鋼鐵與焦化行業(yè)大氣污染物排放及空氣質(zhì)量影響分析

鄭昊天，趙斌，王書肖

(1.清華大學(xué)環(huán)境學(xué)院，北京 100084；2.國家環(huán)境保護(hù)大氣復(fù)合污染來源與控制重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京 100084；3.美國太平洋西北國家實(shí)驗(yàn)室，華盛頓州，美國 99354)

近年來，我國面臨著嚴(yán)重的空氣污染問題，其中細(xì)顆粒物(PM2.5)污染尤為嚴(yán)重。PM2.5污染不僅對人體有著嚴(yán)重的健康影響，而且影響能見度以及區(qū)域和全球氣候[1]。PM2.5污染的形成和空氣污染物的排放量有著直接的關(guān)系，有研究表明，從2005年至今，我國大部分污染物的排放量都有著一定程度的降低，其中SO2和一次顆粒物排放量的降幅最為明顯[2]。

鋼鐵行業(yè)是我國經(jīng)濟(jì)的支柱產(chǎn)業(yè)之一，從21世紀(jì)初到現(xiàn)在產(chǎn)量突飛猛進(jìn)，同時(shí)也帶來了嚴(yán)重的污染問題[3]。焦炭是鋼鐵工業(yè)的重要原料，焦化行業(yè)隨著鋼鐵和化工等行業(yè)的發(fā)展也在迅速發(fā)展。近年來，我國制定了鋼鐵焦化行業(yè)的污染物排放一系列控制政策，包括“十一五”及“十二五”規(guī)劃中關(guān)于燒結(jié)機(jī)脫硫的嚴(yán)格要求以及“大氣污染防治行動計(jì)劃”中對于鋼鐵工業(yè)除塵的要求等[4]。由于產(chǎn)量和污染治理措施的快速變化，鋼鐵和焦化行業(yè)的大氣污染物排放也產(chǎn)生了巨大的變化，因此準(zhǔn)確計(jì)算鋼鐵焦化行業(yè)的大氣污染物排放量對于環(huán)境影響評估和政府政策的制定都有著重要作用。

鋼鐵行業(yè)屬于能源密集型行業(yè)，其工序復(fù)雜，現(xiàn)存的技術(shù)種類多，針對各個(gè)技術(shù)的污染控制措施也不同，因此不同鋼鐵廠之間的排放因子和污控水平有較大的差異。目前已有多個(gè)研究計(jì)算過我國鋼鐵行業(yè)[2, 3, 5-11]和焦化行業(yè)[2, 12-13]的大氣污染物排放量，人們對鋼鐵和焦化行業(yè)污染物排放特征的認(rèn)識也在逐漸深入。目前鋼鐵行業(yè)排放量的計(jì)算方法主要有排放因子法和基于在線監(jiān)測數(shù)據(jù)(CEMS)計(jì)算的方法，但是對于煙氣排放量的研究較多，對于無組織排放的研究較少，因此無組織排放的不確定性較大。當(dāng)前研究往往只專注于某個(gè)特定的時(shí)期或地區(qū)，目前尚未建立覆蓋2005年—2017年的我國鋼鐵和焦化行業(yè)點(diǎn)源化清單。隨著鋼鐵焦化排放量的變化，其對空氣質(zhì)量的影響也可能有顯著變化，目前很少有針對鋼鐵和焦化行業(yè)對空氣污染影響的研究[9]，無法為鋼鐵行業(yè)污染控制提供支持。因此，本研究旨在建立2005年—2017年鋼鐵及焦化行業(yè)的點(diǎn)源化排放清單，并量化鋼鐵、焦化行業(yè)對環(huán)境空氣質(zhì)量的影響。

1 研究方法和材料

1.1 排放清單的建立

本研究采用基于點(diǎn)源的方法[8]來量化鋼鐵和焦化行業(yè)的排放量。針對每個(gè)工廠，通過其活動水平(產(chǎn)量)數(shù)據(jù)、排放因子和污染控制措施的去除效率計(jì)算其各污染物的排放量，如公式(1)所示：

Ei=∑jEi,j=∑j[∑mAj,m×EFi,m×(1-ηi,m,n)]

(1)

其中，E代表污染物排放量，A代表活動水平，EF為無控排放因子，η為控制措施的去除效率；i、j、m和n分別代表污染物類型、企業(yè)、生產(chǎn)技術(shù)和控制技術(shù)。鋼鐵行業(yè)涉及的生產(chǎn)技術(shù)包括燒結(jié)、球團(tuán)、高爐、轉(zhuǎn)爐、電爐、鑄造、熱軋和冷軋；焦化行業(yè)涉及的生產(chǎn)技術(shù)包括土法煉焦和機(jī)械化焦?fàn)t。對于顆粒物排放量的計(jì)算，先利用總的顆粒物排放因子計(jì)算出總顆粒物排放量，再利用每個(gè)部門顆粒物排放的粒徑分布計(jì)算出每個(gè)粒徑段的排放量，如PM10、PM2.5等。本研究的活動水平數(shù)據(jù)大部分來自我國統(tǒng)計(jì)年鑒[14]和各省份原環(huán)境保護(hù)局的環(huán)境統(tǒng)計(jì)數(shù)據(jù)，環(huán)境統(tǒng)計(jì)點(diǎn)源數(shù)據(jù)包含了各個(gè)鋼鐵廠的經(jīng)緯度和產(chǎn)量等信息，其中全國總產(chǎn)量與統(tǒng)計(jì)年鑒誤差在1%以內(nèi)。排放因子數(shù)據(jù)來自Lei等[5]和Wang等[7]的研究以及寶鋼、首鋼、鞍鋼的測試結(jié)果，控制技術(shù)的應(yīng)用比例數(shù)據(jù)主要來自各省份環(huán)境統(tǒng)計(jì)數(shù)據(jù)。無組織排放是鋼鐵行業(yè)顆粒物排放的重要組成部分，這部分排放因子和污控比例不確定性較大，本研究綜合多個(gè)研究的排放因子和報(bào)告中的污控比例對無組織排放進(jìn)行了估算。

關(guān)于其他部門的污染物排放，在之前的研究中，我們建立了2005年—2015年的全國大氣污染物分部門排放清單[2, 8, 15-17]，本研究在此基礎(chǔ)上更新到了2017年。PM2.5的源譜數(shù)據(jù)來自Fu等的研究[15]；非甲烷揮發(fā)性有機(jī)物(NMVOCs)的化學(xué)組分譜來自Wu等的研究[18]。

1.2 空氣質(zhì)量模擬

本研究采用了CMAQ(Community Multi-scale Air Quality)模式5.2版本進(jìn)行污染物濃度的模擬。CMAQ模式是美國環(huán)保署開發(fā)的第三代空氣質(zhì)量模式，廣泛應(yīng)用于全球各地區(qū)的空氣質(zhì)量模擬和污染控制政策的制定上。

CAMQ模擬區(qū)域采用Lambert投影，中心經(jīng)度為東經(jīng)110度，中心緯度為北緯34度，兩條平行標(biāo)準(zhǔn)緯度為北緯25度和北緯40度。模擬區(qū)域覆蓋了我國大部分區(qū)域和朝鮮半島、日本部分地區(qū)、東南亞和南亞部分地區(qū)以及蒙古國和俄羅斯部分地區(qū)。網(wǎng)格分辨率為27千米×27千米，將模擬區(qū)域分為232×182個(gè)網(wǎng)格。網(wǎng)格在垂直方向上分為14層，各層高度分別為40米、105米、176米、265米、391米、555米、977米、1506米、2150米、3000米、4500米、7300米、11000米和19000米。CMAQ模擬采用的氣相化學(xué)機(jī)制為Carbon Bond 6(CB6)機(jī)制，氣溶膠化學(xué)機(jī)制為AERO6機(jī)制。CMAQ模擬所需要的氣象場由氣象模式WRF(Weather Research and Forecasting，3.8版本) 提供，WRF使用的積云化參數(shù)方案為Kain-Fritsch 2(new Eta)方案，邊界層參數(shù)化方案為ACM2，大氣輻射方案為RRTMG，微物理方案為Morrison 2-moment。WRF和CMAQ的邊界條件均采用模式默認(rèn)邊界條件。為了減少邊界條件的影響，WRF網(wǎng)格比CMAQ網(wǎng)格在水平各方向上均多6個(gè)網(wǎng)格。

模擬時(shí)段為2017年1月、4月、7月和10月，分別代表冬季、春季、夏季和秋季。為了消除初始條件的影響，本研究在每段模擬時(shí)段前提前5天進(jìn)行模擬。在模擬中，鋼鐵、焦化和電力部分采用基于點(diǎn)源的排放清單并考慮煙氣抬升的影響，其他部門采用面源排放清單。

本研究采用兩個(gè)排放情景：(1)2017年各部門污染物全口徑排放情景，即基準(zhǔn)情景；(2)扣除鋼鐵和焦化部門排放的情景，即控制情景。基準(zhǔn)情景和控制情景的模擬濃度差異即為鋼鐵和焦化部門對污染物濃度的貢獻(xiàn)。

2 結(jié)果與討論

2.1 鋼鐵、焦化行業(yè)污染物排放量

2005年—2017年我國鋼鐵、焦化行業(yè)PM2.5、SO2、NOx和VOCs排放量及其變化趨勢如圖 1所示。2005年鋼鐵和燒結(jié)行業(yè)PM2.5排放226萬噸，持續(xù)增長到2008年到達(dá)頂峰263萬噸，隨后持續(xù)下降，2017年排放131萬噸，占排放總量的17%，其中主要的排放部門為燒結(jié)、高爐、轉(zhuǎn)爐和焦化部門。另外，從2005年—2017年，鋼鐵廠有組織顆粒物排放降低幅度較大，而無組織排放量則并沒有顯著地下降。對于SO2排放來說，主要的部門為燒結(jié)部門，SO2排放量2010年前隨著鋼鐵產(chǎn)量的增加迅速增加，2010年后隨著燒結(jié)機(jī)脫硫裝置的安裝比例逐步提高而顯著降低，2017年排放127萬噸，占比11%。NOx產(chǎn)生于鋼鐵和焦化行業(yè)的多個(gè)工藝過程中，由于鋼鐵行業(yè)的排放量占各部門總排放量的比例相對較低，其控制程度也相對較低，一直呈現(xiàn)上升的趨勢。2005年—2017年鋼鐵行業(yè)NOx排放量從29萬噸增加到66萬噸，2017年鋼鐵行業(yè)NOx排放量占排放總量的3%。鋼鐵行業(yè)VOCs排放量相對較低，焦化行業(yè)VOCs排放量在工業(yè)部門中相對較高，鋼鐵和焦化行業(yè)2005年VOCs排放80萬噸，持續(xù)增加到2013年140萬噸，隨后由于對煉焦行業(yè)VOCs排放采取控制措施逐漸降低，2017年排放98萬噸，占VOCs排放總量的5%。

(注：總量為全國總排放量)圖1 2005—2017年我國鋼鐵、焦化行業(yè)PM2.5、SO2、NOx和VOCs排放量及其變化趨勢Fig.1 Emission trend of PM2.5, SO2, NOx and VOCs in China from iron and steel industry and coking industry from 2005 to 2017.

(注：二污普為第二次全國污染源普查)圖2 本研究鋼鐵行業(yè)PM2.5、SO2、NOx排放趨勢與其他研究對比Fig.2 Emission trends of PM2.5, SO2 and NOx from iron and steel industry and comparisons with other studies

圖2展示了本研究鋼鐵行業(yè)PM2.5、SO2、NOx排放趨勢與其他研究的對比，本研究與Wang等[3]和Wang等[7]的排放量和趨勢變化較為接近。對于鋼鐵行業(yè)PM2.5的排放，Wu等[11]和Gao等[10]同樣采取了排放因子法進(jìn)行計(jì)算，但是結(jié)果比本研究低很多，可能與排放因子和污控比例的取值有關(guān)。值得注意的是，湯鈴等[9]使用CEMS數(shù)據(jù)計(jì)算的PM2.5排放結(jié)果比其他研究低了一個(gè)數(shù)量級左右。除了湯鈴等[9]的結(jié)果以外，各研究對于SO2排放量的估計(jì)都較為接近。各研究對于NOx排放量的估計(jì)也比較接近，部分研究之間的差異可能與對燃燒源的處理方式不同有關(guān)。

2017年全國31個(gè)省區(qū)市鋼鐵、焦化行業(yè)PM2.5、SO2、NOx和VOCs排放量如表 1所示。排放量較高的省份有河北、山東、江蘇、山西和遼寧等。

表1 2017年全國31個(gè)省區(qū)市鋼鐵、焦化行業(yè)PM2.5、SO2、NOx和VOCs排放量(萬噸)

2.2 空氣質(zhì)量模擬結(jié)果校驗(yàn)

將模擬結(jié)果與全國城市空氣質(zhì)量實(shí)時(shí)發(fā)布平臺(http://106.37.208.233:20035/)公布的全國1497個(gè)觀測站污染物濃度觀測數(shù)據(jù)小時(shí)值進(jìn)行了對比。根據(jù)美國環(huán)保署提供的方法[19]計(jì)算了標(biāo)準(zhǔn)化平均偏差(NMB)、標(biāo)準(zhǔn)化平均誤差(NME)、標(biāo)準(zhǔn)化分?jǐn)?shù)偏差(MFB)和標(biāo)準(zhǔn)化分?jǐn)?shù)誤差(MFE)。根據(jù)Boylan和Russell[20]的研究，對于PM的模擬，當(dāng)MFB不超過60%、MFE不超過75%時(shí)，就可以認(rèn)為模擬結(jié)果是可以接受的。2017年全國PM2.5模擬結(jié)果校驗(yàn)如表2所示，總的來說，PM2.5的模擬結(jié)果在可接受的范圍內(nèi)。PM2.5年均濃度有一定程度的低估，這可能與目前模式對二次有機(jī)氣溶膠的低估有關(guān)[21]。

表2 2017年全國PM2.5模擬結(jié)果校驗(yàn)

2.3 鋼鐵焦化行業(yè)大氣污染物排放的空氣質(zhì)量影響分析

本研究利用人口加權(quán)濃度(Population-Weighted Exposure，PWE)來衡量鋼鐵、焦化行業(yè)對環(huán)境的影響，PWE可以比平均濃度更好地反映大氣污染對人的影響。PWE計(jì)算方式如公式(2)：

(2)

其中，C代表污染物濃度(SO2、NO2或PM2.5)，i代表模擬網(wǎng)格，Pi代表該網(wǎng)格的人口，P代表總?cè)丝冢丝跀?shù)據(jù)來自我國統(tǒng)計(jì)年鑒和Landscan數(shù)據(jù)庫。我們對所有模擬網(wǎng)格逐一計(jì)算，得到了各省份不同污染物的PWE，2017年各省份排放對不同污染物濃度的影響如表 3所示。

對于PM2.5來說，鋼鐵、焦化行業(yè)的排放對環(huán)境濃度貢獻(xiàn)為2.1 μg/m3，約占5%；鋼鐵、焦化行業(yè)對PM2.5濃度貢獻(xiàn)最高的地區(qū)為天津和河北，分別為5.4 μg/m3和4.6 μg/m3，占比7%。天津地區(qū)PM2.5排放量很低，但是鋼鐵、焦化行業(yè)占比非常高。北京地區(qū)鋼鐵、焦化行業(yè)排放對PM2.5濃度相對貢獻(xiàn)為5%。河北省，尤其是唐山市的鋼鐵行業(yè)大氣污染物排放量很高，由于傳輸?shù)挠绊懀瑢?dǎo)致北京和天津鋼鐵行業(yè)的貢獻(xiàn)較大，同樣，山東和遼寧等地區(qū)也受到了一定程度的影響。長三角地區(qū)受江蘇省排放傳輸?shù)挠绊?，鋼鐵和焦化行業(yè)的PM2.5濃度相對貢獻(xiàn)較大。

對于SO2來說，全國平均貢獻(xiàn)1.2 μg/m3，約占5%；河北和天津的鋼鐵、焦化行業(yè)對SO2的濃度貢獻(xiàn)最高，分別為3.3 μg/m3和4.0 μg/m3，其次是遼寧、山東、江蘇、湖北等地；對上海來說，雖然鋼鐵、焦化行業(yè)的濃度貢獻(xiàn)不高，但是由于其SO2總濃度較低，所以相對貢獻(xiàn)較高;對北京來說，鋼鐵和焦化行業(yè)排放為0，但是該行業(yè)對SO2濃度的相對貢獻(xiàn)仍然很高，主要是受河北和天津排放的影響。對于NO2來說，由于鋼鐵、焦化行業(yè)的NOx排放只占到總排放量的3%，再考慮到煙氣抬升，鋼鐵、焦化行業(yè)對環(huán)境NO2濃度的貢獻(xiàn)很小，全國平均濃度貢獻(xiàn)0.3 μg/m3，約占1%；在排放量最高的河北省也只貢獻(xiàn)了0.8 μg/m3，相對貢獻(xiàn)2%。

鋼鐵和焦化行業(yè)排放對于臭氧濃度有著很強(qiáng)的非線性影響，考慮到臭氧污染一般發(fā)生在夏季，表3展示的是7月每天臭氧最大八小時(shí)滑動平均值的月均值的結(jié)果。將鋼鐵和焦化行業(yè)排放完全控制后，大部分省份臭氧濃度會有一定程度的下降，但是天津、河北、上海等地臭氧濃度會有較大幅度的升高，其中天津的濃度變化最為顯著，臭氧濃度增加8.5 μg/m3，這與這些地區(qū)的VOCs和NOx比例有關(guān)。各省份濃度變化相互抵銷，全國平均濃度變化約為0。

總的來說，受鋼鐵和焦化行業(yè)排放影響大的區(qū)域集中在京津冀和長三角區(qū)域，京津冀區(qū)域主要受河北省排放傳輸?shù)挠绊?，長三角區(qū)域受江蘇省排放傳輸?shù)挠绊?。其排放對NO2濃度影響很小，對SO2和PM2.5濃度影響較大，對大部分地區(qū)臭氧的影響較小。

3 結(jié)論和建議

(1)2017年我國鋼鐵和焦化行業(yè)排放PM2.5131萬噸、SO2127萬噸、NOx66萬噸、VOCs 98萬噸。2005—2017年，我國鋼鐵、焦化行業(yè)的SO2和PM2.5排放先增后降，NOx排放持續(xù)增加，VOCs排放先增加后略有下降。隨著其他部門排放量的迅速降低，鋼鐵、焦化行業(yè)的SO2、NOx和VOCs排放所占比重越來越高。

(2)鋼鐵、焦化行業(yè)對一次PM2.5排放的貢獻(xiàn)為17%，對濃度的相對貢獻(xiàn)為5%；對SO2排放的貢獻(xiàn)較高，2017年達(dá)到11%，對濃度的相對貢獻(xiàn)為5%；對NO2排放和濃度的貢獻(xiàn)都很低，2017年，排放貢獻(xiàn)為3%，對濃度的相對貢獻(xiàn)約為1%；其排放對臭氧的影響隨地區(qū)變化有所差異，對于大部分省份是正貢獻(xiàn)。

(3)受鋼鐵和焦化行業(yè)排放影響較大的區(qū)域?yàn)榫┙蚣胶烷L三角區(qū)域，京津冀區(qū)域主要受河北省排放傳輸?shù)挠绊?，長三角區(qū)域受江蘇省排放傳輸?shù)挠绊?。對于鋼鐵行業(yè)污染物排放量最高的河北省而言，該行業(yè)排放對PM2.5濃度的貢獻(xiàn)為4.6 μg/m3。受河北省高排放強(qiáng)度的影響，鋼鐵和焦化行業(yè)對北京和天津的PM2.5濃度貢獻(xiàn)很大，分別為2.7 μg/m3和5.4 μg/m3，占比分別為5%和7%?？刂其撹F和焦化行業(yè)排放對于大部分地區(qū)的臭氧污染都有抑制作用，但是對于天津、河北和上海，控制鋼鐵和焦化行業(yè)排放反而會加重臭氧污染，總的來說，控制鋼鐵、焦化排放對控制臭氧污染影響很小。

(4)考慮到鋼鐵和焦化行業(yè)排放對大氣污染的貢獻(xiàn)，鋼鐵行業(yè)的SO2和PM2.5排放、焦化行業(yè)的SO2和VOCs排放需要進(jìn)一步嚴(yán)格控制。其中燒結(jié)機(jī)SO2和顆粒物排放、鋼鐵廠的無組織顆粒物排放可作為重點(diǎn)治理對象，京津冀和長三角地區(qū)可作為鋼鐵行業(yè)污染物排放重點(diǎn)控制區(qū)。

表3 2017年鋼鐵、焦化行業(yè)污染物排放對各省份PWE的貢獻(xiàn)