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    蚌埠市夏季大氣細(xì)顆粒物在線源解析

    2020-08-08 04:09:30葛朝軍胡子梅周?chē)?guó)柱
    關(guān)鍵詞:百貨大樓點(diǎn)位污染源

    葛朝軍,胡子梅,周?chē)?guó)柱

    (蚌埠市環(huán)境監(jiān)測(cè)站,安徽 蚌埠 233040)

    近年來(lái),由于我國(guó)城市的大規(guī)模、快速發(fā)展,環(huán)境空氣污染特征已由傳統(tǒng)的煤煙型向復(fù)合型轉(zhuǎn)變,尤其是機(jī)動(dòng)車(chē)使用量增加導(dǎo)致空氣中的細(xì)顆粒物(PM2.5)污染嚴(yán)重[1-2]。此外,由二氧化硫(SO2)、氮氧化物(NOx)的加速排放帶來(lái)的二次顆粒物(硫酸鹽、硝酸鹽)的增加也是近年來(lái)PM2.5污染加重的主要原因[3]。PM2.5污染加重導(dǎo)致重污染天氣頻發(fā)、大氣能見(jiàn)度下降和多數(shù)城市空氣質(zhì)量不達(dá)標(biāo)[4~8],嚴(yán)重影響環(huán)境空氣質(zhì)量和人體健康。

    源解析技術(shù)通過(guò)對(duì)顆粒物的來(lái)源進(jìn)行定性或定量判定,成為PM2.5控制和治理的關(guān)鍵。目前,化學(xué)質(zhì)量平衡模型(CMB)是應(yīng)用最廣的一種大氣顆粒物源解析受體模型,該模型假設(shè)各污染源排放的污染物的組成相對(duì)穩(wěn)定且有明顯差別,各污染源排放的顆粒物之間沒(méi)有相互作用,在傳輸過(guò)程中的變化可以忽略,但在實(shí)際應(yīng)用中需要調(diào)查分析大量污染源信息,建立詳細(xì)的污染源成分譜,且當(dāng)參數(shù)選擇不同時(shí)結(jié)果會(huì)出現(xiàn)不確定性[9-10]。與CMB模型相比,在線源解析技術(shù)可以同時(shí)獲取單個(gè)顆粒物的粒徑大小、化學(xué)組分和污染特征,對(duì)于不同污染程度的顆粒物來(lái)源進(jìn)行實(shí)時(shí)比對(duì),從而達(dá)到對(duì)每個(gè)顆粒物來(lái)源的精確判別[11-12]。近幾年來(lái),在線單顆粒氣溶膠質(zhì)譜儀(SPAMS)被廣泛應(yīng)用于國(guó)內(nèi)大氣顆粒物組分特征分析和來(lái)源解析研究,并取得了很好的效果[13-15]。

    蚌埠市目前城鎮(zhèn)體系屬于低水平均衡狀態(tài),隨著城鎮(zhèn)化進(jìn)程加快推進(jìn),城市轄區(qū)人口密集,人類(lèi)活動(dòng)頻繁,城市空氣污染問(wèn)題凸顯[16],以PM2.5為首要污染物的大氣污染日益嚴(yán)重。為了解蚌埠市環(huán)境空氣中PM2.5的來(lái)源,于2017年8月18日—9月18日,在百貨大樓和高新區(qū)站點(diǎn),利用SPAMS開(kāi)展了PM2.5在線源解析,為制定科學(xué)的城市發(fā)展規(guī)劃和有效的污染物減排措施提供理論參考。

    1 研究方法

    1.1 監(jiān)測(cè)點(diǎn)位

    蚌埠市商住混合區(qū)的百貨大樓和工業(yè)區(qū)的高新區(qū)自動(dòng)監(jiān)測(cè)站。

    1.2 采樣時(shí)間

    百貨大樓點(diǎn)位: 2017年8月18日 17:00—2017年9月8日 08:00;高新區(qū)點(diǎn)位:2017年9月8 日11:00—2017年9月18日 14:00(其中由于8月21日18:00—8月22日08:00空調(diào)故障以及8月27日21:00—8月28日10:00負(fù)模式故障,導(dǎo)致數(shù)據(jù)缺失)。24 h連續(xù)監(jiān)測(cè)。

    1.3 監(jiān)測(cè)分析項(xiàng)目

    1.4 分析方法

    根據(jù)《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(GB 3095—2012)《環(huán)境空氣質(zhì)量評(píng)價(jià)技術(shù)規(guī)范(試行)》(HJ 663—2013)等有關(guān)規(guī)范要求進(jìn)行數(shù)據(jù)統(tǒng)計(jì)、分析和評(píng)價(jià)。

    1.5 采樣儀器

    單顆粒氣溶膠飛行時(shí)間質(zhì)譜儀(SPAMS 0525,廣州禾信儀器股份有限公司)。

    2 結(jié)果分析

    2.1 PM2.5污染特征

    百貨大樓和高新區(qū)點(diǎn)位PM2.5小時(shí)平均值分別為39和26 μg/m3,均達(dá)到《GB 3095—2012》二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)(75 μg/m3),百貨大樓點(diǎn)位PM2.5小時(shí)平均值高出高新區(qū)點(diǎn)位13 μg/m3,且PM2.5小時(shí)最大值(129 μg/m3)是高新區(qū)點(diǎn)位(90 μg/m3)的1.43倍。百貨大樓點(diǎn)位空氣質(zhì)量等級(jí)為優(yōu)的占比49.2%,明顯低于高新區(qū)點(diǎn)位的78.7%,且其輕度污染比例(4.2%)明顯高于高新區(qū)點(diǎn)位(0.8%),并出現(xiàn)了中度污染(0.3%)的情況。相較于高新區(qū)點(diǎn)位,位于商住混合區(qū)的百貨大樓點(diǎn)位空氣質(zhì)量較差,易出現(xiàn)污染,見(jiàn)表1。

    表1 百貨大樓點(diǎn)位和高新區(qū)點(diǎn)位PM2.5小時(shí)值及空氣質(zhì)量等級(jí)占比

    2.2 PM2.5在線監(jiān)測(cè)結(jié)果

    2.2.1 顆粒物數(shù)濃度與ρ(PM2.5)對(duì)比

    百貨大樓和高新區(qū)點(diǎn)位共測(cè)得具有粒徑信息的顆粒物共9 669 925個(gè)(百貨大樓5 578 481個(gè),高新區(qū)4 091 444個(gè)),其中,同時(shí)具有正負(fù)譜圖的顆粒897 938個(gè)(百貨大樓522 284個(gè),高新區(qū)375 654個(gè))。

    將SPAMS所測(cè)得顆粒物數(shù)濃度與ρ(PM2.5) 進(jìn)行對(duì)比,發(fā)現(xiàn)二者整體變化趨勢(shì)較為一致,且存在一定的相關(guān)關(guān)系,相關(guān)系數(shù)(r)分別為0.45(百貨大樓點(diǎn)位)和0.66(高新區(qū)點(diǎn)位),說(shuō)明SPAMS所測(cè)得顆粒物數(shù)濃度在一定程度上可以反映近地面大氣PM2.5污染狀況,見(jiàn)圖1。

    圖1 顆粒物數(shù)濃度與ρ(PM2.5)對(duì)比

    2.2.2 PM2.5成分分析

    圖2 百貨大樓和高新區(qū)點(diǎn)位PM2.5差分質(zhì)譜圖

    百貨大樓和高新區(qū)點(diǎn)位顆粒物總離子比例見(jiàn)表2。

    表2 百貨大樓和高新區(qū)點(diǎn)位顆粒物總離子比例① %

    2.3 PM2.5成分分類(lèi)

    圖3(a)(b)為監(jiān)測(cè)期間2個(gè)點(diǎn)位的PM2.5成分。由圖3可見(jiàn),百貨大樓點(diǎn)位PM2.5主要類(lèi)別為元素碳顆粒(42.4%),其次是有機(jī)碳顆粒(17%),再次為礦物質(zhì)顆粒(14%);此外,重金屬顆粒占比較高,達(dá)到10.7%,富鉀顆粒占比達(dá)8.9%,其余各類(lèi)別顆粒物占比較低;高新區(qū)點(diǎn)位元素碳占比40.6%,略低于百貨大樓點(diǎn)位,有機(jī)碳和重金屬比例小幅度升高至19%和13.2%,其余各類(lèi)別顆粒物占比變化不明顯。

    圖3 2點(diǎn)位PM2.5成分分類(lèi)

    顆粒物類(lèi)別與來(lái)源見(jiàn)表3。由表3可見(jiàn),百貨大樓點(diǎn)位和高新區(qū)點(diǎn)位元素碳顆粒占比均較高,機(jī)動(dòng)車(chē)尾氣、燃煤、生物質(zhì)燃燒是其主要污染來(lái)源。此外,工業(yè)工藝源和揚(yáng)塵源的貢獻(xiàn)也較大。

    表3 顆粒物類(lèi)別與來(lái)源

    2.4 PM2.5來(lái)源解析

    根據(jù)SPAMS在線監(jiān)測(cè)的PM2.5化學(xué)組分,通過(guò)與合肥市及全國(guó)污染源基礎(chǔ)譜庫(kù)中的污染源質(zhì)譜特征進(jìn)行比對(duì)匹配(蚌埠市尚未建立源譜庫(kù)),再結(jié)合本地能源結(jié)構(gòu)和《大氣顆粒物來(lái)源解析技術(shù)指南》中的顆粒物排放來(lái)源分類(lèi),將蚌埠市PM2.5來(lái)源分為8大類(lèi):揚(yáng)塵源、生物質(zhì)燃燒源、機(jī)動(dòng)車(chē)尾氣、燃煤源、工業(yè)工藝源、餐飲源、二次無(wú)機(jī)源和其他源。

    2.4.1 不同污染狀況下PM2.5來(lái)源解析

    百貨大樓點(diǎn)位高峰、低谷時(shí)段ρ(PM2.5)見(jiàn)表4,ρ(PM2.5)時(shí)間序列以及特征時(shí)段污染物源解析見(jiàn)圖4。由表4、圖4可見(jiàn),百貨大樓點(diǎn)位ρ(PM2.5)波動(dòng)較為明顯,發(fā)生的3次污染過(guò)程均為短時(shí)輕度污染,持續(xù)時(shí)間1—2 h。

    圖4 2017年百貨大樓點(diǎn)位ρ(PM2.5)時(shí)間序列以及特征時(shí)段污染物源解析

    表4 百貨大樓點(diǎn)位高峰、低谷時(shí)段ρ(PM2.5)

    時(shí)段1—2,ρ(PM2.5)由31升高至83 μg/m3,首要污染源仍為機(jī)動(dòng)車(chē)尾氣源,但其貢獻(xiàn)由43.0%略微降低至37.8%,同時(shí)揚(yáng)塵源和燃煤源比例均有所升高,揚(yáng)塵源貢獻(xiàn)增幅較大,因此可以推測(cè),本時(shí)段污染過(guò)程與各主要污染源顆粒物尤其是揚(yáng)塵源的增加有關(guān)。

    時(shí)段3—4,ρ(PM2.5)由29升高至82 μg/m3,燃煤源比例由25.5%升高至33%,并成為首要污染源,同時(shí)機(jī)動(dòng)車(chē)尾氣源貢獻(xiàn)由28.1%升高至29.2%,因此該時(shí)刻的輕度污染過(guò)程可能與晚高峰

    時(shí)段燃煤源和機(jī)動(dòng)車(chē)尾氣源顆粒物的大量排放并在本地累積有關(guān)。

    時(shí)段5—6,ρ(PM2.5)由40升高至86 μg/m3,燃煤源一直作為首要污染物,其占比由34.3%略微升高至34.7%,同時(shí)機(jī)動(dòng)車(chē)尾氣源貢獻(xiàn)大幅度升高至25.9%,僅次于燃煤源;本時(shí)段的污染過(guò)程主要與以上2種來(lái)源顆粒物的夜間累積有關(guān)。

    高新區(qū)點(diǎn)位高峰、低谷分析時(shí)段ρ(PM2.5)見(jiàn)表5,ρ(PM2.5)時(shí)間序列以及特征時(shí)段污染物源解析見(jiàn)圖5。由表5、圖5可見(jiàn),高新區(qū)點(diǎn)位出現(xiàn)2次PM2.5輕度污染過(guò)程。

    表5 高新區(qū)點(diǎn)位高峰、低谷分析時(shí)段ρ(PM2.5)

    圖5 高新區(qū)點(diǎn)位ρ(PM2.5)時(shí)間序列以及特征時(shí)段污染物源解析

    時(shí)段1—2,ρ(PM2.5)由8升高至76 μg/m3,機(jī)動(dòng)車(chē)尾氣源一直作為首要污染物,其貢獻(xiàn)由36.0%降至31.9%;同時(shí)燃煤源、揚(yáng)塵源和工業(yè)工藝源貢獻(xiàn)均出現(xiàn)了一定幅度的增加。結(jié)合數(shù)濃度來(lái)看,以上幾種來(lái)源的顆粒物數(shù)濃度均明顯增加。因此可以推測(cè),此次短時(shí)輕度污染過(guò)程主要與以上各主要污染源顆粒物的排放增加有關(guān)。

    時(shí)段3—4,ρ(PM2.5)由32升高至82 μg/m3,燃煤源一直作為首要污染物,占比由37.1%進(jìn)一步升高至44.2%,其余各污染源貢獻(xiàn)變化不明顯??梢?jiàn)本時(shí)段污染過(guò)程主要與夜間各污染源顆粒物,尤其是與燃煤源顆粒物的積聚有關(guān)。

    2.4.2 PM2.5主要來(lái)源解析

    PM2.5源解析結(jié)果見(jiàn)圖6(a)(b)。由圖6可見(jiàn),百貨大樓點(diǎn)位首要污染源為機(jī)動(dòng)車(chē)尾氣源(29.5%),其次為燃煤源(24.3%),揚(yáng)塵源占比為22.9%,工業(yè)工藝源占比為9.6%,其余各污染源占比均不足10%;而高新區(qū)點(diǎn)位機(jī)動(dòng)車(chē)尾氣源、燃煤源和揚(yáng)塵源同樣為排在前三的污染源(30.9%,24.7%和20.8%),相比于百貨大樓點(diǎn)位,高新區(qū)點(diǎn)位機(jī)動(dòng)車(chē)尾氣源和燃煤源占比均有小幅上升,揚(yáng)塵源占比則出現(xiàn)了下降。此外,餐飲源總體貢獻(xiàn)不高,但是百貨大樓點(diǎn)位占比約為高新區(qū)點(diǎn)位的2倍,這與百貨大樓點(diǎn)位周邊餐飲業(yè)集中的實(shí)際情況相符合。高新區(qū)點(diǎn)位工業(yè)工藝源占比高于百貨大樓點(diǎn)位,這與高新區(qū)點(diǎn)位周邊存在工業(yè)生產(chǎn)的情況相符合。

    圖6 PM2.5來(lái)源解析

    百貨大樓點(diǎn)位和高新區(qū)點(diǎn)位二次無(wú)機(jī)源占比較低,分別為3.4%和3.3%,與離線源解析結(jié)果差異較大,這是因?yàn)樵诰€單顆粒物源解析中二次無(wú)機(jī)源指的是顆粒物譜圖中只含有銨鹽、硝酸鹽和亞硝酸鹽的顆粒物,機(jī)動(dòng)車(chē)、燃煤、工業(yè)等污染源顆粒物譜圖中存在二次無(wú)機(jī)離子的特征,但也存在其他示蹤成分,從單顆粒的角度出發(fā),這些二次無(wú)機(jī)離子并不能作為示蹤離子判斷顆粒物來(lái)源,因而并未將其歸類(lèi)到二次無(wú)機(jī)源。

    總體上2點(diǎn)位源解析結(jié)果基本一致,細(xì)微的差異除受2點(diǎn)位污染源分布的影響外,可能還與監(jiān)測(cè)時(shí)段的差異有關(guān)。

    3 結(jié)論

    監(jiān)測(cè)期間,百貨大樓和高新區(qū)點(diǎn)位PM2.5小時(shí)平均值分別為39 和26 μg/m3,均達(dá)到《GB 3095—2012》二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)(75 μg/m3);百貨大樓點(diǎn)位PM2.5輕度和中度污染比例(分別為4.2%,0.3%)均高于高新區(qū)點(diǎn)位(分別為0.8%,0),PM2.5污染相對(duì)較重。

    百貨大樓點(diǎn)位PM2.5主要類(lèi)別為元素碳顆粒(42.4%),其次是有機(jī)碳顆粒(17.0%),再次為礦物質(zhì)顆粒(14%)。高新區(qū)點(diǎn)位元素碳占比40.6%,略低于百貨大樓點(diǎn)位,有機(jī)碳比例小幅度升高至19%,礦物質(zhì)顆粒占比12.6%。其余各類(lèi)別顆粒物占比變化不明顯。

    污染時(shí)段,2個(gè)點(diǎn)位ρ(PM2.5)快速上升,除受本地機(jī)動(dòng)車(chē)尾氣源和燃煤源累積影響外,百貨大樓點(diǎn)位揚(yáng)塵源排放增加,高新區(qū)點(diǎn)位揚(yáng)塵源和工業(yè)工藝排放源增加。2個(gè)點(diǎn)位PM2.5污染來(lái)源解析結(jié)果較為一致,機(jī)動(dòng)車(chē)尾氣源均為首要污染源,分別占比29.5%和30.9%,其次為燃煤源(24.3%和24.7%),第三大污染源為揚(yáng)塵源,占比分別為22.9%和20.8%。

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