煙油型電子煙霧化溫度特性的相似擴尺實驗研究

李典，高嶧涵，李志華，吳晉祿，楊牧沄，高乃平，謝焰*，陸漓*

1 廣西中煙工業(yè)有限公司，廣西南寧市北湖南路28號 530001；

2 上海新型煙草制品研究院有限公司，上海市秀浦路3733號 201315；

3 同濟大學(xué)，上海市四平路1239號 200092

煙油型電子煙作為一種新型煙草制品，在全球范圍內(nèi)受到越來越多的關(guān)注[1-3]。雖然電子煙與傳統(tǒng)卷煙相比具有較低的風(fēng)險[4]，但其產(chǎn)品性能與健康安全仍是電子煙研究領(lǐng)域的熱點問題[5-7]。

電子煙霧化溫度不僅對產(chǎn)品性能有重要影響，其對氣溶膠中羰基化合物及金屬氧化物的生成也起關(guān)鍵作用。如Flora 等[8]通過改進(jìn)型超高效液相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用法捕集電子煙氣溶膠中的羰基化合物，實驗測試結(jié)果指出，隨著電子煙工作溫度的升高，其生成氣溶膠中醛類化合物的含量增大。Geiss 等[9]利用紅外熱相儀采集了加熱線圈在不同加熱功率條件下的工作溫度，對電子煙羰基化合物釋放量與加熱線圈溫度的關(guān)聯(lián)性進(jìn)行研究，實驗結(jié)果表示，當(dāng)電子煙加熱功率增大后，氣溶膠產(chǎn)物中甲醛、乙醛、丙烯醛的含量會相對提高。Williams 等[10]采用掃描電子顯微鏡-能譜分析技術(shù)等手段，檢測了煙彈式電子煙氣溶膠中21 種元素含量，其中含量較高的元素有Na、Si、Fe、Al、Pb、Cr、Ni 等。因而對電子煙霧化溫度特性的研究，不僅有利于改善產(chǎn)品性能，也有助于防控電子煙健康安全風(fēng)險。

目前，有相關(guān)學(xué)者在電子煙霧化溫度特性方面進(jìn)行了一些研究工作，但文獻(xiàn)報道的電子煙溫度測試方法存在一些不足之處。如Zhao 等[11]利用熱電偶監(jiān)測電子煙霧化器的工作溫度，從電子煙煙嘴煙霧通道出口處插入一根熱電偶探針，但由于電子煙幾何尺寸有限，無法確定探針測點在霧化芯上的具體位置，即無法判斷探針測點與電加熱絲直接接觸還是與導(dǎo)油棉接觸，因此作者假設(shè)熱電偶所測溫度即代表電加熱絲工作溫度。Geiss 等[9]將電子煙霧化芯的外圍結(jié)構(gòu)拆卸后，通過紅外熱像儀監(jiān)測電加熱絲的工作溫度，實驗過程無抽吸氣流，故無法模擬電子煙的實際抽吸過程。Chen 等[12]利用熱電偶與紅外熱像儀對電子煙工作溫度同時進(jìn)行監(jiān)測，實驗過程中煙嘴拆卸且無抽吸氣流，不同阻值電加熱絲分別在兩種配比煙油和三種油棉潤濕度條件下進(jìn)行實驗測試，但其無法模擬電子煙的正常工作過程。

煙油型電子煙加熱段幾何尺寸十分有限，在電子煙內(nèi)部布置多個溫度測點十分困難，且難以準(zhǔn)確判斷溫度測點的接觸位置，這是電子煙霧化溫度特性研究的難點。本研究基于相似原理設(shè)計搭建電子煙擴尺實驗臺，可以方便有效地測試電子煙霧化芯的溫度變化特性，為電子煙的科學(xué)研究提供一種新方法。

1 相似實驗

由于煙油型電子煙原型器具幾何尺寸有限，不便于相關(guān)物理參數(shù)的采集測試，本研究基于相似原理設(shè)計搭建電子煙擴尺模型實驗臺，并在實驗臺基礎(chǔ)上進(jìn)行系列模型實驗。

1.1 相似實驗設(shè)計原理

對于兩個同類的物理現(xiàn)象，與現(xiàn)象相關(guān)的物理量在對應(yīng)的時刻及位置上相互對應(yīng)成比例，則這兩個物理現(xiàn)象彼此相似。根據(jù)原型電子煙的工作特性，在設(shè)計相似實驗前對電子煙進(jìn)行合理條件假設(shè)：1）煙霧通道內(nèi)氣流外掠霧化芯過程是流體橫掠單管的外部強制對流換熱過程；2）電加熱絲加熱霧化芯過程可等效為圓柱體外表面的面加熱過程，液態(tài)煙油在霧化芯外表面發(fā)生相變汽化；3）導(dǎo)油棉纖維骨架與液態(tài)煙油間始終處于熱平衡狀態(tài)，局部熱平衡假設(shè)成立，即導(dǎo)油棉纖維骨架與液態(tài)煙油溫度相同。

實驗采用的液態(tài)煙油主要是由甘油與丙二醇組成，兩者都屬于非電解質(zhì)液體，此類液體不能電離產(chǎn)生自由移動的離子，其不具備導(dǎo)電性，故本研究中不考慮煙油導(dǎo)電率造成的電化學(xué)效應(yīng)以及對煙油霧化溫度的影響。

在相似實驗中，電子煙抽吸過程涉及到的相似準(zhǔn)則包括如下。

雷諾準(zhǔn)則，表征電子煙抽吸氣流的慣性力與粘性力之比。

式中，Re—雷諾數(shù)；u—特征速度，m/s；l—特征尺寸，m；υ—運動黏度，m2/s。

努塞爾準(zhǔn)則，表征氣流通道壁面上抽氣氣流的無量綱溫度梯度。

式中，Nu— 努塞爾數(shù)；h—對流換熱系數(shù)，W/（m2·K）；λ—導(dǎo)熱系數(shù)，W/（m·K）。

傅里葉Fo 準(zhǔn)則，表征非穩(wěn)態(tài)過程的無量綱時間，其與電子煙的抽吸時間和抽吸間隔有關(guān)。

式中，F(xiàn)o—傅里葉數(shù)；τ—時間，s；ρ—密度，kg/m3；cp—定壓比熱容，J/（kg·K）。

普朗特準(zhǔn)則，表征動量擴散能力與熱量擴散能力的一種度量。

式中，Pr—普朗特數(shù)；μ—動力黏度，Pa·s。

兩物理現(xiàn)象相似需要滿足如下條件：（1）只有同類的物理現(xiàn)象才能談?wù)撓嗨茊栴}，同類現(xiàn)象是指那些由相同形式并具有相同內(nèi)容的微分方程式所描述的物理現(xiàn)象；（2）與現(xiàn)象有關(guān)的物理量要一一對應(yīng)成比例；（3）對于非穩(wěn)態(tài)問題，要求在相應(yīng)的時刻各物理量的空間分布需滿足相似，對于穩(wěn)態(tài)問題則沒有相應(yīng)時刻的要求[13]。

凡是彼此相似的現(xiàn)象，描述該現(xiàn)象的同名特征數(shù)（即準(zhǔn)則數(shù)）應(yīng)相等。即要實現(xiàn)模型實驗與原型實驗相似，需滿足如下條件： Re ＝Re'、Nu ＝Nu'、Fo＝Fo'、Pr ＝Pr' 。（符號右上角帶“'”表示原型參量）

關(guān)于模型實驗與原型實驗中加熱功率的相似倍數(shù)準(zhǔn)則，本實驗通過霧化芯加熱區(qū)能量守恒微分方程以及相應(yīng)的邊界條件和初始條件，推導(dǎo)得到電加熱絲加熱功率的相似倍數(shù)關(guān)系。

電子煙霧化芯幾何結(jié)構(gòu)及坐標(biāo)示意圖，如圖1 所示。

圖1 電子煙霧化芯的結(jié)構(gòu)示意圖Fig. 1 The schematic diagram of the atomizing core of electronic cigarette

霧化芯的能量方程模型如下（局部熱平衡假設(shè)成立，即導(dǎo)油棉固體纖維骨架與液態(tài)煙油的局部溫度相同）：

式中，ρ* —霧化芯（包括了導(dǎo)油棉與液態(tài)煙油）密度，kg/m3；c* —霧化芯比熱容，J/（kg·K）；T—溫度，K；ρliq—煙油密度，kg/m3；cp,liq—煙油比熱容，J/（kg·K）；u— 煙油沿軸向x 的分速度，m/s；x—橫坐標(biāo)；v—煙油沿徑向的分速度，m/s；r—縱坐標(biāo)；λ*—霧化芯的導(dǎo)熱系數(shù)，W/（m·K）。

當(dāng)τ = 0 時，初始條件如下：

式中，T∞—周圍環(huán)境溫度，K。

根據(jù)圖1 建立的霧化芯幾何坐標(biāo)，可列出邊界條件。

在r=±R ，-L/2 ≤ x ≤ L/2 邊界處，有：

根據(jù)無量綱準(zhǔn)則數(shù)及方程，當(dāng)模型實驗臺的幾何尺寸放大至原型電子煙器具的X 倍時，可以得到模型實驗中相關(guān)參數(shù)的倍數(shù)關(guān)系：抽吸流量增大X倍，抽吸時間與抽吸間隔增大X2倍，加熱功率增大X 倍。

本實驗將原型電子煙幾何尺寸放大了5 倍（即X=5），模型實驗與原型實驗中相關(guān)參數(shù)之間的關(guān)系如下表所示。

表1 模型實驗臺與原型電子煙的幾何尺寸參數(shù)對比表Tab. 1 Comparison of geometric dimension parameters between the scaled-model experimental bench and the prototype electronic cigarette

表2 模型實驗與原型實驗的工況參數(shù)對比表Tab. 2 Comparison of working parameters of model experiment and prototype experiment

1.2 實驗臺裝置及主要操作過程

根據(jù)相似原理設(shè)計搭建的電子煙擴尺實驗臺的工作原理圖，如圖2 所示。實驗臺主要組成部分包括：耐高溫石英玻璃管（對應(yīng)于原型電子煙的氣流通道）、真空抽氣泵（模擬人的抽吸過程）、玻璃轉(zhuǎn)子流量計（調(diào)節(jié)抽吸流量）、無紙記錄儀、微細(xì)K 型熱電偶（探針直徑0.5 mm）、導(dǎo)油棉（對應(yīng)于原型電子煙的霧化芯）、電加熱絲（對應(yīng)于原型電子煙的電熱線圈）、直流穩(wěn)壓電源（對應(yīng)于原型電子煙的電池）、電子天平、劍橋濾片。主要儀器儀表的信息參數(shù)如表3 所示。

圖2 電子煙擴尺實驗臺結(jié)構(gòu)原理圖Fig. 2 The structural schematic diagram of the scaled-model experimental bench for electronic cigarettes

實驗臺通過調(diào)節(jié)真空抽氣泵外接的玻璃轉(zhuǎn)子流量計來控制抽吸流量，調(diào)節(jié)得到實驗工況的目標(biāo)流量值，模擬電子煙抽吸氣流。其中，直流穩(wěn)壓電源為電加熱絲提供電能，通過調(diào)節(jié)電壓或電流值來改變輸出電功率；無紙記錄儀與熱電偶可實時采集霧化芯的工作溫度、管道內(nèi)抽吸氣流的溫度以及環(huán)境空氣溫度，溫度采集頻率為10 Hz；管道中的劍橋濾片用于捕集氣溶膠總粒相物；通過電子天平對實驗前后的劍橋濾片進(jìn)行稱重測試。

表3 儀器儀表信息匯總Tab. 3 The information of instruments

1.3 測試工況

電子煙擴尺實驗臺模型實驗采用的煙油包括以下4 種：純PG、純VG、PG : VG=1: 1(vol)、A 煙油（組分質(zhì)量配比wt：丙二醇47.6%、丙三醇48%、煙堿1%、其它3.4%）。在不同加熱功率條件下進(jìn)行變工況實驗，其中實驗臺抽吸模式可參照表2 中模型實驗參量進(jìn)行操作。模型實驗與原型實驗之間的加熱功率相似關(guān)系如表4 所示，不同煙油各進(jìn)行了5 組變工況實驗。

表4 模型實驗與原型實驗的加熱功率相似倍數(shù)關(guān)系工況測試表Tab. 4 The similarity relation of heating power between model experiment and prototype experiment

2 結(jié)果與討論

對由各物理量間相似準(zhǔn)則倍數(shù)關(guān)系推算得到的原型電子煙實驗結(jié)果進(jìn)行如下討論分析。

2.1 不同煙油類型對霧化溫度的影響

在相近加熱功率條件下（實驗過程中通過調(diào)節(jié)直流穩(wěn)壓電源的輸出電壓來改變輸出功率，但由于受實驗條件的限制，無法保證每次輸出功率都保持一致，故選取相近功率的實驗工況測試結(jié)果進(jìn)行對比分析），針對純PG、純VG、PG : VG = 1 : 1（vol）三種煙油液體進(jìn)行實驗測試，原型電子煙電加熱絲溫度隨時間的變化特性，如圖3 所示。由圖可知，電加熱絲在通電加熱前的初始溫度大約17℃，經(jīng)過3 s 加熱后，電加熱絲溫度隨著加熱時間逐漸上升，VG 在4.73 W加熱功率條件下工作溫度可達(dá)272.0℃；PG : VG = 1 : 1（vol）在4.56 W 加熱功率條件下工作溫度可達(dá)202.9℃；PG 在5.32 W 加熱功率條件下工作溫度可達(dá)173.1℃。電子煙在相同或相近加熱功率條件下，煙油中VG 含量越高，電加熱絲溫升速率越快。

將PG 與VG 視為理想液體，根據(jù)拉烏爾定律、道爾頓分壓定律與安托萬方程，推算得到不同溫度條件下PG 與VG 的飽和壓力參數(shù)，如表5 所示。由下表分析可知，在相同溫度條件下，VG 的飽和壓力要比PG 低很多，例如：50℃時，PG 與VG 的飽和壓力數(shù)值在數(shù)量級上相差105；150℃時，兩者在數(shù)量級上相差102。兩者數(shù)值大小的數(shù)量級偏差會隨著溫度的升高而減小。在煙油溫升汽化過程中，純PG 的蒸發(fā)汽化速率要比純VG 快，純PG 消耗的相變潛熱量在電加熱絲供給熱量中的占比要比純VG 高，而電加熱絲供給熱量中貢獻(xiàn)于PG 的溫升顯熱量的占比會相對減小，故純PG 的電加熱絲溫升速率要比純VG 慢，PG : VG = 1 : 1（vol）混合煙油溶液的電加熱絲溫升速率則介于兩者之間。

表5 不同溫度條件下PG 與VG 的飽和壓力參數(shù)Tab. 5 The saturation pressure parameters of PV and VG under different temperatures

圖3 三種煙油條件下電加熱絲溫度隨時間的變化特性（抽吸流量：18.33 mL/s，加熱時間：3 s）Fig. 3 The temperature variation characteristics of coil with time under the condition of three types of e-liquid (puffing flow rate: 18.33 mL/s, puffing time: 3 s )

2.2 霧化芯不同測點位置的溫度變化規(guī)律

針對原型電子煙采用PG : VG = 1 : 1（vol）為煙油工質(zhì)，加熱功率為2.40 W，抽吸流量18.33 mL/s，加熱時間3 s 的工況，共布置有5 個溫度測點：電加熱絲、電加熱絲與導(dǎo)油棉交界處、棉中心、管內(nèi)氣流、環(huán)境空氣，各測點的溫度變化過程如圖4 所示。周圍環(huán)境空氣平均溫度大約為13.0℃，當(dāng)原型電子煙經(jīng)過3 s 加熱后，電加熱絲溫度可達(dá)116.1℃，電加熱絲與導(dǎo)油棉交界處的溫度可達(dá)80.2℃，棉中心溫度最高大約59.9℃，管內(nèi)氣流溫度最高大約25.1℃。

由圖分析可知，霧化芯各溫度測點中電加熱絲的溫升速率最快，電加熱絲與導(dǎo)油棉交界處的溫升速率次之，棉中心位置處溫度響應(yīng)速率最慢。導(dǎo)油棉徑向上離電加熱絲越遠(yuǎn)的位置，其溫度變化響應(yīng)速率也相對越慢。由于導(dǎo)油棉存在一定的熱慣性，且電加熱絲釋放的熱量通過熱傳導(dǎo)方式傳遞至導(dǎo)油棉內(nèi)部需要一定的過程時間，導(dǎo)油棉內(nèi)部溫度的響應(yīng)過程存在遲滯效應(yīng)。當(dāng)電子煙通電加熱后，電加熱絲溫度開始快速上升，棉中心溫度則需要經(jīng)過一段時間后才出現(xiàn)緩慢上升。當(dāng)電子煙斷電停止工作后，電加熱絲溫度出現(xiàn)快速下降，棉中心溫度則會保持一段時間的上升趨勢后才開始出現(xiàn)緩慢下降。電加熱絲加熱功率越大，棉內(nèi)部溫度的響應(yīng)速率越快。

由于電子煙霧化芯工作溫度隨著加熱時間而逐漸上升，煙油汽化量隨之增大，煙油蒸汽遇冷冷凝釋放的相變潛熱量以及抽吸氣流與霧化芯間的對流散熱量增多，故抽吸氣流溫度會隨之逐漸升高。若電子煙加熱功率過大，則較高的抽吸氣流溫度會造成人體口腔與呼吸道的灼燒刺激感，影響抽吸口感。電子煙抽吸氣流溫度的影響因素包括四個方面：進(jìn)氣口環(huán)境空氣溫度、抽吸流量大小、煙油蒸汽遇冷冷凝釋放的相變潛熱量、霧化芯與抽吸氣流間的對流換熱量。

圖4 不同測點的溫度變化特性（煙油：PG:VG=1:1(vol)，加熱功率：2.40 W，抽吸流量：18.33 mL/s，加熱時間：3 s）Fig. 4 The temperature variation characteristics at different measuring points (e-liquid: PG:VG=1:1(vol), heating power: 2.40 W, puffing flow rate: 18.33 mL/s, puffing time: 3 s)

2.3 三口連續(xù)抽吸實驗

在三口連續(xù)抽吸實驗中，煙油類型采用A 煙油，不同測點的溫度變化特性如圖5 所示，溫度測點包括三個：電加熱絲溫度、電加熱絲與導(dǎo)油棉交界處溫度、抽吸氣流溫度。由圖5（a）可知，當(dāng)加熱功率為2.20 W，加熱時間3 s、抽吸間隔30 s、抽吸流量18.33 mL/s 時，在三口連續(xù)抽吸過程中，電加熱絲初始溫度大約11.5℃（第一口抽吸）、22.6℃（第二口抽吸）、24.8℃（第三口抽吸），電加熱絲最高溫大約100.1℃（第一口抽吸）、106.5℃（第二口抽吸）、112.9℃（第三口抽吸）。圖5（b）是加熱功率為4.70 W 時的結(jié)果曲線圖。

由于受霧化芯熱慣性的影響，在三口連續(xù)抽吸實驗中，每口抽吸過程中各溫度測點的初始溫度及最高溫度會隨抽吸口數(shù)整體呈上升趨勢。電子煙霧化芯溫度越高，其儲蓄的顯熱量越多。在第一口加熱結(jié)束后的抽吸間隔30 s 期間內(nèi)，霧化芯儲蓄的顯熱量在溫差作用下向周圍消散，其溫度發(fā)生下降。在開始第二口抽吸時，霧化芯儲蓄的顯熱量還未完全消散結(jié)束，故第二口抽吸時的初始溫度會比第一口初始溫度來得高。在此基礎(chǔ)上，第二口加熱結(jié)束時霧化芯儲蓄的顯熱量包括了第一口未消散完的顯熱量和第二口加熱期間儲蓄的顯熱量，第二口加熱結(jié)束時儲蓄的顯熱量會比第一口加熱結(jié)束時來得多，故霧化芯各溫度測點在第二口加熱結(jié)束時達(dá)到的最高溫度值會比第一口來得大。此外，由于第二口加熱結(jié)束時霧化芯整體溫度相對上升，煙油汽化量增多，抽吸氣流與霧化芯間的對流換熱量以及煙油蒸汽遇冷冷凝釋放的相變潛熱量增大，故第二口加熱結(jié)束時抽吸氣流達(dá)到的最高溫度值也會比第一口來得大。同理，隨著抽吸口數(shù)的繼續(xù)增加，各測點溫度變化規(guī)律的機理解釋與上述相似，不再進(jìn)行贅述。

圖5 三口連續(xù)抽吸實驗中不同測點的溫度變化特性（A 煙油，加熱時間：3 s、加熱間隔：30 s、抽吸流量：18.33 mL/s）Fig. 5 The temperature variation characteristics at different measuring points in the three consecutive puffing experiment (A type e-liquid, puffing time: 3 s, puffing interval: 30 s, puffing flow rate: 18.33 mL/s)

在三口連續(xù)抽吸實驗中，根據(jù)相似準(zhǔn)則將模型實驗數(shù)據(jù)推算得到原型電子煙的霧化結(jié)果，如表6 所示。由表分析可知，在三口連續(xù)抽吸實驗中，平均每口氣溶膠總粒相物（實驗前后的劍橋濾片增重量除以抽吸口數(shù)）、煙油平均汽化速率（平均每口氣溶膠總粒相物除以抽吸時間）、氣溶膠平均質(zhì)量濃度（煙油平均汽化速率除以抽吸流量）會隨著加熱功率的增大而增大。

表6 根據(jù)相似準(zhǔn)則由模型實驗數(shù)據(jù)推算得到的原型電子煙霧化結(jié)果Tab. 6 The prototype electronic cigarette experiment results derived from model experimental data based on similarity criteria

2.4 不同加熱功率條件下的溫度變化規(guī)律

針對純PG、純VG、PG:VG=1:1(vol)三種煙油在不同加熱功率條件下的電加熱絲溫度隨時間的變化特性，分別如圖6（a）、（b）、（c）所示。由圖分析可知，對于任意配比的煙油液體，電子煙加熱功率越大，電加熱絲的溫升速率越快，經(jīng)過相同加熱時間后其達(dá)到的溫度值也越高。當(dāng)高功率電子煙停止加熱后，霧化芯與周圍環(huán)境間的溫差作用也相對越大，其溫降速率也越快，但其溫度數(shù)值還是會比低功率工況來得高，且兩種工況間電加熱絲的溫差大小會隨時間逐漸減小，最終都會趨近于周圍環(huán)境溫度。

當(dāng)電子煙增大加熱功率后，霧化溫度升高，煙油汽化量增大，可以顯著提升煙霧量效果，但與此同時，高溫會加劇煙油熱解生成羰基化合物[9]。

3 結(jié)論

本研究基于相似原理設(shè)計搭建電子煙擴尺實驗臺，通過擴尺實驗臺進(jìn)行模型實驗研究，可根據(jù)各物理量間的相似準(zhǔn)則從模型實驗數(shù)據(jù)推算出原型電子煙數(shù)據(jù)。相似擴尺實驗臺可以方便有效地測試電子煙霧化芯的溫度變化特性，為電子煙的科學(xué)研究提供一種新方法。

研究結(jié)果表明：（1）在相同加熱功率及抽吸模式條件下，純VG 的溫升速率高于純PG，電加熱絲溫升速率會隨著煙油中VG 含量的增大而提高；（2）霧化芯中，加熱絲的溫升速率最快，加熱絲與導(dǎo)油棉交界處溫升速率次之，棉中心位置最慢；（3）在三口連續(xù)抽吸實驗中，每口抽吸過程中各溫度測點的初始及最高溫度會隨抽吸口數(shù)呈整體抬升趨勢，且隨著加熱功率的增大，平均每口氣溶膠總粒相物、煙油平均汽化速率、氣溶膠平均質(zhì)量濃度會隨之增大。

圖6 三種煙油在不同加熱功率條件下的電加熱絲溫度變化特性（抽吸流量：18.33 mL/s，加熱時間：3 s）Fig. 6 The temperature variation characteristics of coil under different heating powers for three types of e-liquids (puffing flow rate: 18.33 mL/s, puffing time: 3 s )