關(guān)中地區(qū)PM2.5污染過程的主要參數(shù)特征和EMD統(tǒng)計分析

尉 鵬，趙鈺涵，任鵬杰，余 紅，張博雅，胡京南*，曹軍驥

1.中國環(huán)境科學研究院，北京 100012 2.中國科學院地球環(huán)境研究所，陜西 西安 710061

空氣污染是我國突出的環(huán)境問題，據(jù)統(tǒng)計我國近80%的城市無法達到GB 3095—2012《環(huán)境空氣質(zhì)量標準》[1-3]. 在政府的嚴格管控下，近年來京津冀、長三角和珠三角地區(qū)的空氣質(zhì)量日益改善，ρ(PM2.5) 和AQI (air quality index，空氣污染指數(shù))逐步降低. 然而，觀測數(shù)據(jù)顯示，關(guān)中地區(qū)(包含西安市、寶雞市、咸陽市、銅川市、渭南市)的ρ(PM2.5)顯著上升，顆粒物重污染問題日益嚴重，使得關(guān)中地區(qū)逐漸成為大氣污染研究的熱點區(qū)域[4-5].

為了解關(guān)中地區(qū)顆粒物濃度的時間演變規(guī)律和空間分布特征，我國學者開展了相關(guān)研究. 研究[6-8]表明，關(guān)中地區(qū)空氣質(zhì)量受降水和季風的影響，適宜的氣象條件(如靜風、低溫、高濕度)是觸發(fā)嚴重灰霾的條件之一. 許多學者發(fā)現(xiàn)，關(guān)中地區(qū)空氣質(zhì)量及顆粒物濃度有特定的時空分布規(guī)律[9-13]. 胡秋靈等[14]使用關(guān)中地區(qū)AQI小時指數(shù)及6項主要污染物的濃度數(shù)據(jù)對關(guān)中地區(qū)空氣污染的總體情況、日波動規(guī)律，以及城市間空氣污染的關(guān)聯(lián)規(guī)律做了不同層次的研究，發(fā)現(xiàn)關(guān)中地區(qū)的顆粒物污染具有明顯的季節(jié)性效應(yīng)，且春、冬季的顆粒物污染程度明顯大于夏季. 張佳音等[15]將關(guān)中地區(qū)整體作為研究對象，通過33個監(jiān)測站點的監(jiān)測數(shù)據(jù)研究了關(guān)中地區(qū)空氣質(zhì)量的變化趨勢和污染特征，并分析了影響關(guān)中地區(qū)空氣質(zhì)量變化的因素，發(fā)現(xiàn)影響關(guān)中城市間空氣質(zhì)量最重要的污染因子是PM10和PM2.5，其中，秋季PM10和PM2.5在污染物因子中占比分別為49.8%和42.3%，冬季PM2.5占比最高(62.6%)，PM10次之(37.2%). 高超群等[16-17]通過連續(xù)的監(jiān)測數(shù)據(jù)分析發(fā)現(xiàn)：位于關(guān)中地區(qū)中東部的西安市以及渭南市南部污染程度最重，位于關(guān)中地區(qū)西部的寶雞市污染程度最輕；關(guān)中地區(qū)顆粒物濃度最高的時段出現(xiàn)在1—3月上中旬及11—12月.

綜上，目前研究多集中于探索關(guān)中地區(qū)顆粒物濃度在時間上和空間上的變化，對關(guān)中地區(qū)PM2.5污染過程統(tǒng)計分析的研究較少. 大氣污染有明顯的過程性，污染過程的發(fā)生頻率、持續(xù)時間、峰值濃度直接影響重污染事件發(fā)生的概率及污染等級. 該研究統(tǒng)計并研究關(guān)中地區(qū)污染過程的特征，以期為進一步研究關(guān)中地區(qū)重污染過程的特點、分類和發(fā)生機制提供必要的研究基礎(chǔ)，為重污染過程的預(yù)警發(fā)布、城市尺度“一市一策”方案的制定以及區(qū)域尺度的聯(lián)防聯(lián)控提供重要的現(xiàn)實參考. 因此，該研究擬利用2014—2017年關(guān)中地區(qū)5個地級市的ρ(PM2.5)數(shù)據(jù)，對該地區(qū)PM2.5污染過程進行詳盡的統(tǒng)計和分析，并采用EMD (empirical mode decomposition，經(jīng)驗?zāi)B(tài)分解法)分解海平面氣壓觀測數(shù)據(jù)，對PM2.5污染過程的統(tǒng)計結(jié)果進行解釋.

1 材料與方法

1.1 研究區(qū)域概述

關(guān)中地區(qū)位于陜西省中部，包括西安市、銅川市、寶雞市、渭南市及咸陽市5個地級市(簡稱“關(guān)中五市”)(見圖1). 關(guān)中地區(qū)位于渭河下游的河谷沖積平原，為三面環(huán)山向東敞開的河谷盆地，地勢西高東低，海拔325～900 m，東西跨度為360 km. 關(guān)中地區(qū)西部和南部為秦嶺山脈，海拔 1 500～2 000 m；北部為黃土高原，海拔800～1 300 m[18-20]. 關(guān)中地區(qū)地形復(fù)雜，地理位置特殊，東寬西窄的喇叭口地形在一定程度上抑制了大氣污染物在南北方向的輸送，相對封閉的地形也導致了關(guān)中地區(qū)大氣污染跨市間的相互影響[21-22].

注：灰色區(qū)域為研究區(qū)域.圖1 研究區(qū)域示意Fig.1 Location map of the study area

1.2 數(shù)據(jù)來源

關(guān)中五市PM2.5污染過程研究數(shù)據(jù)提取自天氣后報網(wǎng)(http://www.tianqihoubao.com)中的空氣質(zhì)量歷史數(shù)據(jù)，提取的時段為2014年1月1日—2017年12月31日. 該網(wǎng)站的歷史ρ(PM2.5)日均值數(shù)據(jù)均由站點提供的逐小時數(shù)據(jù)算術(shù)平均所得.

該研究中的海平面氣壓值數(shù)據(jù)出自秦都氣象站(站點號為57048)的逐小時氣象觀測資料，該數(shù)據(jù)由中國氣象局(http://www.cma.gov.cn)提供. 數(shù)據(jù)提取的時間段為2016年1月1日—2016年1月31日及2016年4月1日—2016年4月30日.

1.3 數(shù)據(jù)處理方法

1.3.1顆粒物污染過程統(tǒng)計

污染物濃度監(jiān)測數(shù)據(jù)選取2014年1月1日—2017年12月31日關(guān)中五市的ρ(PM2.5)日均值,計算各城市的ρ(PM2.5)月均值，并統(tǒng)計各城市ρ(PM2.5) 日均值中的最高值、最低值、中位數(shù)、上四分位值及下四分位值. 空氣質(zhì)量等級的劃分根據(jù)我國GB 3095—2012《環(huán)境空氣質(zhì)量標準》.

將ρ(PM2.5)由谷值到峰值再至谷值的過程定義為一次PM2.5污染過程. 統(tǒng)計2014年1月1日—2017年12月31日關(guān)中五市所有PM2.5污染過程及其特征，統(tǒng)計的污染過程特征包括污染過程中的ρ(PM2.5) 峰值、每次污染過程中ρ(PM2.5)峰值位于不同空氣質(zhì)量等級(優(yōu)、良、輕度污染、中度污染、重度污染、嚴重污染)的頻率(次數(shù))、每次污染過程的持續(xù)時間、4 a內(nèi)各城市污染過程的總次數(shù)、4 a內(nèi)各城市各月污染過程中ρ(PM2.5)最大值、4 a內(nèi)各城市各月持續(xù)時間最長的污染過程.

1.3.2EMD算法

EMD算法是一種新型的自適應(yīng)信號時頻處理方法，該方法在處理非線性非平穩(wěn)的數(shù)據(jù)方面有非常明顯的優(yōu)勢[23-25]. 該分解算法的基本思路：一個時間序列是由數(shù)個時間尺度的振蕩波組成，將該時間序列內(nèi)在固有的IMF (intrinsic mode function，本征模態(tài)函數(shù))分量逐級剝離出來，并求其Hilbert (希爾伯特)譜；通過分析IMF分量和Hilbert譜，可以求得原時間序列的振蕩特征[26-28]. 由于該分解方法無須設(shè)定任何函數(shù)，具有很高的信噪比，并可得到極高的時頻分辨率，因而從理論上來說可以用于分解各類型的信號. 目前，EMD算法已經(jīng)在大氣環(huán)境、海洋、經(jīng)濟等領(lǐng)域被廣泛使用以探索事物變化的固有規(guī)律[29-30].

該研究采用2016年秦都氣象站1月與7月的海平面氣壓代替關(guān)中地區(qū)冬季與夏季的平均海平面氣壓. 通過EMD算法對1月和7月的氣壓值進行分解，總結(jié)出關(guān)中地區(qū)冬季和夏季海平面氣壓值的振蕩規(guī)律以對PM2.5污染過程研究統(tǒng)計所得的結(jié)果做出解釋.

2 結(jié)果與討論

2.1 關(guān)中地區(qū)ρ(PM2.5)的時空分布

圖2為2014—2017年關(guān)中五市ρ(PM2.5)月均值. 由圖2可見，關(guān)中五市ρ(PM2.5)月均值變化趨勢基本一致，ρ(PM2.5)在9—11月呈上升趨勢，1月達到峰值后下降，7月達到最低值，之后又開始上升. 在某些年的某些月份會出現(xiàn)ρ(PM2.5)次高值或次低值的現(xiàn)象，如2014年5月、2014年11月和2016年3月均出現(xiàn)次高值，2014年4月、2014年12月和2016年2月均出現(xiàn)次低值. 綜上，關(guān)中地區(qū)的ρ(PM2.5)月均值呈峰值和谷值相間分布的時間變化特征.

圖2 2014—2017年關(guān)中五市ρ(PM2.5)月均值Fig.2 The monthly averaged value of ρ(PM2.5) in Guanzhong Area from 2014 to 2017

對關(guān)中地區(qū)ρ(PM2.5)的空間分布進行研究發(fā)現(xiàn)：2014—2017年ρ(PM2.5)日均最高值出現(xiàn)在咸陽市，為72 μg/m3；其次是西安市，為69 μg/m3；渭南市、寶雞市次之，ρ(PM2.5)日均值分別為68和59 μg/m3；銅川市的ρ(PM2.5)日均值在關(guān)中地區(qū)最低，為57 μg/m3. 各城市間ρ(PM2.5)日均值差異較小. 總體上，關(guān)中地區(qū)ρ(PM2.5)日均值基本表現(xiàn)為中部污染較重，西部污染較輕的空間變化特征.

2.2 關(guān)中地區(qū)污染過程統(tǒng)計分析

2.2.1污染頻率分析

由表1可見：在空間上，咸陽市2016年的污染頻次最高(53次)，銅川市2017年的污染頻次最低(45次). 2014—2017年各市的污染總頻次均在190次左右，4 a內(nèi)各市污染總頻次占總天數(shù)(1 461 d)的13%左右. 其中，位于關(guān)中地區(qū)中部的咸陽市污染頻次最高，為203次，占總天數(shù)的13.9%；位于西部的寶雞市頻次最低，為188次，占總天數(shù)的12.9%. 關(guān)中五市PM2.5污染總頻次占總天數(shù)的66.3%. 在時間上，關(guān)中五市各年的污染頻次均在50次左右，西安市、寶雞市、咸陽市的污染頻次最大值均出現(xiàn)在2016年，分別為51、50、53次；渭南市、銅川市的污染頻次最大值分別出現(xiàn)在2014年、2015年，均為50次. 西安市、寶雞市的污染頻次最小值均出現(xiàn)在2015年，分別為46、42次；咸陽市、銅川市的污染頻次最小值均出現(xiàn)在2017年，分別為49、45次；渭南市的污染頻次最小值出現(xiàn)在2015年、2016年和2017年，均為47次. 綜上，2016年關(guān)中五市的污染頻次最多，共250次；2015年的污染頻次最少，共236次.

表1 關(guān)中五市2014—2017年污染過程頻次

2.2.2污染過程的峰值濃度分析

污染過程的污染物峰值質(zhì)量濃度代表了一次污染過程污染物質(zhì)量濃度的最高值，是污染過程的重要參數(shù). 為了對比分析，該研究統(tǒng)計了關(guān)中五市2014—2017年ρ(PM2.5)日均值位于不同污染等級的頻次(見圖3)，以及2014—2017年關(guān)中五市污染過程ρ(PM2.5)峰值位于不同污染等級的頻次(見圖4).

由圖3可見，關(guān)中五市ρ(PM2.5)日均值處于良等級的天數(shù)最多，其次是優(yōu)，最少的是嚴重污染. 優(yōu)良天數(shù)最多的是銅川市(1 141 d)，占比為78.1%；其次是寶雞市(1 131 d)，占比為77.4%. 優(yōu)良天數(shù)最少的是咸陽市(1 021 d)，占比為69.9%. 輕度污染天數(shù)最多的咸陽市和渭南市，均為215 d，占比均為14.7%；其次是西安市和銅川市，均為195 d，占比均為 13.3%；最少的是寶雞市(172 d)，占比為11.8%.中度及以上污染天數(shù)最多的是咸陽市(222 d)，占比為15.2%；其次是西安市(206 d)，占比為14.1%；最少的是銅川市(122 d)，占比為8.4%. 關(guān)中五市ρ(PM2.5) 日均值處于不同污染等級的天數(shù)基本相似，總體上關(guān)中地區(qū)西部污染較輕，中部和東部污染較重. 由圖4可見，污染過程ρ(PM2.5)峰值在不同污染等級的頻次依次為良>輕度污染>重度污染>中度污染>嚴重污染>優(yōu)，各市2014—2017年污染過程ρ(PM2.5)峰值在不同污染等級的頻次基本一致. 從不同城市看，關(guān)中五市污染過程ρ(PM2.5)峰值總頻次最多的是咸陽市(203次)，最少的是寶雞市(188次). 各市污染過程ρ(PM2.5)峰值位于優(yōu)等級頻次最多的是寶雞市(16次)，頻次最少的是咸陽市(2次)；位于良等級頻次最多的是銅川市(97次)，頻次最少的是寶雞市(80次)；位于輕度污染等級頻次最多的是西安市和咸陽市(均為52次)，頻次最少的是寶雞市(39次)；位于中度污染等級頻次最多的是咸陽市(28次)，頻次最少的是西安市(13次)；位于重度污染等級頻次最多的是渭南市(28次)，頻次最少的是寶雞市(19次)；位于嚴重污染等級頻次最多的是咸陽市(14次)，頻次最少的是銅川市(3次). 由此可見，寶雞市的PM2.5污染相對較輕，咸陽市的PM2.5污染相對較嚴重. 總體上看，關(guān)中地區(qū)西部的PM2.5污染輕于中東部.

圖3 2014—2017年關(guān)中五市ρ(PM2.5)不同污染等級出現(xiàn)天數(shù)Fig.3 Days of different air pollution levels from 2014 to 2017 in Guanzhong Area

圖4 2014—2017年關(guān)中五市污染過程ρ(PM2.5)峰值在不同污染等級的頻次Fig.4 The frequencies of peak mass concentrations of PM2.5 in each pollution process located at different air pollution levels from 2014 to 2017 in Guanzhong Area

圖5為2014—2017年關(guān)中五市各月污染過程中ρ(PM2.5)峰值的最大值. 由圖5可見，關(guān)中地區(qū)污染過程中的ρ(PM2.5)峰值的最大值多出現(xiàn)在冬季，如2014年2月、2015年12月、2016年12月和2017年1月. 2014—2017年每年1月污染過程的ρ(PM2.5)峰值均達到重污染級別. 因此，1月是關(guān)中地區(qū)PM2.5污染防治的重點時段. 關(guān)中地區(qū)污染過程中的ρ(PM2.5) 峰值的最低值多出現(xiàn)在夏季，如2014年7月、2015年6月、2016年8月和2017年7月.

圖5 2014—2017年關(guān)中五市各月污染過程中ρ(PM2.5)峰值的最大值熱力圖Fig.5 The heat map of the maximum peak mass concentrations of PM2.5 during all pollution process in each month from 2014 to 2017

圖6 2014—2017關(guān)中五市污染過程ρ(PM2.5)峰值箱式圖Fig.6 The box plot of peak mass concentrations of PM2.5 in each pollution process of Guanzhong Area from 2014 to 2017

為進一步研究ρ(PM2.5)峰值的分布特征，總結(jié)了2014—2017年關(guān)中五市單次污染過程ρ(PM2.5)峰值數(shù)據(jù). 由圖6可見，關(guān)中五市污染過程的ρ(PM2.5)峰值分布大體相似，極大值反映了嚴重污染過程，嚴重污染主要發(fā)生在西安市、咸陽市和渭南市，銅川市較少，僅有兩次. 關(guān)中五市污染過程的ρ(PM2.5)峰值均分布在較低質(zhì)量濃度范圍(<250 μg/m3)內(nèi). 關(guān)中五市的ρ(PM2.5)峰值最低值均在24 μg/m3左右，除銅川市外，ρ(PM2.5)峰值最高值均在520 μg/m3左右. 關(guān)中五市污染過程中ρ(PM2.5)峰值的上四分位值均在105 μg/m3左右，下四分位值均在55 μg/m3左右，中位數(shù)均在97 μg/m3左右，這與圖5中關(guān)中五市ρ(PM2.5)峰值的結(jié)果較為一致.

綜上，按ρ(PM2.5)峰值進行統(tǒng)計分析能顯示出各污染等級下城市間的差異以及時間分布的差異，根據(jù)這些差異制定相應(yīng)的“一市一策”方案有助于有效解決PM2.5污染問題.

圖7 關(guān)中五市及北京市2014—2017年P(guān)M2.5污染過程平均持續(xù)時間Fig.7 The average duration of PM2.5 pollution process of Guanzhong Area and Beijing from 2014 to 2017

2.2.3污染過程持續(xù)時間統(tǒng)計

持續(xù)時間是污染過程的另一重要特征參數(shù). 圖7統(tǒng)計了關(guān)中五市2014—2017年各月最長污染過程的持續(xù)時間. 由圖7可見，各城市一次污染過程的平均持續(xù)時間在7～8 d之間，各市污染過程平均持續(xù)時間最長的是西安市(7.89 d)，其次是渭南市(7.63 d)，最少的是咸陽市(7.18 d)，較于北京市[31]污染持續(xù)時間長.

由圖8可見，以渭南市為例，污染過程持續(xù)時間超過15 d的多出現(xiàn)在秋冬季(以11月—翌年2月為主),持續(xù)時間少于10 d的多出現(xiàn)在夏季(以6—8月為主). 其原因可能與冬季取暖、工業(yè)和汽車尾氣排放、不利的天氣條件(穩(wěn)定的天氣形勢、靜風、逆溫層)及封閉的地形條件有關(guān).

圖9 2016年1月西安市第4模態(tài)氣壓分解圖Fig.9 The IMF4 decomposition plots of barometric pressure of Xi′an City in January 2016

圖8 2014—2017年渭南市各月污染過程最長持續(xù)時間熱力圖Fig.8 The heat map of the maximum duration of PM2.5 pollution process in each month from 2014 to 2017 in Weinan City

2.3 EMD算法分析

有研究[32]指出，在污染源相對穩(wěn)定的條件下，氣壓場的演變決定著風速、風向、溫度、濕度等主要氣象要素的分布和變化特征，進而影響區(qū)域內(nèi)PM2.5積累、輸送和清除過程，短時間內(nèi)對ρ(PM2.5)變化起主要作用. 在我國北方地區(qū)，ρ(PM2.5)隨著氣壓場的演變而呈現(xiàn)峰值和谷值的高低變化[31]. 為進一步研究污染過程持續(xù)時長的時間分布成因，該研究利用EMD算法對秦都氣象站記錄的1月和7月海平面氣壓值進行分解發(fā)現(xiàn)，導致關(guān)中地區(qū)污染過程持續(xù)時間變化的主要原因是第4模態(tài)振蕩頻率的變化. EEMD (ensemble empirical mode decomposition，集合經(jīng)驗?zāi)B(tài)分解)是一種噪聲輔助數(shù)據(jù)分析方法[33-34]，可彌補EMD算法分析的不足. 圖9為利用EEMD方法將單站氣壓的時間序列進行分解的結(jié)果，各曲線代表分解的各個模態(tài)，各個模態(tài)的組合就是單站氣壓. 由圖9、10可見，分解后的氣壓在1月出現(xiàn)4次振蕩，而在7月出現(xiàn)6次振蕩. 可見過濾擾動信號后，夏季氣壓值的波動與冬季相比更為顯著.

影響我國北方空氣質(zhì)量的氣壓場主要分為兩種類型：①移動緩慢、尺度較大的氣壓場，對應(yīng)氣壓波動頻率較低； ②移動較快、尺度較小的氣壓場，同時伴隨著單站氣壓的較快波動. 在移動緩慢的氣壓場控制下，污染物濃度易于積累，污染過程峰值較高，持續(xù)時間較長，這種氣壓場在我國冬季較為常見，伴隨較重污染；相反，移動較快的氣壓場，對應(yīng)持續(xù)時間較短、峰值濃度較低的污染過程[35].

該研究中，EMD分解后第4模態(tài)在夏季和冬季呈明顯差異性，夏季波動較快的氣壓(見圖10)將導致ρ(PM2.5)的快速變化，繼而降低污染過程的持續(xù)時間，而冬季波動較慢的氣壓(見圖9)將延長污染過程的持續(xù)時間.

圖10 2016年7月西安市第4模態(tài)氣壓分解圖Fig.10 The IMF4 decomposition plots of barometric pressure of Xi′an City in July 2016

可見，EMD算法的分解結(jié)果與已有研究[35]指出的天氣型分析結(jié)果一致；同時，該方法還從數(shù)值信號處理的角度，對先前研究作了合理的定量化解釋. 因此，利用EMD算法對單站氣壓序列的分解方法來解釋氣壓場對顆粒物濃度的影響，是一種簡潔有效、具有明確物理意義的方法，可為空氣質(zhì)量的預(yù)報和重污染時間的成因分析提供新的有力工具.

3 結(jié)論

a) 關(guān)中地區(qū)ρ(PM2.5)分布在時間上和空間上具有顯著的區(qū)域相關(guān)和時間同步特征. 關(guān)中五市ρ(PM2.5)在時間變化上有較強的一致性. 2014—2017年關(guān)中五市ρ(PM2.5)峰值和谷值在各城市同步出現(xiàn). 空間上，咸陽市、西安市、渭南市、寶雞市、銅川市的ρ(PM2.5)日均值較為接近，分別為72、69、68、59、57 μg/m3，相差范圍為2～15 μg/m3.

b) 由于關(guān)中地區(qū)特殊的地形條件，其污染持續(xù)時間與其他城市相比略長7～8 d，冬季污染過程持續(xù)時間(11～15 d)較夏季持續(xù)時間(7～9 d)長. 污染過程的峰值濃度在反映城市間中度及以上污染等級的空間分布上效果良好. 關(guān)中五市中，咸陽市中度及以上污染頻率較高，銅川市重污染頻率最低.

c) 用EMD算法對秦都氣象站記錄的氣壓數(shù)據(jù)分解后發(fā)現(xiàn)，第4模態(tài)的振蕩頻率變化是導致關(guān)中地區(qū)污染過程持續(xù)時間變化的主要原因. 過濾擾動信號后，夏季氣壓值比冬季的波動更明顯. 借助EMD對單站氣壓序列進行分解，從而解釋氣壓場對顆粒物濃度的影響，為空氣質(zhì)量預(yù)報及重污染的成因分析提供技術(shù)支撐.