不同質地土壤對鎘的吸附特性及影響因子研究①

孫慶超，王旭東，喬建晨，李玉龍，趙陳晨，高 超，梁淑軒，劉 微

不同質地土壤對鎘的吸附特性及影響因子研究①

孫慶超，王旭東，喬建晨，李玉龍，趙陳晨，高 超，梁淑軒，劉 微*

(河北大學化學與環(huán)境科學學院，河北保定 071001)

通過Cd2+吸附解吸試驗，探究了初始Cd2+濃度、pH、有機質、土壤質地和枯草芽孢桿菌-生物質炭復合體對土壤吸附Cd2+影響。結果表明：土壤對Cd2+的吸附能力隨著溶液濃度、pH的升高而增加，土壤有機質可顯著提高土壤對Cd2+的固定能力，壤土對Cd2+的吸附能力顯著高于砂質壤土。土壤施加枯草芽孢桿菌-生物質炭復合體后，土壤對于Cd2+的吸附能力顯著提高，并且施加枯草芽孢桿菌–生物質炭復合體為20 ml/kg時對Cd2+的吸附量提高11.7%；Freundlich模型(2=0.997)可以很好地擬合 Cd2+吸附過程?？莶菅挎邨U菌–生物質炭復合體的施加降低了土壤表面Cd2+的解吸能力，進一步證明復合體能加強土壤對Cd2+的固定穩(wěn)定化，具有作為鈍化劑修復土壤重金屬污染、降低食品污染風險的潛力。

枯草芽孢桿菌–生物質炭復合體；鎘離子；吸附；解吸

隨著工業(yè)的發(fā)展，工業(yè)“三廢”的排放、礦渣的不恰當處理、農(nóng)用物資的濫用、城市生活廢物特別是電子垃圾的增加，加速了Cd在土壤中的積累[1]，導致我國農(nóng)田土壤Cd問題日趨嚴重[2]。Cd具有較大的生物毒性并且遷移活躍，是土壤優(yōu)先控制元素之一[3]。截至2014年，全國7% 耕地土壤Cd超標[4]，Cd污染土壤面積高達13 330 hm2[5]，對人民健康和糧食安全造成較大威脅。

影響土壤中Cd2+穩(wěn)定性的因子主要包括有機質、碳酸鈣和鐵錳氧化物含量，溫度，時間等[6-7]。土壤環(huán)境的變化如理化性質和調理劑的施入會對進入土壤中Cd的吸附和解吸動態(tài)平衡產(chǎn)生影響，進而改變土壤中Cd 的環(huán)境風險。通常有機質含量較高的土壤對Cd的吸附能力較強，質地細和碳酸鹽含量高的土壤易積累Cd[8]，砂土及排水良好的土壤中不易積累Cd[9]。

生物質炭作為重金屬污染土壤綠色調理劑[10-13]，由于其具有較多的含氧官能團、豐富的孔隙結構以及較大的比表面積等特點[14]，可以增強土壤氧化還原特性，增加土壤有機質含量[15]，改善生物學活性。同時，其松散的結構可以作為某些功能微生物如枯草芽孢桿菌的載體，通過物理、化學和生物學作用共同達到降低土壤Cd活性和毒性的目的[16-17]。

鑒于此，通過研究不同吸附條件(濃度、有機質、pH、質地)和枯草芽孢桿菌-生物質炭復合體施加后土壤對Cd2+的吸附與解吸作用動態(tài)規(guī)律，以明確土壤條件對Cd固定能力的影響及其穩(wěn)定性[18]，探索施加枯草芽孢桿菌-生物質炭復合體對土壤吸附Cd的增強效應，為Cd污染土壤的修復提供技術支持。

1 材料與方法

1.1 供試材料

供試土壤分別取自滄州某設施蔬菜大棚和保定市郊區(qū)，土壤質地分別為壤土和砂質壤土，以研究不同質地土壤對Cd2+的吸附差異。采樣深度為 0 ~ 20 cm 表土層土壤，去除殘葉等生物殘體，自然風干后過20目篩備用。土壤的基本性質見表1。

表1 供試土壤的理化性質

供試菌株為枯草芽孢桿菌()，枯草芽孢桿菌培養(yǎng)基：蛋白胨10 g/L，牛肉浸膏5 g/L，NaCl 5 g/L，調pH至7.5。培養(yǎng)基于121 ℃、0.15 MPa條件下滅菌20 min后用于細菌培養(yǎng)。由菌種保存斜面挑取菌落接種于培養(yǎng)基中，30 °C、180 r/min振蕩培養(yǎng)，培養(yǎng)20 h左右直到細胞生長到指數(shù)后期收獲菌懸液。以無菌水調節(jié)懸液濃度為5×108cells/ml。

在前期研究的基礎上，將75 ml枯草芽孢桿菌液與30 g生物質炭于250 ml三角瓶中混合，30 °C、180 r/min振蕩復合48 h，使枯草芽孢桿菌吸附掛膜于生物質炭表面，制成枯草芽孢桿菌-生物質炭復合體。

1.2 研究方法

1)土壤中枯草芽孢桿菌-生物質炭復合體的施加。添加量分別為0 (對照，CK)、10、20、30、50 ml/kg。施加枯草芽孢桿菌-生物質炭復合體后的土壤保持田間最大持水量的60%，平衡30 d后采集土壤進行測定。

2)有機質的去除。分別取風干、過20目篩后的土壤，加入30% 的H2O2溶液，充分攪動土壤，使有機質分解，待樣品中不再有氣泡生成時，再加入少量H2O2溶液，重復進行3次，經(jīng)風干過20目篩后貯藏備用。

3)批次吸附試驗。初始溶液pH范圍為3 ~ 8，Cd溶液濃度為11.2 ~ 281.0 mg/L。為確定某環(huán)境參數(shù)對Cd2+吸附作用的影響，保持其他參數(shù)不變、以該參數(shù)為唯一變量進行吸附試驗。取土壤樣品1.50 g置于離心管中并加入30 ml Cd 溶液，調節(jié)pH，然后將樣品在25 ℃恒溫振蕩器中振蕩180 min，然后將懸浮液5 000 r/min離心10 min，收集上清液，通過原子吸收光譜儀測定上清液Cd2+濃度。由溶液中Cd2+濃度的降低計算復合體的吸附量。離心管中剩余殘渣待自然風干后，放入自封袋留存。以上試驗重復3次。

4)解吸試驗。將上述吸附試驗離心后的土樣，以0.01 mol/L NaNO3溶液做解吸劑，按1︰20土水比，經(jīng)充分混勻后，在25 ℃下振蕩2 h，離心，測定上清液Cd2+濃度。土壤中Cd2+解吸率為土壤中Cd2+解吸量和吸附量比值的百分數(shù)。以上試驗均重復3次。

1.3 數(shù)據(jù)處理

為了確定土壤對Cd2+的吸附等溫特征，選擇Langmuir和Freundlich等溫線模型進行非線性擬合。等溫吸附模型及參數(shù)如下：

式中：q(mg/g)和C(mg/L)分別為Cd2+吸附量和溶液中的Cd2+濃度；q(mg/ml)為最大吸附容量；為與結合位點的親和力相關的Langmuir常數(shù)；為吸附容量常數(shù)，1/為Freundlich經(jīng)驗參數(shù)，與吸附強度有關。

應用Microsoft Office Excel 2010和SPSS 20進行數(shù)據(jù)統(tǒng)計分析，采用SigmaPlot 12.5作圖。

2 結果與討論

2.1 壤土對Cd的等溫吸附特征

壤土對不同平衡溶液中 Cd2+的吸附量如圖 1 所示，土壤對于 Cd2+的吸附量隨初始Cd2+濃度的增大而增大，Cd2+濃度由11.2 mg/L增至 281.0 mg/L時，Cd2+吸附量由 0.22 mg/g 增至 4.25 mg/g。在試驗濃度范圍內，壤土對 Cd2+吸附量未達到 100%，主要是由于土壤對于 Cd 的吸附位點遠高于試驗中所設的離子濃度[19]。本試驗所用的農(nóng)田壤土對 Cd 的吸附能力高于一般的林地和草地土壤，以 Cd2+濃度為100 mg/L時，3 種土壤對Cd2+的吸附量分別為 1.84、0.884 和0.5 mg/g[20]。Cd2+濃度由11.2 mg/L 增至 281.0 mg/L 時，土壤對于 Cd2+的解吸率緩慢增加，但是最大解吸率仍小于2%，表明壤土能保留大部分外源 Cd2+，這部分不能解吸的Cd2+代表壤土對 Cd(II) 有很強的親和力和固定能力。由表 2 可知 Langmuir 和 Freundlich 模型可以很好地擬合壤土對溶液 Cd(II)的等溫吸附過程，土壤獲得的最大理論吸收容量為 18.0 mg/g。但是 Freundlich 等溫模型(2= 0.991)比 Langmuir 等溫模型(2= 0.976)更適于描述該吸附過程，證實了該土壤對 Cd2+的吸附發(fā)生在非均勻的表面而不是均勻的單層吸附表面，也表明土壤介質的異質性和復雜性會影響重金屬的吸附過程[21-22]。

圖1 不同初始Cd2+ 濃度對壤土吸附和解吸Cd2+ 的影響

表2 壤土Cd2+吸附模型擬合參數(shù)

2.2 pH對土壤吸附Cd的影響

pH 可以影響土壤表面的官能團和表面電荷的解離以及 Cd2+在溶液中的形態(tài)，進而影響土壤對平衡溶液中 Cd2+的吸附量[18]。因此，溶液體系的 pH 是控制金屬離子吸附行為的主要參數(shù)之一。對供試的土樣(壤土)在不同 pH 的溶液條件下對 Cd2+吸附能力進行評估，結果如圖 2 所示。隨著 pH 由 3 增大至 6，土壤對平衡溶液中 Cd2+的吸附量呈現(xiàn)上升趨勢，由 1.03 mg/g 增至1.09 mg/g。在 pH = 6 ~ 7 時，吸附曲線的傾斜程度變小，曲線逐漸變得緩和，在 pH = 7 時，土壤對溶液中的 Cd2+吸附量達到最大值，為 1.10 mg/g；在 pH = 8 時，土壤對溶液中的 Cd2+吸附量維持在1.10 mg/g。溶液體系 pH 在酸性時對土壤的吸附 Cd2+能力影響較大。有研究表明在酸性條件下，土壤的表面性質是制約Cd2+吸附的主要因素[23-25]。其中陽離子交換是主要吸附機制，且溶液中存在較多的 H+，H+與重金屬 Cd2+競爭土壤的吸附位點，導致吸附量較低，而隨著溶液 pH 的增加，土壤顆粒表面發(fā)生去質子化，負電荷數(shù)量增加，使得土壤對 Cd2+的吸附量增加[26]，而且在較高 pH 時，Cd2+可能會與溶液中多余的 OH產(chǎn)生 Cd 的氫氧化物沉淀。土壤表面性質以外的因素(水解、沉淀等)對吸附的影響逐漸加強，不同土壤對Cd2+的吸附差異逐漸減少[25]。王海燕等[27]用數(shù)學方法推導得出土壤 Cd 吸附量與土壤pH 呈正比；王金貴[28]研究表明 pH 升高有利于增強土壤有機質-金屬絡合物的穩(wěn)定性，進而加強土壤對 Cd2+的吸附力。

圖2 pH對土壤吸附Cd2+的影響

2.3 有機質對土壤吸附Cd的影響

由圖3可見，有機質會影響土壤對Cd2+的吸附能力，在較低濃度Cd溶液中(11.2 ~ 89.9 mg/L)，未去除有機質的土壤和去除有機質的土壤對Cd2+的吸附量基本一致，并且均隨著初始濃度的增加呈現(xiàn)上升趨勢；當Cd溶液初始濃度較大時(89.9 ~ 281 mg/L)，去除有機質的土壤對Cd2+的吸附量顯著低于未去除有機質的土壤，并且二者均隨著溶液濃度的增加而上升，當溶液Cd 濃度為281 mg/L時，去除有機質后土壤對Cd2+的吸附量(3.50 mg/g)比原土壤吸附量(4.25 mg/g)降低了17.6%，表明有機質對土壤吸附并固定溶液中Cd2+的能力具有一定的促進作用。這也與宋鑫萊等[29]的研究結果相同，土壤有機質的去除會降低其對重金屬的絡合能力和吸附能力，增大重金屬的生物可利用性。這可能是因為去除有機質后會降低土壤表面負電荷數(shù)目從而降低土壤對于溶液中Cd2+的吸附能力[6]。因為有機質的去除減少了土壤表面含氧官能團數(shù)目，減少了陽離子的吸附點位, 降低了土壤陽離子交換量，從而降低了土壤對于平衡溶液中Cd2+的吸附能力[20]。另一方面可能是由于有機質表面羧基、酚羥基等多種官能團是絡合吸附金屬離子的主要膠體物質，有機質去除導致土壤中絡合吸附金屬離子的主要膠體物質減少，進而降低了對Cd2+的吸附能力[30]。朱寧[31]研究發(fā)現(xiàn)有機質對土壤吸附Cd的貢獻能力較大，在不同大小的土壤微團聚體中有機質吸附Cd的貢獻能力為12% ~ 26%，本研究結果與此一致。

2.4 土壤質地對土壤Cd吸附的影響

分別對壤土和砂質壤土進行Cd2+的等溫吸附試驗，結果如圖4所示，二者對Cd2+的吸附量均隨著Cd2+濃度的增加而增加。在Cd2+平衡溶液濃度為11.2 ~ 56.2 mg/L時，兩種質地的土壤對于Cd2+的吸附量無明顯差異。當Cd2+初始濃度大于56.2 mg/L時，砂質壤土對Cd2+的吸附能力顯著低于壤土，且隨著Cd2+初始濃度的增大兩種質地的土壤對Cd2+的吸附量差值也逐漸增大。當Cd2+濃度為281 mg/L時，砂質壤土對Cd2+的吸附量(2.53 mg/g)相比壤土(4.25 mg/g)降低了40.5%。由表1可知砂質壤土的有機質含量(7.4 g/kg)顯著低于壤土(20.9 g/kg)，說明有機質的差異可能是砂質壤土和壤土對Cd2+吸附能力不同的主要原因。房莉等[31]研究表明，農(nóng)田、草地和林地對Cd2+的吸附性能差異和土壤中有機質的含量有關，土壤有機質含量越大, 其含有的羥基和羧基也多, 吸附作用也越大。咸翼松[32]研究青紫泥和黃斑田對Cd2+的吸附量差異與其有機質的含量有關；另外有研究表明不同土壤質地的組成成分能夠影響土壤顆粒的吸持性能[33]，黏粒含量的增加能提高Cd的吸附量[25, 34]，土壤pH的升高也能夠增強土壤表面的電負性進而增強對Cd2+的吸附能力[35]，土壤中氮磷含量的增加可以降低土壤中Cd水溶性和可交換態(tài)的含量[36]。

圖3 有機質對土壤Cd2+吸附的影響

圖4 不同土壤質地對Cd2+的等溫吸附曲線

2.5 枯草芽孢桿菌–生物質炭復合體對土壤Cd等溫吸附的影響

圖5為供試土樣(壤土)添加枯草芽孢桿菌-生物質炭復合體后對Cd2+的吸附量和解吸率曲線(初始Cd2+濃度為225 mg/L)，由圖5可知，土壤中添加枯草芽孢桿菌-生物質炭復合體后，土壤對Cd2+的吸附量均顯著高于對照組(<0.05)。但Cd2+的吸附量并不一直隨枯草芽孢桿菌-生物質炭復合體的施加量的增加而增加。在添加枯草芽孢桿菌-生物質炭量為20 ml/kg組，土壤對溶液中Cd2+的吸附量達到最大值，為3.44 mg/g，較對照處理高11.7%。同時，添加枯草芽孢桿菌-生物質炭復合體，土壤吸附Cd2+后對Cd2+的解吸能力(0.42% ~ 0.48%)均低于對照組(0.55%)，隨著添加量的增加土壤表面Cd2+的解吸率緩慢增加，在復合體添加量為10 ml/kg時有最小解吸率為0.42%。綜合吸附量和解吸率可知，土壤中最佳的枯草芽孢桿菌-生物質炭復合體添加劑量為10 ~ 30 ml/kg，出現(xiàn)這種現(xiàn)象的原因可能是添加枯草芽孢桿菌-生物質炭復合體后，生物質炭的存在會增加土壤的空隙度，增加土壤的含水率和陽離子交換量[37]，進而增加對Cd2+的吸附能力[38]。Beesley等[39]將生物質炭施入土壤后，土壤瀝出液中Cd2+的濃度顯著降低；Lu等[40]將稻草秸稈生物質炭施入到土壤中，酸提取態(tài)的Cd含量降低了11%。另外枯草芽孢桿菌可以鈍化土壤中的Cd2+，李曉晴[41]研究表明用枯草芽孢桿菌菌液處理土壤(棕壤、潮土、褐土)后可以顯著降低土壤中有效態(tài)Cd含量；紀宏偉等[42]研究表明枯草芽孢桿菌可降低潮褐土有效態(tài)Cd含量的5.07% ~ 42.63%，促進土壤中的Cd由可交換的形態(tài)向其他形態(tài)轉化。枯草芽孢桿菌能夠增加土壤微生物群落的豐度和多樣性，進而促進土壤中微生物對重金屬的吸附作用[43-44]，并且生物質炭和枯草芽孢桿菌均對Cd2+具有吸附特性[45-46]，進而使土壤對于Cd2+的吸附解吸能力發(fā)生改變。本文結果與以上研究一致，表明枯草芽孢桿菌聯(lián)合生物質炭能夠增加土壤對Cd2+的吸附能力，降低Cd的生物毒性。

圖5 枯草芽孢桿菌–生物質炭復合體對土壤Cd2+吸附與解吸的影響

3 結論

土壤對Cd2+的吸附量隨著溶液Cd濃度、pH的增大而增大。有機質的去除會降低土壤對Cd2+的吸附能力，壤土對Cd2+的吸附能力高于砂土。施加枯草芽孢桿菌-生物質炭復合體能夠提升土壤對Cd2+的吸附能力，并且在施加量為20 mg/L對Cd2+的吸附量達到最大值(3.44 mg/g)，且比對照組高出11.7%。同時，F(xiàn)reundlich模型(2=0.997)表明土壤對Cd2+吸附發(fā)生在非均質表面。施加枯草芽孢桿菌-生物質炭復合體會降低土壤對Cd2+的解吸率。因此，枯草芽孢桿菌-生物質炭復合體對加強重金屬在土壤中的固定穩(wěn)定化提供了可能。

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Study on Cd Adsorption Characteristics and Influencing Factors of Soils with Different Textures

SUN Qingchao, WANG Xudong, QIAO Jianchen, LI Yulong, ZHAO Chenchen, GAO Chao, LIANG Shuxuan, LIU Wei*

(College of Chemistry & Environmental Science, Hebei University, Baoding, Hebei 071001, China)

The effects of the initial Cd2+concentration, soil pH, organic matter, texture and-biochar complex on the Cd2+adsorption in soils were studied by adsorption and desorption experiments. The results showed that the adsorption capacity of soil for Cd2+increased with the increase of Cd2+initial concentration and pH. Organic matter significantly promoted the immobilization of Cd2+in soil. The adsorption capacity of loam for Cd2+was significantly higher than that of sandy loam. After applied-biochar immobilized complex, the adsorption capacity of soil for Cd2+was significantly higher than that of the control group, and the maximum increase was 11.7% when applied 20 ml/kg of-biochar immobilized complex. The Freundlich model could well fit the adsorption process of Cd2+(2=0.997). The desorption rate of Cd2+in soil after applied-biochar immobilized complex was lower than that of the control group. In conclusion, the application of-biochar immobilized complex in soil can effectively fix Cd and has a great potential as a passivating agent to repair soil polluted by heavy metals and ensure the safety of food and vegetables.

-biochar immobilized complex; Cadmium; Adsorption; Desorption

X53

A

10.13758/j.cnki.tr.2020.03.018

孫慶超, 王旭東, 喬建晨, 等. 不同質地土壤對鎘的吸附特性及影響因子研究. 土壤, 2020, 52(3): 545–551.

河北省自然科學基金項目(D2016201102)和河北省現(xiàn)代農(nóng)業(yè)產(chǎn)業(yè)技術體系蔬菜產(chǎn)業(yè)創(chuàng)新團隊項目(HBCT2018030206)資助。

(auhlw80@126.com)

孫慶超(1992—)，男，河北滄州人，碩士研究生，主要研究方向為土壤污染治理。E-mail: 313019100@qq.com