利用全息法在偶氮聚合物薄膜中記錄渦旋光場*

陳天宇 王長順 潘雨佳 孫麗麗

(上海交通大學(xué)物理與天文學(xué)院, 區(qū)域光纖通信網(wǎng)與新型光通信系統(tǒng)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室, 上海 200240)

利用全息技術(shù)在偶氮聚合物薄膜中記錄了拓?fù)浜蓴?shù)q = –1, 1, 2, 4 的渦旋光場, 并將記錄的原始叉形光柵與計(jì)算全息光柵進(jìn)行對比, 對不同拓?fù)浜蓴?shù)渦旋光的記錄速率和偶氮材料的可重復(fù)擦寫性能進(jìn)行了測試;記錄完成后, 將復(fù)現(xiàn)渦旋光與高斯光束干涉, 并與原始渦旋光和原始叉形光柵對比, 分析了記錄質(zhì)量.實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明：高階渦旋光場的全息叉形光柵會(huì)在記錄過程中發(fā)生劈裂, 輕微劈裂的渦旋光束仍維持一個(gè)穩(wěn)定的環(huán)狀結(jié)構(gòu); 全息記錄過程中不同拓?fù)浜蓴?shù)的渦旋光束記錄速率較為統(tǒng)一, 偶氮材料可經(jīng)過上百次的擦寫而不出現(xiàn)疲勞; 再現(xiàn)渦旋光與原始渦旋光在光強(qiáng)分布結(jié)構(gòu)上保持高度一致, 再現(xiàn)渦旋光的干涉條紋與原始渦旋全息光柵保持高度一致, 渦旋光及其攜帶的拓?fù)浜尚畔⒖杀挥行в涗浐妥x取.

1 引 言

渦旋光束具有中心相位奇點(diǎn)和螺旋相位結(jié)構(gòu)[1], 在柱坐標(biāo)下渦旋光束的一般結(jié)構(gòu)可被表示為U(r,q,z)=Aq(r)exp(iqθ)exp(-ikz).Aq(r)描述了磁場的徑向分布, exp(–ikz)描述了光束在z 方向的傳播, exp(iqθ)描述了螺旋相位結(jié)構(gòu), θ 表示方位角, q 表示角量子數(shù), 反映了在相位奇點(diǎn)附近2π 相位周期的個(gè)數(shù), 渦旋光束的光強(qiáng)呈環(huán)形分布, 截面中心處的強(qiáng)度為0.由于螺旋形相位波前的存在, 渦旋光束具有軌道角動(dòng)量(orbital angular momentum,OAM)Lz=q?, q 決定了渦旋光束攜帶的軌道角動(dòng)量的大小, 是表征渦旋光束拓?fù)浜尚畔⒌奶卣髦?因此q 也被稱為拓?fù)浜蓴?shù).渦旋光束攜帶軌道角動(dòng)量的性質(zhì)使得其在非線性和量子光子學(xué)[2?6]、材料處理[7?10]、超分辨率顯微鏡[11,12]、光學(xué)鑷子和扳手[13?15]、量子信息編碼[16,17]、多路復(fù)用OAM 光通信[18?20]中得到廣泛的研究和應(yīng)用.當(dāng)前產(chǎn)生渦旋光束的主要方法有在激光中使用非線性相互作用法[21,22]、螺旋相位板法[23]、超材料表面法[24]和計(jì)算全息法[25]等.其中最為廣泛使用的是Heckenberg于1992 年提出的計(jì)算全息法, 該方法用計(jì)算機(jī)模擬生成一張渦旋光束與參考光干涉形成的全息叉形光柵圖, 通過用參考光照射計(jì)算全息圖產(chǎn)生渦旋光束.也有研究人員通過全息法在材料表面直接記錄叉形光柵, 并通過記錄的叉形光柵生產(chǎn)渦旋光束, 例如Leblanc 等[26]通過使用高強(qiáng)度脈沖激光(1019W/cm2)在等離子體表面刻寫叉形光柵, 并用超高強(qiáng)度激光照射該光柵, 以解決傳統(tǒng)方法難以產(chǎn)生高強(qiáng)度渦旋光束的問題.

這種利用原始渦旋光束記錄叉形光柵并復(fù)現(xiàn)渦旋光束的思想也可用于對渦旋光中拓?fù)浜尚畔⒌挠涗浥c讀取.由于渦旋光束理論上具有無窮多態(tài), 可以是任意拓?fù)浜蓴?shù)的, 這在理論上允許傳輸內(nèi)容的無限增加, 使得渦旋光在光學(xué)信息的編碼[16,17]、光通信[18,19]等領(lǐng)域取得了巨大的成功.因此記錄和再現(xiàn)渦旋光場對光學(xué)信息的存儲(chǔ)具有一定意義, 但之前研究[26]中使用的記錄材料對光強(qiáng)要求較高, 相較于等離子材料, 偶氮聚合物薄膜材料具有易于擦寫的特點(diǎn)[27], 低強(qiáng)度激光可將全息圖案直接記錄于薄膜內(nèi), 全息圖不需要后處理, 并可以通過加熱薄膜到其玻璃化轉(zhuǎn)變溫度來擦除全息圖.這些特性使得偶氮聚合物薄膜材料在進(jìn)行全息光學(xué)信息記錄時(shí)具有一定優(yōu)勢.

本文利用全息技術(shù), 在偶氮聚合物薄膜中記錄了不同拓?fù)浜蓴?shù)的渦旋光場.研究了拓?fù)浜蓴?shù)對記錄速率和記錄的原始叉形光柵的影響, 測試了偶氮樣品的可擦寫性和耐久性, 并用參考光復(fù)現(xiàn)了渦旋光束, 對記錄質(zhì)量進(jìn)行了分析研究.本文對渦旋光及其攜帶的拓?fù)浜尚畔⒌挠涗浘哂幸欢▍⒖家饬x.

2 實(shí) 驗(yàn)

2.1 樣 品

實(shí)驗(yàn)采用的記錄材料為偶氮苯染料和聚離子液體(PIL, Sigma-Aldrich)通過離子自組裝[28]形成的超分子薄膜材料.其制備過程如下：選擇帶電聚合物聚(1 butyl-vinylpyridinium bromide) PIL作為主鏈段, 甲基橙染料(MO, Sigma-Aldrich)作為構(gòu)建單元.將2.5 mg/mL PIL 水溶液以1∶1 摩爾電荷比滴加到 MO 水溶液中, 將沉淀的聚合物用雙蒸餾水反復(fù)清洗幾次, 并在60 ℃的真空環(huán)境中干燥10 h, 干燥后的粉末加熱至200 ℃左右熔化, 在冷卻階段出現(xiàn)了高取向順序的聚合物.用Dektak 輪廓儀測得合成的薄膜的厚度約為6 μm.聚合物薄膜的吸收光譜、樣品的原子力顯微鏡(atomic force microscope, AFM)圖像、樣品的結(jié)構(gòu)和化合物的化學(xué)結(jié)構(gòu)如圖1 所示.樣品的吸收峰在350—550 nm 之間, 實(shí)驗(yàn)選取波長為532 nm 的激光作為記錄光源, 樣品薄膜的表面起伏在10 nm 范圍內(nèi), 具有較高的平整度, 能有效減少表面不平整對光場的影響, 利于光學(xué)信息的記錄.

2.2 實(shí)驗(yàn)裝置

圖1 偶氮苯聚合物薄膜的吸收光譜, 插圖為樣品AFM 圖像, 封裝后的樣品結(jié)構(gòu)和化合物的化學(xué)結(jié)構(gòu)Fig.1.Absorption spectra of the azo-benzene polymer film.Inset: AFM image and structure of the sample, and chemical structure of the compound.

圖2 渦旋全息記錄實(shí)驗(yàn)裝置.W1 和W2, 記錄光束; L1, 焦距為7.5 cm 的凸透鏡; L2, 焦距為20 cm 的凸透鏡; P, 偏振片; BS1,BS2, 分束器; A1, A2, A3, A4, 衰減片; M, M1, M2, M3, 反光鏡; SLM, 空間光調(diào)制器Fig.2.Experimental setup for vortex holographic recording.W1 and W2, recording waves.L1, lens with a focal length of 7.5 cm;L2, lens with a focal length of 20 cm; P, polarizer; BS1, BS2, beam splitter; A1, A2, A3, A4, attenuator; M, M1, M2, M3, mirror;SLM, spatial light modulator.

圖3 用以產(chǎn)生不同拓?fù)浜蓴?shù)渦旋光束的相位圖像配置文件 (a) q = –1; (b) q = 1; (c) q = 2; (d) q = 4Fig.3.Phase profiles displayed on the SLM to generate vortex beams with different topological charges q: (a) q = –1; (b) q = 1;(c) q = 2; (d) q = 4.

實(shí)驗(yàn)裝置如圖2 所示.記錄光源為波長532 nm的倍頻Nd:YAG 連續(xù)激光器(約200 MW/cm2).記錄過程中移走BS2, M1, M2, M3, A1, A2, A3.激光器射出的線偏振高斯光束被BS1 均分為W1 和W2, W1 經(jīng)空間光調(diào)制 器(spatial light modulator, SLM MEADOWLARK OPTICS E512-635)調(diào)制成具有特定拓?fù)浜蓴?shù)的渦旋光束, 調(diào)節(jié)衰減片A4, 使W1 和W2 強(qiáng)度相等.兩束記錄光的入射平分線垂直于薄膜表面, 入射光之間夾角為6°.

記錄完成后, 將BS2, M1, M2, M3, A1, A2, A3置于如圖2 所示位置.并用相機(jī)(SONY ILCE-6400)記錄衍射圖案.移開屏幕, 用CCD 相機(jī) (CINOGY Technologies GmbH CinCam-1201) 探測衍射光斑.調(diào)節(jié)M2, M3 和A1, A2, A3, 使高斯光束和衍射光斑強(qiáng)度相同, 用CCD 記錄高斯光束和一階衍射光斑的干涉圖樣.所有測量均在室溫和大氣條件下進(jìn)行.

實(shí)驗(yàn)依據(jù)渦旋光的螺旋相位波前結(jié)構(gòu), 設(shè)計(jì)了如圖3(a)—圖3(d)所示的相位圖, 當(dāng)激光照射在投影了相位圖的空間光調(diào)制器上時(shí), 反射光會(huì)被調(diào)制成拓?fù)浜蓴?shù) q = –1, 1, 2, 4 的渦旋光束.通過對比q = –1 和q = 1 時(shí)的光柵形狀, 比較正負(fù)拓?fù)浜稍谟涗浐妥x取時(shí)是否易于區(qū)分, 通過對比q = 2和q = 4 時(shí)的光柵形狀, 分析高階渦旋光束在記錄和讀取中的表現(xiàn).

3 結(jié)果與討論

通過計(jì)算渦旋全息光柵, 模擬了一束具有螺旋相位波前的相干光與一束波前相位處處相等的相干光的干涉圖樣, 并與實(shí)際記錄的渦旋全息光柵對比.當(dāng)兩束光A1exp(iφ1)和A2exp(iφ2)相干涉時(shí),他們的干涉圖樣由A1A2cos(φ1+ φ2)調(diào)制.渦旋光束U1可表示為

R 代表了光斑的半徑, r 為半徑坐標(biāo), q 代表角量子數(shù), 即拓?fù)浜蓴?shù), θ 為方位角.

U2表示一束波前相位處處相等的高斯光束, c 為常數(shù), 在下面的計(jì)算中被指定為c = 0.當(dāng)兩束光同軸干涉時(shí), 在極坐標(biāo)下, 明暗條紋的分界位置可被表示為

當(dāng)兩束光線呈一定夾角干涉時(shí), 明暗條紋的分界在極坐標(biāo)下可被表示為

其中γ 代表兩束光線之間的夾角, k 為波矢.圖4(a)—圖4(d)分別給出了q = –1, 1, 2, 4 的計(jì)算渦旋全息圖, 從圖中可以清晰地看到在相位奇點(diǎn)附近發(fā)生干涉條紋的劈裂, 條紋的劈裂形狀與數(shù)量都與拓?fù)浜蓴?shù)具有良好的對應(yīng)關(guān)系, 由一根條紋劈裂成|q|+1 根條紋, 當(dāng)q 正負(fù)號相反時(shí), 條紋劈裂的方向相反.

圖4 計(jì)算全息光柵與實(shí)驗(yàn)中記錄的渦旋全息光柵的對比 (a)?(d)分別為q = –1, 1, 2, 4 的計(jì)算全息光柵; (e)?(h)分別為實(shí)驗(yàn)中記錄的q = –1, 1, 2, 4 全息光柵Fig.4.Comparison between CGH gratings and vortex holographic gratings: (a)?(d) the CGH gratings of q = –1, 1, 2, 4; (e)?(h)vortex holographic gratings of q = –1, 1, 2, 4 recorded in experiments.

圖4 (e)—圖4(h)為CCD 相機(jī)記錄的渦旋光束與高斯光束產(chǎn)生的全息光柵.實(shí)驗(yàn)中將相位圖3(a)—圖3(d)分別加載到振幅型空間光調(diào)制器(SLM)上, 入射光經(jīng)SLM 反射后被調(diào)制成渦旋光束, 將渦旋光束與高斯光束進(jìn)行夾角為6°的小角度干涉, 得到需要記錄在樣品中的原始全息光柵,并用CCD 進(jìn)行記錄分析.從圖4(e)—圖4(h)中可以看出, q = –1, 1 的叉形全息光柵完美符合計(jì)算全息光柵的形狀, 在相位奇點(diǎn)處干涉條紋發(fā)生劈裂, 叉形的開口方向相反, 一根條紋分裂成兩根條紋, 表示在此處有一個(gè)2π 相位的跳變.q = 2, 4 的全息光柵并沒有像計(jì)算全息光柵那樣在一個(gè)相位奇點(diǎn)發(fā)生劈裂, 由一根光柵分裂成q + 1 根光柵,而是分別分裂成了2, 4 個(gè)二叉形光柵, 一個(gè)q 階的相位奇點(diǎn)退化成q 個(gè)一階的相位奇點(diǎn).這種現(xiàn)象是由渦旋光在傳播過程中經(jīng)過各向異性介質(zhì)時(shí)產(chǎn)生拓?fù)浜傻乃ネ薣29,30], 渦旋光傳播過程中受空氣的擾動(dòng)[31,32], 光路中各種光學(xué)器件的像散[33]等因素共同導(dǎo)致.但這種劈裂仍被局限在一個(gè)環(huán)形場強(qiáng)結(jié)構(gòu)中, 高階渦旋光并沒有分裂成多束低階渦旋光, 可以被認(rèn)為是一束中央奇點(diǎn)發(fā)生分裂和位移的高階渦旋光, 仍能有效攜帶拓?fù)浜尚畔?

在正式記錄之前進(jìn)行一次預(yù)演實(shí)驗(yàn), 確定衍射光斑出現(xiàn)的位置, 并在該位置布置鎖相放大器, 如圖5 所示, 以探測衍射光強(qiáng)度隨時(shí)間的變化.利用偶氮苯聚合物薄膜的可擦寫性質(zhì), 將薄膜加熱至相變溫度以上, 擦除預(yù)演實(shí)驗(yàn)中記錄的信息.保持樣品位置與預(yù)演實(shí)驗(yàn)一致, 開始正式記錄, 鎖相放大器實(shí)時(shí)監(jiān)測的衍射光斑強(qiáng)度, 如圖6(a)所示, 在15 s 左右的記錄后, 衍射光斑的強(qiáng)度增長趨于平緩, 15 s 后關(guān)閉記錄光源, 衍射信號強(qiáng)度保持平穩(wěn),改變原始渦旋光的拓?fù)浜蓴?shù)重復(fù)上述步驟, 得到不同拓?fù)浜蓴?shù)衍射光斑強(qiáng)度隨記錄時(shí)間的變化規(guī)律保持高度一致, 說明對不同拓?fù)浜蓴?shù)的渦旋光束,實(shí)驗(yàn)的記錄速率保持一致, 這對統(tǒng)一實(shí)驗(yàn)步驟具有重要意義, 可以在相同時(shí)間內(nèi)記錄不同拓?fù)浜蓴?shù)的渦旋光.關(guān)掉記錄光后, 參考光照射樣品得到的衍射光斑如圖7 所示, 高階渦旋光束所記錄的光柵得到的衍射光斑具有更大的空心環(huán)狀強(qiáng)度結(jié)構(gòu), 這很好地符合了已有的研究[34], 衍射光斑的拓?fù)浜蓴?shù)為參考光的拓?fù)浜蓴?shù)加上原始全息光柵中攜帶的拓?fù)浜蓴?shù)乘以衍射光斑的階數(shù)(帶符號運(yùn)算).當(dāng)參考光為一束拓?fù)浜蓴?shù)為0 的高斯光束時(shí), 正1 級衍射光斑的拓?fù)浜蓴?shù)應(yīng)該與實(shí)驗(yàn)原始記錄的渦旋光束相等.

為測試樣品的耐久性和可擦寫性, 實(shí)驗(yàn)選取同一塊樣品, 對拓?fù)浜蔀? 的渦旋光束進(jìn)行了100 次重復(fù)記錄擦寫實(shí)驗(yàn), 并記下每次記錄后1 階衍射光斑, 即再現(xiàn)渦旋光的衍射效率, 如圖6(b)所示.實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn), 當(dāng)薄膜被加熱到97 ℃左右時(shí), 偶氮聚合物樣品發(fā)生玻璃化轉(zhuǎn)變, 記錄在其中的叉形光柵消失, 衍射信號隨之消失.重復(fù)上文記錄過程, 大約在15 s 的記錄后衍射光斑的光強(qiáng)到達(dá)一個(gè)穩(wěn)定的強(qiáng)度, 關(guān)閉記錄光, 對此時(shí)的樣品進(jìn)行衍射效率的測定, 發(fā)現(xiàn)經(jīng)過100 次記錄擦除實(shí)驗(yàn)后, 材料所記錄的光柵的衍射效率穩(wěn)定在0.12%左右, 沒有發(fā)現(xiàn)明顯的疲勞, 展示了良好的穩(wěn)定性, 代表樣品具有良好的可重復(fù)記錄性.

圖5 +1 級衍射光斑強(qiáng)度的探測Fig.5.Detection of the intensity of the first order diffraction spot.

圖6 (a)衍射光斑強(qiáng)度隨時(shí)間的變化; (b)渦旋全息光柵的衍射效率Fig.6.(a) Curves of the intensity variation of diffraction spots; (b) diffraction efficiency of optical vortex holographic grating.

圖7 高斯光束照射不同拓?fù)浜蓴?shù)渦旋光記錄的全息光柵得到的衍射圖樣 (a) q = –1; (b) q = 1; (c) q = 2; (d) q = 4Fig.7.Diffraction images generated by using reference beam to illuminate samples with holograms recorded different topological charges: (a) q = –1; (b) q = 1; (c) q = 2; (d) q = 4.

圖8 (a)?(d)再現(xiàn)渦旋光束; (e)?(h)原始渦旋光束; (i)?(l)再現(xiàn)渦旋光束與高斯光束的干涉圖樣Fig.8.(a)?(d) Reconstructed optical vortex beams; (e)?(h) original optical vortex beam; (i)?(l) the interference pattern of reconstructed optical vortex beam and Gaussian beam.

為了進(jìn)一步探究實(shí)驗(yàn)的記錄效果, 用CCD 記錄一級衍射光斑與原始渦旋光束作對比, 并用干涉法檢驗(yàn)再現(xiàn)渦旋光中是否有效攜帶了拓?fù)浜尚畔?圖8(a)—圖8(d)給出了拓?fù)浜蓴?shù)q = –1, 1, 2, 4的再現(xiàn)渦旋光束的強(qiáng)度分布圖, 圖8(e)—圖8(h)為原始渦旋光的強(qiáng)度分布, 圖8(i)—圖8(l)為將一束高斯光束通過衰減片后調(diào)節(jié)至和再現(xiàn)渦旋光強(qiáng)度一致并與再現(xiàn)渦旋光束進(jìn)行干涉的干涉條紋.結(jié)果表明, 不同拓?fù)浜蓴?shù)的渦旋光束均具有環(huán)形光強(qiáng)分布, 中央無場強(qiáng)區(qū)域的面積隨著拓?fù)浜傻脑黾佣兇? 再現(xiàn)渦旋光束和原始渦旋光束在形貌上保持著高度相似, 代表實(shí)驗(yàn)具有良好的記錄和再現(xiàn)效果.圖8(i)與圖8(j)中都有一個(gè)由一條分為兩條的叉形條紋, 開口方向相反, 說明此處存在一個(gè)相位奇點(diǎn), 且在奇點(diǎn)處有一個(gè)2π 相位的跳變, 兩束渦旋光的拓?fù)浜蓴?shù)相反.圖8(k)和圖8(l)中分別出現(xiàn)了兩個(gè)和四個(gè)二叉形條紋, 一個(gè)q 階相位奇點(diǎn)分裂為q 個(gè)一階相位奇點(diǎn), 代表q 階渦旋光演變?yōu)榫哂卸嗥纥c(diǎn)的復(fù)雜結(jié)構(gòu)光束, 即高階渦旋光的相位奇點(diǎn)發(fā)生了退化和分裂, 這些相位奇點(diǎn)仍被局限在一個(gè)環(huán)形場強(qiáng)分布內(nèi), 仍能有效攜帶拓?fù)浜尚畔?圖8(i)—圖8(l)中干涉圖樣與圖4(e)—圖4(h)中原始渦旋光束的干涉圖樣保持高度一致, 驗(yàn)證了再現(xiàn)渦旋光中有效攜帶了原始渦旋光中的拓?fù)浜尚畔? 即原始渦旋光中的拓?fù)浜尚畔⒈挥行в涗浽跇悠分胁⒖梢员蛔x取.

4 結(jié) 論

本文基于全息技術(shù)在偶氮聚合物薄膜中記錄了拓?fù)浜蓴?shù)q = –1, 1, 2, 4 的渦旋全息光柵, 并對光柵形貌、記錄速率和材料的可擦寫性及耐久性進(jìn)行了分析; 用參考光復(fù)現(xiàn)了渦旋光束, 將復(fù)現(xiàn)的渦旋光與高斯光束干涉, 與原始渦旋光和渦旋全息光柵進(jìn)行比較, 分析了記錄質(zhì)量.實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明：高階渦旋光束的全息叉形光柵會(huì)在記錄過程中發(fā)生劈裂, 分裂的相位奇點(diǎn)仍被局限在一個(gè)環(huán)形場強(qiáng)結(jié)構(gòu)中, 輕微劈裂的渦旋光束仍維持一個(gè)穩(wěn)定的環(huán)狀結(jié)構(gòu), 可有效攜帶拓?fù)浜尚畔?不同拓?fù)浜蓴?shù)渦旋光束的記錄速率相近, 可以用統(tǒng)一的時(shí)長記錄.再現(xiàn)的渦旋光和原始渦旋光具有高度相似的場強(qiáng)結(jié)構(gòu), 再現(xiàn)渦旋光與高斯光束的干涉條紋也與記錄在樣品中的渦旋全息光柵具有高度相似性, 表明渦旋光及其拓?fù)浜尚畔⒛鼙挥行в涗浐妥x取.可通過加熱樣品到97 ℃左右擦除記錄的信息, 冷卻后可重新記錄新的信息, 樣品在記錄擦除100 次后尚未出現(xiàn)疲勞, 具有良好的可重復(fù)性.這種在偶氮聚合物薄膜中記錄和再現(xiàn)渦旋光場的系統(tǒng)對光路的穩(wěn)定性和光源的強(qiáng)度要求不高, 可以有效記錄、存儲(chǔ)、讀取和擦除渦旋光及其攜帶的拓?fù)浜尚畔? 在光學(xué)信息的記錄方面具有應(yīng)用前景.