兩種LiF(Mg，Cu，P)熱釋光探測器γ射線響應(yīng)特性比較研究

馬 燕，于青玉

(西北核技術(shù)研究院，西安 710024)

LiF(Mg，Cu，P)熱釋光探測器，具有高靈敏度，高信噪比，低探測閾以及好的組織等效性和好的環(huán)境溫度穩(wěn)定性，已經(jīng)被廣泛用于輻射劑量的各個(gè)領(lǐng)域[1-5]。TLD-SWB是新型的專門為生物體內(nèi)診斷和治療吸收劑量測量而研制的探測器，由醫(yī)用膠狀體、塑料輔助劑(90%的碳?xì)浠衔?與高靈敏LiF(Mg，Cu，P)粉末組成，采用特定工藝加工成形(二者比率1∶1)，具有高度的物理化學(xué)穩(wěn)定性、LiF(Mg，Cu，P)的劑量學(xué)特性，能夠適用于液體環(huán)境中，可多次重復(fù)使用，具有一定的柔軟性。由于該種探測器主要應(yīng)用于生物體內(nèi)診斷和治療吸收劑量的測量，所以與用于常規(guī)個(gè)人和環(huán)境劑量監(jiān)測的劑量計(jì)相比，需求量較少，國內(nèi)針對(duì)其性能特征的研究也鮮見報(bào)道。中國工程物理研究院袁永剛等人[6]對(duì)TLD-SWB型熱釋光探測器測量快中子的方法開展了實(shí)驗(yàn)研究，但未涉及該探測器劑量學(xué)性能。由于不同的熱釋光探測器的劑量性能不同，且受各種因素(如測讀儀、加熱條件及退火條件等)的影響，因此在使用前需對(duì)其劑量性能進(jìn)行測定和研究。本文選擇較為普遍使用的TLD-2007C型和TLD-SWB新型LiF(Mg，Cu，P)片型熱釋光探測器為對(duì)象，在標(biāo)準(zhǔn)γ參考輻射場進(jìn)行輻照實(shí)驗(yàn)，重點(diǎn)研究其γ射線響應(yīng)的一致性、線性度和重復(fù)性，為熱釋光材料測量提供基礎(chǔ)數(shù)據(jù)。

1 材料與設(shè)備

1.1 材料

LiF(Mg，Cu，P)熱釋光探測器：TLD-2007C，規(guī)格：φ4.5 mm×0.8 mm圓片;TLD-SWB，規(guī)格：4 mm×4 mm×0.89 mm方片，北京康科洛電子有限公司生產(chǎn)。

1.2 儀器

熱釋光探測器讀出儀采用北京防化研究院生產(chǎn)的RGD-3 A讀數(shù)器；退火爐采用北京康科洛電子有限公司生產(chǎn)的TLD-2000B遠(yuǎn)紅外精密退火爐。

讀數(shù)和退火過程均按照產(chǎn)品說明書設(shè)置。熱釋光探測器讀出儀的升溫設(shè)置如下：升溫速率為15 ℃/s，第一恒溫為135 ℃，持續(xù)時(shí)間為8 s;第二恒溫為240 ℃，持續(xù)時(shí)間為20 s。

退火溫度設(shè)置為240 ℃，時(shí)間為10 min，10 min后取出放置在冷卻板上迅速進(jìn)行冷卻。探測器在每次使用前、后均采用相同的退火程序處理。

1.3 標(biāo)準(zhǔn)參考輻射場

γ輻照在西北核技術(shù)研究院的國家二級(jí)計(jì)量站1.02×1014Bq和4.53×1010Bq60Co源上進(jìn)行，利用由中國計(jì)量科學(xué)研究院檢定合格的UNIDOS劑量儀測量輻射場的劑量率[7]。

2 方法與結(jié)果

2.1 一致性篩選

對(duì)購置的兩種LiF(Mg，Cu，P)熱釋光探測器各取出150片進(jìn)行編號(hào)、退火、輻照和測量。累積劑量為10 mGy，劑量率為25.24 mGy/h。根據(jù)測量結(jié)果以分散性為±5%[8]的標(biāo)準(zhǔn)篩選探測器。根據(jù)統(tǒng)計(jì)學(xué)原理，標(biāo)準(zhǔn)偏差σ與算數(shù)平均偏差δ的關(guān)系如下[9]：

σ=0.8δ

(1)

(2)

(3)

(4)

表1 輻照劑量為10 mGy時(shí)，兩種探測器的讀數(shù)平均值、標(biāo)準(zhǔn)偏差及變異系數(shù)Tab.1 Readout average,standard deviation and variation coefficient of two types of thermoluminescence dosimeters with 10 mGy absorbed dose

2.2 重復(fù)性試驗(yàn)

從篩選過的兩批探測器中各取出10片進(jìn)行重復(fù)性試驗(yàn)。比較兩種類型的探測器對(duì)γ射線響應(yīng)的重復(fù)性。輻照前首先對(duì)探測器進(jìn)行退火和冷卻，隨后采用25.24 mGy/h的劑量率進(jìn)行輻照，每片探測器的輻照劑量均為10 mGy，用熱釋光讀出儀完成讀數(shù)后對(duì)探測器進(jìn)行退火和冷卻，再進(jìn)行相同劑量的輻照。重復(fù)輻照3次，比較兩種探測器的重復(fù)性。重復(fù)性指標(biāo)計(jì)算公式為：

(5)

(i=1,2,…，10;j=1,2)

(6)

(i=1,2,…，10;j=1,2)

(7)

計(jì)算結(jié)果列于表2，由表2可見，兩種探測器的重復(fù)性指標(biāo)均在5%[9]，重復(fù)性均較好，TLD-2007C更好些。

表2 輻照劑量為10 mGy時(shí)，兩種探測器的重復(fù)性比較Tab.2 Comparison of repeatability among two types of thermoluminescencedosimeters with 10 mGy absorbed dose

2.3 線性響應(yīng)

文獻(xiàn)研究表明[10]，國產(chǎn)LiF(Mg，Cu，P)熱釋光探測器在1×10-7～12 Gy范圍內(nèi)線性和重復(fù)性良好，超出線性上限的劑量輻照會(huì)使探測器的線性響應(yīng)特性發(fā)生變化，為研究其變化規(guī)律，首先從篩選過的兩批探測器中各取出60片，分成10組，每組6片，進(jìn)行線性響應(yīng)測量實(shí)驗(yàn)。退火后將探測器置于標(biāo)準(zhǔn)參考輻射場內(nèi)，對(duì)每組探測器分別按10、50、100、500 mGy和1、5、10、12、15、20 Gy的累積劑量進(jìn)行照射(TLD編號(hào)為1，2，3……10)，輻照完成后由熱釋光讀出儀給出測量值?？紤]輻照條件要求輻照距離一般應(yīng)大于探測器最大尺度的10倍以上，輻照持續(xù)時(shí)間應(yīng)比升降源時(shí)間>100倍，前三組采用劑量率25.24 mGy/h輻照，其它組采用劑量率11.81 Gy/h輻照。然后將10組探測器中累積劑量為10、50、500 mGy和1、12、15、20 Gy的7組探測器，退火之后再放置于標(biāo)準(zhǔn)參考輻射場內(nèi)輻照，輻照劑量與它們前一次的累積劑量相同。

表3 不同吸收劑量下兩種探測器的平均靈敏度和變異系數(shù)Tab.3 Average sensitivity and variation coefficient for two types of thermoluminescence dosimeters in different absorbed doses

(i=1,2…,6;j=1,2;k=1,2…,10)

(8)

(i=1,2…,6;j=1,2;k=1,2…,10)

(9)

(i=1,2…,6;j=1,2;k=1,2…,10)

(10)

(i=1,2…,6;j=1,2;k=1,2…,10)

(11)

(j=1,2;k=1,2…,10)

(12)

由表3可以看出：TLD-2007C探測器在吸收劑量為10 mGy～12 Gy范圍內(nèi)靈敏度在0.78～0.82之間。將8個(gè)劑量點(diǎn)下的靈敏度值進(jìn)行平均，得到其劑量響應(yīng)線性范圍內(nèi)的平均靈敏度為0.81。在吸收劑量為15 Gy和20 Gy時(shí)的平均靈敏度相對(duì)線性范圍內(nèi)的響應(yīng)分別下降了6.2%和9.9%。TLD-SWB探測器在吸收劑量為10 mGy～10 Gy范圍內(nèi)靈敏度在1.02～1.05之間。將7個(gè)劑量點(diǎn)下的靈敏度值進(jìn)行平均，得到其劑量響應(yīng)線性范圍內(nèi)的平均靈敏度為1.03。在吸收劑量為15 Gy時(shí)的平均靈敏度相對(duì)線性范圍內(nèi)的響應(yīng)下降了約8.7%，在吸收劑量為20 Gy時(shí)的平均靈敏度下降最明顯，下降幅度為17.5%。

TLD-2007C探測器當(dāng)吸收劑量不超過12 Gy時(shí)，再次使用時(shí)靈敏度在0.79～0.82之間，較初次使用時(shí)靈敏度變化小于3%，平均靈敏度為0.81；TLD-SWB探測器當(dāng)吸收劑量不超過10 Gy時(shí)，再次使用時(shí)靈敏度在1.02～1.04之間，較初次使用時(shí)靈敏度變化小于1%，平均靈敏度為1.04，可認(rèn)為在線性范圍內(nèi)兩種探測器平均靈敏度隨吸收劑量的變化趨勢與初始時(shí)相比基本相同。當(dāng)吸收劑量超過線性范圍12 Gy后，TLD-2007C探測器再次使用時(shí)靈敏度變化小于2%，平均靈敏度為0.74，相對(duì)于吸收劑量為10 mGy～12 Gy的范圍時(shí)平均靈敏度下降了約8.6%；而TLD-SWB探測器在吸收劑量超過10 Gy后，再次使用時(shí)靈敏度變化小于6%，平均靈敏度為0.88，相對(duì)于吸收劑量為10 mGy～10 Gy的范圍時(shí)的平均靈敏度下降了約14.6%，可認(rèn)為超出線性范圍內(nèi)TLD-SWB探測器平均靈敏度隨吸收劑量的變化幅度明顯降低。從數(shù)據(jù)還可以看出，TLD-2007C和TLD-SWB兩批探測器變異系數(shù)和重復(fù)使用后的變異系數(shù)均小于5%，這表明經(jīng)過響應(yīng)一致性篩選的探測器在后續(xù)使用時(shí)響應(yīng)一致性可以保持，與吸收劑量是否在線性區(qū)沒有關(guān)系。

需要指出的是，LiF(Mg，Cu，P)熱釋光探測器所受劑量超出線性響應(yīng)上限12 Gy后，靈敏度下降，再次使用仍能保持超線性后的靈敏度。但是對(duì)于某些重復(fù)使用的場合，例如在個(gè)人劑量測量中仍會(huì)成為問題。為了恢復(fù)其原有的靈敏度，必須完成一次完整的退火周期，而不僅僅是一次簡單的讀數(shù)過程。為了說明這一點(diǎn)，在完成設(shè)計(jì)的線性響應(yīng)實(shí)驗(yàn)后，對(duì)兩批探測器所選定的重復(fù)照射過12 Gy、15 Gy和20 Gy劑量的三組18個(gè)探測器進(jìn)行退火和冷卻，再進(jìn)行上述線性響應(yīng)實(shí)驗(yàn)，實(shí)驗(yàn)方法和數(shù)據(jù)處理與初始設(shè)計(jì)的線性響應(yīng)實(shí)驗(yàn)相同。經(jīng)過超出線性響應(yīng)的輻照、退火、冷卻后再次使用時(shí)，兩批探測器在不同吸收劑量下的平均靈敏度和變異系數(shù)列于表4。

表4 超線性劑量輻照并退火后，不同吸收劑量下兩種探測器的靈敏度和變異系數(shù)Tab.4 Average sensitivity and variation coefficient for two types of thermoluminescence dosimeters in different absorbed doses after exposure to radiation beyond the upper limit and annealing

結(jié)果表明，兩批探測器所受劑量達(dá)到超線性區(qū)域，退火、冷卻后再次在線性區(qū)域使用時(shí)，TLD-2007C探測器的平均靈敏度相對(duì)初次在線性范圍內(nèi)響應(yīng)幾乎無變化，變異系數(shù)小于5%；TLD-SWB探測器的平均靈敏度為0.99，相對(duì)初次在線性范圍內(nèi)的響應(yīng)1.03下降了約4%，變異系數(shù)小于5%。分析其原因，由于該種探測器添加的醫(yī)用膠狀體和塑料輔助劑具有一定的柔軟性，頻繁使用過程中會(huì)有輕微的磨損現(xiàn)象，故出現(xiàn)了個(gè)別異常數(shù)據(jù)，但平均靈敏度總體趨勢并未發(fā)生明顯變化。

3 結(jié)論

本文對(duì)較為普遍應(yīng)用的TLD-2007C型和TLD-SWB新型LiF(Mg，Cu，P)熱釋光探測器γ射線響應(yīng)特性進(jìn)行了實(shí)驗(yàn)研究，實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明：

1)兩種探測器在受照劑量為15、20 Gy條件下進(jìn)行劑量線性響應(yīng)實(shí)驗(yàn)時(shí)，TLD-2007C探測器線性響應(yīng)上限在12～15 Gy之間，在線性響應(yīng)范圍內(nèi)再次使用靈敏度基本不變，超過線性響應(yīng)范圍后，靈敏度下降，再次使用仍能保持超線性后的靈敏度；TLD-SWB探測器線性響應(yīng)上限在10～12 Gy之間，在線性響應(yīng)范圍內(nèi)再次使用靈敏度基本不變，超過線性響應(yīng)范圍后，靈敏度下降，再次使用靈敏度仍下降。為了恢復(fù)其原有的靈敏度，必須完成一次完整的退火周期，而不僅僅是一次簡單的讀數(shù)過程。

2)兩種探測器變異系數(shù)和重復(fù)使用后的變異系數(shù)均小于5%，這表明經(jīng)過響應(yīng)一致性篩選的探測器在后續(xù)使用時(shí)響應(yīng)一致性可以保持，與吸收劑量是否在線性區(qū)沒有關(guān)系。