激光脈寬對H2+諧波輻射的影響

張譯文，劉 航，馮立強(qiáng)

激光脈寬對H2+諧波輻射的影響

張譯文1，劉 航1，馮立強(qiáng)2

（1.遼寧工業(yè)大學(xué) 化學(xué)與環(huán)境工程學(xué)院，遼寧 錦州 121001；2.遼寧工業(yè)大學(xué) 理學(xué)院，遼寧 錦州 121001）

理論研究了不同激光脈寬對H2+諧波輻射強(qiáng)度的影響。結(jié)果表明：在短脈寬激光驅(qū)動(dòng)下，H2+諧波輻射主要來源于激光下降區(qū)域；而在長脈寬激光驅(qū)動(dòng)下，激光上升區(qū)域?qū)2+諧波輻射作用增大，并起到主要貢獻(xiàn)作用。理論分析表明，H2+進(jìn)入電荷共振增強(qiáng)電離區(qū)域的差異性是產(chǎn)生上述現(xiàn)象的根本原因。

高次諧波；激光脈寬；諧波輻射強(qiáng)度；電荷共振增強(qiáng)電離

強(qiáng)激光脈沖照射雙原子分子可以產(chǎn)生非常復(fù)雜的動(dòng)力學(xué)。在過去10年中，強(qiáng)場物理中的相關(guān)過程和現(xiàn)象受到了廣泛的關(guān)注。例如，電荷共振增強(qiáng)電離、高次諧波、閾上電離等[1-4]。其中，高次諧波作為獲得孤立阿秒脈沖的唯一途徑更是得到了許多關(guān)注[1-2]。

原子輻射諧波的過程可由半經(jīng)典三步模型來描述，即電離-加速-回碰[5]。但是對于分子體系來說，以最簡單H2+體系為例，電離過程非常復(fù)雜，可分為直接電離區(qū)域、電荷共振增強(qiáng)電離區(qū)域和解離態(tài)電離區(qū)域[6]。并且由于體系存在2個(gè)原子核，因此加速電子既可以與原母核發(fā)生回碰也可以與相鄰原子核發(fā)生碰撞，進(jìn)而產(chǎn)生超過閾值的諧波截止能量[7]。同時(shí)由于雙原子核的存在H2+諧波輻射會(huì)呈現(xiàn)不同的空間分布情況[8]。并且由于核運(yùn)動(dòng)的影響，H2+諧波光譜呈現(xiàn)頻移的現(xiàn)象。這一現(xiàn)象主要表現(xiàn)為，諧波光譜在激光上升區(qū)域呈現(xiàn)藍(lán)移；而在激光下降區(qū)域呈現(xiàn)紅移動(dòng)[9]。

雖然H2+諧波輻射過程已經(jīng)被廣泛研究，但是，激光脈寬對諧波輻射強(qiáng)度的研究卻少有報(bào)道。因此，通過求解薛定諤方程，研究了激光脈寬對H2+諧波輻射過程的影響，并給出物理機(jī)制。

1 理論模型

H2+在外場下的非波恩奧本海默近似模型為(具體過程見文獻(xiàn)[7,10])：

其中為諧波階數(shù)。

本文采用激光場頻率為1=0.056 a.u.(a.u.表示原子單位)，激光半高全寬為10 fs和20 fs，激光強(qiáng)度650 TW。

2 結(jié)果與討論

在分析諧波輻射過程之前首先給出H2+勢能曲線及電離過程的分析，如圖1所示。對于H2+體系最為著名的就是基態(tài)1sσ態(tài)和第一激發(fā)態(tài)2pσ態(tài)。首先，(1)在核間距較小時(shí)，H2+在低激光強(qiáng)度下很難發(fā)生電離，而在高激光強(qiáng)度下會(huì)從1sσ基態(tài)發(fā)生直接電離。(2)隨著核間距增大，1sσ態(tài)和2pσ態(tài)之間的能量差減小，因此，電子很容易從基態(tài)躍遷到激發(fā)態(tài)(圖中1過程)；隨后，核間距進(jìn)一步增大導(dǎo)致共振躍遷現(xiàn)象越來越明顯(圖中2過程)。并且由于較小的激發(fā)態(tài)電離能，H2+會(huì)從激發(fā)態(tài)發(fā)生電離(圖中3過程)，即電離幾率增大，這一過程就是著名的電荷共振增強(qiáng)電離。(3)隨著核間距持續(xù)增大，電離和解離存在競爭，一部分電子會(huì)從解離態(tài)發(fā)生電離。在以上3種電離過程中，電荷共振增強(qiáng)電離在H2+電離過程中起到非常重要的作用，可明顯增強(qiáng)電離幾率[11]。

圖1 H2+勢能曲線和電離過程分析

圖2給出H2+在10 fs激光驅(qū)動(dòng)下諧波輻射過程。從諧波輻射時(shí)頻圖[12]分析可知，諧波輻射在激光上升區(qū)域(<5，表示800 nm激光周期)的貢獻(xiàn)明顯小于其在激光下降區(qū)域(>5)的貢獻(xiàn)，如圖2(b)所示。由三步模型可知，諧波輻射強(qiáng)度與電離幾率呈正比。因此，為了解釋諧波輻射的時(shí)間分布情況，圖2(a)給出了激光波形()和H2+電離幾率IP。由圖可知，H2+在激光上升區(qū)域的電離幾率很小，而當(dāng)在激光下降區(qū)域時(shí)，電離幾率明顯增大，因此導(dǎo)致諧波輻射在激光上升和下降區(qū)域的差異。為何電離幾率會(huì)產(chǎn)生如此變化？分析圖2(c)的核間距變化可知，在激光上升區(qū)域時(shí)，H2+核間距很小，因此只能發(fā)生1sσ態(tài)的直接電離。但是由于激光強(qiáng)度不夠，因此，電離幾率很小。隨著激光持續(xù)作用，H2+核間距逐漸增大并在>6時(shí)進(jìn)入電荷共振增強(qiáng)區(qū)域，進(jìn)而使電離幾率明顯增大。這是導(dǎo)致短脈寬激光作用下H2+在激光下降區(qū)域的諧波輻射強(qiáng)度大于激光上升區(qū)域的原因。

(a)10 fs激光波形和H2+電離幾率；(b)諧波輻射時(shí)頻分析；(c)核間距隨時(shí)間變化.

圖3給出H2+在20 fs激光驅(qū)動(dòng)下諧波輻射過程。首先分析諧波輻射時(shí)頻圖可知，在長脈寬驅(qū)動(dòng)下，H2+諧波輻射在激光上升區(qū)域的貢獻(xiàn)增強(qiáng)并大于其在激光下降區(qū)域的貢獻(xiàn)，如圖3(b)所示。分析圖3(a)的電離幾率可知，H2+在=8到=11區(qū)域具有較大的電離增長趨勢。但是當(dāng)>12時(shí)，H2+的電離增長明顯減小。也就是說，H2+在激光上升區(qū)域具有較大的電離增長趨勢，但是在激光下降區(qū)域電離增長趨勢很小。分析圖3(c)的核運(yùn)動(dòng)可知，在=8到=11區(qū)域，H2+已經(jīng)進(jìn)入電荷共振增強(qiáng)電離區(qū)域，因此導(dǎo)致較明顯的電離增長趨勢。但是，當(dāng)>12時(shí)，H2+核間距繼續(xù)增大，進(jìn)而進(jìn)入到解離態(tài)電離，這導(dǎo)致電離增長趨勢急速減小。這就是長脈寬激光作用下H2+在激光上升區(qū)域的諧波輻射強(qiáng)度大于激光下降區(qū)域的原因。

(a)20 fs激光波形和H2+電離幾率；(b)諧波輻射時(shí)頻分析；(c)核間距隨時(shí)間變化.

3 結(jié)論

理論研究了激光脈寬對H2+諧波輻射的影響。結(jié)果表明，短脈寬激光作用下，激光上升區(qū)域諧波輻射強(qiáng)度小于激光下降區(qū)域；而長脈寬激光作用下，激光上升區(qū)域諧波輻射強(qiáng)度大于激光下降區(qū)域。H2+進(jìn)入電荷共振增強(qiáng)電離區(qū)域的差異性是產(chǎn)生上述現(xiàn)象的原因。

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Effect of Pulse Duration on Harmonic Emission from H2+

ZHANG Yi-Wen1, LIU Hang1, FENG Li-qiang2

（1. School of Chemical and Environmental Engineering, Liaoning University of Technology, Jinzhou 121001, China; 2. College of Science, Liaoning University of Technology, Jinzhou, 121001, China）

The influence of different pulse durations on harmonic intensity from H2+was theoretically studied. The results show that under the shorter pulse duration case, the harmonic intensity from H2+mainly comes from the laser drop region; while, under the longer pulse duration case, the harmonic intensity of H2+from the laser rising region is increased and it makes a major contribution to the harmonic spectrum. Theoretical analyses show that the difference time of H2+for entering charge resonance enhancement ionization region is the essential reason for the above phenomenon.

high-order harmonic generation; pulse duration; harmonic intensity; charge resonance enhancement ionization

O562.4

A

1674-3261(2020)04-0278-03

10.15916/j.issn1674-3261.2020.04.016

2019-12-16

張譯文(1997-)，女，遼寧丹東人，本科生。

劉 航(1985-)，女，遼寧錦州人，博士，副教授。

責(zé)任編校：孫 林