• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    不同提取工藝翅果油抗氧化能力與活性成分的分析

    2020-09-16 03:15:14王呈馨范柳萍
    中國油脂 2020年9期
    關(guān)鍵詞:翅果極性超臨界

    張 忠,王呈馨,范柳萍,李 娟

    (1.山西醫(yī)科大學(xué) 人體解剖教研室,太原 030001; 2.江南大學(xué) 食品學(xué)院,江蘇 無錫 214122; 3.山西琪爾康翅果生物制品有限公司,山西 臨汾 041000)

    翅果油樹(ElaeagnusmollisDiels)是一種落葉喬木,屬胡頹子科、胡頹子屬,屬于國家二級瀕危保護(hù)植物[1]。翅果油樹主要分布在山西省的翼城、平陸和鄉(xiāng)寧等地,在陜西省也有零星分布[2]。翅果油中不飽和脂肪酸、VE、植物甾醇等營養(yǎng)成分含量豐富,具有抗氧化、降血脂等多種生理功能。陳雨娜[3]以昆明種小鼠為研究模型,發(fā)現(xiàn)翅果油可顯著提高小鼠血清及肝臟組織的抗氧化能力和血脂調(diào)節(jié)能力。黃玲等[4]發(fā)現(xiàn)翅果油在Wistar雄性大鼠體內(nèi)的抗氧化作用顯著強于同等劑量的純VE,也強于沙棘油。翅果油的抗氧化功能與其脂肪酸組成、有益伴隨物密切相關(guān)。國外有較多對不同植物油中有益微量伴隨物含量與抗氧化能力關(guān)系的報道。Antónia等[5]分析了橄欖果渣中VE、脂肪酸組成以及總酚含量,并對其抗氧化能力進(jìn)行初步研究,結(jié)果表明羥基酪醇、α-生育酚和多不飽和脂肪酸都是橄欖果渣中重要的抗氧化基礎(chǔ)物質(zhì)。Behvar等[6]采用GC-MS檢測了薄荷精油中的各種有益伴隨物含量,并采用6種不同的方法檢測其抗氧化能力,結(jié)果表明薄荷精油具有強的自由基清除能力、金屬離子螯合能力和鐵離子還原力,可作為高效的抗氧化劑。

    目前,翅果油的研究主要集中在翅果油的營養(yǎng)成分、制備工藝以及降血脂、抗炎、抗疲勞等功能方面,缺乏翅果油不同制油方法、不同細(xì)分部分的抗氧化活性以及抗氧化活性的基礎(chǔ)物質(zhì)的研究,為此本文深入分析了5種不同提取工藝制得的翅果油全油及其極性、非極性部分的抗氧化能力,并通過相關(guān)性分析初步研究了翅果油抗氧化能力與翅果油中生物活性成分含量之間的關(guān)系,明確其抗氧化活性的主要基礎(chǔ)物質(zhì),以期為功能性翅果油的高質(zhì)量開發(fā)提供詳實的數(shù)據(jù)和理論基礎(chǔ)。

    1 材料與方法

    1.1 試驗材料

    翅果油樹種子,由山西琪爾康翅果生物制品有限公司提供。無水乙醇、氫氧化鉀等,均為分析純。角鯊烯標(biāo)準(zhǔn)品、VE標(biāo)準(zhǔn)品、甾醇標(biāo)準(zhǔn)品、維生素E水溶性類似物(Trolox),均購于Sigma公司。

    N-20多功能氮吹儀,CP214電子分析天平,CS-700Y型搖擺粉碎機(jī),SC-30超級恒溫槽,CZR091型榨油機(jī),SFE 500超臨界萃取設(shè)備,HPLC 2414液相色譜分析儀,GC-9A氣相色譜分析儀。

    1.2 試驗方法

    1.2.1 翅果油的不同提取工藝

    按以下5種工藝提取翅果油,之后將翅果油置于4℃冰箱中保存,用于生物活性成分和抗氧化活性的檢測。

    1.2.1.1 超臨界CO2流體萃取法

    將翅果油樹種子粉碎至80目,根據(jù)前期試驗[7],稱取120 g翅果油樹種子粉置于萃取釜中,在萃取壓力30 MPa、萃取溫度50℃、萃取時間150 min的條件下進(jìn)行超臨界CO2流體萃取,獲得翅果油。

    1.2.1.2 有機(jī)溶劑提取法

    將翅果油樹種子粉碎至40目,取翅果油樹種子粉,參照前期試驗[7]和GB 5009.6—2016中的索氏提取法提取翅果油。以無水乙醚為提取溶劑,提取條件為料液比1∶10、提取溫度65℃、回流時間4 h,蒸干溶劑后得到翅果油。

    1.2.1.3 直壓冷榨法

    根據(jù)前期試驗[7],稱取適量的翅果油樹種子,裝入濾袋置于榨油機(jī)中,在60 MPa下壓榨,收集得到翅果油。

    1.2.1.4 直壓熱榨法

    參考譚傳波等[8]提取山茶油的熱榨工藝,適當(dāng)調(diào)整后用于提取翅果油。稱取適量的翅果油樹種子于托盤中,在130℃鼓風(fēng)式烘箱中烘烤30 min,趁熱裝入濾袋置于榨油機(jī)中,在60 MPa下壓榨,收集得到翅果油。

    1.2.1.5 紅外熱榨法

    根據(jù)前期試驗[7],稱取適量的翅果油樹種子于托盤中,在150℃遠(yuǎn)紅外烘箱中烘干1 h,趁熱裝入濾袋置于榨油機(jī)中,在60 MPa下壓榨,收集得到翅果油。

    1.2.2 抗氧化活性的測定

    參考劉國艷[9]的方法處理翅果油,分別制備翅果油的極性部分和非極性部分。

    DPPH自由基清除率、ABTS自由基清除率、Fe3+還原能力(吸光度)的測定及計算參照徐鑫等[10]的方法。

    羥基自由基清除率的測定及計算參照張志英[11]的方法。

    1.2.3 翅果油中生物活性成分的測定

    1.2.3.1 甾醇含量的測定

    以5α-膽甾烷醇為內(nèi)標(biāo),采用GC-MS測定翅果油中的甾醇含量[12]。KOH-乙醇溶液處理油樣后用正己烷萃取,定容后進(jìn)行GC-MS分析。檢測條件: DB-5彈性石英毛細(xì)管柱(30 m × 0.25 mm×0.25 μm),載氣流速 1.0 mL/min,分流比100∶1,進(jìn)樣量1.0 μL,離子化模式EI,分子離子碎片掃描范圍(m/z)50~650。

    1.2.3.2 VE含量的測定

    用色譜純正己烷超聲溶解翅果油后,采用高效液相色譜分析測定VE含量。色譜條件:Luna Silica色譜柱(150 mm×4.6 mm×3 μm),流動相為正己烷-異丙醇(體積比99∶1),檢測波長290 nm。

    1.2.3.3 角鯊烯含量的測定

    參照張東生等[13]的方法測定翅果油的角鯊烯含量。KOH-乙醇溶液處理油樣后用正己烷萃取,定容后進(jìn)行GC分析。色譜條件: Rtx-1彈性石英毛細(xì)管柱(30 m×0.25 mm×0.25 μm),F(xiàn)ID檢測器溫度300℃,進(jìn)樣口溫度250℃,分流比100∶1。

    2 結(jié)果與分析

    2.1 翅果油的抗氧化能力

    2.1.1 翅果油DPPH自由基清除能力的比較

    不同提取工藝制得的翅果油全油及其極性、非極性部分對DPPH自由基的清除率如圖1所示。

    注:冷榨、有機(jī)、SFE、紅外和熱榨分別對應(yīng)直壓冷榨法、有機(jī)溶劑提取法、超臨界CO2流體萃取法、紅外熱榨法和直壓熱榨法。下同。圖1 不同提取工藝制得的翅果油全油及其極性、非極性部分對DPPH自由基的清除率

    由圖1可見,隨著樣品質(zhì)量濃度的增加,DPPH自由基清除率也逐漸增加。在全油中,除直壓熱榨法外,其余4種提取工藝制得的翅果油質(zhì)量濃度為40 mg/mL時,DPPH自由基清除率已達(dá)90%。在翅果油極性部分中,除超臨界CO2流體萃取法外,其余4種提取工藝在質(zhì)量濃度為12 mg/mL時,DPPH自由基清除率已達(dá)90%。在翅果油非極性部分中,5種提取工藝在質(zhì)量濃度為50 mg/mL時,DPPH自由基清除率達(dá)到49%以上,且具有良好的線性關(guān)系。

    根據(jù)DPPH自由基清除率的變化趨勢,比較5種提取工藝制得的翅果油全油及其極性、非極性部分在同一質(zhì)量濃度(20.0 mg/mL)下DPPH自由基的清除能力,結(jié)果如圖2所示。

    圖2 不同提取工藝制得的翅果油全油及其極性、非極性部分對DPPH自由基的的清除能力

    由圖2可見:在全油中,有機(jī)溶劑提取法制得的翅果油DPPH自由基清除能力最強,為678.95 μmolTE/100 g;直壓熱榨法制得的翅果油DPPH自由基清除能力最弱,為245.22 μmolTE/100 g。在翅果油極性部分中,紅外熱榨法的DPPH自由基清除能力最強,為1 080.35 μmolTE/100 g;超臨界CO2流體萃取法的DPPH自由基清除能力最弱,為756.16 μmolTE/100 g。在翅果油非極性部分中,有機(jī)溶劑提取法的DPPH自由基清除能力最強,為130.81 μmolTE/100 g;直壓熱榨法的DPPH自由基清除能力最弱,為56.05 μmolTE/100 g。

    2.1.2 翅果油羥基自由基清除能力的比較

    不同提取工藝制得的翅果油全油及其極性、非極性部分對羥基自由基的清除率如圖3所示。

    圖3 不同提取工藝制得的翅果油全油及其極性、非極性部分對羥基自由基的清除率

    由圖3可見,翅果油全油及其極性、非極性部分的羥基自由基清除率均隨著樣品質(zhì)量濃度的增加逐漸升高。在同一質(zhì)量濃度下,5種提取工藝制得的翅果油全油及其極性和非極性部分的羥基自由基清除率相近。在全油中,當(dāng)翅果油質(zhì)量濃度為1~4 mg/mL時,除直壓冷榨法外,其他4種提取工藝下樣品質(zhì)量濃度與羥基自由基清除率具有良好的線性關(guān)系。5種提取工藝制得的翅果油極性部分在3.5 mg/mL時,羥基自由基清除率均達(dá)90%。5種提取工藝制得的翅果油非極性部分在3.0 mg/mL時,羥基自由基清除率均達(dá)90%。

    在同一質(zhì)量濃度(2.0 mg/mL)下比較不同提取工藝制得的翅果油全油及其極性、非極性部分的羥基自由基清除能力,結(jié)果如圖4所示。由圖4可見:在全油中,直壓冷榨法對羥基自由基的清除能力最強,為22 194.14 μmolTE/100 g;直壓熱榨法對羥基自由基的清除能力最弱,為11 723.36 μmolTE/100 g。在翅果油極性、非極性部分中,直壓冷榨法對羥基自由基的清除能力最強,分別為38 272.82、32 220.76 μmolTE/100 g。

    圖4 不同提取工藝制得的翅果油全油及其極性、非極性部分對羥基自由基的清除能力

    2.1.3 翅果油ABTS自由基清除能力的比較

    不同提取工藝制得的翅果油全油及其極性、非極性部分對ABTS自由基的清除率如圖5所示。

    圖5 不同提取工藝制得的翅果油全油及其極性、非極性部分對ABTS自由基的清除率

    由圖5可見,不同提取工藝得到的翅果油對ABTS自由基的清除率均隨著翅果油質(zhì)量濃度的增大逐漸增加。在全油中,有機(jī)溶劑提取法制得的翅果油在質(zhì)量濃度為50 mg/mL時,對ABTS自由基清除效果最好,清除率可達(dá)90%以上。在翅果油極性部分中,當(dāng)質(zhì)量濃度為32 mg/mL時,除超臨界CO2流體萃取法和直壓熱榨法外,其余3種提取工藝制得的翅果油的極性部分對ABTS自由基清除率均達(dá)90%以上。在翅果油非極性部分中,在10~50 mg/mL 的質(zhì)量濃度范圍內(nèi),有機(jī)溶劑提取法的ABTS自由基清除率最高,50 mg/mL時為55%,遠(yuǎn)高于直壓熱榨法的。

    在同一質(zhì)量濃度(2.0 mg/mL)下比較不同提取工藝制得的翅果油全油及其極性、非極性部分的ABTS自由基清除能力,結(jié)果如圖6所示。

    圖6 不同提取工藝制得的翅果油全油及其極性、非極性部分對ABTS自由基的清除能力

    由圖6可見:在全油中,有機(jī)溶劑提取法的翅果油對ABTS自由基的清除能力最強,為1 032.02 μmolTE/100 g,超臨界CO2流體萃取法的對ABTS自由基的清除能力最弱,為459.47 μmolTE/100 g;在翅果油非極性部分中,有機(jī)溶劑提取法的對ABTS自由基的清除能力最強,為525.37 μmolTE/100 g,直壓熱榨法的對ABTS自由基的清除能力最弱,為96.94 μmolTE/100 g;在翅果油極性部分中,有機(jī)溶劑提取法的對ABTS自由基的清除能力最強,為2 000.76 μmolTE/100 g,超臨界CO2流體萃取法的對ABTS自由基的清除能力最弱,為636.50 μmolTE/100 g。

    2.1.4 翅果油Fe3+還原能力的比較

    不同提取工藝制得的翅果油全油及其極性、非極性部分的Fe3+還原能力(吸光度)如圖7所示。

    圖7 不同提取工藝制得的翅果油全油及其極性、非極性部分的Fe3+還原能力(吸光度)

    由圖7可見,在全油中,當(dāng)5種提取工藝制得的翅果油質(zhì)量濃度在60~100 mg/mL范圍內(nèi)時,有機(jī)溶劑提取法制得的翅果油Fe3+還原能力最強。在翅果油極性部分中,當(dāng)質(zhì)量濃度在8~40 mg/mL范圍內(nèi)時,紅外熱榨法制得的翅果油Fe3+還原能力最強。在翅果油非極性部分中,當(dāng)質(zhì)量濃度在20~50 mg/mL范圍內(nèi),有機(jī)溶劑提取法制得的翅果油Fe3+還原能力最強。

    在同一質(zhì)量濃度(20.0 mg/mL)下,比較不同提取工藝制得的翅果油全油及其極性、非極性部分的Fe3+還原能力,結(jié)果如圖8所示。

    圖8 不同提取工藝制得的翅果油全油及其極性、非極性部分的Fe3+還原能力

    由圖8可見:在全油中,有機(jī)溶劑提取法制得的翅果油Fe3+還原能力最強,達(dá)937.66 μmolTE/100 g,直壓冷榨法制得的翅果油Fe3+還原能力最弱,為281.57 μmolTE/100 g;在翅果油非極性部分中,有機(jī)溶劑提取法的Fe3+還原能力最強,為313.06 μmolTE/100 g,紅外熱榨法的Fe3+還原能力最弱,為119.35 μmolTE/100 g;在翅果油極性部分中,紅外熱榨法的Fe3+還原能力最強,為2 771.89 μmolTE/100 g,超臨界流體CO2萃取法的Fe3+還原能力最弱,為780.47 μmolTE/100 g。在同一質(zhì)量濃度下(20.0 mg/mL),直壓冷榨法和超臨界CO2流體萃取法制得的翅果油非極性部分的Fe3+還原能力相近,但直壓冷榨法制得翅果油極性部分的Fe3+還原能力強于超臨界CO2流體萃取法制得翅果油極性部分。而全油部分中,超臨界CO2流體萃取法的Fe3+還原能力遠(yuǎn)高于直壓冷榨法,說明與直壓冷榨法相比,超臨界CO2流體萃取法更有利于提高翅果油中非極性部分的抗氧化能力。

    2.2 不同提取工藝制得的翅果油中生物活性成分的比較(見表1)

    由表1可見:有機(jī)溶劑提取法的翅果油中VE含量最高,達(dá)到110.73 mg/100 g,超臨界CO2流體萃取法的次之;有機(jī)溶劑提取法和超臨界CO2流體萃取法的翅果油中總甾醇含量顯著高于直壓冷榨法、直壓熱榨法和紅外熱榨法(p<0.05),直壓熱榨法結(jié)果與Dabrowski等[14]的研究結(jié)論相同。這可能是由于熱榨前處理溫度過高引起翅果油中甾醇發(fā)生降解,對翅果油中總甾醇含量有較大影響[15]。翅果油中甾醇主要有自由態(tài)甾醇以及與脂肪酸、酚酸形成的甾醇酯兩種存在形式。直壓熱榨法和紅外熱榨法翅果油中總甾醇含量顯著高于直壓冷榨法(p<0.05),這可能是因為直壓熱榨法和紅外熱榨法在前處理時,部分甾醇酯發(fā)生分解,使得甾醇含量增加。不同提取工藝制得的翅果油中角鯊烯含量按由高到低的順序為直壓熱榨法、超臨界CO2流體萃取法、有機(jī)溶劑提取法、紅外熱榨法和直壓冷榨法。在直壓冷榨法、直壓熱榨法和紅外熱榨法中,直壓熱榨法制得的翅果油中的角鯊烯含量顯著高于其他兩種壓榨提取工藝(p<0.05),說明對翅果油樹種子進(jìn)行適當(dāng)?shù)臒崽幚?,更有利于翅果油中角鯊烯的提取?/p>

    表1 不同提取工藝制得的翅果油中主要生物活性成分含量 mg/100 g

    2.3 翅果油中生物活性成分和抗氧化能力的相關(guān)性

    對不同提取工藝制得的翅果油中的微量生物活性成分如角鯊烯、總甾醇、豆甾醇、β-谷甾醇、羽扇豆醇、β-香樹素、VE總量、α-生育酚(α-TP)、γ-生育酚(γ-TP)、δ-生育酚(δ-TP)、α-生育三烯酚(α-T3)、γ-生育三烯酚(γ-T3)和δ-生育三烯酚(δ-T3)與翅果油的抗氧化能力(DPPH自由基、羥基自由基、ABTS自由基清除能力和Fe3+還原能力)進(jìn)行相關(guān)性分析,研究不同提取工藝制得的翅果油中的微量生物活性成分對翅果油抗氧化能力的貢獻(xiàn),結(jié)果如表2所示。

    由表2可見,不同提取工藝制得的翅果油中各微量生物活性成分與不同抗氧化能力評價指標(biāo)之間的相關(guān)性各有不同。翅果油抗氧化能力與翅果油中甾醇、生育酚、生育三烯酚總量和單體,以及角鯊烯均存在極顯著的正相關(guān)性(p<0.01)。

    表2 不同提取工藝制得翅果油微量生物活性成分與抗氧化能力相關(guān)性分析

    在本試驗中,DPPH自由基清除能力與翅果油中微量生物活性成分含量的相關(guān)系數(shù)為0.811~0.916,可以推測相關(guān)系數(shù)最高的δ-生育酚和γ-生育酚是翅果油中重要的抗氧化基礎(chǔ)物質(zhì)。羥基自由基清除能力與翅果油中微量生物活性成分含量的相關(guān)系數(shù)為0.845~0.940,可以推測相關(guān)系數(shù)最高的γ-生育酚可能為翅果油中重要的抗氧化基礎(chǔ)物質(zhì)。ABTS自由基清除能力與翅果油中微量活性成分含量的相關(guān)系數(shù)為0.634~0.917,F(xiàn)e3+還原能力與翅果油中微量活性成分含量的相關(guān)系數(shù)為0.554~0.853,可以推測相關(guān)系數(shù)最高的羽扇豆醇是翅果油中重要的抗氧化基礎(chǔ)物質(zhì)。因此,推測翅果油中δ-生育酚、γ-生育酚和羽扇豆醇是重要的抗氧化基礎(chǔ)物質(zhì)。

    3 結(jié) 論

    對翅果油抗氧化能力評價的4種方法中:在DPPH自由基清除能力評價中,5種提取工藝制得的翅果油全油及其極性和非極性部分的抗氧化能力各不相同;在羥基自由基清除能力評價中,5種提取工藝制得的翅果油全油及其極性和非極性部分的抗氧化能力相近;在ABTS自由基清除能力評價中,有機(jī)溶劑提取法的翅果油全油及其極性和非極性部分的抗氧化能力最強,超臨界CO2流體萃取法的翅果油全油和極性部分抗氧化能力最弱,直壓熱榨法的非極性部分抗氧化能力最弱;在Fe3+還原能力評價中,有機(jī)溶劑提取法的翅果油全油和非極性部分的抗氧化能力最強,紅外熱榨法的極性部分抗氧化能力最強。有機(jī)溶劑提取法制得的翅果油中VE含量最高,超臨界CO2流體萃取法的次之;有機(jī)溶劑提取法和超臨界CO2流體萃取法的翅果油中總甾醇含量顯著高于直壓冷榨法、直壓熱榨法和紅外熱榨法(p<0.05);翅果油中角鯊烯含量按照直壓熱榨法、超臨界CO2流體萃取法、有機(jī)溶劑提取法、紅外熱榨法和直壓冷榨法的順序依次降低。相關(guān)性分析表明,翅果油中各生物活性成分含量與4種體外抗氧化活性指標(biāo)均呈極顯著正相關(guān)(p<0.01),γ-生育酚、δ-生育酚和羽扇豆醇是翅果油中重要的抗氧化基礎(chǔ)物質(zhì)。

    猜你喜歡
    翅果極性超臨界
    超臨界CO2在頁巖氣開發(fā)中的應(yīng)用研究進(jìn)展
    云南化工(2021年5期)2021-12-21 07:41:20
    跟蹤導(dǎo)練(四)
    翅果油超臨界CO2流體萃取工藝優(yōu)化及其不同提取方法的比較
    中國油脂(2019年7期)2019-08-22 09:40:32
    表用無極性RS485應(yīng)用技術(shù)探討
    600MW超臨界機(jī)組熱經(jīng)濟(jì)性定量分析
    一種新型的雙極性脈沖電流源
    1200MW等級超超臨界機(jī)組可行性研究
    杜仲翅果殼粉/PVC復(fù)合材料力學(xué)性能研究
    塑料包裝(2014年3期)2014-05-07 08:29:12
    山西·翼城獲“中國翅果油樹之鄉(xiāng)”稱號
    UPLC-MS/MS法測定多裂翅果菊中植物甾醇的含量
    亚洲av不卡在线观看| av网站免费在线观看视频| 不卡视频在线观看欧美| 视频在线观看一区二区三区| 欧美另类一区| 99久久精品国产国产毛片| 亚洲人成网站在线播| 80岁老熟妇乱子伦牲交| 成人毛片60女人毛片免费| 最新中文字幕久久久久| 高清不卡的av网站| 婷婷成人精品国产| 国产毛片在线视频| 如日韩欧美国产精品一区二区三区 | 大香蕉久久网| 哪个播放器可以免费观看大片| 多毛熟女@视频| 日韩免费高清中文字幕av| 成年av动漫网址| 蜜桃在线观看..| 美女大奶头黄色视频| 黑人高潮一二区| 国精品久久久久久国模美| 在线观看国产h片| 久久精品熟女亚洲av麻豆精品| 丝袜喷水一区| videossex国产| 日本色播在线视频| 汤姆久久久久久久影院中文字幕| 免费大片黄手机在线观看| 热99久久久久精品小说推荐| 两个人免费观看高清视频| 赤兔流量卡办理| 国产成人精品无人区| 色婷婷av一区二区三区视频| 久久人人爽av亚洲精品天堂| 欧美另类一区| 国产日韩欧美视频二区| 青春草亚洲视频在线观看| 国产极品粉嫩免费观看在线 | 91精品三级在线观看| 在线播放无遮挡| 在线播放无遮挡| 九草在线视频观看| 精品少妇黑人巨大在线播放| 丝袜喷水一区| 国产在线一区二区三区精| 热re99久久精品国产66热6| 亚洲四区av| av黄色大香蕉| 大陆偷拍与自拍| 少妇被粗大猛烈的视频| 97超视频在线观看视频| 七月丁香在线播放| 久久久a久久爽久久v久久| 香蕉精品网在线| 亚洲色图综合在线观看| 丰满乱子伦码专区| 99九九在线精品视频| 少妇人妻精品综合一区二区| 51国产日韩欧美| 亚洲国产欧美日韩在线播放| 又黄又爽又刺激的免费视频.| 欧美精品高潮呻吟av久久| 国产伦理片在线播放av一区| 一本一本久久a久久精品综合妖精 国产伦在线观看视频一区 | videosex国产| 久久亚洲国产成人精品v| 亚洲av不卡在线观看| 少妇熟女欧美另类| 婷婷色综合www| 特大巨黑吊av在线直播| 国产高清三级在线| 丝袜喷水一区| 亚洲精品日韩在线中文字幕| 黄色怎么调成土黄色| 亚洲av综合色区一区| 午夜福利,免费看| 在线观看免费日韩欧美大片 | 高清视频免费观看一区二区| 26uuu在线亚洲综合色| 黄色毛片三级朝国网站| 97在线人人人人妻| 久久久久久久久久久久大奶| 久久人人爽av亚洲精品天堂| 九九爱精品视频在线观看| 久久国产精品大桥未久av| 日本色播在线视频| 美女cb高潮喷水在线观看| 少妇精品久久久久久久| 你懂的网址亚洲精品在线观看| 国产精品国产三级国产av玫瑰| 午夜福利影视在线免费观看| 国产色婷婷99| 免费观看av网站的网址| 久久久精品94久久精品| 久久99热6这里只有精品| 伦精品一区二区三区| 91aial.com中文字幕在线观看| 天美传媒精品一区二区| 在线观看人妻少妇| 男女免费视频国产| 一级毛片电影观看| 如何舔出高潮| 日本-黄色视频高清免费观看| 精品久久蜜臀av无| 国产片特级美女逼逼视频| 亚洲精品久久成人aⅴ小说 | 国产精品熟女久久久久浪| 91成人精品电影| 黄色配什么色好看| 狂野欧美白嫩少妇大欣赏| 九色亚洲精品在线播放| 99久久人妻综合| 国产淫语在线视频| 99热这里只有精品一区| 婷婷成人精品国产| 欧美成人午夜免费资源| 中文字幕免费在线视频6| 又黄又爽又刺激的免费视频.| 少妇精品久久久久久久| 日日摸夜夜添夜夜添av毛片| 成人午夜精彩视频在线观看| 日韩电影二区| 色94色欧美一区二区| 美女脱内裤让男人舔精品视频| 欧美精品一区二区大全| 一区二区av电影网| 97在线视频观看| 美女国产高潮福利片在线看| 国产乱人偷精品视频| 免费看光身美女| 婷婷色麻豆天堂久久| 美女国产视频在线观看| 国产高清有码在线观看视频| a级毛色黄片| 精品一品国产午夜福利视频| 国产成人freesex在线| 母亲3免费完整高清在线观看 | 国产成人a∨麻豆精品| 久久久久精品性色| 国产深夜福利视频在线观看| 99re6热这里在线精品视频| 午夜久久久在线观看| 亚洲精品乱久久久久久| 黄色毛片三级朝国网站| 飞空精品影院首页| 91成人精品电影| 欧美激情 高清一区二区三区| 日韩,欧美,国产一区二区三区| 国产白丝娇喘喷水9色精品| 成人毛片60女人毛片免费| 亚洲国产av新网站| 成人手机av| 免费高清在线观看视频在线观看| 黑人高潮一二区| 中文乱码字字幕精品一区二区三区| 国产精品人妻久久久久久| 少妇丰满av| 日本欧美国产在线视频| 女人久久www免费人成看片| 日本vs欧美在线观看视频| 色婷婷久久久亚洲欧美| 国产精品国产av在线观看| 亚洲色图 男人天堂 中文字幕 | 欧美精品国产亚洲| 国产黄色视频一区二区在线观看| 精品亚洲成国产av| 久久久久人妻精品一区果冻| 亚洲欧洲精品一区二区精品久久久 | 日韩在线高清观看一区二区三区| 波野结衣二区三区在线| 人人妻人人爽人人添夜夜欢视频| 桃花免费在线播放| 伦理电影免费视频| 一本大道久久a久久精品| 自线自在国产av| h视频一区二区三区| 久久毛片免费看一区二区三区| 天天操日日干夜夜撸| 丰满乱子伦码专区| 亚洲国产色片| av在线老鸭窝| 欧美最新免费一区二区三区| 欧美bdsm另类| 一区二区三区四区激情视频| 另类精品久久| 国产精品99久久久久久久久| 日韩熟女老妇一区二区性免费视频| 日韩av在线免费看完整版不卡| 国产欧美另类精品又又久久亚洲欧美| 少妇猛男粗大的猛烈进出视频| 乱人伦中国视频| 免费大片黄手机在线观看| 国产成人91sexporn| 日韩欧美精品免费久久| av女优亚洲男人天堂| 中文字幕免费在线视频6| 久久久久久久亚洲中文字幕| 日本黄色日本黄色录像| 男女免费视频国产| 国产国语露脸激情在线看| 日韩伦理黄色片| 亚洲婷婷狠狠爱综合网| 高清在线视频一区二区三区| 女人久久www免费人成看片| 人人妻人人澡人人看| 青青草视频在线视频观看| 久久久久国产精品人妻一区二区| 精品人妻在线不人妻| 亚洲精品亚洲一区二区| 国产成人免费观看mmmm| 午夜老司机福利剧场| 内地一区二区视频在线| 亚洲国产精品999| 男女啪啪激烈高潮av片| 欧美日韩视频高清一区二区三区二| 亚洲人成网站在线播| 少妇高潮的动态图| 少妇人妻久久综合中文| 国模一区二区三区四区视频| tube8黄色片| 亚洲成人av在线免费| 在线看a的网站| 激情五月婷婷亚洲| 少妇人妻精品综合一区二区| 国产不卡av网站在线观看| 天堂中文最新版在线下载| 成人国语在线视频| 一级二级三级毛片免费看| 亚洲人与动物交配视频| 一区二区日韩欧美中文字幕 | 国产成人精品一,二区| 夫妻性生交免费视频一级片| 亚洲熟女精品中文字幕| 亚洲内射少妇av| 大香蕉97超碰在线| 超碰97精品在线观看| 亚洲精品久久成人aⅴ小说 | 男女高潮啪啪啪动态图| 纯流量卡能插随身wifi吗| 日本免费在线观看一区| 国产国拍精品亚洲av在线观看| 美女国产高潮福利片在线看| 久久久久久久久久久丰满| 日本vs欧美在线观看视频| 18禁在线播放成人免费| 婷婷成人精品国产| 国产在线视频一区二区| 一区二区三区精品91| 中文字幕最新亚洲高清| 久久国产亚洲av麻豆专区| 狂野欧美白嫩少妇大欣赏| 精品人妻在线不人妻| 中文欧美无线码| 老司机亚洲免费影院| 99re6热这里在线精品视频| 自拍欧美九色日韩亚洲蝌蚪91| 国产爽快片一区二区三区| 久久免费观看电影| av女优亚洲男人天堂| 亚洲经典国产精华液单| 国国产精品蜜臀av免费| 99热这里只有是精品在线观看| 如何舔出高潮| 九草在线视频观看| 国产一区亚洲一区在线观看| 免费观看的影片在线观看| 18+在线观看网站| 又大又黄又爽视频免费| 亚洲婷婷狠狠爱综合网| 中文字幕人妻熟人妻熟丝袜美| 国产成人一区二区在线| 欧美日韩在线观看h| 色哟哟·www| 久久99热6这里只有精品| 一个人看视频在线观看www免费| 少妇人妻久久综合中文| 欧美成人午夜免费资源| 欧美bdsm另类| 久久久久久久大尺度免费视频| 亚洲精品亚洲一区二区| 国产精品99久久99久久久不卡 | 日日爽夜夜爽网站| 日本黄色日本黄色录像| 久久久久人妻精品一区果冻| 午夜免费男女啪啪视频观看| √禁漫天堂资源中文www| 在线观看人妻少妇| 99久久中文字幕三级久久日本| 欧美亚洲日本最大视频资源| 欧美日韩在线观看h| 51国产日韩欧美| 国产成人精品久久久久久| 91精品国产国语对白视频| 国产毛片在线视频| 亚洲情色 制服丝袜| 久久精品熟女亚洲av麻豆精品| 亚洲国产精品专区欧美| 熟妇人妻不卡中文字幕| 美女主播在线视频| 亚洲av综合色区一区| 亚洲av国产av综合av卡| 久久人人爽人人片av| 满18在线观看网站| 午夜福利影视在线免费观看| 成人亚洲精品一区在线观看| 精品99又大又爽又粗少妇毛片| 久久精品国产a三级三级三级| 久久女婷五月综合色啪小说| 视频区图区小说| 午夜老司机福利剧场| 午夜福利视频在线观看免费| 精品国产露脸久久av麻豆| 亚洲怡红院男人天堂| 日韩欧美精品免费久久| 丁香六月天网| 午夜福利在线观看免费完整高清在| 在线观看美女被高潮喷水网站| 少妇被粗大的猛进出69影院 | 亚州av有码| 欧美成人午夜免费资源| 久久久久精品久久久久真实原创| 晚上一个人看的免费电影| 国产精品国产三级专区第一集| 熟女人妻精品中文字幕| 三级国产精品欧美在线观看| 婷婷色综合www| 国产高清不卡午夜福利| 国语对白做爰xxxⅹ性视频网站| 免费大片黄手机在线观看| 午夜免费鲁丝| 久久久久国产网址| 91精品国产国语对白视频| 人妻制服诱惑在线中文字幕| 啦啦啦中文免费视频观看日本| 亚洲精华国产精华液的使用体验| 久久影院123| 热99久久久久精品小说推荐| 久久影院123| 久久毛片免费看一区二区三区| 色哟哟·www| 精品一品国产午夜福利视频| 欧美另类一区| a级片在线免费高清观看视频| 午夜久久久在线观看| 大又大粗又爽又黄少妇毛片口| 色吧在线观看| 91成人精品电影| 久久久久久伊人网av| 成年av动漫网址| 26uuu在线亚洲综合色| 欧美日韩亚洲高清精品| 搡女人真爽免费视频火全软件| 香蕉精品网在线| av免费观看日本| 丝袜在线中文字幕| 视频区图区小说| 内地一区二区视频在线| 美女国产视频在线观看| 亚洲国产毛片av蜜桃av| 一级片'在线观看视频| 男人添女人高潮全过程视频| 2018国产大陆天天弄谢| 秋霞伦理黄片| 91久久精品国产一区二区三区| 欧美变态另类bdsm刘玥| 狂野欧美激情性xxxx在线观看| 99久久精品一区二区三区| 男女边吃奶边做爰视频| 免费人成在线观看视频色| 国产精品免费大片| 国产不卡av网站在线观看| 国产亚洲最大av| 午夜免费观看性视频| 免费久久久久久久精品成人欧美视频 | 久久久精品区二区三区| 国产熟女午夜一区二区三区 | 国产男人的电影天堂91| 久热这里只有精品99| 丰满乱子伦码专区| 一本一本久久a久久精品综合妖精 国产伦在线观看视频一区 | 日韩一本色道免费dvd| av女优亚洲男人天堂| 欧美精品人与动牲交sv欧美| 麻豆乱淫一区二区| 欧美人与性动交α欧美精品济南到 | 国产一区二区在线观看av| av线在线观看网站| 最近最新中文字幕免费大全7| 久久久久久久久久久丰满| 日日撸夜夜添| 美女中出高潮动态图| 久久人人爽人人爽人人片va| 国产又色又爽无遮挡免| 亚洲精品久久午夜乱码| 欧美最新免费一区二区三区| av不卡在线播放| 天天操日日干夜夜撸| 狂野欧美激情性bbbbbb| 日本av免费视频播放| 国产视频内射| 中国美白少妇内射xxxbb| av黄色大香蕉| 在线观看免费视频网站a站| 五月伊人婷婷丁香| 久久久久精品性色| 波野结衣二区三区在线| 一级二级三级毛片免费看| 国产精品麻豆人妻色哟哟久久| 91aial.com中文字幕在线观看| 午夜激情av网站| 成人免费观看视频高清| av国产久精品久网站免费入址| 一级毛片黄色毛片免费观看视频| 五月天丁香电影| 日韩一本色道免费dvd| 99热这里只有是精品在线观看| 亚洲色图 男人天堂 中文字幕 | 国产一级毛片在线| 国产成人91sexporn| 欧美精品高潮呻吟av久久| 九色成人免费人妻av| 国产成人午夜福利电影在线观看| 国产成人av激情在线播放 | 中文字幕最新亚洲高清| www.av在线官网国产| 午夜91福利影院| 国产成人精品久久久久久| 最近2019中文字幕mv第一页| 男人操女人黄网站| av黄色大香蕉| 亚洲欧洲日产国产| 精品人妻熟女毛片av久久网站| 毛片一级片免费看久久久久| 大话2 男鬼变身卡| 三级国产精品片| 日产精品乱码卡一卡2卡三| 香蕉精品网在线| 亚洲伊人久久精品综合| 黄色欧美视频在线观看| 成人漫画全彩无遮挡| 黄色一级大片看看| av电影中文网址| 亚洲av欧美aⅴ国产| 久久人人爽人人片av| 日本午夜av视频| av黄色大香蕉| 久久久精品94久久精品| 免费大片黄手机在线观看| 午夜老司机福利剧场| 国产女主播在线喷水免费视频网站| 韩国av在线不卡| 日本色播在线视频| av在线老鸭窝| 国产日韩一区二区三区精品不卡 | 精品一区在线观看国产| 黄色一级大片看看| 一本一本综合久久| 日本与韩国留学比较| 亚洲国产成人一精品久久久| 国产精品人妻久久久影院| 国产淫语在线视频| 观看美女的网站| 久久久久久久久久人人人人人人| 大又大粗又爽又黄少妇毛片口| 菩萨蛮人人尽说江南好唐韦庄| 黄色欧美视频在线观看| 久久综合国产亚洲精品| 久久女婷五月综合色啪小说| 简卡轻食公司| 欧美日韩在线观看h| 高清在线视频一区二区三区| 97在线视频观看| 日韩,欧美,国产一区二区三区| 插阴视频在线观看视频| 最新的欧美精品一区二区| 狠狠精品人妻久久久久久综合| 日日撸夜夜添| 亚洲精华国产精华液的使用体验| 精品少妇内射三级| 成人毛片60女人毛片免费| 啦啦啦啦在线视频资源| 色吧在线观看| 欧美激情 高清一区二区三区| av卡一久久| 成年美女黄网站色视频大全免费 | 日韩不卡一区二区三区视频在线| 男女无遮挡免费网站观看| 97在线视频观看| 免费大片黄手机在线观看| 国产亚洲精品久久久com| 超色免费av| 久久精品国产a三级三级三级| 九色成人免费人妻av| 99re6热这里在线精品视频| 一区二区三区乱码不卡18| 伊人亚洲综合成人网| 欧美成人精品欧美一级黄| 十分钟在线观看高清视频www| 另类亚洲欧美激情| 91久久精品国产一区二区成人| 三级国产精品欧美在线观看| 美女视频免费永久观看网站| 我的女老师完整版在线观看| 久久亚洲国产成人精品v| 王馨瑶露胸无遮挡在线观看| 22中文网久久字幕| 欧美日韩亚洲高清精品| 国产国拍精品亚洲av在线观看| 91精品三级在线观看| 春色校园在线视频观看| 国产午夜精品久久久久久一区二区三区| av在线app专区| 97在线视频观看| 国产白丝娇喘喷水9色精品| 简卡轻食公司| 亚洲欧美成人综合另类久久久| 国产免费又黄又爽又色| 在线观看美女被高潮喷水网站| 夜夜看夜夜爽夜夜摸| 天堂俺去俺来也www色官网| 九九久久精品国产亚洲av麻豆| 亚洲丝袜综合中文字幕| 久久韩国三级中文字幕| 欧美精品一区二区大全| 国产爽快片一区二区三区| 国产男女内射视频| 国产白丝娇喘喷水9色精品| 欧美精品亚洲一区二区| 看非洲黑人一级黄片| 免费人成在线观看视频色| 国精品久久久久久国模美| 中文天堂在线官网| 亚洲美女搞黄在线观看| 伦理电影免费视频| 精品国产一区二区三区久久久樱花| 韩国av在线不卡| 一级毛片 在线播放| 在线观看免费视频网站a站| 国产免费视频播放在线视频| 男女啪啪激烈高潮av片| 高清在线视频一区二区三区| 亚洲国产精品一区三区| 精品国产露脸久久av麻豆| 韩国高清视频一区二区三区| 日韩三级伦理在线观看| 免费看光身美女| 亚洲国产精品成人久久小说| 日韩中字成人| 精品视频人人做人人爽| 日日爽夜夜爽网站| 亚洲精品乱码久久久久久按摩| 熟妇人妻不卡中文字幕| 亚洲精品国产色婷婷电影| 最近中文字幕2019免费版| 久久精品国产亚洲网站| 各种免费的搞黄视频| 国产成人freesex在线| 亚洲欧美中文字幕日韩二区| 亚洲av成人精品一二三区| 午夜免费男女啪啪视频观看| av电影中文网址| 国产精品一国产av| 久久婷婷青草| 国产免费一区二区三区四区乱码| 只有这里有精品99| 精品久久久噜噜| 91精品国产国语对白视频| 亚洲精品视频女| 老女人水多毛片| 久久青草综合色| a级毛片在线看网站| 97在线人人人人妻| 欧美日韩视频高清一区二区三区二| 三级国产精品欧美在线观看| 内地一区二区视频在线| 亚洲av电影在线观看一区二区三区| 免费观看在线日韩| 欧美亚洲日本最大视频资源| 午夜久久久在线观看| 国产高清不卡午夜福利| 免费看av在线观看网站| 国产精品免费大片| 99精国产麻豆久久婷婷| 美女视频免费永久观看网站| 夫妻午夜视频| 成人亚洲欧美一区二区av| 亚洲av综合色区一区| 一级a做视频免费观看| 色94色欧美一区二区| 一边摸一边做爽爽视频免费| 99久久中文字幕三级久久日本| 精品少妇黑人巨大在线播放| 国产成人aa在线观看| 日韩大片免费观看网站| 九草在线视频观看| 一边摸一边做爽爽视频免费| av又黄又爽大尺度在线免费看| 女人久久www免费人成看片| 日韩一区二区三区影片| 中文精品一卡2卡3卡4更新| 久久女婷五月综合色啪小说| 啦啦啦啦在线视频资源| 夫妻午夜视频| 狠狠婷婷综合久久久久久88av| 纯流量卡能插随身wifi吗| 制服人妻中文乱码| 国产女主播在线喷水免费视频网站| 特大巨黑吊av在线直播| 一本色道久久久久久精品综合| 久久这里有精品视频免费| 国产亚洲最大av| 亚洲在久久综合| 午夜福利影视在线免费观看|