可燃毒物提高小型壓水堆堆芯壽期研究

徐士坤，于 濤，謝金森,*，劉金聚

(1.南華大學(xué) 核科學(xué)技術(shù)學(xué)院，湖南 衡陽(yáng) 421001；2.南華大學(xué) 湖南省數(shù)字化反應(yīng)堆工程技術(shù)研究中心，湖南 衡陽(yáng) 421001)

堆芯壽期是體現(xiàn)反應(yīng)堆性能的關(guān)鍵指標(biāo)之一，長(zhǎng)壽期堆芯是反應(yīng)堆(特別是小型或微型反應(yīng)堆)的發(fā)展趨勢(shì)[1]。目前長(zhǎng)壽期堆芯設(shè)計(jì)主要采用提高堆芯燃料轉(zhuǎn)化比和提高富集度兩種方式[2-3]。

在壓水堆(PWR)中，采用低富集度釷鈾燃料和較小水鈾比柵格來(lái)提高堆芯燃料轉(zhuǎn)化[4]，延長(zhǎng)堆芯燃耗壽期，但稠密柵格堆芯的空泡系數(shù)會(huì)出現(xiàn)正值[5]，不利于反應(yīng)堆的安全性。采用高富集度的燃料通過(guò)提高堆芯初始剩余反應(yīng)性，從而達(dá)到長(zhǎng)壽期堆芯的設(shè)計(jì)，其難點(diǎn)在于反應(yīng)性的控制和鈾富集技術(shù)。目前國(guó)內(nèi)針對(duì)長(zhǎng)壽期壓水堆堆芯壽期進(jìn)行了相關(guān)研究[6]，但對(duì)于小型棒狀壓水堆的柵格尺寸選取和可燃毒物在組件-堆芯中的燃耗特性及相關(guān)中子學(xué)機(jī)理分析，目前研究還較少。

本文針對(duì)延長(zhǎng)小型長(zhǎng)壽期壓水堆堆芯壽期問(wèn)題，選擇具有較長(zhǎng)堆內(nèi)運(yùn)行經(jīng)驗(yàn)的UO2燃料，利用DRAGON和DONJON程序計(jì)算不同柵格尺寸的燃耗深度，得出燃耗最佳柵格尺寸。利用燃耗最佳柵格尺寸在堆芯中進(jìn)行不同可燃毒物燃耗計(jì)算，選取使堆芯達(dá)到最大燃耗深度的可燃毒物，得出提高小型壓水堆堆芯壽期的方法。

1 計(jì)算對(duì)象

1.1 計(jì)算程序

本文采用DRAGON和DONJON程序進(jìn)行輸運(yùn)-燃耗計(jì)算。DRAGON和DONJON程序是由加拿大蒙特利爾理工大學(xué)開(kāi)發(fā)的確定論反應(yīng)堆組件-堆芯計(jì)算程序[7]，可采用多種數(shù)值計(jì)算方法進(jìn)行1D/2D/3D中子輸運(yùn)問(wèn)題的求解，如界面流法、碰撞概率法、離散縱標(biāo)法、特征線法和球諧函數(shù)法等；可處理不同幾何結(jié)構(gòu)(包括管束狀、板狀、六邊形等)和不同堆型(輕水堆、重水堆)的燃料組件，因而具有強(qiáng)大的幾何適用性和靈活性，是堆芯-組件計(jì)算研究的有力工具[8]。在采用兩步法進(jìn)行計(jì)算時(shí)，組件(柵格)計(jì)算主要用于產(chǎn)生不同工況下的組件均勻化少群常數(shù)，這些離散工況的均勻化少群常數(shù)通過(guò)特定方法進(jìn)行擬合(插值)可用于任何堆芯工況計(jì)算，其柵格燃耗計(jì)算的準(zhǔn)確性得到了驗(yàn)證[9-10]。

1.2 對(duì)象簡(jiǎn)述

通過(guò)DRAGON程序進(jìn)行計(jì)算對(duì)象建模，材料截面庫(kù)以ENDF/B-Ⅶ.0為母庫(kù)，熱譜堆芯使用172群WIMSD格式截面庫(kù)，程序版本選用DRAGON和DONJON的4.1.0版本進(jìn)行計(jì)算，其中中子輸運(yùn)計(jì)算方法和通量求解分別選用EXCEL和TYPE K模塊進(jìn)行處理。燃料芯體選擇UO2燃料，燃料柵格的芯體半徑為4.6 mm，富集度為4%。包殼厚度為0.57 mm，材料為鋯4合金。氣隙厚度為0.008 mm，采用正方形柵格布置，柵距選擇范圍為10.4～18.4 mm，柵格均在欠慢化區(qū)，其中18.4 mm為最佳水鈾比時(shí)的柵距，10.4 mm為最稠密柵格的柵距。

2 柵格尺寸

在UO2燃料中，235U是易裂變核素，可直接由中子誘發(fā)裂變；238U是可裂變核素，難以直接裂變，但可通過(guò)吸收中子轉(zhuǎn)化為易裂變核素239Pu。燃耗深度是裝入堆芯的單位質(zhì)量核燃料所產(chǎn)生的總能量的一種度量，相同的初始燃料裝載量，燃耗深度越大，燃料利用率越高，堆芯壽期也就越長(zhǎng)[9]。因此可通過(guò)提高235U的燃耗率和239Pu的轉(zhuǎn)化率來(lái)提高UO2燃料的利用率，使燃料達(dá)到較高的燃耗深度。在欠慢化區(qū)，235U的消耗速率與可轉(zhuǎn)換核素的轉(zhuǎn)換率決定了kinf下降的速率：稠密柵格的慢化能力較弱，中子能譜偏硬，柵格的初始kinf較小，但239Pu的轉(zhuǎn)化率高；最佳水鈾比柵格的慢化能力較強(qiáng)，初始kinf最大，即后備反應(yīng)性最大，但239Pu的轉(zhuǎn)化率較低。因此存在一燃耗最佳柵格尺寸，使得初始kinf適當(dāng)，同時(shí)239Pu的轉(zhuǎn)化率較高，kinf隨燃耗深度的加深下降較為緩慢，此時(shí)燃料的燃耗深度最大，燃料利用率最高。

采用DRAGON程序計(jì)算得到不同柵距下燃料的燃耗深度，結(jié)果如圖1所示。由圖1可見(jiàn)，在相同芯體半徑下，燃料的燃耗深度隨柵距的增加先增加再減少，柵距為15.9 mm時(shí)燃耗深度最大，為35 900 MW·d/tU，比最佳水鈾比柵格的燃耗深度大2 700 MW·d/tU，比最稠密柵格的燃耗深度大31 800 MW·d/tU。

圖1 不同柵距時(shí)的燃耗深度Fig.1 Burnup depth at different lattice pitches

3 可燃毒物

可燃毒物選型和設(shè)計(jì)通?？紤]以下特性：1) 消耗速率；2) 初始引入的負(fù)反應(yīng)性價(jià)值；3) 占用的體積；4) 對(duì)反應(yīng)性系數(shù)的影響；5) 成本；6) 與燃料和包殼的相容性；7) 對(duì)燃料和包殼物性的影響。從中子學(xué)角度，可燃毒物設(shè)計(jì)通常應(yīng)遵循3個(gè)原則：1) 壽期初，可燃毒物引入足夠大的負(fù)反應(yīng)性；2) 壽期內(nèi)，可燃毒物緩慢釋放反應(yīng)性，控制功率的分布，降低功率峰因子；3) 壽期末，可燃毒物的反應(yīng)性懲罰應(yīng)盡可能小[11]。

離散型可燃毒物有較大的自屏效應(yīng)，對(duì)慢化劑和冷卻劑的擠水效應(yīng)導(dǎo)致組件功率畸變和反應(yīng)性懲罰較大，因此本文重點(diǎn)研究整體型可燃毒物，從反應(yīng)性補(bǔ)償角度評(píng)價(jià)UO2燃料壓水堆整體型可燃毒物。選擇ZrB2、Gd2O3、Eu2O3、Er2O3、Dy2O3、Hf 6種可燃毒物和1種可能作為新型可燃毒物的240PuO2作為研究對(duì)象，對(duì)比分析可燃毒物燃耗-反應(yīng)性變化曲線，并從可燃毒物相關(guān)核素的微觀截面等角度進(jìn)行中子學(xué)機(jī)理分析。其中ZrB2采用涂層形式，Gd2O3、Eu2O3、Er2O3、Dy2O3、Hf和240PuO2采用可燃毒物和燃料彌散在一起的形式，計(jì)算時(shí)可燃毒物密度均取理論密度的95%[12]。

3.1 可燃毒物性能

天然銪中包含兩種同位素151Eu和153Eu，其熱中子吸收截面分別為9.2×10-21cm2和0.31×10-21cm2 [13]，所以采用Eu2O3作為可燃毒物吸收體材料可控制反應(yīng)性，但采用Eu2O3作為可燃毒物吸收體時(shí)在燃耗后期仍有少量殘余，在壽期末存在一定的反應(yīng)性懲罰[6]。

天然鉺包含6種同位素，其中167Er的熱中子吸收截面最大，為0.66×10-21cm2 [13]，是最主要的中子吸收核素。因此可選用Er2O3作為可燃毒物吸收體材料，但采用Er2O3作為可燃毒物吸收體時(shí)在燃耗后期仍有少量殘余，在壽期末存在一定的反應(yīng)性懲罰[6]。

天然鉿包含6種同位素，其中174Hf和177Hf具有一定的熱中子吸收截面，分別為0.56×10-21cm2和0.373×10-21cm2 [13]。選用天然鉿作為可燃毒物吸收體時(shí)在壽期末會(huì)存在一定的反應(yīng)性懲罰[6]。

天然鏑包含7種同位素，其中161Dy、162Dy、163Dy、164Dy含量較多并均具有一定的熱中子吸收截面。Dy元素的鏈?zhǔn)轿占白罱K衰變生成具有一定中子吸收截面的165Ho(0.065×10-21cm2)[13]，使得含Dy可燃毒物組件在整個(gè)燃耗過(guò)程中的反應(yīng)性抑制較大，反應(yīng)性釋放緩慢，在壽期末的反應(yīng)性懲罰也較大[6]。

天然釓包含7種同位素，155Gd和157Gd起著關(guān)鍵作用，這兩種同位素的熱中子吸收截面分別為60.9×10-21cm2和254×10-21cm2[13]。大吸收截面導(dǎo)致如果在每個(gè)燃料元件中加入少量Gd2O3可燃毒物，那么具有高中子吸收截面的157Gd核素會(huì)被快速燃燒，生成熱中子吸收截面較小的158Gd(2.26×10-24cm2)。Gd同位素的中子俘獲產(chǎn)物在熱能區(qū)的吸收截面均相對(duì)較小，在堆芯壽期末基本不會(huì)造成反應(yīng)性懲罰。

天然硼包含兩種同位素，其中起主要作用的是10B，10B的熱中子吸收截面雖較Gd的熱中子吸收截面小，但相較于240Pu還是很大。采用ZrB2作為可燃毒物的堆芯在壽期的前中期可燃毒物基本消耗殆盡。ZrB2作為可燃毒物時(shí)，由于10B在吸收中子后轉(zhuǎn)化為對(duì)中子透明的He和Li[13]，在堆芯壽期末基本不會(huì)造成反應(yīng)性懲罰。

錒系核素中部分核素在吸收中子后可轉(zhuǎn)換為易裂變核素，這類(lèi)核素作為可燃毒物可在壽期中后期補(bǔ)充反應(yīng)性，且可實(shí)現(xiàn)剩余反應(yīng)性的平緩變化，延長(zhǎng)堆芯壽期[14]，但需在錒系核素的后處理方面和高放核素的加工技術(shù)方面進(jìn)一步改進(jìn)。以钚為例，圖2示出240Pu和241Pu的俘獲截面和裂變截面。由圖2a可見(jiàn)，240Pu俘獲中子生成易裂變核素241Pu的概率遠(yuǎn)大于240Pu與中子作用發(fā)生裂變的概率。當(dāng)采用Gd2O3和ZrB2作為可燃毒物時(shí)，兩者起到的作用僅是作為中子吸收體來(lái)壓制過(guò)量的剩余反應(yīng)性并使其逐漸釋放；當(dāng)選擇可轉(zhuǎn)換核素240PuO2作為可燃毒物時(shí)，240PuO2不但能吸收中子，壓制過(guò)量的剩余反應(yīng)性，還能轉(zhuǎn)化為易裂變核素241Pu，降低堆芯易裂變核素的消耗速率。

圖2 240Pu(a)和241Pu(b)的微觀俘獲和裂變截面Fig.2 Microscopic capture and fission cross sections of 240Pu (a) and 241Pu (b)

圖3 157Gd、10B、240Pu和238U的微觀截面Fig.3 Microscopic cross-section of 157Gd,10B,240Pu and 238U

圖3示出157Gd、240Pu和可裂變核素238U的俘獲截面及10B(n，α)7Li反應(yīng)的反應(yīng)截面。由圖3可見(jiàn)：240Pu相較于238U具有更大的熱中子俘獲截面，因此可較好地抑制堆芯的初始剩余反應(yīng)性；相比157Gd和10B，240Pu具有較小的熱中子俘獲截面，在同等核子密度下，其燃耗速率更慢，使得240Pu在較長(zhǎng)時(shí)間內(nèi)都可以抑制堆芯的剩余反應(yīng)性。此外，由于240Pu俘獲中子后可轉(zhuǎn)換為易裂變核素241Pu，因此采用240PuO2作為可燃毒物還可能增加燃耗深度。

3.2 組件燃耗特性

在無(wú)可燃毒物情況下影響燃料利用率的主要因素是燃料的轉(zhuǎn)化性能和初始kinf。當(dāng)初始kinf一定時(shí)，影響燃料利用率的主要因素是燃料的轉(zhuǎn)化性能，即238U轉(zhuǎn)化生成易裂變核素的能力。在含可轉(zhuǎn)換核素的可燃毒物時(shí)，會(huì)改變?nèi)剂系霓D(zhuǎn)化性能，從而使最大燃耗深度柵格尺寸(燃耗最佳柵格尺寸)發(fā)生改變，因此計(jì)算含可燃毒物的柵元組件時(shí)需重新找尋燃耗最佳柵格尺寸。圖4示出可燃毒物B和240PuO2的燃耗最佳柵格尺寸。由圖4可見(jiàn)：含可燃毒物B的燃耗最佳柵格尺寸為1.59 cm，與無(wú)可燃毒物情況吻合較好；含可燃毒物240PuO2的燃耗最佳柵格尺寸發(fā)生改變，為1.64 cm。

由于無(wú)可燃毒物時(shí)堆芯反應(yīng)性超出控制范圍，因此通過(guò)減少燃料棒中的燃料裝量并添加不同可燃毒物來(lái)進(jìn)行反應(yīng)性控制，保證反應(yīng)堆的安全運(yùn)行。基于含可燃毒物時(shí)的燃耗最佳柵格尺寸建立13×13燃料組件[15]，組件內(nèi)含16根控制棒導(dǎo)向管，1根中心導(dǎo)向管和152根燃料棒，如圖5所示。采用DRAGON程序?qū)M件進(jìn)行輸運(yùn)-燃耗計(jì)算，結(jié)果如圖6所示。由圖6可見(jiàn)：當(dāng)采用Eu2O3、Er2O3、Dy2O3、Hf作為可燃毒物時(shí)，組件在壽期末均出現(xiàn)了不同程度的反應(yīng)性懲罰，所能達(dá)到的燃耗深度較??；相同柵格尺寸和反應(yīng)性控制下，含可燃毒物ZrB2和Gd2O3的組件所能達(dá)到的燃耗深度與無(wú)可燃毒物組件達(dá)到的燃耗深度幾乎重合，即未表現(xiàn)出明顯的反應(yīng)性懲罰；采用240PuO2作為可燃毒物的組件達(dá)到的燃耗深度大于無(wú)可燃毒物組件達(dá)到的燃耗深度。

圖4 可燃毒物B(a)和240PuO2(b)的燃耗最佳柵格尺寸Fig.4 Burnup optimum lattice size of burnable poison B (a) and 240PuO2 (b)

圖5 組件示意圖Fig.5 Scheme of lattice

圖6 不同組件方案燃耗深度Fig.6 Burnup depth of different lattices

圖7 241Pu核子數(shù)隨燃耗深度的變化Fig.7 Variation of 241Pu nucleus number with burnup depth

240PuO2隨反應(yīng)堆的運(yùn)行會(huì)轉(zhuǎn)變成易裂變核素241Pu，但240PuO2作為可燃毒物時(shí)，在壽期初不會(huì)引入較大反應(yīng)性對(duì)反應(yīng)堆造成安全事故。圖7示出241Pu核子數(shù)隨燃耗深度的變化。由圖7可見(jiàn)，在燃耗前中期，241Pu的核子數(shù)呈遞增趨勢(shì)，到燃耗后期開(kāi)始釋放反應(yīng)性呈遞減趨勢(shì)，且由圖6可看出含240PuO2組件的kinf在整個(gè)燃耗過(guò)程中平緩下降，未出現(xiàn)較大的反應(yīng)性波動(dòng)。因此240PuO2作為可燃毒物既控制了反應(yīng)性，又在壽期內(nèi)實(shí)現(xiàn)增殖，提高了UO2燃料的利用率。

3.3 堆芯計(jì)算結(jié)果

為研究組件中加入可燃毒物240PuO2時(shí)，UO2燃料的利用率和堆芯壽期的提升幅度，本文利用DRAGON和DONJON程序進(jìn)行堆芯輸運(yùn)-燃耗計(jì)算。堆芯組件布置方案參考小型壓水堆布置方案[15-16]，堆芯含112個(gè)組件，組件采用13×13的布置方式。圖8示出堆芯裝載示意圖，堆芯采用三區(qū)布置方案來(lái)展平功率分布，其中組件中可燃毒物含量為組件C>組件B>組件A。參考小型船用壓水堆熱工水力模型和反射層模型[15-16]并綜合考慮反射層厚度對(duì)堆芯體積及堆芯keff的影響，反射層厚度選取為20 cm。因燃耗最佳柵格尺寸在含不同可燃毒物時(shí)有所差異，在燃料裝量相同的基礎(chǔ)上，通過(guò)調(diào)整柵元水通道寬度來(lái)改變堆芯尺寸。分別組建采用燃耗最佳柵格尺寸的堆芯，且高度-直徑比取1.1[15]。具體堆芯方案如下。

圖8 堆芯裝載示意圖Fig.8 Scheme of core loading

1) 方案1

堆芯活性半徑為1 240.2 mm，堆芯活性高度為2 728.44 mm，僅改變堆芯中可燃毒物類(lèi)型進(jìn)行輸運(yùn)-燃耗計(jì)算。在相同堆芯尺寸中對(duì)比不同可燃毒物所能達(dá)到的堆芯壽期，選出在堆芯中性能較好的可燃毒物。

2) 方案2

在所選性能較好的可燃毒物中進(jìn)行堆芯壽期及UO2燃料利用率比較，含可燃毒物240PuO2的堆芯活性半徑為1 279.2 mm，堆芯活性高度為2 814.24 mm。性能較好的含非轉(zhuǎn)換核素的可燃毒物堆芯活性半徑為1 240.2 mm，堆芯活性高度為2 728.44 mm。

對(duì)不同堆芯方案進(jìn)行堆芯輸運(yùn)-燃耗計(jì)算，結(jié)果如圖9所示。由圖9a可見(jiàn)：組件中加入可燃毒物240PuO2的堆芯壽期最長(zhǎng)，達(dá)到475 EFPD，比無(wú)可燃毒物堆芯的長(zhǎng)50 EFPD；組件中加入可燃毒物ZrB2和Gd2O3的堆芯壽期與無(wú)可燃毒物堆芯壽期重合，在堆芯壽期末幾乎無(wú)反應(yīng)性懲罰；組件中加入可燃毒物Eu2O3、Er2O3、Dy2O3和Hf時(shí)，堆芯壽期末出現(xiàn)了不同程度的反應(yīng)性懲罰，因此選擇ZrB2、Gd2O3和240PuO2作為性能較好的可燃毒物進(jìn)行方案2計(jì)算。由圖9b可見(jiàn)，3種可燃毒物均采用燃耗最佳柵格尺寸進(jìn)行堆芯輸運(yùn)-燃耗計(jì)算時(shí)，240PuO2作為可燃毒物時(shí)的堆芯壽期最長(zhǎng)，達(dá)到了500 EFPD，采用Gd2O3和ZrB2作為可燃毒物與無(wú)可燃毒物的堆芯壽期基本一致，堆芯壽期分別為415 EFPD和420 EFPD，僅比無(wú)可燃毒物堆芯壽期小10 EFPD和5 EFPD。采用240PuO2作為可燃毒物的堆芯壽期較采用Gd2O3和ZrB2作為可燃毒物的分別長(zhǎng)85 EFPD和80 EFPD，UO2燃料利用率分別提高了20.7%和20.4%。采用可燃毒物240PuO2的堆芯雖然減少了燃料芯體中初始的燃料裝量，但通過(guò)添加240PuO2，堆芯過(guò)量剩余反應(yīng)性得到壓制，堆芯keff在整個(gè)堆芯壽期內(nèi)平緩下降，無(wú)較大反應(yīng)性波動(dòng)，且240PuO2可轉(zhuǎn)化為易裂變核素241Pu，延長(zhǎng)堆芯壽期，并對(duì)UO2燃料利用率提升幅度較大。

圖9 方案1(a)、2(b)的堆芯計(jì)算結(jié)果Fig.9 Core calculation result of plan 1 (a) and 2 (b)

4 總結(jié)

本文基于UO2燃料利用率對(duì)小型壓水堆堆芯延長(zhǎng)壽期進(jìn)行研究，利用DRAGON和DONJON程序?qū)Σ煌瑬啪嗪筒煌扇级疚锏慕M件-堆芯進(jìn)行輸運(yùn)-燃耗計(jì)算，得出如下結(jié)論。

1) 在含可燃毒物情況下，在最稠密柵格和最佳水鈾比柵格區(qū)間內(nèi)存在一燃耗最佳柵格尺寸，使得燃耗深度最大即UO2燃料利用率最高。

2) 在含可燃毒物情況下，選用可轉(zhuǎn)換核素(如240PuO2)作為可燃毒物時(shí)，既能在堆芯壽期初吸收過(guò)剩中子，抑制堆芯反應(yīng)性，又能在壽期中后期通過(guò)轉(zhuǎn)化生成的易裂變核素241Pu降低堆芯易裂變核素的消耗速率，延長(zhǎng)堆芯壽期，提高UO2燃料利用率。在可以較為經(jīng)濟(jì)地獲取240PuO2時(shí)，它是一種較為理想的長(zhǎng)壽期堆芯可燃毒物。