柴油車尾氣排放特征與后處理技術(shù)研究現(xiàn)狀

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摘 要：柴油車已經(jīng)成為大氣顆粒物（PM）和氮氧化物（NOx）主要的排放源之一。為了提高環(huán)境空氣質(zhì)量并降低柴油車的污染物排放，可以通過安裝尾氣后處理裝置來減少PM和NOx的排放。如何使后處理技術(shù)與車輛降低PM和NOx排放的需求相匹配，以實(shí)現(xiàn)穩(wěn)定的減排效果，是一個(gè)值得進(jìn)一步研究的問題。柴油車尾氣中PM，以及NO和NO2等關(guān)鍵參數(shù)，對(duì)于設(shè)計(jì)尾氣后處理裝置（如DPF和Urea-SCR）以及設(shè)定DPF再生和Urea-SCR噴氨策略具有重要意義。因此，本文以柴油車為研究對(duì)象，分析了其PM的濃度、粒徑分布、化學(xué)成分和形態(tài)特征，以及NOx（NO+NO2）和部分PM前體物的排放特性。同時(shí)，分析了車輛行駛狀況對(duì)尾氣PM濃度和粒徑分布的影響，為在用柴油車加裝尾氣后處理裝置以降低尾氣污染物排放提供了重要的參考依據(jù)。

關(guān)鍵詞：柴油車排放 顆粒物 氮氧化物 排放特征 尾氣后處理

1 引言

柴油車在為城市貨運(yùn)和客運(yùn)提供便利的同時(shí)，也逐漸變成了城市空氣污染的主要原因之一[1]。柴油車排放的尾氣顆粒物（PM）對(duì)人體健康和環(huán)境空氣質(zhì)量有直接影響，其粒徑大小關(guān)乎其對(duì)呼吸系統(tǒng)和心腦血管疾病發(fā)病率的影響程度。同時(shí)，排放的氣態(tài)污染物，如揮發(fā)性有機(jī)物和氮氧化物（NOx）會(huì)在空氣中進(jìn)行光化學(xué)反應(yīng)，生成二次有機(jī)氣溶膠，降低大氣能見度，惡化空氣質(zhì)量。特別是NOx，除了能形成酸雨，還是臭氧（O3）的前體物[2]。隨車輛行駛里程和車齡的增加，柴油車的尾氣污染物排放會(huì)逐漸增多。為了應(yīng)對(duì)這一問題，我國(guó)一些空氣污染較為嚴(yán)重的地區(qū)已開始對(duì)在用柴油貨車進(jìn)行尾氣后處理改造和淘汰。安裝了柴油機(jī)氧化催化器（Diesel Oxidation Catalyst，DOC）、柴油機(jī)顆粒過濾器（Diesel Particulate Filter，DPF）和選擇性催化還原器（Selecyive Catalytic Reduction，SCR）的重型柴油車/發(fā)動(dòng)機(jī)，其尾氣污染物排放有明顯降低[3]。特別是安裝了DOC+DPF的柴油車，能有效減少一氧化碳（CO）、碳?xì)浠衔铮℉C）和PM的排放；而安裝了DOC+DPF+SCR的柴油發(fā)動(dòng)機(jī)，能顯著降低PM和NOx的排放。

雖然對(duì)排放較高的國(guó)III在用柴油車和國(guó)IV在用柴油車進(jìn)行尾氣后處理改造升級(jí)，都可以顯著降低尾氣污染物排放，但這個(gè)過程也存在一些難題。首先，由于在用車的發(fā)動(dòng)機(jī)已經(jīng)有一定的劣化，尾氣污染物排放差異性大，如果盲目加裝尾氣后處理裝置，可能會(huì)導(dǎo)致尾氣中硫酸鹽顆粒排放增加，發(fā)動(dòng)機(jī)排氣壓降過大，以及后處理裝置失效等問題。其次，車輛的行駛工況、環(huán)境溫度和燃油品質(zhì)等因素都會(huì)影響尾氣后處理裝置的污染物削減效果，使得實(shí)際效果與發(fā)動(dòng)機(jī)臺(tái)架測(cè)試效果有所差距，可能達(dá)不到預(yù)期的減排效果。此外，如果尾氣后處理裝置參數(shù)選取不合理，如DPF的結(jié)構(gòu)和再生方式，可能會(huì)增大車輛發(fā)動(dòng)機(jī)的排氣壓降，甚至引發(fā)車輛自燃，給被改造車輛帶來安全隱患。而且，后處理裝置的費(fèi)用需要在預(yù)算和車主的心理預(yù)期之內(nèi)。最后，由于在用車的結(jié)構(gòu)尺寸差異化大，后處理裝置的安裝空間可能會(huì)受到限制[4]。

2 柴油車尾氣污染物

柴油車的尾氣排放是城市空氣中PM和NOx主要的污染源。尾氣污染物的排放量也直接影響到尾氣后處理裝置DOC、DPF和SCR的凈化效率。在用柴油車的尾氣污染物排放與新車不同，與車輛的行駛里程、車齡、技術(shù)等級(jí)和尾氣后處理裝置有關(guān)。PM的濃度和粒徑分布對(duì)人體健康、大氣能見度和空氣質(zhì)量有重大影響，也是設(shè)計(jì)柴油車尾氣后處理裝置DPF的關(guān)鍵因素。柴油車尾氣PM的粒徑分布和汽油車、天然氣車的尾氣PM粒徑分布有所不同。車輛的技術(shù)等級(jí)對(duì)柴油車尾氣PM的排放有顯著影響。提高排放標(biāo)準(zhǔn)可以有效減少柴油車尾氣PM的排放，這與發(fā)動(dòng)機(jī)技術(shù)的進(jìn)步和尾氣后處理裝置的使用密切相關(guān)。對(duì)于達(dá)到國(guó)III排放標(biāo)準(zhǔn)的柴油公交車，加裝DOC和DPF可以降低尾氣中PM2.5的數(shù)量和質(zhì)量排放因子。機(jī)動(dòng)車尾氣PM的化學(xué)成分對(duì)大氣能見度、人體健康和尾氣后處理裝置的性能有重大影響，同時(shí)也是分析城市氣溶膠來源的關(guān)鍵依據(jù)。為了研究化學(xué)成分和PM形態(tài)的關(guān)聯(lián)，掃描電鏡和透射電鏡經(jīng)常與X射線能譜儀配合使用，以便對(duì)機(jī)動(dòng)車尾氣排放的PM形態(tài)和化學(xué)成分進(jìn)行研究。在柴油車尾氣排放的PM中，碳煙顆粒是主要成分；在非碳質(zhì)顆粒中，富含Ca和Fe的顆粒在汽油車和柴油車尾氣中的含量較高。盡管碳煙顆粒都是由多個(gè)粒徑相近的球形顆粒聚集而成，但其形態(tài)結(jié)構(gòu)（如鏈狀和絮狀）卻有所不同，這與燃料種類、發(fā)動(dòng)機(jī)轉(zhuǎn)速和負(fù)荷等因素有關(guān)[5]。

道路柴油車排放的NOx已經(jīng)占全球NOx總排放量的大約55%。CO是由于燃料燃燒不完全產(chǎn)生的，它是環(huán)境空氣污染物和O3的前體物質(zhì)，對(duì)人體健康構(gòu)成威脅[6]。HC則是未燃燒或燃燒不完全的燃油、潤(rùn)滑油及其裂解產(chǎn)物和部分氧化物，它參與大氣光化學(xué)反應(yīng)，對(duì)人體健康和環(huán)境空氣質(zhì)量造成影響。柴油車排放的污染物對(duì)環(huán)境空氣質(zhì)量和人體健康有重大危害。影響在用柴油車污染物排放特性的因素眾多，如車輛的技術(shù)等級(jí)、行駛里程、燃油質(zhì)量和行駛條件等，這使得在用柴油車之間的污染物排放存在較大差異。然而，總體來看，隨著車輛技術(shù)等級(jí)的提高和尾氣后處理裝置的使用，柴油車的污染物排放顯示出下降的趨勢(shì)。

為控制機(jī)動(dòng)車污染物排放，常見的方法是制定排放法規(guī)，并通過實(shí)施越來越嚴(yán)格的排放限制標(biāo)準(zhǔn)來推動(dòng)先進(jìn)排放控制技術(shù)的研發(fā)和應(yīng)用。我國(guó)的柴油車排放法規(guī)主要參照歐洲標(biāo)準(zhǔn)執(zhí)行。自從2019年在重點(diǎn)區(qū)域?qū)嵤﹪?guó)VI標(biāo)準(zhǔn)以來，我國(guó)的重型車排放標(biāo)準(zhǔn)已經(jīng)超越了歐洲的排放標(biāo)準(zhǔn)，與美國(guó)的排放標(biāo)準(zhǔn)基本持平，只是在NOx排放限值上還有一些差距。重型柴油車售后的檢測(cè)要求相對(duì)較低，檢測(cè)工況為自由加速工況或加載減速工況，排放限制主要針對(duì)尾氣煙度值。隨著尾氣后處理技術(shù)的研發(fā)和應(yīng)用，以及柴油車污染治理的需求，也提出了在用重型柴油車尾氣NOx濃度的限值。因此，無論是新車還是在用車的排放標(biāo)準(zhǔn)，對(duì)PM和NOx的排放限值都在不斷加嚴(yán)。由于柴油車尾氣中NOx和PM的生成條件存在相互制約的關(guān)系，尾氣后處理裝置因此成為控制柴油車，特別是重型柴油車污染排放的重要手段之一。

3 柴油機(jī)尾氣后處理控制技術(shù)

柴油車尾氣污染物的控制可以從四個(gè)方面進(jìn)行：發(fā)動(dòng)機(jī)、油品、在用車管理和尾氣后處理技術(shù)。如果從發(fā)動(dòng)機(jī)角度控制柴油車的污染物排放，需要改造車輛發(fā)動(dòng)機(jī)，這既困難又費(fèi)用高昂。從油品的角度看，自2003年實(shí)施的車用柴油標(biāo)準(zhǔn)GB/T19147，隨著油品質(zhì)量的提高，燃油含硫量限值已從500mg/kg降至10ppm，因此柴油車尾氣中的硫酸鹽、氣態(tài)SO2排放已逐步減少。同時(shí)，隨著柴油硫含量的降低，環(huán)境空氣中的二次硫酸鹽顆粒物排放量也會(huì)顯著減少。但提升油品質(zhì)量需要一定的研究周期。在用車管理技術(shù)主要從管理層面減少在用柴油車的污染物排放。因此，本研究將重點(diǎn)討論尾氣后處理控制技術(shù)。目前，我國(guó)廣泛應(yīng)用的尾氣后處理技術(shù)包括柴油機(jī)氧化催化器（DOC）和柴油機(jī)顆粒過濾器（DPF）用于控制尾氣PM排放，選擇性催化還原技術(shù)（SCR）、稀燃NOx捕集技術(shù)（Lean NOx Trap，LNT）和低溫等離子體（Low Temperature Plasma， LTP）技術(shù)用于減少尾氣NOx排放。

4 柴油機(jī)顆粒過濾器

DPF，自1989年首次被用于重型柴油車尾氣顆粒物凈化以來，已在歐洲、美國(guó)和日本的柴油車標(biāo)準(zhǔn)中，作為主要的尾氣后處理裝置。DPF主要由殼體、過濾體/載體和墊片三部分組成，其凈化原理是使發(fā)動(dòng)機(jī)排氣通過多孔過濾體，過濾掉顆粒物，從而使凈化后的氣體排出。根據(jù)孔道封閉情況，DPF可以分為壁流式顆粒過濾器和通流/部分流式顆粒過濾器。再根據(jù)再生方式，DPF可以分為主動(dòng)再生和被動(dòng)再生兩種。主動(dòng)再生通過加熱使DPF上的顆粒物達(dá)到著火點(diǎn)，并通過燃燒去除這些顆粒物，實(shí)現(xiàn)DPF過濾體的再生。而被動(dòng)再生則無需額外的加熱設(shè)備，成本更低，安全性更高，但如果顆粒沉積速度超過再生速度，可能會(huì)導(dǎo)致DPF堵塞失效。

5 柴油機(jī)氧化催化器

自20世紀(jì)90年代中期開始，DOC就被用于控制柴油車氣態(tài)污染物CO、HC以及PM中的可溶性有機(jī)物和固相多環(huán)芳烴的排放。DOC的凈化效果受其尺寸結(jié)構(gòu)、催化劑類型、排氣溫度和燃料含硫量等因素影響。SCR技術(shù)則通過使還原劑與排氣中的NOx反應(yīng)，將NOx還原為N2，被認(rèn)為是目前減少柴油發(fā)動(dòng)機(jī)NOx排放最有效的方法之一。SCR的優(yōu)點(diǎn)在于還原劑與O2的反應(yīng)較少，有效避免了還原劑的過度消耗，減少了反應(yīng)熱，同時(shí)也降低了反應(yīng)器的溫度。SCR的還原劑有很多種，如體積濃度為32.5%的尿素水溶液（AdBlue）、二甲醚和碳?xì)浠衔锏龋渲幸訟dBlue為還原劑的Urea-SCR技術(shù)最為常見。Urea-SCR主要由尿素噴射系統(tǒng)和SCR反應(yīng)器/催化劑兩部分組成，尿素噴射系統(tǒng)通過接收發(fā)動(dòng)機(jī)和環(huán)境數(shù)據(jù)來控制尿素噴射，而SCR反應(yīng)器則提供了NOx還原反應(yīng)的場(chǎng)所和催化劑。Urea-SCR對(duì)NOx的轉(zhuǎn)化效率受SCR催化劑種類、尾氣溫度、化學(xué)組分和車輛行駛工況等影響。當(dāng)尿素噴射方案由開環(huán)控制轉(zhuǎn)變?yōu)殚]環(huán)控制時(shí)，可以在保證NOx轉(zhuǎn)化效率的同時(shí)，一定程度上防止NH3的逃逸。NOx傳感器、NH3傳感器甚至多傳感器聯(lián)用常被作為反饋設(shè)備，實(shí)現(xiàn)Urea-SCR尿素噴射的閉環(huán)控制。

6 DOC、DPF和SCR的組合技術(shù)

為了同時(shí)減少PM和NOx的排放，重型柴油車尾氣污染物治理常采用DOC、DPF和SCR的組合技術(shù)。例如，尾氣通過DOC后，NO2/NOx的比值會(huì)增加，從而提高DPF和SCR的凈化效果。DOC位于DPF前面，可以利用DOC中CO和HC氧化產(chǎn)生的熱量，提高后續(xù)排氣溫度，減少DPF再生的能耗，同時(shí)增加的NO2含量也有助于DPF的連續(xù)被動(dòng)再生。這種組合技術(shù)可以有效降低柴油車尾氣中的氣態(tài)污染和顆粒物排放。然而，影響尾氣后處理技術(shù)減排效果的因素眾多。以DPF為例，如果設(shè)備結(jié)構(gòu)參數(shù)選擇不當(dāng)，可能會(huì)縮短DPF的使用壽命，降低車輛的動(dòng)力性能，增加燃油消耗。盡管Urea-SCR在實(shí)際操作中可以降低柴油車尾氣NOx的排放，但可能無法達(dá)到預(yù)期的減排效果。此外，柴油車尾氣污染排放量大，而可安裝尾氣后處理設(shè)備的空間又有限。

7 結(jié)論與展望

盡管新能源發(fā)動(dòng)機(jī)具有巨大的發(fā)展?jié)摿?，柴油發(fā)動(dòng)機(jī)仍然是一種非常重要的發(fā)動(dòng)機(jī)，具有無限的可能性。柴油發(fā)電機(jī)尾氣后處理技術(shù)的應(yīng)用研究對(duì)其發(fā)展具有重大意義。DPF技術(shù)主要用于輕型柴油車的污染控制，而SCR技術(shù)主要用于重型柴油車的污染控制。優(yōu)選的方法是使用DOC+DPF+SCR的組合技術(shù)來減少排氣中的PM、NOx等主要污染物，這對(duì)所有后處理技術(shù)都提出了更嚴(yán)格的要求。需要開發(fā)高效的柴油車污染控制技術(shù)，以實(shí)現(xiàn)柴油車主要污染物NOx、PM的高效減排。這需要將發(fā)動(dòng)機(jī)與后處理系統(tǒng)控制技術(shù)相結(jié)合，以提高低溫下的NOx凈化效率和DPF的安全可靠再生。在實(shí)際管理過程中，需要清楚了解柴油車排放的污染物的特性，根據(jù)不同污染物采取不同的管控和處理技術(shù)。高效的SCR+DOC+DPF，在整個(gè)處理過程中取消了EGR，增加了SCR部分的尿素噴射量，也能達(dá)到降低氮氧化物的效果，具有廣闊的市場(chǎng)前景。找尋體積更小、催化效率更高的物質(zhì)進(jìn)行催化，以及提高硬件系統(tǒng)的穩(wěn)定性，是柴油發(fā)動(dòng)機(jī)尾氣后處理技術(shù)未來發(fā)展需要解決的問題。

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