基于表面等離激元的LED參數(shù)優(yōu)化研究

李志全，魏文婧

(燕山大學(xué) 電氣工程學(xué)院，河北 秦皇島 066004)

1 引 言

氮化鎵(GaN)基發(fā)光二極管(light-emitting diode,LED)具有功耗低、壽命長等優(yōu)點,因其在照明、光通信、全彩顯示等領(lǐng)域的廣泛應(yīng)用而備受關(guān)注[1,2]。若能提高其發(fā)光效率,則LED將得到進一步的發(fā)展。LED的發(fā)光效率主要取決于其內(nèi)量子效率和光萃取率。由于傳統(tǒng)GaN-LED高密度的位錯缺陷及晶格失配,在室溫下其內(nèi)量子效率較低,同時因GaN的折射率遠(yuǎn)大于空氣,大部分光會在GaN和空氣界面發(fā)生全反射,致使LED的光萃取率降低,且發(fā)生全反射的光子會在結(jié)構(gòu)內(nèi)部轉(zhuǎn)化為熱量,使其長期處于高溫工作狀態(tài),大幅縮短使用壽命[3,4]。針對上述問題,許多研究者提出了改進方法,如表面粗化、光柵技術(shù)、金屬-介質(zhì)結(jié)構(gòu)等[5],但LED的發(fā)光效率仍有很大的提升空間。

Purcell效應(yīng)表明,金屬-介質(zhì)之間可受激產(chǎn)生表面等離激元(surface plasmons,SPs),當(dāng)其諧振頻率與LED中的量子阱(quantum well,QW)發(fā)光頻率相近,能量穿透范圍有重疊時,會使SPs耦合的能量顯著增加,大幅提升內(nèi)量子效率,進而提升外量子效率(即發(fā)光效率)[6],各種微納級光柵結(jié)構(gòu)能更好地提高SPs能量與光波的轉(zhuǎn)換率,以獲得更大的光萃取率[7]。Okamoto K等利用QW與SPs之間的能量轉(zhuǎn)移來提升LED的內(nèi)量子效率[8];Drezet等通過Au光柵使GaP的光逃逸角放大,提高了光的萃取率[9]; Kao C C等通過銀納米三角陣列與MQW-LSP耦合的方式提高光的輸出功率[10]；Trieu S等用無損耗P-GaN制作頂部透射光柵提高了LED的光萃取率[11]。為提高SPs提取效率,從而提高其內(nèi)量子效率,可在金屬層和GaN層中間插入一種低折射率的介質(zhì)層,減小金屬對SPs能量的耗散作用,擴大SPs的近場輻射范圍[12]。張淏酥等利用多層正弦微納光柵來同時提高GaN-LED的內(nèi)量子效率和光萃取率[13]；趙建偉等在SiO2緩沖層上利用等腰三角形光柵制作倒裝LED提高其光萃取率[14]。然而以上結(jié)構(gòu)還存在一個重要問題:由于金屬結(jié)構(gòu)兩側(cè)的折射率相差較大,導(dǎo)致光在金屬結(jié)構(gòu)中的傳輸效率較低,光萃取率較低。因此可通過在金屬結(jié)構(gòu)上層增加一種高折射率材料,形成準(zhǔn)對稱波導(dǎo)結(jié)構(gòu),以改善這一問題。

本文通過在P-GaN層上依次覆蓋SiO2層、新型Ag光柵層以及正弦光柵型ITO(indium yin oxides,氧化銦錫)層,使金屬兩側(cè)的介電環(huán)境相同,形成準(zhǔn)對稱波導(dǎo)結(jié)構(gòu),并通過復(fù)合光柵的調(diào)制作用,提高其內(nèi)量子效率和光萃取率,進而提升LED的發(fā)光效率。

2 理論分析與結(jié)構(gòu)設(shè)計

2.1 理論分析

表面等離激元主要分為表面等離極化激元(surface plasmons polariton,SPP)和局域表面等離激元(localized surface plasmon,LSP)。SPP的激發(fā)需要光柵結(jié)構(gòu)提供額外的波矢補償；LSP的激發(fā)需要射入與電子的振蕩頻率相同的入射波。若金屬表面具有納米級顆?；虼植诮Y(jié)構(gòu),則SPP和LSP可同時存在[15]。

金屬光柵可為SPP提供周期性結(jié)構(gòu),從而促進表面等離激元的耦合。在外加磁場的作用下,這種周期性結(jié)構(gòu)可引發(fā)特定波長的極化電子震蕩,產(chǎn)生電磁場,為入射的電磁波提供額外的波矢Δkx,其值約為光柵倒晶格矢量的整數(shù)倍[16],當(dāng)此值使入射波的波矢分量與SPP的波矢ksp匹配時,即可激發(fā)表面等離激元的共振,其色散關(guān)系可表示為:

(1)

式中:ksinθ為入射光的水平波矢量；θ為入射角;g=2π/Λ為光柵布拉格向量,Λ為光柵周期;n為衍射級次;ε1、ε2分別為金屬Ag和空氣的介電系數(shù);ω為角頻率;c為光速。SPP色散變化曲線如圖1所示。

圖1 光柵結(jié)構(gòu)激發(fā)SPP色散變化曲線Fig.1 Dispersion transformation curve of SPP excited by grating

由于GaN的介電常數(shù)大于1,當(dāng)光的出射角度大于全反射角,GaN上表面將發(fā)生全反射,內(nèi)部將產(chǎn)生全反射的消逝波(ATR),穿透到銀膜的下表面,從而有ATR的水平波矢kx與SPP的波矢ksp耦合,激發(fā)銀膜下表面的等離激元共振。其色散關(guān)系可表示為:

(2)

式中ε3為GaN的介電系數(shù)。SPP色散變化曲線如圖2所示。

圖2 ATR激發(fā)SPP色散變化曲線Fig.2 Dispersion transformation curve of SPP excited by ATR

金屬光柵的周期也會影響LSP的產(chǎn)生,由入射光在金屬-介質(zhì)界面的全反射關(guān)系可知,表面等離激元傳播時僅磁場與傳播方向垂直,即為橫向磁(transverse magnetic,TM)波(傳播時僅電場與傳播方向垂直的波稱為橫向電(transverse electric,TE)波),根據(jù)Drude模型,金屬銀中TM等離子體波的色散關(guān)系可表示為:

(3)

由于等離子體波的波矢量遠(yuǎn)大于入射波,所以金屬光柵可為其補償波前失配,光柵周期Λ可根據(jù)激發(fā)頻率ω0設(shè)定,其相位匹配方程可表示為:

(4)

式中ω0/c為真空中波矢k0。

對于普通的入射波(θ=0°),當(dāng)光柵周期和等離子體波周期2π/Re(β(ω))匹配,且光柵線垂直于電場方向時,會激發(fā)產(chǎn)生波導(dǎo)共振(guided-wave resonance,GWR)[17],此時,入射波激發(fā)Ag中的等離子體波,由于歐姆損耗效應(yīng),等離子體波在Ag中傳播時會耗散光能,所以為激發(fā)LSP,入射場需滿足的共振條件為:

(5)

共振頻率可表示為:

(6)

(7)

(8)

由式(7)和式(8)可知,提高LED結(jié)構(gòu)的Fp、Cext和Cspp,即可提高其發(fā)光效率。

2.2 復(fù)合光柵LED結(jié)構(gòu)模型

本文設(shè)計了一種微納級復(fù)合光柵表面等離子增強型GaN-LED。如圖3所示,其外延結(jié)構(gòu)從下到上依次為藍(lán)寶石襯底,400 nm厚的N-GaN層,5層InGaN(3 nm)/GaN(5 nm)QW和300 nm厚的P-GaN層。首先在300 μm×300 μm 的臺面上刻蝕出面積為200 μm×200 μm,深度為(300 nm-a)的凹槽,凹槽以外區(qū)域覆蓋5 nm/5 nm的Ni/Au層作為電流擴散層(current spreading layer,CSL)。其次在凹槽中心180 μm×180 μm的中心區(qū)域沉積厚度為h1的SiO2層,并在其上制作光柵[12]。即先在SiO2層以外區(qū)域覆上一層光致抗蝕劑,之后將橫截面半徑為z,長為180 μm的納米圓柱體均勻地平鋪在SiO2層上,通過控制參數(shù),使納米圓柱體自對準(zhǔn)形成緊密堆積的單層,接著用電子束蒸發(fā)器,在納米圓柱體層表面沉積厚度為z的Ag層,再將樣品沉浸到丙酮和甲苯的溶液中幾分鐘,剝離光致抗蝕劑和納米圓柱體,獲得了Ag納米級光柵陣列[10]。最后覆蓋一層厚度為a+h2+h3的ITO層,并在其上表面刻蝕出周期為(2z),幅度為h3的一維正弦光柵[17]。

圖3 復(fù)合光柵LED結(jié)構(gòu)示意圖Fig.3 Schematic diagram of the composite grating LED structure

本文將通過理論計算以及軟件模擬分析優(yōu)化LED光柵部分結(jié)構(gòu)的各個參數(shù),為了更好地比較復(fù)合型光柵的優(yōu)勢,同時設(shè)計了單光柵結(jié)構(gòu)進行對比分析,該結(jié)構(gòu)在P-GaN上直接覆蓋了一層Ag光柵,光柵上表面為空氣,兩側(cè)介質(zhì)材料的折射率相差較大。圖4為LED復(fù)合光柵結(jié)構(gòu)(composite grating structure,CGS)和單光柵結(jié)構(gòu)(single grating structure,SGS)的縱截面示意圖,其發(fā)射譜中心波長皆為460 nm。

圖4 光柵結(jié)構(gòu)示意圖Fig.4 Grating structure model

3 仿真與分析

3.1 仿真參數(shù)設(shè)置

本文采用COMSOL仿真軟件,利用有限元分析法(finite element method,FEM)對2個周期的CGS和SGS結(jié)構(gòu)模型進行仿真模擬,通過參數(shù)化掃描函數(shù)分別對空氣和金屬部分進行積分,分析結(jié)構(gòu)的輻射功率(radiated power,RP)、吸收功率(absorbed power,AP)以及電場分布情況。在P-GaN層底部邊界設(shè)置散射邊界條件,模擬QW發(fā)出的不同方向、不同波長的入射光,綜合考慮其TM和TE模式,波長用λ來表示,在-x和x方向設(shè)置Floquet周期性邊界條件,模擬結(jié)構(gòu)的多個周期,在z方向設(shè)置完美匹配層(PML),模擬空間上無限延展的空氣。由數(shù)據(jù)手冊[22]可知:GaN、ITO、SiO2和空氣的折射率分別為2.5、2.0、1.5和1。金屬Ag和ITO的介電常數(shù)可由式(9)計算得出。

(9)

式中:λc為材料的共振波長;λp為材料的等離子體波波長。對于Ag,ε∞=5.8,λp=1.454 1×10-7m,λc=1.761 4×10-6m;對于ITO,ε∞=3.8,λp=5.649 7×10-7m,λc=11.210 7×10-6m[23]。

3.2 Ag光柵參數(shù)優(yōu)化

對于CGS結(jié)構(gòu),光柵尺寸對結(jié)構(gòu)發(fā)光效率的影響效果十分顯著。過薄的Ag光柵對光的吸收作用有限,不能充分地激發(fā)出SPs;過厚的Ag光柵會對出射光有很強的反射和吸收作用,不利于發(fā)出的光子有效地出射到自由空間,因此,選擇合適的光柵尺寸至關(guān)重要。當(dāng)光照射到金屬-介質(zhì)界面時,激發(fā)產(chǎn)生的SPs在金屬材料內(nèi)的穿透深度Zm可表示為:

(10)

本文所設(shè)計的藍(lán)光LED的波長約為460 nm。由式(10)計算可知,此波長條件下,激發(fā)產(chǎn)生的SPs在Ag中的穿透深度約為14 nm。而當(dāng)Ag膜厚度大于45 nm時,光子將全部被金屬結(jié)構(gòu)吸收或損耗,使LED出光效率大幅下降。仿真分析時設(shè)定Ag光柵有效厚度Hm小于50 nm,幾何關(guān)系如圖5所示,幾何關(guān)系式可表示為:

(11)

圖5 Ag光柵幾何關(guān)系圖Fig.5 Geometric relation graph of Ag grating

由式(11)可得z<170 nm。故設(shè)定z的參數(shù)化掃描范圍為15～170 nm,掃描步長為1 nm(文中所有參數(shù)化掃描步長均設(shè)為1 nm)。當(dāng)a=150 nm,h1=34 nm,h2=20 nm,h3=27 nm,λ=460 nm時,其掃描結(jié)果如圖6所示,其RP和AP變化趨勢大致相同,表明金屬部分吸收的功率越多,則其受激產(chǎn)生的SPs越多,進而空氣中的輻射功率越大,出光效率越高。當(dāng)z=79 nm時,AP達(dá)到峰值,此時產(chǎn)生的SPs數(shù)量達(dá)到最大值。

圖6 RP和AP隨z變化曲線Fig.6 The RP and AP at different value z

3.3 P-GaN層參數(shù)優(yōu)化

若量子阱結(jié)構(gòu)上表面到金屬層結(jié)構(gòu)下表面距離小于10 nm,則LED有源層內(nèi)部的輻射復(fù)合過程會被非輻射復(fù)合過程所取代,大部分的能量將轉(zhuǎn)化為熱能損失,且考慮到P-N結(jié)的耗盡作用,需將a范圍控制在30 nm以上;由于光波在介質(zhì)中的傳播是逐漸衰減的,忽略表面等離激元對量子阱發(fā)光效率的影響,光源越近,則量子阱內(nèi)發(fā)光效率越大,所以若a過大,則導(dǎo)致量子阱發(fā)光效率降低。參考各文獻中P-GaN層厚度,設(shè)定a的掃描范圍為30～170 nm,當(dāng)z=79 nm,h1=34 nm,h2=20 nm,h3=27 nm,λ=460 nm時,其掃描結(jié)果如圖7所示,當(dāng)a=150 nm時,RP達(dá)到峰值,表明此時發(fā)光效率達(dá)到最大值。

圖7 RP和AP隨a變化曲線Fig.7 The RP and AP at different value of a

3.4 SiO2過渡層參數(shù)優(yōu)化

由于金屬Ag和GaN之間的折射率相差較大,光從GaN出射時易發(fā)生全反射,不利于光的萃取,故增加過渡層作為緩沖,減小了光的全反射概率,增大了光的逃逸角。若h1過小,則不能充分地降低金屬的損耗,抑制SPs的吸收損失;若h1過大,則光的反射率過大,且間接導(dǎo)致金屬層與量子阱之間距離過遠(yuǎn),不利于提高LED的內(nèi)量子效率。選定h1的參數(shù)化掃描范圍為20～50 nm,當(dāng)z=79 nm,a=150 nm,h2=20 nm,h3=27 nm,λ=460 nm時,其掃描結(jié)果如圖8所示,當(dāng)h1=33 nm和34 nm時,RP和AP同時達(dá)到雙峰值,分析可知其掃描精度不夠大,但由于制作工藝達(dá)不到0.1 nm級別,故取 34 nm 即為最優(yōu)值。

圖8 RP和AP隨h1變化曲線Fig.8 The RP and AP at different value of h1

3.5 ITO緩沖層參數(shù)優(yōu)化

ITO層的高折射率能夠保證金屬兩側(cè)折射率呈準(zhǔn)對稱化分布,并與SiO2層形成準(zhǔn)對稱波導(dǎo)結(jié)構(gòu),提高SPs在頂部和底部的萃取效率,提升內(nèi)量子效率。若ITO層過薄,則不足以減少金屬層對光子的吸收和損耗;若ITO層過厚,則導(dǎo)致光子透射率降低,發(fā)光效率降低。在ITO上表面刻蝕正弦周期結(jié)構(gòu),有表面粗化的功效,能增大光子的出光面積,并與Ag光柵組合形成復(fù)合光柵,利用其光柵的調(diào)制作用,提升LED的光萃取率。所以ITO層的尺寸參數(shù)設(shè)置顯得尤為重要。當(dāng)z=79 nm,a=150 nm,h1=34 nm,h3=27 nm,λ=460 nm時,其掃描結(jié)果如圖9所示,當(dāng)h2=20 nm時,RP和AP同時達(dá)到峰值;當(dāng)z=79 nm,a=150 nm,h1=34 nm,h2=20 nm,λ=460 nm 時,其掃描結(jié)果如圖10所示,當(dāng)h3=27 nm時,RP和AP同時達(dá)到峰值,結(jié)構(gòu)發(fā)光效率最高。

圖9 RP和AP隨h2變化曲線Fig.9 The RP and AP at different value of h2

圖10 RP和AP隨h3變化曲線Fig.10 The RP and AP at different value of h3

3.6 光柵結(jié)構(gòu)對比分析

對于CGS結(jié)構(gòu),經(jīng)過參數(shù)優(yōu)化,可得RP,AP隨波長變化的趨勢如圖11所示,當(dāng)λ=460 nm時,RP和AP同時達(dá)到峰值。此時,輻射功率最高可達(dá)2.932 3×10-12V·m,平均電場模為7 306.64 V/m。

圖11 RP和AP隨λ變化曲線Fig.11 The RP and AP at different value of λ

為更好地進行對比分析,對SGS結(jié)構(gòu)選用同樣參數(shù)進行仿真,即z=79 nm,a=150 nm。其RP和AP隨波長變化進行的參數(shù)化掃描結(jié)果如圖12所示。

圖12 RP和AP隨λ變化曲線Fig.12 The RP and AP at different value of λ

由圖12可知,其RP和AP隨波長變化而改變的幅度很小,可忽略不計。當(dāng)λ=460 nm時,其輻射功率僅能達(dá)到9.918 6×10-12V·m,平均電場摸為193.37 V/m,僅為CGS結(jié)構(gòu)的1/38。CGS結(jié)構(gòu)和SGS結(jié)構(gòu)在x-z平面上的電場強度分布如圖13所示。

圖13 CGS結(jié)構(gòu)和SGS結(jié)構(gòu)電場強度分布圖Fig.1 The electric field distribution of CGS and SGS

為了更好地展示出CGS結(jié)構(gòu)各部分的電場變化,將其電場指示范圍調(diào)節(jié)至800～20 000 V/m,對圖13(a)中虛線框部分進行放大,如圖14所示。

圖14 CGS電場分布局部圖Fig.14 The local electric field distribution of CGS

對比ITO層和空氣中的電場強度變化,表明該結(jié)構(gòu)由于ITO緩沖層的正弦型光柵與Ag光柵的調(diào)制作用,使得更多的光子出射到外部空間,且其正弦型結(jié)構(gòu)增大了出光面積,使得空氣中的光子分布更加均勻,光的萃取率得到了顯著的提高。

4 結(jié) 論

1) 構(gòu)建了一種復(fù)合光柵表面等離激元增強型GaN-LED結(jié)構(gòu)芯片模型,通過在P-GaN層上依次覆蓋SiO2層、Ag光柵層、正弦型ITO層,從而提高LED結(jié)構(gòu)的發(fā)光效率;

2) 運用參數(shù)化掃描對結(jié)構(gòu)進行參數(shù)優(yōu)化,得出在z=79 nm,a=150 nm,h1=34 nm,h2=20 nm,h3=27 nm,λ=460 nm的參數(shù)下,該結(jié)構(gòu)發(fā)光效率達(dá)到最大,輻射到空氣中的平均電場模為7 306.64 V/m,約為單光柵結(jié)構(gòu)的38倍;

3) 仿真分析表明該結(jié)構(gòu)相對于單光柵結(jié)構(gòu)的優(yōu)勢在于:Ag光柵的尖點有效地促進了SPs與QW的耦合,其弧形結(jié)構(gòu)縮小了金屬Ag的體積,減少了金屬對光波的吸收損耗;SiO2層降低了SPP沿金屬-介質(zhì)界面?zhèn)鞑r的損耗;ITO層與SiO2層形成準(zhǔn)對稱波導(dǎo)結(jié)構(gòu),增強了金屬層兩側(cè)的表面等離激元的耦合,Purcell效應(yīng)提升了18.71倍,結(jié)構(gòu)的內(nèi)量子效率得到了大幅提升;ITO層的周期性正弦結(jié)構(gòu)增大了光的出光面積,并與Ag光柵結(jié)構(gòu)組合形成復(fù)合光柵,通過對光波的調(diào)制作用,光的萃取率得到了顯著的提高。