自旋太赫茲源：性能、調(diào)控及其應(yīng)用*

馮正 王大承 孫松 譚為 ?

1) (中國(guó)工程物理研究院微系統(tǒng)與太赫茲研究中心, 成都 610200)

2) (中國(guó)工程物理研究院電子工程研究所, 綿陽(yáng) 621999)

1 引 言

太赫茲(THz)波是指介于紅外光和微波之間的電磁波, 頻率范圍通常定義為 0.1 THz 至 10.0 THz(1 THz 對(duì)應(yīng)的波長(zhǎng)為300 μm, 對(duì)應(yīng)的能量為4 meV,對(duì)應(yīng)的時(shí)間尺度為1 ps). 太赫茲波因其頻帶寬、光子能量低、安全性好、光譜分辨能力強(qiáng)、相干性強(qiáng)等優(yōu)點(diǎn), 在無(wú)線通信、雷達(dá)和成像、醫(yī)學(xué)診斷、材料表征、安全檢測(cè)等領(lǐng)域具有廣泛的應(yīng)用前景. 同時(shí),太赫茲光譜也是開(kāi)展基礎(chǔ)科學(xué)研究的強(qiáng)有力工具,其原因在于眾多凝聚態(tài)物理現(xiàn)象、宇宙背景輻射、生物大分子等的特征頻率位于太赫茲波段或者特征時(shí)間在皮秒尺度[1,2].

基于太赫茲波的重要性, 獲得高性能的太赫茲源一直是業(yè)界普遍關(guān)注的熱點(diǎn). 太赫茲源可分為太赫茲連續(xù)波源和太赫茲脈沖源兩種類型. 其中太赫茲脈沖源基于飛秒激光器驅(qū)動(dòng), 是組成太赫茲時(shí)域光譜儀(THz time domain spectroscopy, THz-TDS)的核心器件[3]. 太赫茲時(shí)域光譜儀是太赫茲科學(xué)技術(shù)發(fā)展史上最重要的科學(xué)儀器之一, 可獲得待測(cè)樣品和材料的介電常數(shù)、電導(dǎo)率、分子振動(dòng)吸收、共振吸收、時(shí)延等信息, 在材料表征、電子元件電路檢測(cè)、生物醫(yī)藥檢測(cè)等方面具有重要應(yīng)用. 傳統(tǒng)的基于激光泵浦的太赫茲脈沖源主要有電光晶體(如 ZnTe, GaP, LiNbO3等)、光電導(dǎo)天線、空氣等離子體等[4], 但它們?cè)陬l譜、成本、簡(jiǎn)便性等方面存在一定瓶頸: 如ZnTe和LiNbO3電光晶體的頻譜寬度最高只到3 THz, 通過(guò)減小晶體的厚度可以提高頻譜寬度, 如薄GaP晶體(0.2 mm厚)最高達(dá)7 THz, 但產(chǎn)生效率較低; 光電導(dǎo)天線最高頻譜寬度為 7 THz, 效率相對(duì)較高, 但價(jià)格昂貴; 空氣等離子體可到10 THz以上, 但系統(tǒng)復(fù)雜且存在頻譜不穩(wěn)定的因素. 而材料表征、生物醫(yī)藥檢測(cè)等應(yīng)用對(duì)于超寬帶、高效率、低成本、固態(tài)便攜式的太赫茲脈沖源具有強(qiáng)烈需求, 發(fā)展具備這些優(yōu)良性能的太赫茲脈沖源并開(kāi)發(fā)其應(yīng)用, 具有重要價(jià)值.

自旋電子學(xué)(spintronics)基于電子自旋屬性發(fā)展新一代高性能電子器件及系統(tǒng). 近年來(lái), 太赫茲和自旋電子學(xué)兩門學(xué)科交叉融合, 形成了太赫茲自旋電子學(xué)(THz spintronics)這一新興熱門方向[5].兩門學(xué)科之所以能夠結(jié)合, 主要在于自旋電子學(xué)的某些物理現(xiàn)象的特征頻率位于太赫茲頻段, 如反(亞)鐵磁共振、磁振子(magnon)、電磁振子(electromagnon)等[6?8]; 或者某些物理過(guò)程的特征時(shí)間在皮秒尺度, 如超快退磁、超快自旋動(dòng)力學(xué)等[9,10];此外, 太赫茲波也提供了一種有效的非接觸探針?lè)椒ㄑ芯看烹娮?、自旋輸運(yùn)過(guò)程等[11,12]. 太赫茲自旋電子學(xué)已取得一系列成果, 同時(shí)促進(jìn)了太赫茲和自旋電子學(xué)兩門學(xué)科的發(fā)展. 太赫茲波在幫助我們更加深入理解自旋電子學(xué)相關(guān)物理和過(guò)程的同時(shí), 自旋電子學(xué)也為太赫茲波器件的研究提供了新思路和新方法, 如本文所述的自旋太赫茲源(spintronic THz emitter)[13].

2013年, 德 國(guó) Kampfrath等[13]在Nature Nanotechnology發(fā)表論文, 報(bào)道了一種新型的基于超快自旋流—電荷流轉(zhuǎn)換的太赫茲脈沖產(chǎn)生方法. 其產(chǎn)生原理如圖1所示: 1)利用飛秒激光脈沖照射鐵磁/非磁(FM/NM)金屬納米薄膜異質(zhì)結(jié)構(gòu) (如 Fe/Au, Fe/Ru), 激發(fā)鐵磁層中的自旋向上和自旋向下的非平衡載流子; 2)非平衡載流子向相鄰的非磁金屬層擴(kuò)散, 由于自旋向上和自旋向下的載流子的運(yùn)動(dòng)速度相差較大, 故形成超快的自旋(極化)流Js從鐵磁層注入非磁層; 3)由于自旋軌道耦合作用導(dǎo)致的逆自旋霍爾效應(yīng)[14,15], 進(jìn)入非磁層的超快自旋流Js轉(zhuǎn)換為瞬態(tài)電荷流Jc(Jc∝Js×M,M為鐵磁層磁化強(qiáng)度); 4)瞬態(tài)電荷流Jc的時(shí)間尺度為亞皮秒量級(jí), 從而向外輻射太赫茲脈沖, 由于Jc總與M垂直(M與外加磁場(chǎng)H平行),故太赫茲脈沖的偏振方向總與外加磁場(chǎng)H垂直.此新型太赫茲源具有眾多優(yōu)點(diǎn), 如結(jié)構(gòu)簡(jiǎn)單、制備成本低、偏振可調(diào)、固態(tài)穩(wěn)定等, 更重要的是其頻譜寬度大于10 THz, 彌補(bǔ)了現(xiàn)有商用太赫茲脈沖源的不足. 由于其獨(dú)特優(yōu)點(diǎn)以及蘊(yùn)含的豐富物理機(jī)制, 受到了國(guó)內(nèi)外眾多研究組的關(guān)注和研究, 將其命名為自旋太赫茲源 (Spintronic THz emitter),并涌現(xiàn)了一系列突出成果.

本文從自旋太赫茲源的性能提升、調(diào)控和應(yīng)用3方面對(duì)其研究進(jìn)展進(jìn)行詳細(xì)的綜述: 第2節(jié)基于太赫茲產(chǎn)生的3個(gè)過(guò)程—超快自旋輸運(yùn)、光學(xué)激發(fā)、太赫茲出射, 分別介紹其性能提升方法; 第3節(jié)介紹自旋太赫茲源頻譜和偏振的主動(dòng)調(diào)控; 第4節(jié)介紹自旋太赫茲源在太赫茲超寬譜測(cè)試、磁結(jié)構(gòu)探測(cè)及成像、太赫茲超分辨近場(chǎng)成像等方面的應(yīng)用; 第5節(jié)為簡(jiǎn)要的總結(jié)與展望.

圖 1 自旋太赫茲源原理Fig. 1. Schematic of the spintronc THz emitter.

2 自旋太赫茲源的性能提升

自旋太赫茲源展示出眾多獨(dú)特優(yōu)點(diǎn), 但是文獻(xiàn) [13]中原型器件 (結(jié)構(gòu)為 10 nm Fe/2 nm Au,10 nm Fe/2 nm Ru)的太赫茲產(chǎn)生效率很低, 僅有商用ZnTe晶體的1%左右; 如何提升其產(chǎn)生效率、場(chǎng)強(qiáng)等性能, 是決定其能否實(shí)用的關(guān)鍵. 此后國(guó)內(nèi)外各個(gè)研究組利用各種方法, 已將其產(chǎn)生效率及功率提升至商用太赫茲脈沖源的水平. 這些提升方法主要基于太赫茲脈沖產(chǎn)生的三個(gè)過(guò)程開(kāi)展:1)光學(xué)激發(fā),飛秒激光脈沖照射鐵磁/非磁異質(zhì)結(jié)構(gòu)并相互作用, 激發(fā)超快自旋流; 2)超快自旋輸運(yùn),超快自旋流從鐵磁層注入非磁層, 并在非磁層中因自旋軌道耦合作用轉(zhuǎn)換為瞬態(tài)電荷流; 3)太赫茲出射, 時(shí)間尺度為亞皮秒的瞬態(tài)電荷流向外輻射太赫茲脈沖. 下面分別介紹基于這三個(gè)過(guò)程太赫茲性能提升的研究進(jìn)展.

2.1 基于超快自旋輸運(yùn)的性能提升

首先介紹超快自旋輸運(yùn)過(guò)程, 超快自旋輸運(yùn)過(guò)程是自旋太赫茲源的核心過(guò)程, 共包含兩個(gè)部分:1)超快自旋流產(chǎn)生并從鐵磁層注入非磁層; 2)注入非磁層的超快自旋流轉(zhuǎn)換為瞬態(tài)電荷流. 最終輻射的太赫茲波電場(chǎng)強(qiáng)度ETHz(t) 正比于異質(zhì)結(jié)構(gòu)中的總電荷流大小Jc隨時(shí)間的變化:增大超快自旋流的注入效率、自旋流-電荷流轉(zhuǎn)換效率, 以及其他使總電荷流大小及其隨時(shí)間變化率增大的方法, 均可提升太赫茲產(chǎn)生效率.

2016年德國(guó)Kampfrath研究組[16]進(jìn)一步報(bào)道了他們?cè)谧孕掌澰葱阅芴嵘系某晒? 其性能提升方法主要基于自旋輸運(yùn)過(guò)程, 主要包括以下 4 種. 1)選擇大自旋霍爾角γ的非磁層. 自旋霍爾角γ表征自旋流轉(zhuǎn)換為電荷流的效率[17,18], 自旋霍爾角γ越大, 則太赫茲產(chǎn)生效率越高. 他們研究了不同非磁層的太赫茲出射強(qiáng)度與自旋霍爾電導(dǎo)(正比于自旋霍爾角γ)的關(guān)系, 發(fā)現(xiàn)太赫茲出射強(qiáng)度、正負(fù)與自旋霍爾角γ的大小、正負(fù)一一對(duì)應(yīng), 其中重金屬Pt出射強(qiáng)度最大, 相對(duì)于Au等金屬有一個(gè)數(shù)量級(jí)以上的增強(qiáng). 2)優(yōu)化鐵磁/非磁材料組合. 鐵磁層一方面決定了產(chǎn)生的超快自旋流的大小, 另一方面不同的鐵磁/非磁界面也決定了超快自旋流注入非磁層的效率. 實(shí)驗(yàn)表明不同鐵磁層(3 nm)/Pt (3 nm)的太赫茲出射強(qiáng)度, 除 Ni較低外其他常見(jiàn)鐵磁金屬相差不大, CoFeB略高于其他金屬. 3)優(yōu)化結(jié)構(gòu)厚度. 非磁層厚度決定自旋流的輸運(yùn)擴(kuò)散從而影響總電荷流大小, 同時(shí)鐵磁/非磁層厚度也與飛秒激光吸收利用率、太赫茲出射效率相關(guān), 通過(guò)改變厚度太赫茲強(qiáng)度獲得數(shù)倍提升.4)充分利用雙向注入自旋流. 如圖2所示, 在鐵磁/非磁雙層異質(zhì)結(jié)構(gòu)中鐵磁層另一側(cè)再添加一非磁層,自旋流也可注入; 若兩側(cè)非磁層自旋霍爾角γ符號(hào)相反(如Pt和W)[19], 則電荷流可相干疊加, 實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示此方法將太赫茲強(qiáng)度提升了40%. 最終獲得最優(yōu)結(jié)構(gòu) W(2 nm)/CoFeB(1.8 nm)/Pt(2 nm);與其他商用太赫茲脈沖源的性能對(duì)比可知, 它的時(shí)域波形幅值最大, 在頻域上獲得了最寬的頻譜寬度(>15 THz), 其在低頻段的強(qiáng)度低于ZnTe晶體和光電導(dǎo)天線, 但在高頻段則遠(yuǎn)好于其他太赫茲源, 顯示出顯著的性能優(yōu)勢(shì).

圖 2 三層結(jié)構(gòu)自旋太赫茲源Fig. 2. Schematic of the trilayer spintronic THz emitter.

同時(shí)期及稍后時(shí)間, 電子科技大學(xué)齊靜波教授與復(fù)旦大學(xué)吳義政教授聯(lián)合團(tuán)隊(duì)[20]、新加坡Yang研究組[21]、德國(guó)Beigang研究組[22]、上海大學(xué)馬國(guó)宏/金鉆明團(tuán)隊(duì)[23]等各自報(bào)道了相關(guān)的材料與結(jié)構(gòu)優(yōu)化結(jié)果. 其后眾多研究組又發(fā)展出新的性能提升路徑, 其中基于超快自旋流注入這一自旋輸運(yùn)過(guò)程方面, 日本Mizukami研究組[24,25]利用鐵磁層摻雜、退火等方法增強(qiáng)注入的自旋流大小, 荷蘭Li研究組[26]通過(guò)減小界面粗糙度、界面混雜等方法提升自旋流在界面的注入效率; 此外, Kampfrath研究組[27]基于自旋塞貝克效應(yīng)這一自旋流注入方法,觀測(cè)到絕緣層YIG向重金屬Pt中注入超快純自旋流而產(chǎn)生的太赫茲脈沖, 但信號(hào)較小. 在超快自旋流-電荷流轉(zhuǎn)換這一自旋輸運(yùn)過(guò)程方面, 除了對(duì)傳統(tǒng)單質(zhì)重金屬Pt等摻雜增大其自旋霍爾角從而提升太赫茲產(chǎn)生效率外[28], 各研究組將新型量子材料及相關(guān)的新型自旋流-電荷流轉(zhuǎn)換機(jī)制運(yùn)用到自旋太赫茲脈沖源中, 也獲得了豐富有趣的結(jié)果.

自旋流-電荷流轉(zhuǎn)換機(jī)制有兩種, 一種是前文所述的逆自旋霍爾效應(yīng), 它是一種體效應(yīng); 另外一種為逆Rashba-Edelstein效應(yīng)[29], 它是一種界面效應(yīng), 主要存在了金屬異質(zhì)結(jié)構(gòu)界面(如Ag/Bi界面, Cu/Bi界面等)、拓?fù)浣^緣體表面態(tài)、二維材料、二維電子氣等. 美國(guó)Jungfleisch研究組[30]、復(fù)旦大學(xué)吳義政教授與電子科技大學(xué)齊靜波教授聯(lián)合團(tuán)隊(duì)[31]分別將自旋流從鐵磁層(CoFeB和Fe)注入Ag/Bi雙層納米薄膜, 觀測(cè)到Ag/Bi界面的逆Rashba-Edelstein效應(yīng)產(chǎn)生的太赫茲脈沖, 如圖3(a)所示; 且后者詳細(xì)研究了太赫茲強(qiáng)度隨Bi層厚度的變化規(guī)律, 并證明Ag/Bi體系中逆Rashba-Edelstein效應(yīng)和逆自旋霍爾效應(yīng)可以相互疊加從而提升產(chǎn)生效率. 新加坡Chia和Yang聯(lián)合團(tuán)隊(duì)[32]觀測(cè)到鐵磁/拓?fù)浣^緣體異質(zhì)(Co/Bi2Se3)產(chǎn)生太赫茲脈沖, 如圖 3(b)所示, 并指出其主要來(lái)源于Bi2Se3表面態(tài)的逆Rashba-Edelstein效應(yīng); 其后,他們實(shí)現(xiàn)了飛秒激光泵浦下超快自旋流從鐵磁層Co向二維半導(dǎo)體材料MoS2的高效注入, 以及由于逆Rashba-Edelstein效應(yīng)的自旋流-電荷流轉(zhuǎn)換,獲得太赫茲脈沖[33], 如圖3(c)所示. 以上體系產(chǎn)生的太赫茲強(qiáng)度具有一定的實(shí)用性, 雖還不及此前的重金屬中因逆自旋霍爾效應(yīng)產(chǎn)生的強(qiáng)度, 但為自旋太赫茲源的性能提升提供了新思路.

圖 3 基于逆 Rashba-Edelstein 效應(yīng)的太赫茲發(fā)射 (a) Ag/Bi界面; (b) 拓?fù)浣^緣體 Bi2Se3 表面態(tài); (c)二維半導(dǎo)體材料 MoS2Fig. 3. Schematic of THz emission via inverse Rashba-Edelstein effect: (a) Ag/Bi interface; (b) surface states of topological material Bi2Se3; (c) two-dimensional semiconductor MoS2.

2.2 基于光學(xué)激發(fā)的性能提升

自旋太赫茲源的輻射強(qiáng)度正比于泵浦飛秒激光功率, 但由于其納米薄膜結(jié)構(gòu)的厚度通常為數(shù)納米, 大部分激光能量被散射透射而非吸收[16,22],從而限制了太赫茲波產(chǎn)生效率.

本文作者團(tuán)隊(duì)及其合作者, 首先從理論上證明了納米厚度金屬薄膜存在天然的光學(xué)限制, 其對(duì)泵浦飛秒激光的吸收利用率不大于50%. 針對(duì)這一問(wèn)題, 提出一種金屬-介質(zhì)光子晶體結(jié)構(gòu), 以提高激光吸收利用率從而提升太赫茲產(chǎn)生效率[34]. 其結(jié)構(gòu)如圖4(a)所示, 是以介質(zhì)薄膜和金屬薄膜(NM1/FM/NM2)為單元組成的周期性結(jié)構(gòu), 其中金屬薄膜為 W(1.8 nm)/Fe(1.8 nm)/Pt (1.8 nm), 介質(zhì)薄膜選為SiO2薄膜, 其厚度d為調(diào)控因子. 當(dāng)激光在金屬-介質(zhì)光子晶體結(jié)構(gòu)中傳輸時(shí)發(fā)生多重散射和干涉, 會(huì)抑制金屬薄膜對(duì)激光的反射和透射, 增大金屬薄膜對(duì)激光能量的吸收. 圖4(b)左圖顯示了不同周期數(shù)n的光子晶體結(jié)構(gòu)的激光吸收率隨SiO2介質(zhì)層厚度d的變化(實(shí)線為計(jì)算值, 實(shí)心符號(hào)為實(shí)驗(yàn)樣品實(shí)測(cè)值), 對(duì)于每個(gè)周期其激光吸收率隨著d的增大而增大, 且吸收率從40%左右提升至90%以上; 右圖為相應(yīng)樣品的太赫茲出射強(qiáng)度隨著厚度d的變化, 對(duì)于每個(gè)周期其太赫茲強(qiáng)度隨厚度d的增大而增大, 與激光吸收率的變化規(guī)律相同. 圖4(c)顯示的是將太赫茲強(qiáng)度和激光吸收率均歸一化到標(biāo)準(zhǔn)的單周期自旋太赫茲源, 可明顯看出兩者隨厚度變化呈現(xiàn)相同趨勢(shì), 但隨著周期數(shù)n的增大太赫茲強(qiáng)度偏離激光吸收率越大, 其原因在于周期結(jié)構(gòu)中后層金屬薄膜對(duì)前層金屬薄膜產(chǎn)生的太赫茲的反射及吸收; 將該因素納入到太赫茲輻射模型, 可獲得較好的擬合結(jié)果(實(shí)線所示).相比于標(biāo)準(zhǔn)的單周期自旋太赫茲源, 金屬-介質(zhì)光子晶體結(jié)構(gòu)的產(chǎn)生效率提升到原來(lái)的1.7倍. 該工作將光學(xué)思想引入自旋太赫茲源的研究中, 為其性能提升提供了一種新途徑. 其后, 英國(guó)Herapath團(tuán)隊(duì)[35]將光學(xué)介質(zhì)諧振腔(TiO2/SiO2周期性結(jié)構(gòu))制備于自旋太赫茲源金屬納米薄膜上, 也通過(guò)提高激光吸收率提升了太赫茲產(chǎn)生效率.

除產(chǎn)生效率外, 太赫茲脈沖源的絕對(duì)場(chǎng)強(qiáng)亦是重要的一個(gè)性能指標(biāo). 高場(chǎng)強(qiáng)太赫茲脈沖在非線性物理等研究中具有重要的作用, 常規(guī)的高場(chǎng)強(qiáng)太赫茲脈沖源主要有LiNbO3晶體、空氣等離子體等[36],但前者帶寬只到3 THz, 后者的帶寬雖然可超過(guò)10 THz, 但存在不穩(wěn)定因素. 自旋太赫茲源通過(guò)常規(guī)的薄膜生長(zhǎng)方法(磁控濺射、電子束蒸發(fā)、分子束外延等)制備, 相較于傳統(tǒng)的電光晶體、光電導(dǎo)天線等商用太赫茲脈沖源, 容易制備低成本大面積自旋太赫茲源. 德國(guó)Kampfrath課題組[37]將飛秒激光擴(kuò)束泵浦到大面積的自旋太赫茲源上(直徑為7.5 cm), 然后將產(chǎn)生的大光束太赫茲聚焦(見(jiàn)圖 5), 在保持超寬帶 (>10 THz)的性能下, 獲得了峰值電場(chǎng)大于300 kV/cm的太赫茲脈沖, 為研究非線性物理及操控物質(zhì)提供了強(qiáng)有力手段.

另外值得一提的是，相對(duì)于電光晶體、光電導(dǎo)天線等只對(duì)于特定的泵浦飛秒激光波長(zhǎng)響應(yīng)，自旋太赫茲源對(duì)波長(zhǎng)無(wú)選擇性，400—1600 nm波長(zhǎng)的飛秒激光均可有效激發(fā)太赫茲出射[33,35].

圖 4 金屬-介質(zhì)光子晶體自旋太赫茲源[34] (a)結(jié)構(gòu)示意圖; (b)不同周期樣品的飛秒激光吸收率與太赫茲強(qiáng)度隨介質(zhì)層SiO2厚度d的變化; (c)歸一化的激光吸收率與太赫茲強(qiáng)度Fig. 4. Metal–dielectric photonic crystal type spintronic THz emitter[34]: (a) Schematic diagram; (b) fs laser absorbance and THz amplitude as the functions of SiO2 thickness d for different repeats; (c) normalized THz amplitude and fs laser absorbance as the functions of SiO2 thickness d for different repeats.

2.3 基于太赫茲出射的性能提升

自旋太赫茲源中超快自旋-電荷流隨時(shí)間的變化向外輻射太赫茲脈沖, 其向外輻射效率由阻抗Z所決定, 阻抗越大, 輻射效率越高. 對(duì)于鐵磁/非磁雙層納米薄膜異質(zhì)結(jié)構(gòu)來(lái)說(shuō), 其阻抗的表達(dá)式為[16]

其中Z0為自由空間阻抗,Z0= 377 ? ;ω為太赫茲波頻率;n1(ω) 和n2(ω) 分別為襯底和空氣的折射率;σF(ω) 和σN(ω) 分別是鐵磁層和非磁層的電導(dǎo)率;tF和tN分別是鐵磁層和非磁層的厚度. 由此可見(jiàn), 自旋太赫茲源向外輻射的效率與自身金屬薄膜的電導(dǎo)率和厚度密切相關(guān); 此前改變薄膜材料種類、薄膜厚度以提升太赫茲產(chǎn)生效率, 同時(shí)也包含了向外輻射效率的優(yōu)化和平衡. 若通過(guò)其他方法增大阻抗, 則可進(jìn)一步提升產(chǎn)生效率. 德國(guó)Bratschitsch課題組[38]對(duì)異質(zhì)結(jié)構(gòu) Fe(20 nm)/Pt(5 nm)中的Fe摻入微量元素Tb, 太赫茲強(qiáng)度隨著Tb的摻雜量變化; 進(jìn)一步實(shí)驗(yàn)表明Tb的摻雜改變了鐵磁層的電導(dǎo)率, 太赫茲強(qiáng)度與電導(dǎo)率隨Tb摻雜量的變化呈現(xiàn)對(duì)應(yīng)關(guān)系, 摻雜最優(yōu)結(jié)果相對(duì)非摻雜的太赫茲強(qiáng)度提升了2倍.

圖 5 高場(chǎng)強(qiáng)自旋太赫茲源[37] (a) 大面積自旋太赫茲源照片; (b) 實(shí)驗(yàn)裝置示意圖; (c) 太赫茲電場(chǎng)強(qiáng)度Fig. 5. High-field spintronic THz emitter[37]: (a) Photograph of the large area spintronic terahertz emitter; (b) schematic of the experimental setup; (c) resulting THz electric fields.

圖 6 (a)自旋太赫茲源與超半球硅透鏡組合器件[22]; (b) 自旋太赫茲源與天線結(jié)構(gòu)耦合器件[39]Fig. 6. (a) The integrated device of spintronic THz emitter and hyper hemispherical silicon lens[22]; (b) the integrated device of spintronic THz emitter and antenna[39].

自旋太赫茲源通過(guò)襯底向外呈一定發(fā)散角輻射太赫茲波, 由于襯底/空氣的折射率不匹配會(huì)發(fā)生反射損耗; 泵浦飛秒激光光斑越小, 太赫茲越發(fā)散, 損耗越大; 德國(guó)Beigang課題組[22]在襯底上貼裝超半球硅透鏡, 如圖6(a)所示, 使襯底/空氣界面耦合出更多的太赫茲, 太赫茲強(qiáng)度增強(qiáng)了30倍(在光斑直徑為 10 μm 的情況下). 此外, 在電磁學(xué)中, 天線可增強(qiáng)電磁波輻射效率; 德國(guó)Nandi團(tuán)隊(duì)[39]將自旋太赫茲源薄膜與天線結(jié)構(gòu)耦合, 如圖6(b)所示, 實(shí)測(cè)天線結(jié)構(gòu)的太赫茲強(qiáng)度提高到純薄膜結(jié)構(gòu)的2.42倍.

3 自旋太赫茲源的調(diào)控

自旋太赫茲源有兩個(gè)獨(dú)特優(yōu)點(diǎn), 一是平面薄膜型結(jié)構(gòu), 二是其產(chǎn)生的太赫茲脈沖偏振方向總與外加磁場(chǎng)垂直, 這兩個(gè)優(yōu)點(diǎn)決定了它具有較大的調(diào)控自由度. 下面介紹自旋太赫茲源偏振和頻譜調(diào)控的相關(guān)進(jìn)展.

3.1 偏振調(diào)控

自旋太赫茲源輻射線偏振的太赫茲波, 其偏振方向總是與外加磁場(chǎng)垂直, 因此通過(guò)旋轉(zhuǎn)外加磁場(chǎng), 即可有效調(diào)控太赫茲波的線偏振方向. 圓偏振的太赫茲波在手性分子、磁共振測(cè)試等方面具有重要應(yīng)用[40], 基于自旋太赫茲源線偏振與外加磁場(chǎng)垂直的特性, 研究人員發(fā)展出各種可調(diào)控圓偏振太赫茲源.

圖 7 偏振可調(diào)自旋太赫茲源 (a)級(jí)聯(lián)自旋太赫茲源[42]; (b)超材料集成自旋太赫茲源[44]Fig. 7. Polarization-tunable spintronic THz emitter: (a) Cascade spintronic THz emitter[42]; (b) metamaterial integrated spintronic THz emitter[44].

日本Nakajima研究組[41]將自旋太赫茲源薄膜結(jié)構(gòu)與雙折射液晶相集成, 其中液晶起到太赫茲相位延遲片的作用. 當(dāng)外加磁場(chǎng)施加在不同方向時(shí), 自旋太赫茲源產(chǎn)生的線偏振太赫茲與液晶相互作用并獲得不同的相位延遲, 最終出射的太赫茲波在圓偏振態(tài)和線偏振態(tài)之間轉(zhuǎn)換; 如對(duì)液晶施加一小電壓, 可進(jìn)一步調(diào)控圓偏振的太赫茲頻點(diǎn). 北京航空航天大學(xué)吳曉君、聶天曉團(tuán)隊(duì)[42]提出利用兩個(gè)級(jí)聯(lián)自旋太赫茲源產(chǎn)生圓偏振太赫茲波, 如圖7(a)所示, 飛秒激光脈沖激發(fā)第1個(gè)源后的透射光繼續(xù)激發(fā)第2個(gè), 兩個(gè)源的外加磁場(chǎng)互相垂直產(chǎn)生正交的線偏振太赫茲相干疊加, 通過(guò)調(diào)節(jié)兩個(gè)源之間的氣壓使正交偏振的相位差為90°, 最終獲得了圓偏振的太赫茲出射; 且通過(guò)改變兩個(gè)源上的磁場(chǎng)方向, 可使太赫茲偏振態(tài)在線偏振、(左旋、右旋)圓偏振之間切換; 此外, 該團(tuán)隊(duì)也利用彎曲的磁場(chǎng)產(chǎn)生橢圓偏振太赫茲波[43]. 本文作者團(tuán)隊(duì)提出將金屬-介質(zhì)光子晶體自旋太赫茲源與超材料波片的集成器件[44], 其中超材料為雙層金屬線柵結(jié)構(gòu), 被設(shè)計(jì)成寬帶太赫茲1/4波片; 通過(guò)旋轉(zhuǎn)外加磁場(chǎng)使集成器件出射的太赫茲波在線偏振與圓偏振之間切換, 相對(duì)于此前的液晶集成器件, 其圓偏振頻譜更寬.

3.2 頻譜調(diào)控

自旋太赫茲源薄膜可通過(guò)光刻等微加工手段制備成圖形化結(jié)構(gòu). 電子科技大學(xué)齊靜波教授與復(fù)旦大學(xué)吳義政教授聯(lián)合團(tuán)隊(duì)[20]將其制備成條帶陣列, 固定外加磁場(chǎng)方向并旋轉(zhuǎn)條帶長(zhǎng)軸與磁場(chǎng)的夾角, 改變了太赫茲頻譜分布, 如圖 8(a)所示; 其原因在于產(chǎn)生太赫茲的瞬態(tài)電荷流總是沿垂直于外加磁場(chǎng)的方向運(yùn)動(dòng), 改變夾角使條帶邊緣對(duì)瞬態(tài)電荷流的積累與反射不同, 使其時(shí)空分布發(fā)生改變,太赫茲頻譜隨之改變. 上海大學(xué)馬國(guó)宏、金鉆明課題組[45]獨(dú)立報(bào)道了類似的調(diào)控結(jié)果. 新加坡Yang課題組[46]將自旋太赫茲源薄膜生長(zhǎng)于高阻硅襯底并制備成三個(gè)條帶, 條帶兩邊添加電極;在飛秒激光照射下, 當(dāng)外加磁場(chǎng)與條帶垂直時(shí)可產(chǎn)生沿條帶方向運(yùn)動(dòng)的瞬態(tài)自旋-電荷流, 當(dāng)電極兩端施加電流也可產(chǎn)生沿條帶方向運(yùn)動(dòng)光生瞬態(tài)電流, 這樣就形成1個(gè)復(fù)合太赫茲源, 兩者產(chǎn)生的太赫茲波可相干疊加, 如圖8(b)所示; 實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,施加電流時(shí)其產(chǎn)生的太赫茲頻譜在低頻段(0.1—0.5 THz)的強(qiáng)度增強(qiáng)了2—3個(gè)數(shù)量級(jí). 北京航空航天大學(xué)吳曉君、聶天曉團(tuán)隊(duì)[47]利用相鄰的飛秒激光脈沖對(duì)泵浦自旋太赫茲源, 通過(guò)改變兩個(gè)脈沖對(duì)的時(shí)延, 有效地在亞皮秒時(shí)間尺度調(diào)控其產(chǎn)生的自旋流, 從而成功地調(diào)控其產(chǎn)生的太赫茲脈沖波形及對(duì)應(yīng)的頻譜, 如圖8(c)所示.

4 自旋太赫茲源的應(yīng)用

4.1 太赫茲超寬譜測(cè)試

圖 8 頻譜可調(diào)自旋太赫茲源 (a)條帶圖形自旋太赫茲源[20]; (b)電流增強(qiáng)復(fù)合自旋太赫茲源[46]; (c)飛秒激光脈沖對(duì)激發(fā)自旋太赫茲源[47]Fig. 8. Spectrum-tunable spintronic THz emitter: (a) Stripe patterned spintronic THz emitter[20]; (b) current enhanced hybrid spintronic THz emitter[46]; (c) dual-pulses pumped spintronic THz emitter[47].

自旋太赫茲源的頻譜寬度可達(dá)30 THz, 因此它可以對(duì)各種材料和器件進(jìn)行超寬譜測(cè)試. 德國(guó)Kampfrath研究組[16]利用自旋太赫茲源測(cè)試了7.5 μm厚的聚四氟乙烯的太赫茲透射譜, 在6,15和18 THz觀察到明顯的共振吸收. 這與此前用空氣等離子產(chǎn)生太赫茲脈沖的測(cè)試結(jié)果一致, 但空氣等離子體產(chǎn)生太赫茲脈沖所需能量比自旋太赫茲源高5個(gè)數(shù)量級(jí), 且系統(tǒng)復(fù)雜頻譜不穩(wěn)定, 因此自旋太赫茲源在超寬譜測(cè)試方面顯現(xiàn)出極大的優(yōu)勢(shì).

4.2 磁結(jié)構(gòu)檢測(cè)及成像

自旋太赫茲源產(chǎn)生的太赫茲偏振方向垂直于外加磁場(chǎng)的方向, 同時(shí)其產(chǎn)生的太赫茲強(qiáng)度與鐵磁層磁滯回線一一對(duì)應(yīng), 因此可通過(guò)測(cè)試太赫茲強(qiáng)度隨磁場(chǎng)的變化獲得鐵磁層的磁滯回線[28]. 日本Bulgarevich研究組[48]根據(jù)這一特性, 提出一種獲得磁場(chǎng)分布的檢測(cè)/成像芯片(見(jiàn)圖9), 芯片結(jié)構(gòu)為自旋太赫茲源薄膜/MgO襯底/電光晶體ZnTe/金反射鏡; 當(dāng)泵浦飛秒激光(pump)斜入射于自旋太赫茲源薄膜, 其產(chǎn)生的太赫茲脈沖經(jīng)過(guò)襯底進(jìn)入ZnTe晶體, 并被探測(cè)飛秒激光(probe)通過(guò)反射方式檢測(cè)到; 而太赫茲脈沖的方向和強(qiáng)度與其感受到的局域磁場(chǎng)密切相關(guān), 移動(dòng)磁體使局域磁場(chǎng)發(fā)生變化從而改變檢測(cè)到的太赫茲脈沖, 最終復(fù)現(xiàn)出磁場(chǎng)分布. 但此方法的成像精度有待進(jìn)一步提高,而這主要依賴于自旋太赫茲源的效率提升.

圖 9 基于自旋太赫茲源的磁檢測(cè)/成像芯片[48] (a)示意圖; (b)不同永磁鐵取向下的磁分布成像圖Fig. 9. Magneto-optic sensor/imager based on spintronic THz emitter[48]: (a) Schematic diagram; (b) magnetic images with diferent permanent magnet orientation.

圖 10 自旋太赫茲源陣列鬼成像顯微術(shù)[49] (a) 示意圖; (b) 自旋太赫茲源陣列; (c) 成像物體的光學(xué)照片和太赫茲鬼成像圖Fig. 10. Ghost spintronic THz emitter array microscope(GHOSTEAM)[49]: (a) Schematic of GHOSTEAM; (b) schematic of spintronic THz emitter array; (c) optical photo and THz ghost image of an object.

4.3 太赫茲超分辨近場(chǎng)成像

自旋太赫茲源的納米薄膜結(jié)構(gòu)產(chǎn)生的太赫茲脈沖強(qiáng)度可與毫米級(jí)ZnTe晶體相當(dāng), 同時(shí)可與其他物體呈納米級(jí)接近. 基于以上特性, 中國(guó)工程物理研究院朱禮國(guó)團(tuán)隊(duì)與本文作者團(tuán)隊(duì)及合作者[49],成功地利用自旋太赫茲源實(shí)現(xiàn)了太赫茲超分辨近場(chǎng)成像. 如圖 10(a)所示, 數(shù)字微鏡陣列 DMD對(duì)飛秒激光進(jìn)行空間編碼, 然后照射自旋太赫茲源, 其產(chǎn)生的太赫茲脈沖具備對(duì)應(yīng)的空間編碼特性, 自旋太赫茲源可等效為自旋太赫茲源陣列(spintronic THz emitter array, STEA), 即 在DMD控制下被光照的“單元”處于“on”狀態(tài), 輻射太赫茲脈沖, 而無(wú)光照的“單元”處于“ off ”狀態(tài),沒(méi)有太赫茲脈沖發(fā)射, 如圖10(b)所示. 自旋太赫茲源陣列產(chǎn)生的太赫茲波在近場(chǎng)時(shí)其編碼信息保持良好, 不同編碼的太赫茲波陣列經(jīng)過(guò)成像目標(biāo)后在遠(yuǎn)場(chǎng)單像素探測(cè)器獲得不同的信號(hào)大小; 變換編碼采集對(duì)應(yīng)的遠(yuǎn)場(chǎng)信號(hào)大小, 再經(jīng)過(guò)壓縮鬼成像技術(shù), 可重構(gòu)出近場(chǎng)目標(biāo)的圖像. 圖10(c)分別顯示了成像目標(biāo)的光學(xué)照片和太赫茲鬼成像圖, 鬼成像的空間分辨率達(dá)到 6.5 μm (1/100 波長(zhǎng)), 且其潛在的分辨率可以達(dá)到飛秒光的衍射極限. 此外, 基于自旋太赫茲源偏振可調(diào)的性質(zhì)研究了偏振態(tài)對(duì)亞波長(zhǎng)結(jié)構(gòu)圖像的影響, 通過(guò)圖像融合消除了圖像的偏振效應(yīng); 同時(shí)結(jié)合飛行時(shí)間測(cè)量, 實(shí)現(xiàn)了太赫茲層析成像. 他們將此方法命名為自旋太赫茲源陣列鬼 成 像 顯 微 術(shù) (ghost spintronic THz emitter array microscope, GHOSTEAM), 并指出未來(lái)利用更加穩(wěn)定的飛秒振蕩器來(lái)驅(qū)動(dòng)自旋太赫茲源可大幅提升成像幀率, 縮短成像時(shí)間.

5 總結(jié)與展望

近年來(lái), 自旋太赫茲源因其眾多優(yōu)點(diǎn)獲得國(guó)內(nèi)外研究者的重點(diǎn)關(guān)注, 并取得了一系列成果. 本文分別從自旋太赫茲源的性能、調(diào)控及其應(yīng)用3個(gè)方面, 介紹了其研究進(jìn)展. 在性能提升方面, 研究人員利用光子晶體、諧振腔、大面積激發(fā)-緊聚焦等方法提升泵浦飛秒激光的能量利用率, 通過(guò)材料和結(jié)構(gòu)優(yōu)化等方法增大自旋流產(chǎn)生、注入強(qiáng)度和自旋流-電荷流轉(zhuǎn)換效率, 并引入新型量子材料及轉(zhuǎn)換機(jī)制, 基于阻抗匹配、超半球硅透鏡及天線結(jié)構(gòu)等方法增強(qiáng)輻射, 最終使其產(chǎn)生效率、場(chǎng)強(qiáng)等性能達(dá)到實(shí)用化水平; 在調(diào)控方面, 基于液晶相位延遲、級(jí)聯(lián)、超材料等方法實(shí)現(xiàn)了自旋太赫茲源偏振態(tài)的主動(dòng)調(diào)控, 基于微結(jié)構(gòu)、復(fù)合源結(jié)構(gòu)、脈沖對(duì)激發(fā)等方法實(shí)現(xiàn)了自旋太赫茲源的頻譜調(diào)控; 在應(yīng)用方面, 利用自旋太赫茲源成功進(jìn)行了太赫茲超寬譜測(cè)試、磁結(jié)構(gòu)檢測(cè)及成像、太赫茲超分辨近場(chǎng)成像.

雖然自旋太赫茲源的研究取得了顯著進(jìn)展, 但還存在一些問(wèn)題有待解決. 如在飛秒振蕩器驅(qū)動(dòng)下其產(chǎn)生強(qiáng)度相比光電導(dǎo)天線仍有一定距離[16], 飛秒激光擴(kuò)束-太赫茲聚焦下的強(qiáng)場(chǎng)太赫茲仍低于商用LiNbO3晶體[37]; 偏振態(tài)調(diào)控的頻譜寬度較窄,頻譜調(diào)控時(shí)其能量還主要集中于低頻段; 利用自旋太赫茲脈沖源(特別是強(qiáng)場(chǎng))進(jìn)行超寬譜測(cè)試的研究較少, 磁結(jié)構(gòu)檢測(cè)及成像的靈敏度較低, 太赫茲超分辨近場(chǎng)成像的速度較慢等. 為解決這些問(wèn)題,需要綜合利用光學(xué)、太赫茲、自旋電子學(xué)等多學(xué)科交叉手段, 進(jìn)一步提升其產(chǎn)生效率, 發(fā)展新的偏振、頻譜調(diào)控方法, 進(jìn)一步增強(qiáng)應(yīng)用實(shí)用性并發(fā)掘更多應(yīng)用場(chǎng)景, 最終同時(shí)推動(dòng)自旋電子學(xué)和太赫茲兩門學(xué)科的發(fā)展和技術(shù)進(jìn)步.