土壤pH對鎘形態(tài)影響的研究進展①

竇韋強，安 毅，秦 莉，林大松，曾慶楠，夏 晴

土壤pH對鎘形態(tài)影響的研究進展①

竇韋強，安 毅，秦 莉*，林大松，曾慶楠，夏 晴

(農(nóng)業(yè)農(nóng)村部環(huán)境保護科研監(jiān)測所，天津 300191)

鎘作為生物體的一種非必需元素，因其在土壤中的強遷移性和對人體的高度危害性而被列為國家重點關注的五大毒性重金屬元素之一。鎘在土壤中的遷移性及毒性與其形態(tài)密切相關，而土壤pH是影響鎘形態(tài)的最重要因素之一，因此，本文綜述了土壤鎘形態(tài)的分析方法，闡述了土壤pH對鎘形態(tài)的影響，并深入探討了土壤pH對鎘形態(tài)的影響機制，最后對今后的研究方向進行了展望，以期為鎘污染土壤的修復與治理提供參考。

土壤；pH；鎘；形態(tài)

近年來隨著工業(yè)化的快速發(fā)展，我國耕地土壤重金屬污染愈發(fā)嚴重。2014年全國土壤污染狀況調查公報顯示，全國土壤總的點位超標率為16.1%，無機污染物的超標點位數(shù)占全部超標點位數(shù)的82.8%，而重金屬污染的點位超標率為21.7%，其中以鎘污染最為嚴重，點位超標率達7.0%[1]。農(nóng)業(yè)農(nóng)村部稻米及其制品質量監(jiān)督檢驗測試中心報道，我國約有1/5的耕地受到重金污染，其中耕地鎘污染涉及11個省的25個地區(qū)，導致我國糧食每年減產(chǎn)1 200多萬t，直接經(jīng)濟損失達300多億元[2]。鎘作為生物體的一種非必需元素，土壤中的鎘主要來源于工礦業(yè)生產(chǎn)、污水灌溉、交通運輸、農(nóng)田施肥以及含鎘農(nóng)藥的施用等[3]。進入土壤中的鎘，不僅會影響作物的正常生長，還會通過食物鏈在人體富集，達到一定量后會對人體健康造成嚴重危害[4]。

土壤重金屬形態(tài)主要指重金屬在土壤中存在的價態(tài)、化合態(tài)、結合態(tài)及結構態(tài)等，即重金屬元素在土壤環(huán)境中以某種離子或分子存在的實際形式[5]。而土壤重金屬會與土壤固體表面物質發(fā)生一系列復雜的化學反應，如酸堿反應、氧化還原反應、吸附解吸反應、絡合離解反應、沉淀溶解反應以及生化反應等[6-8]，最終導致其形態(tài)的改變。土壤重金屬生物有效態(tài)通常是指能夠被生物直接吸收利用的元素形態(tài)，主要用來表征其在土壤中的生物有效性、毒性及遷移性等，如楊潔等[9]研究認為利用重金屬的生物有效態(tài)來表征其生物有效性、毒性及遷移性更加科學。pH作為土壤最重要的理化性質之一，其變化會導致重金屬的吸附點位、吸附表面的穩(wěn)定性、存在形態(tài)及配位性能等發(fā)生改變，其中，對形態(tài)的影響是導致其生物有效性發(fā)生變化的最直接原因[10]。

目前國內(nèi)外關于土壤重金屬的污染與防治進行了大量研究，尤其在耕地土壤重金屬鎘污染治理方面，取得了較為顯著的成果。但對鎘的存在形態(tài)、影響因素及作用機制的研究還需進一步深入探討，因此，本文以土壤pH為研究對象，在前人的研究基礎上，綜述了土壤鎘形態(tài)的分析方法，詳細闡述了土壤pH對鎘形態(tài)的影響過程及作用機理，以期為土壤中鎘的遷移轉化及鎘污染土壤的修復與治理提供參考依據(jù)。

1 土壤鎘形態(tài)的分析方法

鎘在土壤中的形態(tài)與其生物有效性密切相關，而目前關于土壤重金屬形態(tài)的分析方法主要包括連續(xù)提取法、熱分解法以及同步輻射技術等[11-14]。連續(xù)提取法作為操作定義上最常用的鎘形態(tài)確定方法，主要分為Tessier連續(xù)提取法和BCR連續(xù)提取法[15-20]，其化學浸提劑及提取方法具體見表1。Tessier連續(xù)提取法將土壤中的鎘分為可交換態(tài)、碳酸鹽結合態(tài)、鐵錳氧化物結合態(tài)、有機結合態(tài)以及殘渣態(tài)5種形態(tài)。其中可交換態(tài)鎘活性高，它與固相吸附介質的結合能力弱，極易被釋放成為移動性很強的游離態(tài)而被植物體吸收，是造成土壤和動植物鎘污染的最主要形態(tài)，被稱為生物有效態(tài)鎘。而碳酸鹽結合態(tài)鎘易受風化作用的影響，對pH最為敏感；鐵錳氧化物結合態(tài)鎘具有較大的比表面積，對鎘具有很強的吸附能力；有機結合態(tài)鎘是以鎘離子為中心，以有機質活性基團為配位體，通過絡合作用或螯合作用形成的結合態(tài)鎘，也不易釋放到環(huán)境中，以上3種形態(tài)被稱為潛在生物有效態(tài)鎘。殘渣態(tài)鎘則能與固相吸附介質進行強有力結合，形成性質穩(wěn)定、生物有效性很低、能穩(wěn)定存在于土壤中的化合物，該結合態(tài)的鎘不易釋放到環(huán)境中，也不易被植物體吸附，被稱為非生物有效態(tài)鎘。而BCR連續(xù)提取法是對Tessier連續(xù)提取法的一種簡化，如柳影等[21]利用BCR連續(xù)提取法對6種不同水稻土中鎘的形態(tài)分析發(fā)現(xiàn)，6種不同水稻土中鎘的形態(tài)以酸提取態(tài)為主，表明土壤中鎘的活性較高，對生物體及環(huán)境有較大的危害。但連續(xù)提取法具有化學提取過程中可能發(fā)生的形態(tài)轉變以及無法給出重金屬的化學形態(tài)等缺點。

熱分解法是一種利用不同形態(tài)重金屬在不同溫度范圍內(nèi)釋放以確定其形態(tài)的一種方法[22]。它具有簡單迅速的優(yōu)點，但與化學浸提法相比只能判斷主要的重金屬形態(tài)，而且對某一形態(tài)重金屬測定受重金屬結合形式的晶型、老化程度等的影響而不能定量地計算該形態(tài)的占比。

表1 連續(xù)提取法的化學浸提劑及提取方法

同步輻射技術作為在元素分析及物質原子或分子尺度結構表征方面的一種常用技術，因其具有高通量、高亮度、寬頻譜和可調性等獨特而優(yōu)異的性能，近年來被廣泛應用到環(huán)境科學領域，尤其在重金屬化學形態(tài)分析、遷移轉化及機體相互作用方面發(fā)揮了重要的作用[23]。同步輻射技術目前最常用的有X射線吸收譜(XAS)、X射線衍射譜(XRD)、小角X射線散射(SAXS)以及透射X射線顯微成像(TXM)，具體見表2。同步輻射技術不再局限于操作定義上的鎘形態(tài)，而是直接通過相應的技術將土壤鎘的化學形態(tài)表征出來，克服了連續(xù)提取法和熱解法的缺點，已經(jīng)成為目前應用較多的鎘形態(tài)分析方法。綜上，操作定義上的土壤鎘形態(tài)分析方法主要為連續(xù)提取法，熱解法應用較少，而同步輻射技術因其具有高通量、高亮度、寬頻譜和可調性等優(yōu)點，已經(jīng)成為目前主流的鎘形態(tài)分析技術。

表2 同步輻射技術的分類及優(yōu)點

2 土壤pH對鎘形態(tài)的影響

土壤pH作為影響鎘形態(tài)的重要因素之一，不同pH條件下鎘的形態(tài)含量占比不同，導致其生物有效性、遷移性及毒性發(fā)生變化，尤其在土壤-作物體系中，直接影響著鎘的遷移轉化能力[24-25]。如侯青葉等[26]在研究成都平原水稻土鎘形態(tài)分布及影響因素時發(fā)現(xiàn)，水溶態(tài)鎘和離子交換態(tài)鎘隨著pH的增大其含量顯著降低，但碳酸鹽結合態(tài)鎘的含量卻明顯增加，說明隨著土壤pH的增大，活動態(tài)鎘的含量下降，在土壤-水稻體系中的遷移能力降低；陳楠等[27]在研究土壤pH對鎘形態(tài)及稻米鎘積累的影響時得到，隨著土壤pH的升高，土壤可交換態(tài)鎘含量降低，可還原態(tài)鎘和殘渣態(tài)鎘含量升高，可氧化態(tài)鎘含量變化不明顯，具體表現(xiàn)為土壤pH從4升高到10，可交換態(tài)鎘含量降低了44.12%，可還原態(tài)鎘、殘渣態(tài)鎘含量分別增加了106.25%、154.55%；王一志等[28]在研究不同pH條件下紅壤水稻田土壤中鎘形態(tài)的變化時也得到了類似的結論，認為土壤pH為4.0時，土壤中可交換態(tài)鎘與殘渣態(tài)鎘含量分別占全量的58.1% 和12.2%，而當土壤pH升高到8.0時，兩者含量分別占全量的28.3% 和35.3%，說明酸性條件下土壤鎘主要以可交換態(tài)的形式存在，但隨土壤pH的升高可交換態(tài)鎘含量下降，殘渣態(tài)鎘含量上升。此外，也有研究認為土壤pH與土壤有效態(tài)鎘含量并不是簡單的線性關系，而是在相應的pH范圍內(nèi)才會呈現(xiàn)一定線性關系，如康六生[29]在研究土壤pH對水稻大田生產(chǎn)上的降鎘效果時認為，當土壤pH>6.5時，隨著土壤pH的增加有效態(tài)鎘含量呈下降趨勢，而當土壤pH< 6.5時，土壤有效態(tài)鎘含量并未隨pH的增加而減少。另外，近年來隨著同步輻射技術的快速發(fā)展，使得原位探測重金屬鎘的分子形態(tài)信息成為可能，如Karlsson等[30]利用基于同步輻射的X射線近邊吸收譜學(XANES)研究元素硫對植物吸收重金屬的影響時得到，土壤中的S8可被土壤硫氧化細菌氧化，氧化過程中會伴隨著氫離子的釋放，致使土壤pH從7.2降到6.9，導致土壤鎘的生物有效性增加，促進了供試植物對鎘的吸收。

3 土壤pH對鎘形態(tài)的影響機制

3.1 低pH條件對鎘形態(tài)的影響機制

大量研究表明，土壤pH變化會顯著影響鎘的形態(tài)，進而影響其生物有效性。一般來說，土壤pH對有效態(tài)鎘含量的影響最大，低pH(pH<6)時尤為明顯，這可能是由于低pH條件下土壤中吸附反應起主控作用，如羅文賤等[31]研究離子強度對江西紅壤稻田pH的影響時發(fā)現(xiàn)，低pH條件下土壤顆粒表面的正電荷數(shù)量較多，與同性Cd2+發(fā)生“相斥”作用，限制了Cd2+在土壤顆粒表面的吸附，導致可交換態(tài)鎘的含量增加。此外，低pH條件下土壤中其他形態(tài)的鎘易于轉化成可交換態(tài)鎘，致使可交換態(tài)鎘含量增加，如顏世紅[32]對浙江臺州水稻土進行酸雨淋溶試驗時得到，當采用pH為3.5和4.5的酸雨模擬溶液對水稻土進行淋溶時，碳酸鹽結合態(tài)鎘極易向可交換態(tài)鎘轉化，且當所用酸雨模擬溶液的pH越低時，土壤中碳酸鹽結合態(tài)鎘的減少量越多，轉化的可交換態(tài)鎘含量越多，對土壤的危害就越大；劉佳麗等[33]使用酸性淋洗液對堿性鹽化土壤淋洗時也得到了類似的結論，即淋洗液的酸度越低土壤中的可交換態(tài)鎘與碳酸鹽結合態(tài)鎘的釋放量越大，這是由于土壤 pH足夠低時碳酸鹽結合態(tài)鎘與鐵錳氧化物結合鎘會大量溶解，而碳酸鹽結合態(tài)鎘與鐵錳氧化物結合鎘在低pH條件下又極易向可交換態(tài)鎘轉化，進而使可交換條鎘的含量迅速增加。除上述機制外，劉旭等[34]認為在低pH條件下，鎘在黏土礦物或有機質表面上的吸附力為靜電吸附，這種吸附力較弱，易被土壤溶液中的H+等交換，因此，低pH條件下，土壤溶液中的H+濃度迅速增加，被置換下來的Cd2+濃度急劇上升，致使土壤中可交換態(tài)鎘含量迅速增加，關天霞等[35]也得到了類似的結論。而杜彩艷等[36]還發(fā)現(xiàn)，土壤溶液中的其他金屬離子如Mg2+、Fe3+以及Al3+等，在低pH條件下活性遠高于Cd2+，使土壤更加傾向于Mg2+、Fe3+以及Al3+等的吸附，進而減少對Cd2+的吸附。另外，Khaokaew等[37]對含鋅礦區(qū)采集的水稻土進行同步輻射微區(qū)X射線熒光光譜分析(Synchrotron micro-X-ray fluorescence spectroscopy, μ-SXRF)時發(fā)現(xiàn)，水稻土中鎘的存在形態(tài)與鈣元素呈顯著相關，而與鋅元素的相關性較差，鈣元素的增加會促使土壤pH的升高，且Ca2+與Cd2+具有相似的離子半徑，在自然環(huán)境下很容易發(fā)生置換現(xiàn)象，因此，在低pH條件下，土壤中鈣元素含下降，水稻對Cd2+的吸收能力增強；陳嶺嘯等[38]研究長江三角洲典型水稻土鎘分布及其遷移的影響因素時也得到了類似的結論?？梢?，低pH條件下由于Cd2+與正電荷的相斥作用、鎘形態(tài)間的相互轉化作用以及鎘與其他金屬及非金屬離子的競爭作用等，使得有效態(tài)鎘的含量迅速增加，進而對作物的正常生長產(chǎn)生巨大威脅。因此，在鎘污染的酸性水稻田中可施用石灰、沸石以及海泡石等堿性材料來提高土壤pH，降低有效態(tài)鎘的含量，還可通過種植高富集鎘的植物以達到修復及降鎘的目的。

3.2 高pH條件對鎘形態(tài)的影響機制

4 結論及展望

本文闡述了土壤重金屬鎘形態(tài)的分析方法，論述了土壤pH對鎘形態(tài)的影響過程，并重點分析了土壤pH對鎘形態(tài)的影響機制，研究表明，操作定義上的土壤鎘形態(tài)分析方法主要以連續(xù)提取法為主，熱解法應用較少，而同步輻射技術因其具有高通量、高亮度、寬頻譜和可調性的優(yōu)點已經(jīng)成為土壤鎘化學形態(tài)分析的主要技術手段；土壤pH對鎘形態(tài)的影響在不同的pH范圍內(nèi)其機理機制存在明顯差異，低pH條件下由于Cd2+與正電荷的相斥作用、鎘形態(tài)間的相互轉化作用以及鎘與其他金屬及非金屬離子的競爭作用等使得有效態(tài)鎘的含量迅速增加，生物有效性增強；而高pH條件下土壤中的鎘易發(fā)生絡合、螯合、沉淀及專性吸附等作用使其穩(wěn)定存在于土壤體系中，進而導致有效態(tài)鎘的含量下降，生物有效性降低。因此，在鎘污染的酸性土壤中施用石灰、沸石、海泡石等堿性材料及種植高富集鎘的植物能顯著降低有效態(tài)鎘的含量，而鎘污染的堿性土壤相比于酸性土壤有效態(tài)鎘的含量低，生物有效性差，對植物及作物的危害程度小，可適當種植低積累的作物，以便對土壤進行充分合理的利用。

目前國內(nèi)外關于土壤重金屬鎘的形態(tài)及其影響因素已經(jīng)進行了大量研究，并取得了一定的成果，但仍有一些問題需要深入探討。比如鎘形態(tài)分析方法中的化學連續(xù)提取法，化學提取劑很難將目標組分徹底溶解，無法確切分析重金屬鎘的真實化學形態(tài)，所以在今后研究中應利用同步輻射技術對土壤中鎘的未知形態(tài)和分子化學形態(tài)進行分析；而同步輻射技術在鎘形態(tài)分析過程中仍然存在很多難題，如光斑尺寸仍相對滯后于高分辨研究發(fā)展的需求、低含量時鎘的形態(tài)分析難以直接測定、植物鮮樣等水合樣品的輻射損傷等。因此，進一步提高第三代光源的性能并且發(fā)展第四代光源，以獲得更高亮度的單色光和更小的光斑尺寸已經(jīng)成為一個必然趨勢。此外，重金屬鎘形態(tài)影響因素目前主要集中在單一影響因子的研究，如土壤pH、有機質、離子強度等，而土壤環(huán)境具有復雜性和多樣性，單因子難以表達土壤的真實環(huán)境，重金屬鎘形態(tài)的改變往往是由多因子聯(lián)合作用的結果，今后應開展多因子聯(lián)合作用機制的研究，以便為鎘污染土壤的修復與治理提供堅實的理論基礎和科學依據(jù)。

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Advances in Effects of Soil pH on Cadmium Form

DOU Weiqiang, AN Yi, QIN Li*, LIN Dasong, ZENG Qingnan, XIA Qing

(Agro-Environmental Protection Institute, Ministry of Agriculture and Rural Affairs, Tianjin 300191, China)

Cadmium (Cd), a non-essential element of organisms, has been listed as one of the five major toxic heavy metal elements because of its strong mobility in soil and high risk to human body. The migration and toxicity of Cd in soil are closely related to its existence, and soil pH is one of the most important factors affecting the existence of Cd. Therefore, in this paper, the analysis methods of soil Cd morphology were reviewed, and effects of pH on Cd and the mechanism were discussed. Finally, the future research directions are prospected, which could provide references for the treatment and remediation of cadmium contaminated soil.

Soil; pH; Cadmium; Form

X53

A

10.13758/j.cnki.tr.2020.03.002

竇韋強, 安毅, 秦莉, 等. 土壤pH對鎘形態(tài)影響的研究進展. 土壤, 2020, 52(3): 439–444.

中國農(nóng)業(yè)科學院創(chuàng)新工程項目(2018-cxgc-lyj)和國家自然科學基金項目(41877403)資助。

(ql-tj@163.com)

竇韋強(1994—)，男，甘肅天水人，碩士研究生，主要從事農(nóng)產(chǎn)品產(chǎn)地質量安全與重金屬遷移轉化規(guī)律研究。E-mail：1186763678@qq.com