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    水中8種典型嗅味物質(zhì)的氧化去除研究

    2020-10-24 13:15:18劉禧文閆慧敏韓正雙田家宇
    供水技術(shù) 2020年4期
    關(guān)鍵詞:嗅味次氯酸鈉甲氧基

    劉禧文, 閆慧敏, 韓正雙, 方 華, 田家宇

    (1.河北工業(yè)大學(xué)土木與交通學(xué)院,天津300401;2.天津市公用事業(yè)設(shè)計(jì)研究所,天津300100)

    臭和味作為飲用水的一種物理感官性狀,是用戶對(duì)飲用水水質(zhì)最直觀的評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)[1]。飲用水出現(xiàn)嗅味問題會(huì)嚴(yán)重影響用戶的飲用體驗(yàn),某些致嗅物質(zhì)達(dá)到一定濃度時(shí)甚至?xí)?duì)人體健康造成危害,飲用水的嗅味問題已經(jīng)引起普遍重視[2]。水庫是我國(guó)很多城鎮(zhèn)的主要飲用水水源,但近年來不少水庫因富營(yíng)養(yǎng)化問題導(dǎo)致水質(zhì)嚴(yán)重惡化,出現(xiàn)了多起飲用水源發(fā)生嗅味問題的報(bào)道,尤其是2007年爆發(fā)的無錫水危機(jī)事件引起了廣泛關(guān)注[3]。水中的常見嗅味物質(zhì)有土臭素(geosmin,GSM)、2-甲基異莰醇(2-methylisoborneol,2-MIB)、2-異丙基-3-甲氧基吡嗪(2-isopropyl-3-methoxypyrazine,IPMP)、2-異丁基-3-甲氧基吡嗪(2-isobutyl-3-methoxypyrazine,IBMP)等,其中GSM和2-MIB是飲用水源中最典型的導(dǎo)致水體出現(xiàn)土霉味的嗅味化合物[4]。

    傳統(tǒng)凈水工藝對(duì)嗅味物質(zhì)的去除效果并不明顯,混凝—沉淀—過濾對(duì)嗅味物質(zhì)的去除率僅在20%左右[5]。因此,凈水工藝要實(shí)現(xiàn)對(duì)嗅味物質(zhì)的高效去除必須結(jié)合其他預(yù)處理或深度處理技術(shù)[4]?;钚蕴课綄?duì)水中嗅味物質(zhì)有較好的去除效果,安娜等[5]研究發(fā)現(xiàn)粉末活性炭(PAC)對(duì)IPMP和IBMP的去除效果良好,且IBMP比IPMP更容易被吸附。郭曉鳴等[6]發(fā)現(xiàn)木質(zhì)、椰殼等材質(zhì)的活性炭對(duì)2-MIB和土臭素有很好的去除效果,投加20 mg/L粉末活性炭可實(shí)現(xiàn)80%以上的去除率。但是,由于原水中含有大量天然有機(jī)物,其濃度通常是水中嗅味物質(zhì)的104~105倍,強(qiáng)烈的競(jìng)爭(zhēng)吸附導(dǎo)致去除水中ng/L量級(jí)的嗅味物質(zhì)通常需要投加數(shù)十mg/L的粉末活性炭,使凈水成本數(shù)倍增加[7],并且活性炭吸附需要足夠的吸附反應(yīng)時(shí)間和良好的混合反應(yīng)條件,這就使活性炭吸附技術(shù)在控制飲用水嗅味方面的應(yīng)用受到一定限制?;瘜W(xué)氧化技術(shù)主要依靠氧化劑的高氧化電位對(duì)目標(biāo)污染物進(jìn)行降解[4],從而在真正意義上實(shí)現(xiàn)了污染物的去除。飲用水處理中最常使用的氧化劑主要有氯、高錳酸鉀、臭氧等,不少學(xué)者研究了氯和臭氧等氧化劑對(duì)水中GSM和2-MIB的去除[8-11],但關(guān)于這些常見氧化劑對(duì)水中其他典型嗅味物質(zhì)去除效能的報(bào)道并不多見,值得進(jìn)一步深入研究。

    筆者以天津市南水北調(diào)引江水為基底,通過向水中配入土臭素、2-MIB、1-辛烯-3-醇、2-異丙基-3-甲氧基吡嗪、2-異丁基-3-甲氧基吡嗪、β-環(huán)檸檬醛、2,4,6-三氯苯甲醚和3-甲基吲哚,研究了次氯酸鈉、高錳酸鉀和臭氧等3種氧化劑對(duì)這8種典型嗅味物質(zhì)的去除效果,并進(jìn)一步研究了臭氧投加量、反應(yīng)時(shí)間等關(guān)鍵參數(shù)對(duì)臭氧氧化去除水中嗅味物質(zhì)效能的影響,以期為通過氧化法控制水的嗅味提供技術(shù)參考。

    1 材料與方法

    1.1 試驗(yàn)材料

    次氯酸鈉、高錳酸鉀、五水合硫代硫酸鈉,均為分析純。2,4,6-三氯苯甲醚、土臭素、2-MIB、1-辛烯-3-醇、2-異丙基-3-甲氧基吡嗪、2-異丁基-3-甲氧基吡嗪、β-環(huán)檸檬醛和3-甲基吲哚。超純水通過Milli-Q超純水儀獲得。

    1.2 試驗(yàn)方法

    試驗(yàn)用原水取自天津某水廠,為南水北調(diào)引江水,水溫為18.0~26.0 ℃,pH為8.4±0.1,濁度為0.5~1.5 NTU,耗氧量為2.0~2.4 mg/L。原水經(jīng)0.45 μm濾膜過濾以去除水中藻類,從而避免在氧化過程中因藻細(xì)胞內(nèi)容物質(zhì)釋放對(duì)試驗(yàn)結(jié)果產(chǎn)生影響。由于嗅味物質(zhì)易揮發(fā),因此選用可密封的溶解氧瓶作為反應(yīng)容器,消除嗅味物質(zhì)揮發(fā)所帶來的影響。

    選用3S-T10臭氧發(fā)生器,在臭氧濃度60%、流速0.5 L/min的條件下通入超純水中制得臭氧水,后續(xù)試驗(yàn)均通過加入一定量的臭氧水來投加臭氧。次氯酸鈉和高錳酸鉀投加均通過配制一定濃度的溶液來實(shí)現(xiàn)。

    采用3個(gè)500 mL溶解氧瓶,分別加入500 mL過濾后的原水,加入一定量的8種嗅味物質(zhì)混合液,使水中各嗅味物質(zhì)的濃度均為200 ng/L。分別加入2 mg/L次氯酸鈉、高錳酸鉀和臭氧,室溫下磁力攪拌反應(yīng)1 h,取樣檢測(cè)各嗅味物質(zhì)的濃度,考察不同氧化劑去除水中典型嗅味物質(zhì)的效果。

    臭氧投加量對(duì)水中典型嗅味物質(zhì)去除效能影響的試驗(yàn)分2組進(jìn)行,其中2-MIB和土臭素為一組,其他6種嗅味物質(zhì)為另一組。第1組試驗(yàn)采用4個(gè)500 mL溶解氧瓶,分別加入500 mL過濾后的原水,加入一定量的 6種嗅味物質(zhì)混合液(除2-MIB和土臭素),使水中各嗅味物質(zhì)濃度均為200 ng/L,分別加入0,0.5,1和2 mg/L臭氧,室溫下磁力攪拌反應(yīng)1 h,取樣檢測(cè)嗅味物質(zhì)的濃度;第2組試驗(yàn)采用5個(gè)500 mL溶解氧瓶,分別加入500 mL過濾后的原水,加入一定量的2-MIB和土臭素混合液,使其濃度均為200 ng/L,分別加入0,1,2,3和4 mg/L臭氧,室溫下磁力攪拌反應(yīng)1 h,取樣檢測(cè)。

    考察反應(yīng)時(shí)間對(duì)水中典型嗅味物質(zhì)去除效能影響的試驗(yàn)也分2組進(jìn)行,其中2-MIB和土臭素為一組,其他6種嗅味物質(zhì)為另一組。2組試驗(yàn)均采用1個(gè)1 L溶解氧瓶,加入1 L過濾后的原水,分別加入一定量的6種嗅味物質(zhì)混合液(第1組)以及2-MIB和土臭素(第2組),使各嗅味物質(zhì)的濃度均為200 ng/L。然后加入2 mg/L臭氧,室溫下磁力攪拌,分別在預(yù)定時(shí)間取樣、檢測(cè)。

    1.3 分析方法

    嗅味物質(zhì)的測(cè)定采用頂空固相微萃取-氣相色譜質(zhì)譜法,具體流程和參數(shù)參考文獻(xiàn)[12]。

    采用S210型pH計(jì)測(cè)定pH,采用便攜式濁度儀測(cè)定濁度。采用T6紫外可見光分光光度計(jì),測(cè)量在258 nm下的吸光度,計(jì)算得到臭氧水濃度[13]。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 不同氧化劑對(duì)典型嗅味物質(zhì)的去除效能

    次氯酸鈉、高錳酸鉀、臭氧等3種氧化劑對(duì)水中8種典型嗅味物質(zhì)的去除效能如圖1所示。各嗅味物質(zhì)初始濃度與期望投加值存在一定差異且各不相同,這可能是因?yàn)楦餍嵛段镔|(zhì)的溶解性和揮發(fā)性存在差異引起。

    從圖1.a可以看出,3-甲基吲哚在1 h內(nèi)幾乎被次氯酸鈉完全降解;1-辛烯-3-醇和2,4,6-三氯苯甲醚在1 h內(nèi)僅有少量被去除,去除率約為20%;而其他5種嗅味物質(zhì)的去除率均不足10%,去除效果十分有限。高錳酸鉀對(duì)3-甲基吲哚的去除效果比次氯酸鈉略差,但仍能達(dá)到88.5%;高錳酸鉀對(duì)1-辛烯-3-醇、β-環(huán)檸檬醛和2,4,6-三氯苯甲醚這3種嗅味物質(zhì)的去除效果均優(yōu)于次氯酸鈉,去除率在40%~55%;而對(duì)于其他4種嗅味物質(zhì),高錳酸鉀的氧化去除率均不足10%,這與Lalezary等的研究結(jié)果相似[14]。

    實(shí)驗(yàn)試劑及材質(zhì):咪唑啉、季銨鹽、酰胺鹽、膦酸鹽、氨基三亞甲基膦酸、聚天冬氨酸;N80碳鋼、825耐腐蝕合金(組分見表1)。

    臭氧對(duì)各嗅味物質(zhì)的氧化去除率均高于50%,其中2-MIB和土臭素的去除率相對(duì)較低,在55%~70%,其他6種嗅味物質(zhì)的去除率均高于90%,剩余濃度均小于20 ng/L。這可能是因?yàn)?-MIB和土臭素具有復(fù)雜穩(wěn)定的多元環(huán)結(jié)構(gòu)[4],僅靠2 mg/L臭氧不足以將其完全氧化降解。

    圖1 3種氧化劑對(duì)8種典型嗅味物質(zhì)的去除效果Fig.1 Removal effect of three oxidants on the 8 typical taste and odor compounds

    8種典型嗅味物質(zhì)中,次氯酸鈉僅對(duì)3-甲基吲哚有明顯的去除效果,對(duì)其他7種嗅味物質(zhì)的去除效果均較差,可見次氯酸鈉對(duì)水體嗅味物質(zhì)的去除缺乏普適性。與次氯酸鈉相比,高錳酸鉀對(duì)多種嗅味物質(zhì)都有一定的降解能力,但各嗅味物質(zhì)的總體去除效能仍然相對(duì)較低,這可能與原水pH值相對(duì)較高,不利于高錳酸鉀氧化性能的發(fā)揮有關(guān)。相比次氯酸鈉和高錳酸鉀,臭氧可以有效降解水中8種典型嗅味物質(zhì),是3種藥劑中最適合用于水中典型嗅味物質(zhì)去除的氧化藥劑。

    2.2 臭氧投加量對(duì)典型嗅味物質(zhì)去除效能的影響

    臭氧投加量對(duì)水中8種典型嗅味物質(zhì)去除效能的影響如圖2所示。可以看出,僅需要投加0.5 mg/L臭氧,就可以在1 h內(nèi)將1-辛烯-3-醇和3-甲基吲哚完全氧化去除,可見臭氧對(duì)這2種嗅味物質(zhì)有很高的氧化效率,這和于洋等的研究結(jié)論相符[15];2-異丙基-3-甲氧基吡嗪、2-異丁基-3-甲氧基吡嗪、β-環(huán)檸檬醛和2,4,6-三氯苯甲醚等4種嗅味物質(zhì)的去除率隨著臭氧投加量的增大而升高。其中,β-環(huán)檸檬醛在臭氧投加量達(dá)到1 mg/L時(shí)即可在1 h內(nèi)被完全去除,而另外3種嗅味物質(zhì)則在臭氧投加量達(dá)到2 mg/L時(shí)幾乎被完全去除。而對(duì)于2-MIB和土臭素,隨著臭氧投加量的增大,去除率也逐漸升高,但是臭氧投加量提高到4 mg/L仍不能被完全去除,其中2-MIB去除率約為80%,土臭素去除率約為90%。

    進(jìn)一步分析圖2.g和圖2.h可以看出,以臭氧投加量2 mg/L為分界點(diǎn),2-MIB和土臭素去除率的增長(zhǎng)速率有所不同。臭氧投加量在2 mg/L以下時(shí),2-MIB和土臭素去除率隨著臭氧投加量的增大而快速升高;但當(dāng)臭氧投加量大于2 mg/L時(shí),去除率的增長(zhǎng)速率變緩,4 mg/L投加量時(shí)的去除率僅比2 mg/L時(shí)提高了約20%。這可能是因?yàn)槌粞跹趸?-MIB和土臭素的過程中,主要是以產(chǎn)生的自由基為主要反應(yīng)活性物質(zhì),如式(1)至式(5)所示[7]。當(dāng)臭氧投加量過高時(shí),副反應(yīng)式(6)、式(7)的發(fā)生消耗了一部分自由基,降低了自由基的利用率[16],進(jìn)而減緩了兩者去除率的增長(zhǎng)速率。

    (1)

    (2)

    (3)

    (4)

    HO3·→·OH+O2

    (5)

    2·OH→H2O2

    (6)

    (7)

    由此可見,對(duì)于水中約200 ng/L的各種嗅味物質(zhì),完全氧化去除1-辛烯-3-醇和3-甲基吲哚所需的臭氧投加量為0.5 mg/L;完全氧化去除β-環(huán)檸檬醛需要1 mg/L;完全氧化去除2-異丙基-3-甲氧基吡嗪、2-異丁基-3-甲氧基吡嗪和2,4,6-三氯苯甲醚則需要約2 mg/L,該投加量下2-MIB和土臭素的去除率約為60%;進(jìn)一步提高臭氧投加量時(shí)藥劑成本成倍數(shù)增加,而2-MIB和土臭素的去除效率增長(zhǎng)卻相對(duì)有限。因此,對(duì)于南水北調(diào)引江水,控制飲用水嗅味的臭氧適宜投加量為2 mg/L。

    2.3 反應(yīng)時(shí)間對(duì)臭氧氧化去除典型嗅味物質(zhì)效能的影響

    從圖3可以看出,1-辛烯-3-醇、β-環(huán)檸檬醛和3-甲基吲哚等3種嗅味物質(zhì)與臭氧僅反應(yīng)1 min就能達(dá)到平衡,基本被完全去除;2-異丙基-3-甲氧基吡嗪、2-異丁基-3-甲氧基吡嗪和2,4,6-三氯苯甲醚等與臭氧反應(yīng)約3~5 min后基本達(dá)到平衡,去除率達(dá)到90%左右。不同嗅味物質(zhì)與臭氧到達(dá)反應(yīng)平衡的時(shí)間不同,這可能與其被臭氧氧化降解的難易程度存在差異有關(guān),這與投加量對(duì)去除效果的影響分析相符合。而對(duì)于2-MIB和土臭素,從圖3.g和圖3.h可以發(fā)現(xiàn),臭氧與兩者的反應(yīng)在3 min之內(nèi)也達(dá)到了平衡,但去除率僅分別為50%和60%左右。分析認(rèn)為,這可能是加入的臭氧在前3 min內(nèi)被2-MIB和土臭素快速消耗,剩余的臭氧不足以繼續(xù)降解水中2-MIB和土臭素。

    由此可見,臭氧能夠在3~5 min內(nèi)快速降解水中的典型嗅味物質(zhì),較短的接觸反應(yīng)時(shí)間有利于降低飲用水凈化工藝的建設(shè)和運(yùn)行成本。因此,臭氧氧化在解決實(shí)際飲用水嗅味問題中有著廣闊的應(yīng)用前景。

    圖3 反應(yīng)時(shí)間對(duì)臭氧氧化去除8種典型嗅味物質(zhì)效能的影響Fig.3 Effect of reaction time on ozone degradation of the 8 typical taste and odor compounds

    3 結(jié)論

    以天津市南水北調(diào)引江水為基底,通過向水中配入2-MIB、土臭素等8種典型嗅味物質(zhì),考察了不同氧化劑對(duì)嗅味物質(zhì)的去除效果,并進(jìn)一步研究了臭氧投加量、反應(yīng)時(shí)間等關(guān)鍵參數(shù)對(duì)臭氧氧化效能的影響,得到如下結(jié)論:

    ① 次氯酸鈉僅能有效去除水中3-甲基吲哚;高錳酸鉀既能有效去除水中3-甲基吲哚,對(duì)1-辛烯-3-醇、β-環(huán)檸檬醛、2,4,6-三氯苯甲醚也有一定的去除作用;臭氧對(duì)水中8種典型嗅味物質(zhì)都有很好的去除效果,除2-MIB和土臭素的去除率在55%~70%外,其他嗅味物質(zhì)的去除率均超過90%,是三者中最適宜用于水中典型嗅味物質(zhì)去除的氧化藥劑。

    ② 隨著臭氧投加量的增大,水中典型嗅味物質(zhì)的去除率升高,但對(duì)于2-MIB和土臭素等相對(duì)不易被降解的嗅味物質(zhì)來講,臭氧投加量超過2 mg/L時(shí)的去除率增長(zhǎng)放緩??刂颇纤闭{(diào)引江水嗅味問題的臭氧適宜投加量為2 mg/L。

    ③ 臭氧降解水中8種典型嗅味物質(zhì)的反應(yīng)在3~5 min內(nèi)基本實(shí)現(xiàn)平衡,較短的反應(yīng)時(shí)間有利于降低飲用水凈化工藝的建設(shè)和運(yùn)行成本,推動(dòng)臭氧在解決飲用水嗅味問題方面得到廣闊的應(yīng)用。

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