 的本征探測(cè)效率通過(guò)蒙特卡羅程序MCNP5 計(jì)算獲得，0.609 MeV與1.76 MeV能量的本征全能峰探測(cè)效率ε1、ε2分別為 20% 和 6.2%；778.9 keV 與 1 408 keV 能量的本征全能峰探測(cè)效率ε1、ε2分別為15.3%和8.2%。

表2 不同活度的152Eu（778.9 keV、1 408 keV）與226Ra（609 keV、1 760 keV）鉛屏蔽下的便攜式高純鍺譜儀的最大可測(cè)量厚度分析Table 2 The maximum measurable thickness of portable high-purity Ge detector with different activity of 152Eu(778.9 keV,1 408 keV)and 226Ra(609 keV,1 760 keV)under lead shield

如表2所示，在誤差范圍內(nèi)，增大測(cè)量時(shí)間可以增加最大可測(cè)量厚度，并且放射源的活度越大，最大可測(cè)量厚度越大。

3 實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證

根據(jù)理論計(jì)算模型，采用圓柱型屏蔽結(jié)構(gòu)進(jìn)行了實(shí)驗(yàn)分析，實(shí)驗(yàn)布局如圖6所示，實(shí)驗(yàn)條件與理論計(jì)算模型一致。所用放射源為已達(dá)到衰變平衡活度為3.7×105Bq 的點(diǎn)源226Ra，屏蔽體為厚度分別為3.4 cm、4.14 cm 和 4.8 cm 厚度的鉛罐（編號(hào) 1、2 和3）。每個(gè)鉛罐分別測(cè)量三次，測(cè)量時(shí)間20 min。

已知0.609 MeV 與1.76 MeV 能量的本征全能峰探測(cè)效率ε1、ε2分別為20%和6.2%。將探測(cè)效率以及能譜測(cè)量得到的兩種能量對(duì)應(yīng)的全能峰計(jì)數(shù)代入式（4），計(jì)算得到屏蔽體厚度以及放射源活度，結(jié)果如表3與表4所示。

圖6 實(shí)驗(yàn)裝置示意圖Fig.6 Schematic diagram of experimental apparatus

表3 鉛罐厚度估算Table 3 Thickness estimation of lead can

表4 226Ra活度估算Table 4 226Ra activity estimation

從表3與表4可以看出，鉛罐估算厚度與實(shí)際厚度的最大相對(duì)誤差小于4%；226Ra點(diǎn)源的活度估算值與已知活度的最大相對(duì)誤差小于5%。滿(mǎn)足在同位素放射源檢查或“孤兒源”處理中對(duì)放射源活度估計(jì)的準(zhǔn)確性要求。

4 結(jié)語(yǔ)

本文基于γ射線(xiàn)在物質(zhì)中衰減系數(shù)與能量之間的關(guān)系，研究了屏蔽狀態(tài)下多能量點(diǎn)狀γ 射線(xiàn)源的活度估算方法，分別對(duì)測(cè)量目標(biāo)特征γ 射線(xiàn)能量選取原則、放射源與探測(cè)器位置偏差和統(tǒng)計(jì)漲落對(duì)活度定量結(jié)果的影響進(jìn)行了討論，總結(jié)了常見(jiàn)多特征能量γ 射線(xiàn)源的可選射線(xiàn)能量與可分析的屏蔽厚度。分析結(jié)果表明：放射源與探測(cè)器的位置偏差會(huì)使全能峰比值減小，導(dǎo)致屏蔽體厚度與放射源活度估算值偏大，但位置偏差小于5 cm 時(shí)，屏蔽體厚度估算值偏差小于12%，依然可以滿(mǎn)足應(yīng)用要求，同時(shí)為了保證估算的屏蔽體厚度的準(zhǔn)確性，所選取的特征能量間隔要大、光子的發(fā)射幾率要高，而最大可測(cè)量厚度隨測(cè)量時(shí)間以及放射源活度變化較大。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明：估算的屏蔽體厚度與真實(shí)厚度的相對(duì)誤差小于4%，估算活度與真實(shí)活度的相對(duì)誤差小于5%。論文所提方法能夠應(yīng)用于放射源檢查或者“孤兒源”處理中，可減少測(cè)量和分析時(shí)間，并降低工作人員的受照射風(fēng)險(xiǎn)與工作量。