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    香花油茶葉的茶多酚提取、純化及其抗氧化活性研究

    2020-11-03 06:39:02陳海燕李沐曉周則華潘英明
    廣西林業(yè)科學(xué) 2020年3期
    關(guān)鍵詞:活性白土香花濃縮液

    陳海燕,李沐曉,周則華,潘英明,楊 漓

    (1.廣西壯族自治區(qū)林業(yè)科學(xué)研究院 國家油茶工程技術(shù)研究中心熱帶地區(qū)油茶良種與栽培試驗站,廣西南寧 530002;2.浙江農(nóng)林大學(xué),浙江杭州 311300;3.廣西貴港市平天山林場,廣西貴港537100;4.廣西師范大學(xué),廣西桂林 541001)

    茶多酚通常從茶葉中提取,又名茶單寧和茶鞣質(zhì),由兒茶素類、黃酮類、花青甙類、酚酸類和縮酚酸類等30多種多羥基酚類化合物組成,其中兒茶素類化合物占茶多酚的60%~80%[1],其次是黃酮類,其他酚類物質(zhì)較少。研究人員對茶多酚的抗氧化性和生理活性等功能進(jìn)行了系統(tǒng)的研究,研究表明其在抗氧化、抗病毒和抗輻射以達(dá)到防癌、抗癌、抑制腫瘤的作用及預(yù)防心血管類疾病等方面具有較好的功效[2-6],被廣泛應(yīng)用于日用化工、食品和醫(yī)療保健等領(lǐng)域。

    山茶屬(Camellia)植物的葉片多富含茶多酚,香花油茶(C.osmantha)是2012年在廣西南寧發(fā)現(xiàn)的山茶屬短柱茶組新種[7],國內(nèi)外對其研究不多,主要集中在繁育、生理、茶油和園林綠化等方面[8-10],關(guān)于香花油茶葉中提取茶多酚的研究較少。香花油茶葉中的茶多酚含量較高,其嫩葉的茶多酚含量可高達(dá)38%(以干葉計),比通常用來提取茶多酚的茶葉高很多[11]。從茶葉中提取茶多酚的研究較多,提取方法有溶劑萃取法、離子沉淀法、柱子分離法、超臨界CO2萃取法、酶提取法、微波提取法及超聲波提取法等[12-15]。本研究在前人研究的基礎(chǔ)上進(jìn)行優(yōu)化改進(jìn),先用超聲-微波協(xié)同萃取,再用乙醇浸提,然后通過活性白土和酸性活性炭進(jìn)行吸附,最后用無水乙醇進(jìn)行純化,醇沉后進(jìn)行離心分離,上清液于旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)儀上濃縮,濃縮液置于真空干燥箱中干燥,得到茶多酚成品;將茶多酚成品用于豬油的抗氧化活性試驗,檢驗其抗氧化活性能力。試驗可為香花油茶的綜合利用提供理論依據(jù),為香花油茶提取茶多酚實現(xiàn)工業(yè)化生產(chǎn)奠定基礎(chǔ)。

    1 材料與方法

    1.1 材料

    香花油茶葉采集自廣西壯族自治區(qū)林業(yè)科學(xué)研究院油茶種質(zhì)資源庫5 ~10年生成年母樹植株。

    1.2 儀器

    UV-2501PC 紫外分光光度計;FW100 高速萬能粉碎機(jī);JJ200 型電子分析天平;W-201B 數(shù)顯恒溫水浴鍋;L530 臺式低速離心機(jī);250D 恒溫光照培養(yǎng)箱;CW-2000型超聲-微波協(xié)同萃取儀;SZCL-2A 數(shù)顯智能控溫磁力氣攪拌器;VOS-30A真空干燥箱。

    1.3 試劑

    沒食子酸標(biāo)準(zhǔn)品、福林酚(Folin-Ciocalteu)試劑、無水乙醇、活性白土、酸性活性炭、豬油(自制)。試驗用水均為蒸餾水;除特殊標(biāo)注外,所用試劑均為分析純。

    1.4 試驗方法

    1.4.1 茶多酚的提取

    對采集的香花油茶嫩葉進(jìn)行預(yù)處理,洗凈并低溫烘干,粉碎過篩(60目)備用。

    稱取一定量經(jīng)過篩處理的香花油茶樣品,放入超聲-微波協(xié)同萃取儀的萃取瓶中,加入30 mL乙醇(濃度分別為20%、30%、40%、50%和60%),設(shè)定微波功率(150、250、350、450 和550 W)、超聲功率(50 W)、萃取溫度(50、60、70、80和90 ℃)、萃取時間(50、100、150、200和250 s),萃取完成后,將萃取瓶中的香花油茶葉及萃取液倒入圓底燒瓶中,加入乙醇(與香花油茶葉原料料液比分別為1∶15、1∶20、1∶25、1∶30和1∶35),攪拌均勻后放入水浴鍋中浸提(時間分別為15、30、45、60 和75 min),倒出浸提液于冰箱靜置8 h,用離心機(jī)將浸提液分離,倒出上清液,重復(fù)以上操作3 次,將每次的浸取液分別放置。用旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)儀將上清液進(jìn)行濃縮,回收乙醇,濃縮液置于已恒重的蒸發(fā)皿上,于真空干燥箱中干燥,得到茶多酚成品。稱重并計算茶多酚質(zhì)量,按照GB/T 8313-2018[16]的方法對茶多酚成品中茶多酚的含量進(jìn)行檢測,計算香花油茶葉中提取茶多酚的得率(茶多酚得,考察各因素對香花油茶葉中提取茶多酚得率的影響,確定香花油茶葉中茶多酚提取的最佳工藝條件。

    1.4.2 茶多酚的純化

    在按照最佳工藝條件得到的茶多酚提取液中加入活性白土(10、20、30、40 和50 g/L),置于磁力攪拌器上攪拌,重復(fù)攪拌吸附幾次,將吸附后的茶多酚浸提液進(jìn)行離心分離,上清液加入酸性活性炭(20、30、40、50 和60 g/L),置于磁力攪拌器上攪拌,重復(fù)攪拌吸附幾次,將吸附后的茶多酚浸提液進(jìn)行離心分離,上清液置于旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)儀上濃縮,濃縮液加入無水乙醇(1∶1、1∶2、1∶3、1∶4和1∶5)進(jìn)行醇沉,醇沉后進(jìn)行離心分離,上清液置于旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)儀上濃縮,濃縮液置于已恒重的蒸發(fā)皿上并放入真空干燥箱中干燥,得到茶多酚成品。稱重并計算茶多酚質(zhì)量,按照GB/T 8313-2018[16]的方法對茶多酚成品中茶多酚的含量進(jìn)行檢測,計算香花油茶葉中提取茶多酚的得率,考察各因素對香花油茶葉中茶多酚純度及得率的影響,確定香花油茶葉中茶多酚純化的最佳工藝條件。

    1.4.3 抗氧化性能試驗

    取等量豬油30 g,分別加入12 個三角瓶中,在三角瓶中分別加入豬油質(zhì)量的0.02%、0.04%、0.06%、0.08%和0.10%的茶多酚(茶多酚已通過酰化制成油溶性茶多酚,能完全溶于豬油),設(shè)1 個空白對照組。把三角瓶放入恒溫光照培養(yǎng)箱中,設(shè)定溫度60 ℃,每3 天按照GB 5009.227-2016[17]的方法測定豬油的過氧化值。

    2 結(jié)果與分析

    2.1 香花油茶葉中茶多酚的提取

    2.1.1 乙醇濃度對茶多酚提取的影響

    在超聲功率50 W、微波功率350 W、超聲-微波萃取時間100 s、料液比1∶25、浸提溫度70 ℃、浸提時間45 min、浸提次數(shù)2次、活性白土量30 g/L、酸性活性炭量40 g/L、無水乙醇與濃縮液比4∶1 的條件下,考察不同濃度乙醇對茶多酚得率的影響。當(dāng)乙醇濃度較低時,茶多酚得率較低,這是由于茶多酚在水中容易發(fā)生氧化反應(yīng),導(dǎo)致含量下降;隨著乙醇濃度增加,乙醇抑制了氧化反應(yīng),茶多酚得率提高,當(dāng)乙醇濃度為40% 時,茶多酚得率較高(12.18%);乙醇濃度繼續(xù)增加,得率變化不大,還有稍微下降的趨勢,這是因為隨著乙醇濃度的升高,香花油茶葉中的脂溶性物質(zhì)浸出,茶多酚的雜質(zhì)增加,得率下降;從經(jīng)濟(jì)成本各方面考慮,乙醇濃度選擇40%為宜(圖1)。

    圖1 乙醇濃度對茶多酚得率的影響Fig.1 Effects of ethanol concentrations on yield of tea polyphenols

    2.1.2 微波功率對茶多酚提取的影響

    超聲-微波協(xié)同萃取是近幾年較新的一種浸提方法,利用微波的穿透性,使浸提液中的極性分子在微波電磁場中發(fā)生高頻運(yùn)動,分子間的頻繁摩擦引起分子細(xì)胞內(nèi)溫度快速升高,細(xì)胞破裂,胞內(nèi)有效成分快速流出,增大分子內(nèi)有效成分的的擴(kuò)散速率,達(dá)到快速、高效和節(jié)能的浸提效果。在超聲功率50 W、超聲-微波萃取時間100 s、乙醇濃度40%、料液比1∶25、浸提溫度70 ℃、浸提時間45 min、浸提次數(shù)2 次、活性白土量30 g/L、酸性活性炭量40 g/L、無水乙醇與濃縮液比4∶1 的條件下,考察不同微波功率對茶多酚得率的影響。茶多酚得率隨著微波功率的增大而提高,但當(dāng)微波功率超過350 W后,得率變化不大,說明過大的微波功率對茶多酚得率的提高沒有幫助,而且微波功率過大會引起浸提液過熱,葉中的顆粒擴(kuò)散運(yùn)動加劇,造成浸提液暴沸,茶多酚也容易發(fā)生氧化反應(yīng);綜合考慮,微波功率選擇350 W為宜(圖2)。

    圖2 微波功率對茶多酚得率的影響Fig.2 Effect of power of microwave heating on yield of tea polyphenols

    2.1.3 微波時間對茶多酚提取的影響

    在超聲功率50 W、微波功率350 W、乙醇濃度40%、料液比1∶25、浸提溫度70 ℃、浸提時間45 min、浸提次數(shù)2 次、活性白土量30 g/L、酸性活性炭量40 g/L、無水乙醇與濃縮液比4∶1 的條件下,考察不同微波時間對茶多酚得率的影響。當(dāng)微波時間少于100 s 時,茶多酚得率隨著微波時間的增加而提高;當(dāng)微波時間多于100 s 時,隨著微波時間的增加,茶多酚得率下降,這主要是由于隨著微波時間的增加,浸提液的溫度升高,茶多酚中的兒茶素類物質(zhì)在浸提液中被氧化而縮合為不同程度的縮合產(chǎn)物(圖3)。因此,微波時間選擇100 s為宜。

    圖3 微波時間對茶多酚得率的影響Fig.3 Effect of time of microwave heating on yield of tea polyphenols

    2.1.4 料液比對茶多酚提取的影響

    在超聲功率50 W、微波功率350 W、乙醇濃度40%、超聲-微波萃取時間100 s、浸提溫度70 ℃、浸提時間45 min、浸提次數(shù)2 次、活性白土量30 g/L、酸性活性炭量40 g/L、無水乙醇與濃縮液比4∶1 的條件下,考察不同料液比對茶多酚得率的影響。茶多酚得率與料液比呈負(fù)相關(guān)關(guān)系,料液比越小,茶多酚得率越高;料液比小于1∶25,茶多酚得率的相對提高率不明顯;料液比小則乙醇的用量增加,乙醇的回收增加生產(chǎn)成本,從經(jīng)濟(jì)效益考慮,料液比選擇1∶25為宜(圖4)。

    圖4 料液比對茶多酚得率的影響Fig.4 Effect of ratio of feed to liquid on yield of tea polyphenols

    2.1.5 浸提溫度對茶多酚提取的影響

    在超聲功率50 W、微波功率350W、乙醇濃度40%、超聲-微波萃取時間100 s、料液比1∶25、浸提時間45 min、浸提次數(shù)2次、活性白土量30 g/L、酸性活性炭量40 g/L、無水乙醇與濃縮液比4∶1 的條件下,考察不同浸提溫度對茶多酚得率的影響。當(dāng)溫度低于70 ℃時,茶多酚得率與浸提溫度呈正相關(guān)關(guān)系;當(dāng)浸提溫度高于70 ℃時,隨著浸提溫度的升高茶多酚得率變化不明顯;當(dāng)浸提溫度達(dá)到90 ℃時,茶多酚得率略有下降(圖5)。高溫條件下茶多酚易發(fā)生氧化反應(yīng),導(dǎo)致得率下降,浸提溫度選擇70 ℃為宜。

    圖5 浸提溫度對茶多酚得率的影響Fig.5 Effect of extraction temperature on yield of tea polyphenols

    2.1.6 浸提時間對茶多酚提取的影響

    在超聲功率50 W、微波功率350 W、乙醇濃度40%、超聲-微波萃取時間100 s、料液比1∶25、浸提溫度70 ℃、浸提次數(shù)2 次、活性白土量30 g/L、酸性活性炭量40 g/L、無水乙醇與濃縮液比4∶1 的條件下,考察不同浸提時間對茶多酚得率的影響。茶多酚得率隨浸提時間的增加呈先上升后下降的趨勢,45 min時得率最高(圖6)。

    圖6 浸提時間對茶多酚得率的影響Fig.6 Effect of extraction time on yield of tea polyphenols

    2.1.7 浸提次數(shù)對茶多酚提取的影響

    在超聲功率50 W、微波功率350 W、乙醇濃度40%、超聲-微波萃取時間100 s、料液比1∶25、浸提溫度70 ℃、浸提時間45 min、活性白土量30 g/L、酸性活性炭量40 g/L、無水乙醇與濃縮液比4∶1的條件下,考察不同浸提次數(shù)對茶多酚得率的影響。浸提1次時,茶多酚得率較低;浸提3次時,茶多酚得率與浸提2 次時差別不大;從經(jīng)濟(jì)效益考慮,浸提2 次為最佳(圖7)。

    圖7 浸提次數(shù)對茶多酚得率的影響Fig.7 Effects of times of extraction on yield of tea polyphenols

    2.2 香花油茶葉中茶多酚的純化

    2.2.1 活性白土量對茶多酚純化的影響

    香花油茶葉提取液的化學(xué)組成復(fù)雜,除含有茶多酚外,還含有咖啡因、氨基酸、蛋白質(zhì)、茶多糖、果膠、色素、維生素、芳香物、酶及無機(jī)鹽等多種物質(zhì),活性白土能最大程度地去除其中的咖啡因和其他雜質(zhì),而且活性白土吸附后通過離心分離就能將沉淀分離,操作簡便,成本低廉。在超聲功率50 W、微波功率350 W、乙醇濃度40%、超聲-微波萃取時間100 s、料液比1∶25、浸提溫度70 ℃、浸提次數(shù)2 次、浸提時間45 min、酸性活性炭量40 g/L、無水乙醇與濃縮液比4∶1的條件下,考察不同活性白土量對茶多酚純度及回收率的影響。當(dāng)活性白土量為10 g/L時,茶多酚回收率最高(18.78%),純度最低(35.77%);當(dāng)活性白土量為50 g/L時,茶多酚純度最佳(61.25%),回收率最低(8.46%)(圖8)。綜合考慮,活性白土量選擇30 g/L為宜,此時純度為60.06%,回收率為12.18%。

    圖8 活性白土量對茶多酚純度及回收率的影響Fig.8 Effects of activated white soil quantity on purity and recovery rate of tea polyphenols

    2.2.2 酸性活性炭量對茶多酚純化的影響

    酸性活性炭對色素等雜質(zhì)有較大的吸附作用。在超聲功率50 W、微波功率350 W、乙醇濃度40%、超聲-微波萃取時間100 s、料液比1∶25、浸提溫度70 ℃、浸提次數(shù)2 次、浸提時間45 min、活性白土量30 g/L、無水乙醇與濃縮液比4∶1的條件下,考察不同酸性活性炭量對茶多酚純度及回收率的影響。隨著酸性活性炭量的增加,茶多酚的純度提高,回收率降低;綜合考慮,酸性活性炭量選擇40 g/L為宜(圖9)。

    圖9 酸性活性炭量對茶多酚純度及回收率的影響Fig.9 Effects of acid activated carbon quantity on purity and recovery rate of tea polyphenols

    2.2.3 無水乙醇與濃縮液比對茶多酚純化的影響

    無水乙醇對茶多酚濃縮液進(jìn)行醇沉,是一個溶解擴(kuò)散沉淀的過程,多糖是水溶性的,不溶于無水乙醇,一些蛋白質(zhì)、無機(jī)鹽和果膠等也不溶于無水乙醇,通過醇沉可以把濃縮液中的多糖、蛋白質(zhì)、無機(jī)鹽和果膠等雜質(zhì)去除,達(dá)到純化茶多酚的目的。在超聲功率50 W、微波功率350W、乙醇濃度40%、超聲-微波萃取時間100 s、料液比1∶25、浸提溫度70 ℃、浸提次數(shù)2 次、浸提時間45 min、活性白土量30 g/L、酸性活性炭量40 g/L 的條件下,考察不同無水乙醇與濃縮液比對茶多酚純度及回收率的影響。隨著無水乙醇與濃縮液比的增加,茶多酚的純度提高,回收率降低;綜合考慮,無水乙醇與濃縮液比4∶1為宜(圖10)。

    圖10 無水乙醇與濃縮液比對茶多酚純度及回收率的影響Fig.10 Effects of ratio of anhydrous ethanol to concentrated liquid on purity and recovery rate of tea polyphenols

    2.3 香花油茶茶多酚抗氧化活性

    過氧化值的高低是評判豬油酸敗程度的標(biāo)準(zhǔn)。與沒有加入茶多酚的豬油相比,隨著時間的增加,加入了茶多酚的豬油過氧化值的增加緩慢很多,由此可見,香花油茶葉中的茶多酚具有抗氧化活性,能延緩豬油中不飽和脂肪酸的氧化分解,延長油脂的質(zhì)變酸敗時間,延長油脂貯藏時間;當(dāng)茶多酚的添加量為豬油質(zhì)量的0.06%時,豬油的過氧化值隨時間變化增加的速率最低(表1)。

    表1 各處理的過氧化值Tab.1 Peroxide number of all treatments

    3 結(jié)論與討論

    通過對超聲-微波協(xié)同萃取茶多酚及純化工藝關(guān)鍵技術(shù)的研究,確定了香花油茶葉中茶多酚提取與純化的最佳工藝條件為超聲功率50 W、微波功率350 W、超聲-微波萃取時間100 s、乙醇濃度40%、料液比1∶25、浸提溫度70 ℃、浸提時間45 min、浸提次數(shù)2 次、活性白土量30 g/L、酸性活性炭量40 g/L、無水乙醇與濃縮液比4∶1。在此條件下,香花油茶葉中的茶多酚提取得率為12.18%。

    從香花油茶葉中提取的茶多酚對豬油具有良好的抗氧化性,試驗表明,當(dāng)添加量為油脂量的0.06%時,茶多酚對豬油的抗氧化效果最好。

    香花油茶葉來源豐富,屬廢物利用,成本較低,從香花油茶葉中提取的茶多酚天然、無毒副作用且含量較高,其有望成為茶多酚提取的新原料。

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