FCM燃料應(yīng)用于商業(yè)壓水堆的中子物理分析

王星博 于穎銳 李滿倉 王丹 劉勇 謝運(yùn)利 劉曉黎 李向陽

摘? ?要：全陶瓷微膠囊封裝燃料（Fully Ceramic Microencapsulated Fuel，F(xiàn)CM燃料）將TRISO燃料顆粒彌散于SiC基體中，具有良好的包容裂變產(chǎn)物能力，固有安全性好，是耐事故燃料的主要研究方向之一。相比于傳統(tǒng)的UO2陶瓷芯塊燃料，F(xiàn)CM燃料裝料減少，影響堆芯功率和/或循環(huán)長(zhǎng)度;基體采用SiC，慢化能力提高，能譜變軟，F(xiàn)CM燃料直接應(yīng)用于現(xiàn)有大型商業(yè)壓水堆組件柵格，壽期初慢化劑溫度系數(shù)可能為正，失去固有安全性。本文從燃料富集度和柵格慢化角度，分析FCM燃料直接應(yīng)用于大型商業(yè)壓水堆的可行性，分析兩種FCM燃料TRISO顆粒核芯：高溫氣冷堆中應(yīng)用成熟的UO2核芯和提高了核芯尺寸的UN核芯。研究表明：在防核擴(kuò)散的限制下，技術(shù)相對(duì)成熟的UO2核芯FCM燃料僅能應(yīng)用于小型堆芯的設(shè)計(jì)，且需重新設(shè)計(jì)燃料組件柵格;提高裝量的UN核芯FCM燃料可直接裝載現(xiàn)有商業(yè)壓水堆，實(shí)現(xiàn)與其基本相當(dāng)?shù)亩研竟β屎脱h(huán)長(zhǎng)度，但對(duì)燃料富集度和燃料設(shè)計(jì)及制造工藝提出較高要求。

關(guān)鍵詞：FCM燃料? 壓水堆? 中子物理? TRISO顆粒? 耐事故燃料

Abstract： The fully ceramic microencapsulated （FCM） fuel is based on tristructural isotropic （TRISO） coated particles embedded in silicon carbide （SiC） matrix， which is among the accident tolerant fuel concept options. With the strength of high fission product retention， the FCM fuel provides potential superior safety performance. Compared to the conventional standard UO2 fuel， the deficiency of FCM fuel is its considerable lower fissile inventory， which results in a reduced reactor power or/and life. Supposing the FCM fuel is used as direct replacement of the fuel in commercial PWRs， the spectrum is softened due to the usage of SiC as matrix， and the moderator temperature coefficient is possible to be positive at the beginning of life， leading to high risk during operation. A neutronic feasibility study of FCM fuel utilized in commercial PWRs is performed in the paper. The fuel enrichment and undermoderated lattice are evaluated by analyzing the typical TRISO particle with UO2 kernels which is widely used in high temperature gas reactors and that with enlarged UN fuel kernels. It was found that under the mandatory constraint of low enriched uranium， the FCM fuel with UO2 kernels， although relatively mature， is only capable of small reactor designs， and the assembly lattice needs to be modified. The FCM fuel with UN kernels， when directly loading in the commercial PWRs， can yield comparable reactor power and life; however， a higher fuel enrichment and the fuel design and fabrication need to be optimized.

Key Words： Fully ceramic microencapsulated fuel; PWR， neutronic; TRISO; Accident tolerant fuel

2011年福島事故后，替換現(xiàn)有輕水堆UO2-Zr合金燃料系統(tǒng)的研究在國(guó)際上迅速發(fā)展起來，這些新的概念燃料稱為耐事故燃料（Accident Tolerant Fuel， ATF）[1]。耐事故燃料的設(shè)計(jì)目標(biāo)是提高嚴(yán)重事故下保持結(jié)構(gòu)完整性的能力和響應(yīng)時(shí)間，從而減輕事故的潛在后果。耐事故燃料目前處于候選燃料芯塊和包殼概念的可行性驗(yàn)證階段[2]。全陶瓷微膠囊封裝燃料（Fully Ceramic Microencapsulated Fuel，F(xiàn)CM燃料）是耐事故燃料的研究方向之一。FCM燃料將TRISO顆粒彌散在SiC基體中，并在外層包覆SiC纖維材料燒結(jié)為燃料芯塊[3]。FCM燃料概念從高溫氣冷堆TRISO顆粒出發(fā)，又增加了燃料基體SiC的屏障，相比于傳統(tǒng)的UO2陶瓷燃料芯塊，降低了事故工況下放射性物質(zhì)釋放的概率。

FCM燃料的初步中子物理分析表明[4-11]：FCM燃料在商業(yè)壓水堆應(yīng)用的主要挑戰(zhàn)是燃料裝量相對(duì)較少，與傳統(tǒng)UO2陶瓷燃料芯塊相比，堆芯總體物理性能指標(biāo)下降。提高燃料富集度是增加燃料裝料的重要手段，但是民用燃料富集度受到一定限制。第2節(jié)從理論上分析FCM燃料富集度與堆芯功率和壽期的關(guān)系，從中子物理角度評(píng)估FCM燃料在商業(yè)壓水堆中應(yīng)用的可行性。FCM燃料直接裝載現(xiàn)有壓水堆燃料組件（比如17×17柵格組件），一方面由于燃料裝量較少，另一方面由于燃料基體采用SiC，因此慢化能力較好，有可能使其處于過慢化區(qū)，慢化劑溫度系數(shù)為正，無法保證堆芯的固有安全性。第3節(jié)對(duì)組件柵格進(jìn)行數(shù)值研究，從FCM燃料慢化性能角度說明FCM燃料裝載壓水堆的中子物理可行性。

1? 模型和方法

FCM燃料物理分析參照對(duì)象是UO2陶瓷燃料芯塊，17×17柵格燃料組件，華龍一號(hào)堆芯。圖1為裝載FCM燃料的燃料組件示意圖。富集度分析中，F(xiàn)CM燃料和UO2陶瓷裝載的燃料棒芯體、氣隙和包殼的尺寸一致，見表1;組件柵格慢化分析研究中，改變17×17的組件柵格結(jié)構(gòu)，具體條件和假設(shè)見第3節(jié)。FCM燃料棒包殼采用SiC，與UO2陶瓷的Zr-4不同。

若采用FCM燃料直接裝載現(xiàn)有壓水堆，可以采用如下手段提高燃料裝量：提高燃料富集度，增加TRISO顆粒體積份額，增大TRISO顆粒核芯尺寸，采用密度更高的燃料等。分析兩種有代表性的TRISO顆粒，分別以UO2和UN為核芯。UN作為高鈾密度燃料，其密度比UO2高出30%以上;UN核芯FCM燃料的核芯直徑也從500μm增大到800 μm。本文分析的UO2核芯TRISO顆粒具備在高溫氣冷堆中應(yīng)用的成熟經(jīng)驗(yàn)，可直接用于FCM燃料的研制;UN核芯TRISO顆粒則代表了在高鈾密度燃料和核芯尺寸方面提高燃料裝量的嘗試。兩種TRISO顆粒的幾何和材料成分分別見表2和表3，其中核芯材料考慮了95%的密實(shí)度。

計(jì)算采用SARCS-4程序系統(tǒng)[12]，其中組件程序KYLIN-1使用190群核截面數(shù)據(jù)庫，采用子群法共振計(jì)算模型和中子流耦合碰撞概率法輸運(yùn)計(jì)算模型。

研究表明[5，11]：考慮了TRISO顆粒雙重非均勻的顆粒模型與采用芯體材料打混的均勻模型的反應(yīng)性偏差在300 pcm左右。就堆芯核設(shè)計(jì)而言，這是較大的反應(yīng)性偏差，不可忽略;但是對(duì)于初步的中子物理可行性分析而言，這樣的偏差則是可以接受的。從計(jì)算程序的限制以及計(jì)算方便考慮，本文FCM建模采用均勻模型。

2? 富集度分析

以UO2為燃料的堆芯，從U-235裂變釋放能量滿足堆芯能量需求的角度，堆芯中U-235的消耗量和堆芯的功率和壽期滿足：

式中P和L分別是堆芯功率和堆芯壽期;A5為U-235的原子量;α為易裂變核素的俘獲-裂變比，對(duì)于U-Pu系統(tǒng)和熱譜堆芯取α為0.169;NO為阿伏伽德羅常數(shù);Ef是U-235核每次裂變釋放的能量。

U-235裝量m5需要考慮U-235的利用率f，即U-235初裝量

另一方面，對(duì)于確定的堆芯裝載，堆芯U-235裝量由U-235富集度ε5和堆芯中UO2質(zhì)量決定。對(duì)于FCM燃料，堆芯中UO2質(zhì)量和UO2燃料體積份額fv以及堆芯中燃料芯體體積V有關(guān)，即

式中為UO2的密度;fm-5為UO2中U-235的質(zhì)量份額。

對(duì)于FCM燃料，UO2燃料體積份額fv由TRISO顆粒在燃料芯體中的體積份額（稱為TRISO顆粒體積份額）和TRISO顆粒中UO2燃料體積份額（稱為TRISO顆粒燃料體積份額）決定，即

U-235的質(zhì)量份額fm-5由U-235的富集度ε5決定。U-235質(zhì)量份額

其中c5為U-235的豐度;A8和Ao分別為U-238和O的原子量;為UO2的分子量。

根據(jù)表2的UO2核芯TRISO顆粒尺寸，TRISO顆粒燃料體積份額=16.05%，按照華龍一號(hào)177盒組件堆芯裝載，燃料利用率46%考慮，化簡(jiǎn)式，得到：

公式可以看出：若要實(shí)現(xiàn)相同的堆芯功率和壽期，那么近似的，對(duì)于相同的TRISO顆粒體積份額，UN核芯FCM燃料所需富集度不到UO2核芯的1/3，可見采用UN核芯和增大核芯尺寸在提高燃料裝量方面的作用很大;采用50%的TRISO顆粒體積份額，則UN核芯和UO2核芯FCM燃料的富集度分別約為UO2陶瓷芯塊燃料的4倍和12倍，可見FCM燃料的裝量之少，在現(xiàn)有商業(yè)壓水堆中應(yīng)用FCM燃料將面臨較大挑戰(zhàn)。

與UO2陶瓷芯塊燃料實(shí)現(xiàn)相同的堆芯功率和壽期所需FCM燃料富集度見圖2，其中不同曲線代表了不同的TRISO顆粒體積份額。從圖中可以看出：實(shí)現(xiàn)相同堆芯功率和壽期所需的FCM燃料富集度與UO2陶瓷芯塊燃料基本成線性關(guān)系;不同TRISO顆粒體積份額對(duì)關(guān)系曲線的斜率影響很大;若要實(shí)現(xiàn)4.95%富集度UO2陶瓷芯塊燃料的功率和壽期，即便考慮60%的TRISO顆粒體積份額，UO2核芯FCM燃料富集度也將超過50%，相比之下，UN核芯FCM燃料富集度在15%左右。考慮富集度在防核擴(kuò)散方面的要求，若將FCM燃料應(yīng)用于商業(yè)壓水堆，那么增大尺寸的UN核芯TRISO顆粒是可能的選項(xiàng)，而目前應(yīng)用成熟的UO2核芯TRISO顆粒無法滿足大型商業(yè)壓水堆的能量輸出需求。

圖3是與4.95%富集度UO2陶瓷芯塊燃料實(shí)現(xiàn)相同功率和壽期的FCM燃料富集度與TRISO顆粒體積份額的關(guān)系。從圖中可以看出：考慮燃料富集度20%的限制，實(shí)現(xiàn)與4.95%富集度UO2陶瓷芯塊燃料裝載的大型商業(yè)壓水堆相當(dāng)?shù)墓β屎蛪燮?，要求UN核芯TRISO顆粒體積份額在50%左右，這對(duì)燃料設(shè)計(jì)和制造工藝提出一定要求。

圖4給出與4.95%富集度UO2陶瓷芯塊燃料實(shí)現(xiàn)相同壽期的不同F(xiàn)CM燃料富集度對(duì)應(yīng)的功率比，其中功率比Rp定義為采用FCM燃料和UO2陶瓷芯塊燃料裝載的堆芯功率輸出的比例，即

從圖中看出：采用50%的TRISO顆粒體積份額，為確保得到與4.95%富集度UO2陶瓷芯塊燃料裝載堆芯相同的壽期，對(duì)于UN核芯FCM燃料，不超過20%富集度即可實(shí)現(xiàn)相同的功率，如果將富集度限制在10%以下，也可得到超過50%的功率輸出;對(duì)于UO2核芯FCM燃料，20%富集度僅能實(shí)現(xiàn)30%左右的功率。盡管UO2核芯FCM燃料裝載堆芯不能實(shí)現(xiàn)大型商業(yè)壓水堆規(guī)模的功率，但是卻可以作為小型壓水堆的候選，考慮到FCM燃料自身的特性，可以進(jìn)一步降低堆芯功率，進(jìn)而實(shí)現(xiàn)更長(zhǎng)的壽期。

為深刻說明問題，本文推導(dǎo)了燃料富集度與堆芯功率和循環(huán)長(zhǎng)度關(guān)系的理論公式，從U-235裂變釋放能量滿足堆芯能量需求的角度出發(fā)，推導(dǎo)中未考慮Pu的影響。不同富集度，堆芯裝載以及燃耗影響堆芯能譜和堆芯Pu的產(chǎn)生量，進(jìn)而影響U-Pu系統(tǒng)堆芯的中子物理性能。本文旨在分析FCM燃料應(yīng)用于商業(yè)壓水堆的中子物理可行性，且討論集中在低富集鈾，未考慮Pu的結(jié)論是基本適用的。

3? 慢化柵格分析

物理上搜索適當(dāng)?shù)臇鸥駞?shù)，在一定的燃料富集度下，有3種方式：改變?nèi)剂习魪剑淖內(nèi)剂习魱啪?，同時(shí)改變棒徑和柵距。作為初步可行性分析，本文研究前2種方式下的FCM燃料組件柵格慢化性能。研究基于以下條件和假設(shè)：

（1）保持標(biāo)準(zhǔn)的17×17柵格燃料組件外形不變;

（2）保持燃料棒氣隙和包殼厚度不變，包殼厚度0.057 cm，氣隙0.008 cm;

（3）控制棒導(dǎo)向管和中心測(cè)量管包殼材料均為Zr-4，厚度0.05cm;

（4）改變棒徑的方案中，控制棒導(dǎo)向管和中心測(cè)量管外徑1.245cm;

（5）改變柵距的方案中，控制棒導(dǎo)向管和中心測(cè)量管外徑0.95cm，數(shù)目保持為25根;

（6）UO2和UN核芯FCM燃料的U-235富集度均為19.95%;

（7）根據(jù)上一節(jié)研究，同時(shí)考慮TRISO顆粒體積份額的保守估計(jì)上限及燃料方向的進(jìn)展情況[13]，分析50%和44%兩種TRISO顆粒體積份額。

各方案柵格參數(shù)見表4。可以看到：相同柵格條件下，UN核芯FCM燃料U-235裝量相對(duì)較大，一定程度上彌補(bǔ)了基體和包殼中C含量較多對(duì)慢化造成的影響。不同方案組件布置如圖5所示，其中燃料棒柵距1.13 cm和1.02 cm分別對(duì)應(yīng)19×19和21×21組件布置。

不同柵格參數(shù)在不同慢化劑密度時(shí)的組件kinf如圖6所示，UO2核芯FCM燃料不同棒徑和不同柵距的慢化性能分別見圖7和圖8，UN核芯FCM燃料不同棒徑的慢化性能見圖9。從圖6～圖9可以看出：

（1）44%和50%兩種TRISO顆粒體積份額的燃料裝量差別不大，水鈾比改變較小，因此慢化性能接近;

（2）對(duì)于17×17標(biāo)準(zhǔn)柵格，即使富集度達(dá)到19.95%，UO2核芯FCM燃料仍處于過慢化區(qū)，UN核芯FCM燃料基本處于欠慢化區(qū);

（3）對(duì)于UO2核芯FCM燃料，采取改變棒徑的方式，棒徑至少要達(dá)到1.05cm才可能處于欠慢化區(qū);采取改變柵距的方式，柵距要減小到1.02cm（形成21×21組件布置），才會(huì)處于欠慢化區(qū)。

從以上結(jié)果可以看出：對(duì)于FCM燃料，保持現(xiàn)有壓水堆燃料組件外形尺寸不變，采用19.95%的富集度，對(duì)于17×17標(biāo)準(zhǔn)柵格，UN核芯FCM燃料基本滿足欠慢化要求;UO2核芯FCM燃料處于過慢化區(qū)，需要調(diào)整棒徑和/或柵距，才能得到滿足物理安全的欠慢化柵格。

4? 結(jié)語

作為耐事故燃料的候選方案之一，F(xiàn)CM燃料固有安全性好，但是相比于傳統(tǒng)的UO2陶瓷芯塊燃料，F(xiàn)CM燃料裝量較少，直接應(yīng)用于現(xiàn)有商業(yè)壓水堆存在一定困難和挑戰(zhàn)。本文從中子物理學(xué)角度分析FCM燃料應(yīng)用于商業(yè)壓水堆的可行性，從理論上明確了提高燃料裝量對(duì)燃料富集度和TRISO顆粒體積份額的要求，通過組件柵格的數(shù)值分析研究了FCM燃料的慢化性能。

研究表明：FCM燃料采用技術(shù)成熟的UO2核芯TRISO顆粒，在富集度防核擴(kuò)散的限制下，對(duì)于50%的TRISO顆粒體積份額，最大僅能實(shí)現(xiàn)現(xiàn)有商業(yè)壓水堆30%左右的功率，而且由于燃料裝量較少且受基體中C的影響，UO2核芯FCM燃料直接用于17×17標(biāo)準(zhǔn)壓水堆組件柵格，堆芯處于過慢化區(qū)，失去了固有安全性，因此UO2核芯FCM燃料可以考慮作為小型堆芯設(shè)計(jì)的候選燃料，同時(shí)在應(yīng)用時(shí)需重新設(shè)計(jì)燃料組件柵格。采用密度較大的UN燃料，增大TRISO顆粒核芯直徑至800μm，增加TRISO顆粒體積份額至50%，提高燃料富集度到19.95%，應(yīng)用上述手段提高裝量的FCM燃料直接裝載現(xiàn)有商業(yè)壓水堆，可實(shí)現(xiàn)與其基本相當(dāng)?shù)亩研竟β屎脱h(huán)長(zhǎng)度，同時(shí)UN核芯FCM燃料在17×17標(biāo)準(zhǔn)柵格燃料組件中處于欠慢化區(qū)，保證了負(fù)的慢化劑溫度系數(shù)，可確保壓水堆安全運(yùn)行，因此為實(shí)現(xiàn)UN核芯FCM燃料直接裝載現(xiàn)有商業(yè)壓水堆，需大幅提高燃料富集度，同時(shí)對(duì)燃料設(shè)計(jì)及制造工藝提出較高要求。

FCM燃料的特殊性決定其商業(yè)化應(yīng)用在物理設(shè)計(jì)方面存在較大困難和挑戰(zhàn)，本文分析表明：一方面可以采用技術(shù)成熟的UO2核芯FCM燃料設(shè)計(jì)小型堆芯;另一方面在大型商用壓水堆中可以研究高鈾密度（比如UN）核芯FCM燃料，但是需要提高燃料富集度并輔以全新的反應(yīng)性控制和功率展平設(shè)計(jì)技術(shù)，F(xiàn)CM燃料在商業(yè)壓水堆中的應(yīng)用有待開展進(jìn)一步研究。

參考文獻(xiàn)

[1] Bragg-Sitton S. Development of Advanced Accident Tolerant Fuels for Commercial LWRs[J]. Nuclear News， 2014， 57： 83-91.

[2] Bragg-Sitton S， Carmack W J. Update on the DOE's ATF Development Program[J]. Nuclear News， 2015， 58： 34-35.

[3] Terrani K A， Snead L L， Gehin J C. Microencapsulated fuel technology for commercial light water and advanced reactor application[J]. Journal of Nuclear Materials， 2012， 427： 209-224.

[4] Sen R S， Pope M A， Ougouag A M， et al. Assessment of possible cycle lengths for fully encapsulated microstructure fueled light water reactor concepts[J]. Nuclear Engineering and Design， 2013， 255： 310-320.

[5] Brown N R， Ludewig H， Aronson A， et al. Neutronic evaluation of a PWR with fully ceramic microencapsulated fuel. Part I： Lattice benchmarking， cycle length， and reactivity coefficients[J]. Annals of Nuclear Energy， 2013， 62： 538-547.

[6] Brown N R， Ludewig H， Aronson A， et al. Neutronic evaluation of a PWR with fully ceramic microencapsulated fuel. Part II： Nodal core calculations and preliminary study of thermal hydraulic feedback[J]. Annals of Nuclear Energy， 2013， 62： 548-557.

[7] Liang C， Ji W. A Neutronic Feasibility Study of the AP1000 Design Loaded with Fully Ceramic Micro-encapsulated Fuel[C]. 2013 International Conference on Mathematics and Computational Methods Applied to Nuclear Science and Engineering （M&C 2013）， May 5-9， Sun Valley， Idaho.

[8] Shapiro R A， Vincenzi M J， Fratoni M. Optimization of Fully Ceramic Micro-encapsulated Fuel Assembly for PWR[C]. PHYSOR 2014 – The Role of Reactor Physics Toward a Sustainable Future， September 28 – October 3， The Westin Miyako， Kyoto， Japan.

[9] Powers J J， Worrall A， Terrani K A， et al. Fully Ceramic Microencapsulated Fuels： Characteristics and Potential LWR Applications[C]. PHYSOR 2014 – The Role of Reactor Physics Toward a Sustainable Future， September 28 – October 3， The Westin Miyako， Kyoto， Japan.

[10]George N M， Maldonado I， Terrani K， et al. Neutronics studies of uranium-bearing fully ceramic microencapsulated fuel for pressurized water reactors[J]. Nuclear Technology， 2014， 188（3）： 238-251.

[11]Dai X， Cao X， Yu S， et al. Conceptual core design of an innovative small PWR utilizing fully ceramic microencapsulated fuel[J]. Progress in Nuclear Energy， 2014， 75： 63-71.

[12]柴曉明， 馬永強(qiáng)， 王育威， 等. 堆芯中子學(xué)程序系統(tǒng)SARCS-4.0的開發(fā)及初步驗(yàn)證[J]. 核動(dòng)力工程， 2013， 34（S1）： 24-26.

[13]Morris R N，Pappano P J. Estimation of maximum coated particle fuel compact packing fraction[J]. Journal of Nuclear Materials， 2007， 361（1）： 18-29.