紅壤耕地重金屬含量空間變異與潛在生態(tài)風險的不確定性

鮑思屹 徐夢潔 解菁菁 朱俐葉 莊舜堯

摘 ? ?要：以鷹潭市余江區(qū)為研究區(qū)，基于耕地土壤采樣數(shù)據(jù)，采用地統(tǒng)計學法和潛在生態(tài)風險指數(shù)法，探討了紅壤耕地鎘（Cd）、鉻（Cr）、銅（Cu）、鉛（Pb）、鋅（Zn）和砷（As）六種重金屬的空間分布特征和潛在生態(tài)風險的不確定性。結(jié)果表明：（1）除As之外，其他5種重金屬在土壤中均有一定程度的累積，而Cd的累積程度最為嚴重。（2）Cd元素處于較高生態(tài)風險，其他重金屬均處于低生態(tài)風險;綜合生態(tài)風險處于低水平的耕地面積占比82.86%。（3）單項重金屬潛在生態(tài)風險的范圍界定基本明確;但綜合風險的范圍界定存在不確定性，不確定區(qū)域占比近20%。對于不確定區(qū)域應當增加樣點布設(shè)的密度，以便對生態(tài)風險范圍進行更準確的判斷，為研究區(qū)土壤重金屬污染治理提供明確的信息。同時還需通過農(nóng)業(yè)管理措施的改進來緩解土壤酸化趨勢，從而減緩乃至遏止Cd在耕地土壤中的進一步累積。

關(guān)鍵詞：紅壤耕地;重金屬;空間變異;潛在生態(tài)風險;不確定性

中圖分類號：X53 ? ? ? ? ?文獻標識碼：A ? ? ? ? DOI 編碼：10.3969/j.issn.1006-6500.2020.07.012

Abstract： Yujiang District of Yingtan City was taken as the study area for ?investigation of the spatial variability and potential ecological risk （PER） uncertainties of Cd， Cr， Cu， Pb， Zn and As in cultivated land of red soil. Geostatistics and PER Index method were employed with soil sample data of cultivated lands for evaluation. The results showed that： （1） Five heavy metal types including Cd， Cr， Cu， Pb and Zn had accumulated in soil to some extent， where Cd was the most serious.（2） The PER of Cd was at a relatively high level， while those of the other heavy metal types were at low levels. Cultivated lands with a low comprehensive PER accounted for 82.86% of the total area. （3） The scope with PER of single heavy metal was clear， but the scope with PER of all metals in comprehensive had an uncertainty proportion of nearly 20%. Accordingly， sampling density should be increased in the uncertain area for a more precise evaluation of lands with a higher PER， which could provicle clear information for the treatment of heavy metal polltion. Moreover， agricultural management measures should be improved to control soil acidification for the prevention of further accumulation of Cd in cultivated soil.

Key words： cultivated land of red soil; heavy metal; spatial variability; potential ecological risk; uncertainty

耕地重金屬污染近年來逐漸成為影響農(nóng)業(yè)生產(chǎn)安全的重要因素之一，相關(guān)研究涉及重金屬污染空間分布、污染風險評價及重金屬污染防治等諸多方面。作為重金屬污染研究的重要內(nèi)容，重金屬污染風險評價有助于了解重金屬污染空間分布狀況及潛在風險，從而進行調(diào)控與治理。在風險評價之前，通常需將土壤樣點數(shù)據(jù)轉(zhuǎn)化為面狀數(shù)據(jù)，不同的空間插值方法往往導致評價結(jié)果的不確定性[1-2]，因此需要進行不確定性分析。

江西省是農(nóng)業(yè)大省，農(nóng)用地的重金屬污染問題較為突出。由于江西省礦產(chǎn)資源豐富，不合理的開采活動導致重金屬進入農(nóng)田，自上世紀50年代以來Cd、As和Cu污染就呈富集趨勢[3]，其污染超標率也最為嚴重，按污染程度由輕至重為旱地、稻田、菜地以及園地[4]，污染范圍涉及9 個地級市、18個縣（縣級市、區(qū)），受污染的耕地面積達到32.7萬hm2[5]。研究人員在土壤采樣的基礎(chǔ)上進行了不同區(qū)域、不同尺度的重金屬污染風險評價，如熊又升等[6]評價了鷹潭市農(nóng)田重金屬環(huán)境，發(fā)現(xiàn)當?shù)?0%的旱地、80%的菜地、85%的水稻土和70%的果園地均存在不同程度的重金屬污染;周志高等[7]分析了余江區(qū)規(guī)?；B(yǎng)豬業(yè)對周邊土壤和水環(huán)境的影響，指出養(yǎng)豬場過度集中不僅導致水質(zhì)惡化，也使得Cu和Zn在土壤中顯著累積。但是，有些文獻較為久遠，其中也缺乏潛在生態(tài)風險研究。本文以余江為研究區(qū)域，基于耕地土壤采樣數(shù)據(jù)，選取Cd、Cr、Cu、Pb、Zn和As 6個重金屬指標，分析重金屬空間變異特征，進行重金屬潛在生態(tài)風險評價，揭示土壤重金屬生態(tài)風險的不確定性，以期為研究區(qū)土壤重金屬污染治理提供科學依據(jù)，促進農(nóng)產(chǎn)品的安全生產(chǎn)。

1 材料和方法

1.1 研究區(qū)概況

余江區(qū)（東經(jīng)116°41'～117°09'，北緯28°04'～28°37'）隸屬江西省鷹潭市，地處贛東北。截至2018年，全區(qū)總面積約931 km2，常住人口36.69萬，地區(qū)生產(chǎn)總值134.6億元[8]，區(qū)政府駐地為鄧埠鎮(zhèn)。余江區(qū)地貌以丘陵、山地、盆地和平原為主，地勢由南北逐漸向中部傾斜;四季分明，溫暖濕潤，年均溫為17.6 ℃，年均降水量1 788.8 mm，屬于典型的亞熱帶濕潤季風氣候。

余江區(qū)的土壤類型以紅土和水稻土為主，所占面積比例逾90%，此外還有極少部分潮土零星分布[6]。余江是國家糧食大區(qū)（縣），土地利用方式以農(nóng)用地為主，水田、旱地和林地面積占比超過90%，主要作物包括水稻、油菜、花生和紅薯等[9]。

1.2 樣品采集與分析

采樣時間為2018年3月。采樣前綜合考慮土地利用類型、耕作與種植制度、產(chǎn)量等因素，在研究區(qū)1∶ 10萬土地利用現(xiàn)狀圖上，按2×2 km網(wǎng)格共布設(shè)了124個采樣點（見圖1）。采樣時使用梅花形采樣法布設(shè)子樣點，嚴格遵照《農(nóng)田土壤環(huán)境質(zhì)量監(jiān)測技術(shù)規(guī)范》（NY/T 395-2000），采樣深度為0～20 cm，每個樣點采集土樣約1.5 kg，充分混合裝入自封袋，同時記錄采樣點的精確坐標、高程、耕作現(xiàn)狀等相關(guān)信息。

土壤樣品在去除雜物和自然風干后，碾碎并過20目篩，裝入密封袋作為分析樣本。Cd和Pb采用等離子體質(zhì)譜法測定[10]，Cu、Cr和Zn采用等離子體光學發(fā)射光譜法測量[11]，As的含量采用氫化物-原子熒光法測量[12]。

1.3 數(shù)據(jù)處理與分析

首先，對研究區(qū)土壤樣點數(shù)據(jù)進行描述性統(tǒng)計分析，并對土壤樣點數(shù)據(jù)進行半變異函數(shù)擬合，得到耕地重金屬含量的空間分布特征;其次，基于樣點數(shù)據(jù)評價耕地重金屬潛在生態(tài)風險級別;最后，采用指示克里格法來揭示土壤重金屬潛在生態(tài)風險的不確定性。

使用SPSS 22.0軟件進行描述性統(tǒng)計分析，使用ArcGIS10.2和GS+9.0實現(xiàn)地統(tǒng)計空間插值功能。

2 結(jié)果與分析

2.1 土壤重金屬含量總體統(tǒng)計特征

由表1可知，除As外，其它重金屬含量的均值均高于江西省土壤環(huán)境背景值[13]。6種重金屬含量的變幅較大，其中Cd、Cu、Pb和Zn的極大值分別為農(nóng)用地土壤污染風險篩選值（《土壤環(huán)境質(zhì)量農(nóng)用地土壤污染風險管控標準》（GB15618-2018））的17倍、1.5倍、1.1倍和1倍，表明耕地土壤存在重金屬污染風險，而Cd的污染風險最為嚴重。

土壤重金屬含量的空間分布受到隨機因素和結(jié)構(gòu)因素的共同影響，隨機因素主要是人類的生產(chǎn)生活因素，而結(jié)構(gòu)性因素則是氣候、地形和生物等內(nèi)在因素[14]。變異系數(shù)在一定程度上與樣本受隨機因素影響的程度呈正相關(guān)。余江區(qū)耕地土壤中Pb屬于低等變異（10%～40%），Cr、Cu、Zn和As屬于中等變異（40%～100%）狀態(tài)，而Cd屬于高度變異（>100%），表明隨機（人為）因素對Cd含量有更突出的影響。

2.2 土壤重金屬含量空間變異特征

正態(tài)檢驗表明，除Pb外，其余重金屬含量均不符合正態(tài)分布，對其進行對數(shù)轉(zhuǎn)換，使之符合正態(tài)分布后再構(gòu)建半變異函數(shù)。參照模型判別標準[14]，球狀模型是Cd和Pb的最優(yōu)擬合模型，其余重金屬元素適宜采用指數(shù)模型擬合。

塊基比常用于反映土壤屬性的空間相關(guān)性，結(jié)構(gòu)性因素一般傾向于增強空間相關(guān)性，而隨機性因素傾向于削弱空間相關(guān)性[14]。根據(jù)Cambardella[14]提出的劃分標準，6種耕地土壤重金屬元素中，除As的空間分布具有強烈的空間相關(guān)性外（<25%），其他皆具有中等強度的空間相關(guān)性（25%～75%）。表明結(jié)構(gòu)性因素對As元素的空間分布起主導作用，而Cd、Cr、Cu、Pb和Zn則因為隨機性因素使得空間相關(guān)性減弱，受自然因素和人類活動共同影響。Cd的塊基比值最高，受人為活動的影響更顯著，這也與變異系數(shù)的計算結(jié)果相符。變程是空間自相關(guān)距離[14]，表示屬性具有空間相關(guān)性的距離上限，從模型擬合結(jié)果看，重金屬含量的變程從小到大依次為As、Zn、Cd、Pb，Cr和Cu的變程最大，均為71.1 km。

以余江區(qū)耕地分布范圍為基準進行掩膜提取，根據(jù)半變異函數(shù)模型進行普通克里格插值，得到耕地土壤重金屬空間分布圖（圖2）。由插值結(jié)果可知，6種重金屬元素的空間分布特征較為相似，中部均為低值區(qū)，其中Cd元素呈南高北低態(tài)勢，Cr、Cu和Zn則具有南北部較高，其他區(qū)域較低的特點，而Pb和As呈高低值交錯分布。Cd的高值區(qū)位于馬荃鎮(zhèn)和錦江鎮(zhèn);Cr的高值區(qū)位于畫橋鎮(zhèn)、黃莊鄉(xiāng)和馬荃鎮(zhèn);Cu的高值區(qū)位于畫橋鎮(zhèn)、錦江鎮(zhèn)和馬荃鎮(zhèn);Pb的高值區(qū)位于錦江鎮(zhèn)、楊溪鄉(xiāng)和馬荃鎮(zhèn);Zn的高值區(qū)位于畫橋鎮(zhèn)北部和馬荃鎮(zhèn)南部;As的高值區(qū)位于黃莊鄉(xiāng)、錦江鎮(zhèn)和楊溪鄉(xiāng)。

研究區(qū)耕地重金屬的空間分布主要受到土壤酸化、生豬飼養(yǎng)和工業(yè)污染等因素的影響。首先，研究區(qū)近年土壤酸化趨勢顯著，1982—2007年耕地土壤的pH值下降了0.89，其中南部的馬荃鎮(zhèn)和中部的錦江鎮(zhèn)的土壤酸化現(xiàn)象尤其嚴重[9]。土壤明顯酸化會增大重金屬污染的可能性[15]，形成重金屬污染的高值區(qū)。其次，畫橋鎮(zhèn)、馬荃鎮(zhèn)和錦江鎮(zhèn)近年的畜牧業(yè)發(fā)展以生豬等為主，分布了許多頗具規(guī)模的養(yǎng)豬場，產(chǎn)生的固液廢棄物等導致Cu和Zn在土壤中明顯累積[7]。第三，楊溪鄉(xiāng)、黃莊鄉(xiāng)和錦江鎮(zhèn)的礦產(chǎn)資源較為豐富，礦物開采和加工的鄉(xiāng)鎮(zhèn)企業(yè)較多，礦產(chǎn)資源開發(fā)導致的“三廢”排放是江西省土壤重金屬污染最重要的原因[4]，雖然不少企業(yè)因污染而關(guān)閉，但其對環(huán)境的不利影響很難在短期內(nèi)消除。

插值結(jié)果（表3）顯示，除Cd外的5種重金屬元素含量基本均低于農(nóng)用地土壤污染風險篩選值，但除As之外，其他5種重金屬在耕地中均有累積，其中Cd的狀況最為嚴重。研究區(qū)內(nèi)Cd含量高于污染風險篩選值的耕地面積占比45.46%，近半耕地存在污染風險，其中還有3.9%的區(qū)域污染程度較高（>0.5 mg·kg-1）。

2.3 潛在生態(tài)風險評價

基于樣點數(shù)據(jù)，以江西省土壤環(huán)境背景值為基準，采用Hakanson潛在生態(tài)風險指數(shù)法評價研究區(qū)耕地土壤重金屬污染。潛在生態(tài)風險指數(shù)法包括單項和綜合評價，其計算公式為：

其中，Ei ?r 為重金屬污染物的單項潛在生態(tài)風險指數(shù)，T i ?r 則是由標準化重金屬毒性系數(shù)確定的重金屬的毒性響應系數(shù)，Ci為污染重金屬實測值，Ci ? ?n ?為土壤重金屬標準背景值，Ci/ Ci ? ?n ?為重金屬單項污染系數(shù)，RI為綜合潛在生態(tài)風險指數(shù)。Cd、Cr、Cu、Pb、Zn與As的毒性響應系數(shù)分別為30，2，5，5，1與10[13]。

2.3.1 單項評價 Cd、Cr、Cu、Pb、Zn與As的單項污染系數(shù)按其均值分別為3.71，1.28，1.17，1.02，1.17和0.67，其中Cd屬于較高污染（>3），As屬于輕微污染（<1），其他元素屬于中等污染。重金屬的單項潛在生態(tài)風險指數(shù)按均值從低到高依次為Zn、Cr、Pb、Cu、As和Cd，除Cd元素具有較高生態(tài)風險外（160>Ei ?r ?>80），其余元素均處于低生態(tài)風險（Ei ?r ?<40）（表4）。

Cd元素處于低、中等、較高、高與極高生態(tài)風險的樣點分別占比5.70%，38.10%，46.67%，6.67%和2.86%，其中南部的馬荃鎮(zhèn)為生態(tài)風險極高樣點分布區(qū);其他重金屬元素的樣點數(shù)據(jù)均處于低生態(tài)風險。

2.3.2 綜合評價 余江區(qū)耕地潛在生態(tài)風險指數(shù)的均值為133.643，變幅為33.41～1 534.46，總體處于低生態(tài)風險狀態(tài)。處于低、中等、高和極高生態(tài)風險的樣點分別占比82.86%，12.38%，3.81%和0.95%。

仿照表4 ，增加表5 耕地重金屬綜合評價指數(shù)表。

2.4 潛在生態(tài)風險的不確定性分析

2.4.1 單項潛在生態(tài)風險 以單項潛在生態(tài)風險指數(shù)值40.0作為指示克里格插值的閾值，得到單項潛在生態(tài)風險概率分布圖（圖3）。由圖3可知，Cd的潛在生態(tài)風險概率較高，主要介于0.6～1.0，其他重金屬的風險概率較低，均為小于0.2。對比指示克里格插值結(jié)果與單項潛在生態(tài)風險指數(shù)結(jié)果，按概率值從0.1至1.0，以0.1為單位遞進，確定無污染/污染的臨界概率值。結(jié)果表明，Cd的臨界概率值為0.3，其他重金屬為0.5，再以此為基準進行重采樣，得到單項重金屬潛在生態(tài)風險分布圖。研究區(qū)內(nèi)Cr、Cu、Pb、Zn和As均處于低生態(tài)風險，而Cd處于中等及以上生態(tài)風險（圖4）。

綜合2種克里格插值結(jié)果，研究區(qū)耕地土壤中Cr、Pb、As、Cu和Zn均處于低生態(tài)風險水平，Cd處于中等及以上生態(tài)風險水平的耕地面積為99.53%，僅有中部春濤鄉(xiāng)和洪湖鄉(xiāng)的零星部分屬不確定區(qū)域（圖4），面積占比0.47%。

2.4.2 綜合潛在生態(tài)風險 以綜合潛在生態(tài)風險指數(shù)值150.0作為指示克里格插值的閾值，得到綜合潛在生態(tài)風險概率分布圖（圖5）;重復前述不確定性分析步驟，取概率值0.4作為臨界值，得到綜合潛在生態(tài)風險概率預測圖（圖6），結(jié)果顯示研究區(qū)內(nèi)低生態(tài)風險區(qū)域與中等及以上生態(tài)風險區(qū)域面積比例分別為96.06%與3.94%。

綜合2種插值的結(jié)果可知，研究區(qū)耕地土壤重金屬主要處于低生態(tài)風險水平，低生態(tài)風險與中等以上生態(tài)風險耕地面積分別占比78.58%與3.04%，不確定區(qū)域面積占比18.38%;中等及以上生態(tài)風險區(qū)域主要集中于錦江鎮(zhèn)，不確定性區(qū)域分布較廣（圖7）。

3 結(jié)論與討論

本文以余江區(qū)耕地土壤采樣數(shù)據(jù)為基礎(chǔ)，分析耕地土壤中Cd、Cr、Cu、Pb、Zn和As這6種重金屬的空間變異特征，評價重金屬的潛在生態(tài)風險，進而揭示土壤重金屬生態(tài)風險的不確定性。研究結(jié)果表明，除As之外，其他5種重金屬在研究區(qū)耕地土壤中均有一定程度的積累，Cr、Pb、As、Cu和Zn均屬于低生態(tài)風險，而Cd屬于中等及以上風險的耕地面積比重高達94.3%;土壤綜合潛在生態(tài)風險總體屬于低生態(tài)風險，但仍有17.14%的耕地處于中等及以上風險狀態(tài)。6種重金屬元素中，僅有Cd的潛在生態(tài)風險存在不確定區(qū)域，面積占比僅為0.47%;但綜合潛在生態(tài)風險的不確定區(qū)域面積占比18.38%，主要分布于錦江鎮(zhèn)、馬荃鎮(zhèn)和洪湖鄉(xiāng)，與Cd的高生態(tài)風險和極高生態(tài)風險區(qū)域重合。

熊又升等[6]于2006年在鷹潭市通過對“清潔”樣本的分析得到了多種重金屬的土壤環(huán)境背景值。將本研究的樣點數(shù)據(jù)與文獻中的全市背景值相比，Cd、Cr、Pb和As在耕地土壤中的均值分別為背景值的3.27，1.46，1.21和1.56倍，Cd的倍數(shù)比顯著高于其他重金屬，間接體現(xiàn)了Cd在耕地土壤中較高的累積程度和污染風險的嚴重性。Cd的變異系數(shù)為135.14，遠超其他元素;Cd的半變異函數(shù)塊基比為44%，也超過其他元素，兩者都表明Cd在耕地土壤中的累積顯著受到人類活動的影響。鑒于Cd的濃度和活性與土壤pH值密切相關(guān)，結(jié)合研究區(qū)近40年土壤pH值快速下降的趨勢[9]，農(nóng)耕制度與管理措施是導致Cd生態(tài)風險突出的重要因素。

地統(tǒng)計學法被廣泛應用于土壤重金屬含量的空間分布預測[1]，在此基礎(chǔ)上，根據(jù)生態(tài)風險臨界值可以確定生態(tài)風險程度與范圍。但是不同插值方法的預測結(jié)果存在差異，使得生態(tài)風險范圍存在不確定性。謝云峰等[16]分析和比較了反距離加權(quán)、局部多項式、普通克里格和徑向基函數(shù)等插值模型的擬合效果，指出這些方法的預測精度無太大區(qū)別，但因普通克里格插值法具有平滑效應，因此在判定輕度污染區(qū)域時與反距離權(quán)重法的結(jié)果差別較大。李凱等[17]也得到了相似的結(jié)論，他指出普通克里格法能較為準確地界定無污染和污染區(qū)，但是平滑效應會丟失局部極大值和極小值信息，致使對輕度、中度和重度污染區(qū)進一步區(qū)分的精度下降。由于普通克里格存在平滑效應，原始數(shù)據(jù)的分布特征也會對不確定性產(chǎn)生影響。吳春發(fā)等[1]對比了普通克里格和指示克里格插值法界定的冶煉廠周邊土壤重金屬污染范圍，Cu、Zn、Pb和Cd的不確定范圍分別占比20.8%，10.5%，12.5%和10.9%，其中Cu的不確定范圍占比最高，其變異系數(shù)也最大（175.1%），其他重金屬的變異系數(shù)則較為接近。劉穎穎等[2]以武漢市青山區(qū)為研究區(qū)，采用同樣的方法分析了土壤中Cu、Pb和Zn污染范圍的不確定性，三種重金屬的不確定范圍占比與變異系數(shù)也呈正相關(guān)。當原始數(shù)據(jù)變幅較大，且其區(qū)間包含臨界值時，容易導致較大的不確定范圍。本研究中，Cd屬于高度變異，其他元素均屬于中等或低等變異，Cd的單項潛在生態(tài)風險指數(shù)區(qū)間包含多個風險級別的臨界值，因此導致綜合潛在生態(tài)風險的不確定區(qū)域面積占比較高。此外，采樣點的布設(shè)密度和指示克里格插值時概率閾值的選擇也會影響不確定性不要體現(xiàn)文獻標示。

針對綜合潛在生態(tài)風險評價中的不確定區(qū)域，應繼續(xù)加大樣點布設(shè)的密度，以便對生態(tài)風險范圍進行更準確的判斷，為研究區(qū)土壤重金屬污染治理提供更精確的信息。同時，通過農(nóng)業(yè)管理措施的改進以緩解土壤酸化趨勢，從而減緩及遏止Cd在耕地土壤中的進一步累積，將是進一步研究的重點。應是研究人員的關(guān)注方向。

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