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    一種國產高精度液相色譜自動進樣器的驗證應用研究
    ——以空氣中醛酮類化合物的分析為例

    2020-11-09 07:33:14亓學奎張習志曲晶明張婷婷王欣欣
    分析儀器 2020年5期
    關鍵詞:酮類液相色譜儀重復性

    張 也 亓學奎 張習志 曲晶明 賈 凱 張婷婷 王欣欣 李 燦*

    (1.中國人民解放軍92609部隊,北京 100077;2. 北京市理化分析測試中心,北京 100094;3. 青島盛瀚色譜技術有限公司,青島 266101)

    隨著現代分析儀器的快速發(fā)展,液相色譜儀已廣泛應用于環(huán)境、食品、醫(yī)藥、生化、天然產物等科學領域。常見的液相色譜儀主要由高壓或低壓梯度泵、自動進樣器、色譜柱和檢測器組成。自動進樣器作為色譜儀的重要組成部分,其可靠性和準確性直接影響液相色譜儀分析的結果[1,2]。因此,對自動進樣器的性能進行驗證,能有效地保障液相色譜儀的整體性能指標。目前我國評價液相色譜儀性能的《液相色譜儀國家計量檢定規(guī)程》(JJG 705-2014)[3]和《液相色譜儀》(GB/T 26792-2019)[4]法律法規(guī)及標準均沒有提供自動進樣器性能驗證的方法,只有整機的系統(tǒng)性能驗證。相比之下,歐洲委員會官方藥品控制實驗室(OMCL)質量控制文件[5]對液相色譜儀的進樣器系統(tǒng)作了較為詳盡的要求。OMCL質量控制文件屬于一種普遍性的指導文件,實際情況還要根據自動進樣器的特性具體分析。本研究以OMCL質量控制文件提供的進樣器系統(tǒng)驗證項目和指標和我國JJG 705-2014液相色譜儀檢定規(guī)程規(guī)定的整機性能指標為基礎,結合文獻調研和分析工作經驗,確立了自動進樣器的性能驗證項目和指標,包括進樣體積準確性、進樣重復性(定性和定量)、進樣線性及進樣殘留。大量研究表明,不同測試物質的種類、數量、濃度等得到的測試結果會有所差異[6-8]。因此在實際應用時,應根據實際測試項目對自動進樣器進行性能驗證。

    醛酮類化合物已經成為當今大氣環(huán)境科學領域的研究熱點。該類物質既是光化學煙霧的主要成分,也是光化學氧化反應的中間產物,同時也是二次有機氣溶膠生成的重要前體物,通常以相對較高濃度水平存在于我們生活的環(huán)境中[9-12]。此外,醛酮類化合物會對人體健康產生直接的負面影響,長時間接觸會導致癌癥風險的增加[13,14]。因此,針對醛酮類化合物的測試具有重要意義?;诖?,本研究在設計驗證方案過程中,以實用性、適用性和可操作性為基礎,結合本研究驗證目標和實際測試工作內容,選用15種醛酮標準溶液進行自動進樣器的性能驗證工作。并參考HJ683-2014《環(huán)境空氣醛、酮類化合物的測定高效液相色譜法》對實際環(huán)境樣品進行了測定。

    1 實驗部分

    1.1 主要儀器與試劑

    高效液相色譜儀:iChrom5100,大連依利特分析儀器有限公司;

    液相色譜自動進樣器:SHA-11D,自主研發(fā)的色譜質譜多功能高精度自動進樣器(青島盛瀚色譜技術有限公司;中國科學院大連化學物理研究所;北京市理化分析測試中心)。

    乙腈:色譜純,德國Merck公司;甲醇:XX;實驗用水:去離子水(電阻率≥18 MΩ·cm);醛酮標準溶液:美國Supelco公司。

    1.2 色譜條件

    色譜柱:ZORBAX SB-C18色譜柱(4.6 mm×250 mm,5 μm);檢測波長:360 nm;流動相:乙腈:水=6∶4(V/V);流速:1.0 mL/min;檢測器:紫外可見光檢測器;進樣體積:25 μL。

    1.3 實驗方法

    1.3.1進樣體積準確性

    取2 mL的標準進樣小瓶,加入一定量的去離子水,用分析天平稱重,記錄樣品瓶的質量W1(g),將樣品瓶置于自動進樣器樣品盤內,啟動進樣器開始測量。取樣量分別設置為25 μL和100 μL,各連續(xù)取樣10次,取樣結束后再次對樣品瓶進行秤重,記為W2(g),重復此步驟3次,得到前后差值的平均值。自動進樣器的體積誤差按公式(1)計算:

    (1)

    式中,V0為取樣量設定值,μL;ρ為試驗溫度下水的密度,g/mL。

    1.3.2進樣重復性

    配制濃度為0.2 μg·mL-1、1.5 μg·mL-1的醛酮標準溶液各連續(xù)進樣10次,考察不同濃度下的重復性,對分析譜圖進行積分,分別得到相應的峰面積,同時記錄下色譜峰的保留時間。根據式(2)計算峰面積和保留時間的相對標準偏差RSD%,得到定量和定性重復性。

    (2)

    1.3.3進樣線性

    準確稱取標準溶液,用溶劑甲醇稀釋,制得標準儲備液。采用逐級稀釋法配制成濃度為0.2μg/mL、0.5 μg/mL、1 μg/mL、2 μg/mL、5 μg/mL的標準系列。按照設定的色譜條件進行測定,以色譜峰面積響應值為縱坐標,濃度為橫坐標,繪制標準曲線,并計算線性相關系數。

    1.3.4進樣殘留

    配制濃度為5 μg/mL醛酮標準溶液,連續(xù)進樣3次,記錄峰面積A2,取算術平均值,再進空白溶劑(純甲醇)1針,記錄空白溶劑的峰面積A1,根據式(3)計算樣品殘留率(R)。

    (3)

    2 驗證結果與討論

    2.1 進樣體積準確性

    按照1.2設定的色譜條件和1.3.1的驗證方法得到進樣體積25 μL和100 μL下準確性驗證的數據。具體結果如表1所示。從表中可以看出,兩種不同進樣體積下相對誤差均小于0.5%。

    表1 不同進樣體積下準確性驗證數據表

    2.2 進樣重復性

    為考察不同濃度下的定量和定性重復性,按照1.3.2的驗證方法計算了15種醛酮化合物的峰面積和保留時間的相對標準偏差RSD%,分析結果見表2和表3,樣品色譜圖見圖1和圖2。

    表2 0.2 μg/mL醛酮標準溶液進樣重復性數據

    表3 1.5 μg/mL醛酮標準溶液進樣重復性數據

    由表2和表3可以看出,醛酮標準溶液在0.2 μg/mL和1.5 μg/mL兩種濃度下,定量重復性(n=10)分別為0.17%~1.46%、0.14%~0.65%。15種醛酮化合物定量重復性均符合JJG705-2014液相色譜儀國家計量檢定規(guī)程規(guī)定的整機性能定量重復性RSD%≤3.0%的技術指標。除低濃度下后出峰的5種化合物外,其余均符合歐洲醫(yī)藥管理局(OMCL)對液相色譜儀性能檢驗峰面積重復性RSD%≤1.0%的技術指標。兩種濃度下的定性重復性(n=10)分別為0.14%~1.76%、0.16%-1.51%。絕大部分符合JJG705-2014液相色譜儀國家計量檢定規(guī)程規(guī)定的定性重復性RSD%≤1.0%的技術指標。

    圖1 0.2 μg/mL醛酮標準溶液連續(xù)10次進樣色譜圖1.甲醛;2.乙醛;3,4.丙烯醛、丙酮;5.丙醛;6.丁烯醛;7.丁醛;8.苯甲醛;9.異戊醛;10.戊醛;11.鄰-甲苯甲醛;12,13.間、對甲苯甲醛;14.己醛;15.2,5-二甲苯甲醛

    圖2 1.5 μg/mL醛酮標準溶液連續(xù)10次進樣色譜圖

    從進樣重復性的譜圖中可以看出(圖1和圖2),隨著進樣物質濃度的增加,相應峰的強度和面積也隨之增加,峰面積測量值的相對標準偏差偏小,但這并不意味著濃度越高,定量重復性越好。保留時間的相對標準偏差在兩種濃度下差別不大??傮w而言,后出峰的化合物保留時間和峰面積的相對標準偏差偏大一些,這可能與化合物的分子量、分配系數、柱效及檢測器性能等都有一定的關系。

    2.3 進樣線性

    按照1.2設定的色譜條件和1.3.3的驗證方法,得到5個系列濃度下15種醛酮化合物的線性驗證的數據。具體結果見表4。由表4可以看出,醛酮15種組份在各自的線形范圍內呈現出良好的線形關系,線性相關系數(r)均≥0.9994,滿足JJG705-2014液相色譜儀國家計量檢定規(guī)程和OMCL規(guī)定的線性相關系數r應不小于0.999。

    表4 醛酮線性方程及相關系數

    2.4 進樣殘留

    15種醛酮標準溶液的進樣殘留結果如圖3所示,從圖3可以看出,在連續(xù)注入5 μg/mL醛酮標準溶液后,各組份在相應的保留時間,可以看到明顯的重疊色譜峰,而隨后注入甲醇空白溶劑后,在色譜圖上觀察不到明顯的色譜峰。從得到的積分數據中可以看到(表5),15種醛酮化合物的進樣殘留率在0.00%~0.05%之間。各組份的進樣殘留均滿足OMCL規(guī)定的進樣殘留≤0.2%。

    表5 15種醛酮化合物的進樣殘留結果

    圖3 15種醛酮化合物的進樣殘留色譜圖

    2.5 實際樣品測定

    利用組建的自動進樣器-高效液相色譜儀,參照HJ683-2014《環(huán)境空氣醛、酮類化合物的測定高效液相色譜法》對某密閉空間內進行了實際環(huán)境樣品測試,測定結果表明,某密閉空間內存在一定的醛酮類污染。實際樣品測定結果見表6,樣品色譜峰見圖4。

    3 結論

    本研究構建了一套液相色譜自動進樣器的性能驗證方案,包括進樣體積準確性、進樣重復性、進樣線性及進樣殘留驗證。并根據建立的的驗證方案,選用15種醛酮化合物對自研發(fā)的自動進樣器進行了性能評價。結果表明,15種醛酮化合物在0.2 μg/mL和1.5 μg/mL兩種濃度下,定量重復性(n=10)分別為0.17%~1.46%、0.14%~0.65%。均符合JJG823-2014離子色譜儀國家計量檢定規(guī)程規(guī)定的整機性能定量重復性RSD≤3.0%的技術指標。除低濃度下后出峰的5種化合物外,其余均符合歐洲醫(yī)藥管理局(OMCL)對液相色譜儀性能檢驗峰面積重復性RSD≤1.0%的技術指標。兩種濃度下的定性重復性(n=10)分別為0.14%~1.76%、0.16%~1.51%。絕大部分符合JJG705-2014液相色譜儀國家計量檢定規(guī)程規(guī)定的定性重復性RSD≤1.0%的技術指標。醛酮15種組份在各自的線形范圍內呈現出良好的線形關系,線性相關系數(R2)均≥0.9994,滿足JJG705-2014液相色譜儀國家計量檢定規(guī)程和OMCL規(guī)定的線性相關系數R應不小于0.999。15種醛酮化合物的進樣殘留率在0.00%~0.05%之間。各組份的進樣殘留均滿足OMCL規(guī)定的進樣殘留≤0.2%。上述指標均滿足實際樣品的測試要求,證實了該驗證體系的可行性、實用性和適用性。但由于液相色譜儀進樣器系統(tǒng)的生產廠家、種類繁多,用戶對儀器性能的要求及需求各不相同,儀器使用者在制訂具體的液相色譜儀進樣器系統(tǒng)的性能驗證方案時,可參考本方案,對驗證項目、方法及技術指標做合理地調整和優(yōu)化。

    表6 實際樣品測定結果 μg/m3

    圖4 實際樣品中醛酮的色譜圖

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