鋰?yán)淇臻g堆輻照產(chǎn)氦行為研究

安偉健，霍紅磊，李來冬，汪新智，張昊春

(1.中國原子能科學(xué)研究院 反應(yīng)堆工程技術(shù)研究部，北京 102413；2.哈爾濱工業(yè)大學(xué) 能源科學(xué)與工程學(xué)院，黑龍江 哈爾濱 150001)

相比于其他空間電源，空間核反應(yīng)堆電源(簡稱空間堆)具有能量密度高、體積小、重量輕、可靠性高、不依賴陽光等諸多優(yōu)勢，是深空探測以及星表基地等空間任務(wù)的理想能源[1]。

空間堆普遍采用液態(tài)金屬(如Na、K、NaK、Li等)作為傳熱工質(zhì)，液態(tài)金屬同時(shí)具備高運(yùn)行溫度、高傳熱能力、低蒸氣壓等優(yōu)點(diǎn)。其中，Li在大功率空間堆的設(shè)計(jì)中被廣泛用作反應(yīng)堆冷卻劑，如NASA LEWIS快堆(2.17 MW)[2,3]、SNAP-50(2.0 MW)[4,5]、SPR-6(57 MW)[6]、SPR-8(10 MW)[7]、NuERAⅡ(275 MW)[8]以及SP-100(2.45 MW)[9-11]等，大功率Li冷空間堆是未來空間電推進(jìn)任務(wù)的理想能源之一。

Li在受反應(yīng)堆中子輻照時(shí)會(huì)產(chǎn)生He，He的累積會(huì)對(duì)一回路的熱工水力造成不利影響，需要設(shè)置氣體分離器對(duì)其進(jìn)行收集。因此，對(duì)Li輻照產(chǎn)He的計(jì)算和研究是Li冷空間堆設(shè)計(jì)必不可少的環(huán)節(jié)。

美國在20世紀(jì)80年代曾對(duì)Li冷空間堆SP-100的He產(chǎn)量進(jìn)行數(shù)次計(jì)算。其中，El-Genk等人采用了理論推算的方法[12-13]；通用電氣公司(GE)的Brandon采用了點(diǎn)燃耗計(jì)算程序ORIGEN2和GASP[12]；McGhee則采用了二維SN程序TWODANT進(jìn)行計(jì)算[12]。三種計(jì)算方法均對(duì)實(shí)際模型進(jìn)行了大量的近似處理，三者的計(jì)算結(jié)果也存在較大差異。

為全面研究Li冷空間堆產(chǎn)He行為，本文構(gòu)建了兆瓦級(jí)Li冷空間堆LISA；采用三維蒙特卡羅程序MCNP對(duì)LISA產(chǎn)He行為進(jìn)行了較為精確的計(jì)算，詳細(xì)比較了不同反應(yīng)以及不同區(qū)域產(chǎn)生He的量，研究了7Li豐度以及中子能譜對(duì)產(chǎn)He的影響，并提出了Li冷空間堆方案的優(yōu)化思路。

1 Li的輻照特性

天然Li中含6Li和7Li兩種同位素，兩者的豐度分別為7.4%和92.6%。6Li和7Li在中子照射下均會(huì)產(chǎn)生He，除此之外還會(huì)產(chǎn)生H、D、T等核素，所涉及的核反應(yīng)如下[12]：

(1)6Li

(1)

(2)

(3)

(2)7Li

(4)

(5)

(6)

根據(jù)文獻(xiàn)[12]，輻照產(chǎn)生的H、D、T可全部溶于Li，不會(huì)生成LiH，并且，這些核素還會(huì)從壓力容器或管道壁泄漏出去，不會(huì)對(duì)系統(tǒng)造成不利影響，因此僅需對(duì)輻照產(chǎn)He行為進(jìn)行研究。ENDF/B-Ⅶ.1截面庫中，以上各反應(yīng)的截面如圖1至圖4所示。

圖1 6Li產(chǎn)He截面(低能區(qū))Fig.1 He production cross sections of 6Li at low energy

圖2 6Li產(chǎn)He截面(高能區(qū))Fig.2 He production cross sections of 6Li at high energy

圖3 7Li產(chǎn)He截面(低能區(qū))Fig.3 He production cross >sections of 7Li at low energy

圖4 7Li產(chǎn)He截面(高能區(qū))Fig.4 He production cross sections of 7Li at high energy

輻照產(chǎn)生的He在反應(yīng)堆中可能造成如下影響：(1)He如聚集形成氣泡，可能會(huì)覆蓋在燃料棒表面，使其傳熱性能惡化，形成局部熱點(diǎn)，甚至損壞燃料棒；(2)He氣泡可能會(huì)滯留于換熱器中，使其換熱效率變差，影響系統(tǒng)發(fā)電性能；(3)He氣泡可能會(huì)使Li導(dǎo)電性能變差，進(jìn)而降低電磁泵性能。因此，對(duì)Li輻照產(chǎn)He的計(jì)算和研究是Li冷空間堆的重要研究內(nèi)容。

2 研究模型

為了詳細(xì)研究Li冷空間堆的輻照產(chǎn)He行為，本文構(gòu)建了一座兆瓦級(jí)Li冷空間堆LISA(LIthium cooled Space reActor)作為研究模型。

LISA熱功率1 MW，其燃料元件參考了NASA-LEWIS空間堆的設(shè)計(jì)[3,8]，采用UN燃料，燃料中心設(shè)置孔道用以包容裂變氣體，燃料兩端設(shè)有減震節(jié)。堆芯內(nèi)燃料元件呈三角形柵格排列，燃料元件之間空隙為Li流道。堆芯內(nèi)設(shè)有三根B4C安全棒，安全棒一端連接有BeO跟隨體，反應(yīng)堆啟動(dòng)時(shí)，B4C被抽出堆芯，BeO跟隨體則進(jìn)入安全棒孔道，以提供一定的正反應(yīng)性。堆芯的控制采用6塊滑移式反射層。反應(yīng)堆運(yùn)行時(shí)，Li冷卻劑由布置于滑移式反射層中的3根管道進(jìn)入上集流腔，然后自上而下流經(jīng)堆芯進(jìn)入下集流腔，并由布置于下集流腔的另外3根管道流出。

為評(píng)估屏蔽體對(duì)Li產(chǎn)He的影響，給出了屏蔽體初步設(shè)計(jì)方案，參考了美國普羅米修斯計(jì)劃的屏蔽體設(shè)計(jì)思路[14]：屏蔽體前端采用多層Be和B4C交疊布置的結(jié)構(gòu)，單層Be厚度為5 cm，單層B4C厚度為0.5 cm，Be具有很好的中子反射和慢化性能，B4C則具有很大的低能中子吸收截面；Be和B4C之后布置一層W用以屏蔽γ射線，W的后端布置LiH用以屏蔽剩余的中子。

該反應(yīng)堆的主要設(shè)計(jì)參數(shù)見表1，反應(yīng)堆和屏蔽體的結(jié)構(gòu)見如圖5和圖6所示。

圖5 LISA堆芯橫截面圖Fig.5 Cross section view of LISA

圖6 LISA堆芯及屏蔽體縱截面圖Fig.6 Axial cross section view of LISA reactor and shield

表1 LISA反應(yīng)堆主要設(shè)計(jì)參數(shù)Table 1 Main design parameters of LISA reactor

3 計(jì)算方法

本文采用三維蒙特卡羅計(jì)算程序MCNP對(duì)LISA輻照產(chǎn)He進(jìn)行計(jì)算。

采用MCNP計(jì)算Li輻照產(chǎn)He的關(guān)鍵在于找到各種反應(yīng)的FM卡反應(yīng)號(hào)。需要說明的是，6Li的(n,nd)反應(yīng)以及7Li的(n,nt)反應(yīng)較為特殊，前者的反應(yīng)號(hào)為(51:52:53:54:55:56:58:59:60:61:62:63:64:65:66:67:68:69:70:71:72:73:74:75:76:77:78:79:80:81)，后者的反應(yīng)號(hào)為(52:53:54:55:56:57:58:59:60:61:62:63:64:65:66:67:68:69:70:71:72:73:74:75:76:77:78:79:80:81:82)[15]。

4 結(jié)果和分析

4.1 不同核反應(yīng)的產(chǎn)He能力比較

圖7給出了LISA反應(yīng)堆中每kg6Li/7Li的各種核反應(yīng)的產(chǎn)He量?？梢钥闯觯?Li的產(chǎn)He能力顯著大于7Li，1 kg6Li約產(chǎn)生4.7 g He，在1350 K、0.1 MPa的運(yùn)行環(huán)境下，He體積達(dá)到130 L；1 kg7Li約產(chǎn)生0.023 g He，對(duì)應(yīng)體積僅為0.64 L。

圖7 每kg 6Li/7Li中各種核反應(yīng)的He產(chǎn)量Fig.7 He yields of different reactions per kg 6Li/7Li

對(duì)于6Li，產(chǎn)He量最多的是(n,t)反應(yīng)，占6Li總產(chǎn)He量的96%，這主要是由于在中低能區(qū)，(n,t)反應(yīng)的截面遠(yuǎn)大于其他反應(yīng)所致；(n,nd)反應(yīng)的產(chǎn)He量約占6Li總產(chǎn)He量的3.9%，在中子能量大于約2.5 MeV時(shí)，該反應(yīng)的截面超過了(n,t)反應(yīng)；(n,2nα)反應(yīng)的產(chǎn)He量僅占0.03%，這是由于該反應(yīng)的中子能量閾值較高(約5 MeV)，且截面較小所致(見圖1和圖2)。

對(duì)于7Li，產(chǎn)He量最多的是(n,nt)反應(yīng)，占7Li總產(chǎn)He量的99.4%；(n,γ)反應(yīng)的產(chǎn)He量約占0.5%，該反應(yīng)的截面在中低能區(qū)雖然按“1/v”率變化，但其數(shù)值非常?。?n,2nα)反應(yīng)的產(chǎn)He量僅占0.03%，該反應(yīng)的中子能量閾值高達(dá)10 MeV(見圖3和圖4)。

4.2 7Li豐度對(duì)產(chǎn)He量的影響

根據(jù)上述結(jié)果，單位質(zhì)量的6Li和7Li的產(chǎn)He量存在巨大差異，因此，7Li豐度將對(duì)系統(tǒng)總產(chǎn)He量造成顯著影響。采用多個(gè)不同的7Li豐度值，分別對(duì)LISA的He產(chǎn)量進(jìn)行計(jì)算，結(jié)果如圖8和圖9所示。

圖8 采用不同7Li豐度時(shí)LISA的He產(chǎn)量Fig.8 He yields of LISA under various 7Li abundances

圖9 采用不同7Li豐度時(shí)LISA的He產(chǎn)量Fig.9 He yields of LISA under various 7Li abundances

根據(jù)該結(jié)果，若采用天然Li(7Li豐度92.6%)，He產(chǎn)量為2.53 g，在1 350 K、0.1 MPa的運(yùn)行環(huán)境下，He的體積達(dá)71 L，這將給氣體分離帶來巨大的困難。因此，7Li的富集勢在必行。

根據(jù)該結(jié)果，在7Li豐度較小時(shí)，6Li的He產(chǎn)量占絕對(duì)主導(dǎo)，此時(shí)He產(chǎn)量隨7Li豐度上升而顯著下降，7Li豐度每增加1%，He體積將對(duì)應(yīng)減少約9 L；當(dāng)7Li豐度超過約99.5%時(shí)，7Li的He產(chǎn)量將超過6Li，此時(shí)He產(chǎn)量仍將隨7Li豐度上升而下降，但下降幅度十分有限。在7Li豐度由99.9%升至100%時(shí)，He體積僅減少約1 L。但是，隨著7Li豐度的升高，其富集的難度和成本也將隨之增加，因此，7Li豐度的選擇應(yīng)當(dāng)綜合考慮He產(chǎn)量、He分離的難度以及7Li富集的成本。(SP-100空間堆選用的7Li豐度值為99.9%，其全壽期產(chǎn)生He的體積約11 L，采用了6個(gè)氣體分離器。[12])

4.3 不同區(qū)域產(chǎn)He量的比較

參考SP-100，暫取7Li豐度為99.9%，對(duì)LISA各區(qū)域的計(jì)算結(jié)果進(jìn)行整理，如圖10和圖11所示。

圖10 各區(qū)域He產(chǎn)量占比Fig.10 He yields in different regions

圖11 各區(qū)域單位質(zhì)量Li對(duì)應(yīng)的He產(chǎn)量Fig.11 He yields per kilo Li in different regions

根據(jù)圖10，活性區(qū)是產(chǎn)He最多的區(qū)域，占總產(chǎn)He量的77.8%。此外，活性區(qū)內(nèi)6Li產(chǎn)He的占比(12%)遠(yuǎn)小于下集流腔(50%)和管道(61%)，這是由于下集流腔和管道處的中子能譜較活性區(qū)更軟所致(見圖12)，中子能量越低，6Li(n,t)反應(yīng)截面越大(見圖1)。

圖12 典型區(qū)域的中子能譜Fig.12 Neutron spectrum in typical areas

根據(jù)圖11，活性區(qū)內(nèi)單位質(zhì)量Li的He產(chǎn)量最高，這是由于該區(qū)域內(nèi)的中子通量密度最大所致。在后續(xù)的反應(yīng)堆方案優(yōu)化中，可考慮在滿足熱工水力要求的前提下，適當(dāng)減少活性區(qū)內(nèi)的Li裝量，以減少總的He產(chǎn)量。

根據(jù)圖11，管道內(nèi)單位質(zhì)量Li的He產(chǎn)量也較高，這是由于管道置于徑向反射層內(nèi)，該區(qū)域中子通量密度較大，且中子能譜最軟所導(dǎo)致(見圖12)。在后續(xù)的反應(yīng)堆方案優(yōu)化中，可考慮將管道移至反射層外圍，并在管道外表面包覆一層中子吸收材料(如Mo-Re合金)，一方面，將管道外移可顯著減小管道內(nèi)的中子通量密度水平，另一方面，中子吸收材料可有效吸收低能中子，從而減少6Li (n,t)反應(yīng)的He產(chǎn)量。

根據(jù)圖11，下集流腔內(nèi)單位質(zhì)量Li的He產(chǎn)量要明顯高于上集流腔，這是由于下集流腔靠近屏蔽體，屏蔽體中的Be會(huì)對(duì)中子起到慢化和反射的作用，使得下集流腔內(nèi)的中子通量密度高于上集流腔，同時(shí)中子能譜又較上集流腔更軟(見圖12)，從而使得下集流腔6Li(n,t)反應(yīng)的He產(chǎn)量顯著高于上集流腔。

4.4 計(jì)算方法與結(jié)果的合理性

本文采用三維蒙特卡羅計(jì)算程序MCNP對(duì)Li空間堆輻照產(chǎn)He進(jìn)行計(jì)算。相較于El-Genk、Brandon、McGhee等針對(duì)SP-100反應(yīng)堆所采用的各種近似計(jì)算方法(分別為理論推算、點(diǎn)燃耗程序、以及二維SN程序)[12-13]，MCNP可對(duì)反應(yīng)堆幾何模型進(jìn)行更為精確的三維建模，并且采用點(diǎn)截面庫，無需對(duì)中子能量進(jìn)行分群處理，避免了幾何建模以及中子截面處理過程引入的誤差。因此，相比前述近似算法，本文計(jì)算方法更為合理，計(jì)算結(jié)果更為精確。

5 結(jié)論與建議

根據(jù)以上計(jì)算和分析，可得出以下結(jié)論：

(1)單位質(zhì)量6Li的He產(chǎn)量顯著高于7Li。對(duì)于6Li(n,t)反應(yīng)的He產(chǎn)量占96%，該反應(yīng)的截面在中低能區(qū)非常大；對(duì)于7Li(n,nt)反應(yīng)的He產(chǎn)量占比超過99%；

(2)由于屏蔽體對(duì)中子的慢化和反射作用，使得下集流腔的產(chǎn)He量顯著多于上集流腔。

此外，基于上述研究，可為Li冷空間堆的設(shè)計(jì)提出如下建議：

(1)天然Li的He產(chǎn)量太大，必須進(jìn)行7Li的富集。7Li豐度越高，He產(chǎn)量就越小，但同時(shí)富集成本也將隨之增加，應(yīng)綜合考慮He產(chǎn)量、He分離的難度以及7Li富集的成本；

(2)活性區(qū)是產(chǎn)He最多的區(qū)域，在滿足熱工水力要求的前提下，可考慮適當(dāng)減少活性區(qū)內(nèi)的Li裝量，以減少總的He產(chǎn)量；

(3)LISA反射層中Li管道內(nèi)單位質(zhì)量Li的He產(chǎn)量較高，后續(xù)可將管道移至反射層外圍，并在其表面包覆中子吸收材料，以減少其He產(chǎn)量。

致謝

感謝中國原子能研究院孫征研究員為本文提供了諸多寶貴的修改建議。