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    Li修飾的石墨炔納米管儲氫性能的第一性原理研究

    2020-07-10 01:13:06陳澤新白忠臣秦水介
    關(guān)鍵詞:單胞納米管儲氫

    陳澤新, 白忠臣, 秦水介

    (貴州大學(xué) 大數(shù)據(jù)與信息工程學(xué)院, 貴陽550025; 貴州大學(xué) 貴州省光電子技術(shù)及應(yīng)用重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室, 貴陽550025)

    1 引 言

    人類對能源的追求就從未停止, 氫因擁有高燃燒值、可再生、環(huán)保等優(yōu)點(diǎn)被人們格外關(guān)注. 氫的儲運(yùn)是限制氫能源使用的關(guān)鍵性問題. 碳納米材料因其具有良好的可逆性、吸放氫條件溫和等優(yōu)秀條件, 被贊譽(yù)為富有儲氫應(yīng)用前景值得開發(fā)的材料[1-3]. 但單一的納米材料與氫分子的結(jié)合能較弱, 儲氫量較低[4]. 2005年美國再生能源國家實(shí)驗(yàn)室用過渡金屬修飾C60和C48B12后發(fā)現(xiàn)其儲氫量大大提高[5], 但后來進(jìn)一步研究發(fā)現(xiàn)過渡金屬在C60表面吸附不穩(wěn)定會形成團(tuán)簇將大大降低儲氫量.為了解決這個(gè)問題, 近年來開始關(guān)注石墨炔這種在光學(xué)和電子學(xué)方面有新奇特性的材料. 石墨炔和石墨烯具有同樣的對稱性, 能看作是將石墨烯中的三分之一的C-C鍵用C=C鍵取而代之形成的一種類石墨烯的單層結(jié)構(gòu)[6-7], 由于石墨炔表面的孔洞, 金屬在表面吸附不會發(fā)生聚合現(xiàn)象. 2011年Li等[8]研究表明Ca修飾的石墨炔儲氫的質(zhì)量比為9.66 wt%, 吸附能在0.2 eV/H2左右, 吸附性能比較良好是因?yàn)槭矒碛笑墟I.

    石墨炔片層材料擁有良好的吸附性能, 因此探究它的管狀立體式吸附結(jié)構(gòu)是否會有更好地特性. 石墨炔納米管結(jié)構(gòu)[9]可看作是石墨炔卷成的, 研究表明γ型石墨炔是比較穩(wěn)定的結(jié)構(gòu), 它形成的γ型石墨炔納米管也是比較穩(wěn)定的[10]. 2013年王玉生[11]研究了Ca修飾的石墨炔納米管, 吸附能在0.13~0.33 eV/H2之間, 每個(gè)Ca原子可以吸附4個(gè)氫分子. 由于Ca原子相對質(zhì)量比較大, 儲氫質(zhì)量比不高, 故嘗試另外一種過渡金屬進(jìn)行修飾. 很多研究發(fā)現(xiàn)Li修飾的材料擁有良好的儲氫性能[12-13], 它的原子質(zhì)量較低, 因此運(yùn)用基于第一性原理密度泛函理論(DFT)的計(jì)算方法研究了Li修飾的γ型石墨炔納米管的儲氫性能, 模擬分析其在儲氫領(lǐng)域的性能并探尋其應(yīng)用潛力. 這些研究可為今后設(shè)計(jì)高性能的儲氫納米材料奠定理論基礎(chǔ).

    2 理論模型與計(jì)算方法

    本文應(yīng)用基于第一性原理密度泛函理論(DFT)的第一性原理計(jì)算方法(CASTEP軟件包)對石墨炔模型進(jìn)行構(gòu)建和計(jì)算. 石墨炔是由苯環(huán)鏈接炔鍵共軛形成的, 結(jié)構(gòu)是全碳分子的二維平面網(wǎng)狀, 它的晶格參數(shù)為a=1.407 ?,b=1.394 ?,c=1.226 ?, 空間夾角分別是α=90°,β=90°,γ=120°. 由于γ型石墨炔納米管是最穩(wěn)定的, 因此選用γ相單胞作為基礎(chǔ)模型進(jìn)行卷管得到管徑為zigzag型(2,1)的單胞模型. 本研究對石墨炔納米管單胞布里淵區(qū)的K點(diǎn)選取為2×2×1, 最佳截?cái)嗄転?00 eV, 能量收斂精度1.0×10-5eV/atom, 原子間相互作用力收斂標(biāo)準(zhǔn)為0.01 eV/?, 最大應(yīng)力偏差精度設(shè)置為0.05 GPa.

    3 計(jì)算分析與討論

    3.1 Li修飾石墨炔納米管的穩(wěn)定性及性能

    石墨炔片層理論模型有三種, 如圖1(a)是α-graphdyne片層理論模型, 碳碳單鍵、雙鍵以及三鍵鍵長分別為1.388、1.240和1.410 ?. 如圖1(b)是β-graphdyne片層理論模型, 碳碳單鍵、雙鍵以及三鍵鍵長分別為1.43、1.340和1.2?. 如圖1(c)是γ-graphdyne片層理論模型, 碳碳單鍵、π鍵以及三鍵鍵長分別為1.407、1.394和1.226 ?.

    圖1 (a) α石墨炔片層模型; (b) β石墨炔片層模型; (c) γ石墨炔片層模型Fig.1 (a) α-graphdyne; (b) β-graphdyne; (c) γ-graphdyne

    分別對石墨炔α、β、γ相片層模型進(jìn)行優(yōu)化與計(jì)算得到γ相體系的能量最低的結(jié)果, 因此γ相石墨炔是三種結(jié)構(gòu)中穩(wěn)定性最好的. 將γ相石墨炔二維片層理論模型沿著n方向的片層模型卷曲, 石墨炔納米管沿著m方向生長, 構(gòu)建的為zigzag型γ-GNT. 沿著m方向?qū)⑹财瑢幽P途砬?石墨炔納米管沿著n方向生長, 構(gòu)建的為armchair型γ-GNT. 本文選擇zigzag型γ-GNT作為研究對象, 圖2是管徑為zigzag(2,1)γ-GNT理論模型,α=β=90°,γ=120°.

    本文計(jì)算了(2,1)-(12,6)管徑的石墨炔納米管的能帶結(jié)構(gòu)如圖2. 從圖2中可以看出石墨炔納米管的導(dǎo)帶底和價(jià)帶頂位于同一位置, 證明了石墨炔納米管屬于直接帶隙半導(dǎo)體材料, 并且研究不同管徑得出的禁帶平均寬度在0.38~0.63 eV范圍與參考文獻(xiàn)中所述一致[14].

    圖2 zigzag型γ-石墨炔管(2,1)~(12,6)能帶結(jié)構(gòu)圖Fig.2 Band structures of zigzag (2,1)~(12,6)-GNT

    為了進(jìn)一步研究石墨炔納米管被修飾后的性能, 選擇建立管徑為zigzag型(2,1)γ相石墨炔管, 該體系包含48個(gè)C原子, 如圖3.

    圖3 zigzag型γ-GNT理論模型Fig.3 Theoretical structure model of zigzag γ-GNT

    研究表明氫的有效吸附能選擇在0.13~0.7 eV[11]之間, 吸附能太小則無法吸附氫, 吸附能太大則不利于氫的利用. 定義Li修飾的石墨炔納米管儲存氫的吸附能公式為[15]:

    (1)

    其中Ead表示吸附能,n表示H2分子的數(shù)目,E(Li/GNT)、E(H2)、E[n(H2)+Li/GNT]分別表示Li修飾GNT后體系的總能量、一個(gè)孤立的H2分子的能量、Li修飾的GNT體系吸附n個(gè)H2分子后體系的總能量.

    定義被Li修飾的石墨炔納米管計(jì)算總能量的公式為:

    Eb=E(GNT)+E(Li)-E(GNT+Li)

    (2)

    其中Eb表示總能量,E(GNT)代表石墨炔納米管體系能量,E(Li)表示Li原子能量,E(Li+GNT)表示Li修飾石墨炔納米管后的體系能量.

    為了使研究目標(biāo)具有一致性和普遍性, 研究一個(gè)Li原子在zigzag型γ-GNT單胞模型上的吸附情況. zigzag型γ-GNT單胞模型上有五個(gè)位置提供給Li進(jìn)行修飾, 分別是六元環(huán)的中心, 三個(gè)不同的C-C鍵的橋位, 乙炔鍵所圍成的十二元環(huán). 進(jìn)行結(jié)構(gòu)優(yōu)化后, 根據(jù)公式(2)分析后表明Li原子吸附在乙炔鍵所圍成的十二元環(huán)位置能量為-7.599 164 74×103eV, Li原子吸附在六元環(huán)位置的能量為-7.598 260 57×103eV, 而其他三個(gè)橋位不穩(wěn)定, 經(jīng)過弛豫Li原子會移動到十二元環(huán)處, 能量最低的位置為乙炔鍵所圍成的十二元環(huán)處, 因此它是最佳修飾位, 如圖4.

    圖4 Li原子處于十二元環(huán)修飾位

    Fig.4 Structure of Li on the twelve bonds constituted by acetylene of GNTs

    為了驗(yàn)證經(jīng)過Li修飾的zigzag型γ-GNT單胞模型的儲氫性能比沒修飾過的優(yōu)越, 給出了zigzag型γ-GNT單胞模型吸附氫, Li修飾的zigzag型γ-GNT單胞模型上未吸附氫, 以及Li修飾的zigzag型γ-GNT單胞模型吸附氫的分波態(tài)密度圖, 如圖5, 6, 7所示.

    圖5(a)與(b)是未修飾的zigzag型γ-GNT單胞模型吸附氫分子中氫原子與碳原子的分波態(tài)密度圖, 從圖5看出在費(fèi)米能級處, H的s軌道只有微弱的能量, 與C的相互作用微弱是由于靜電作用力為主要吸附力, 因此吸附氫的能力比較弱.

    圖6(a)與(b)是Li修飾zigzag型γ-GNT單胞模型未吸附氫分子中鋰原子與碳原子的分波態(tài)密度圖, 從圖6中可看出在費(fèi)米能級處, Li的s軌道與C的p軌道有軌道雜化[11], 因此兩者之間有較強(qiáng)的作用力, 比較穩(wěn)定.

    從圖7中可看出, GNT與Li有良好的軌道雜化, 多了化學(xué)鍵的作用, H也比純凈時(shí)的能量有所提高, Li在其中充當(dāng)橋梁作用, 使石墨炔對氫的吸附能力變強(qiáng). Li修飾的zigzag型γ-GNT單胞模型的穩(wěn)定性較高, H與Li之間的軌道雜化和靜電場作用以及體系的化學(xué)鍵作用力共同提高了整個(gè)體系的吸附能[11], 它能夠儲存更多的H2分子, 證明了用Li修飾石墨炔納米管的理論可行性.

    圖5 (a)石墨炔納米管吸附氫中H原子的分波態(tài)密度圖;(b)石墨炔納米管吸附氫中C原子的分波態(tài)密度圖

    Fig.5 (a) Partial density of states (PDOS) of H in GNTs adsorb hydrogen molecule; (b) PDOS of C in GNTs adsorb hydrogen molecule

    圖6 (a)Li修飾石墨炔納米管未吸附氫中Li原子的分波態(tài)密度圖;(b)Li修飾石墨炔納米管未吸附氫中C原子的分波態(tài)密度圖

    Fig.6 (a)PDOS of Li in Li decorated GNTs; (b) PDOS of C in Li decorated GNTs

    圖7 (a) Li修飾的石墨炔納米管吸附氫中Li原子的分波態(tài)密度圖; (b) Li修飾的石墨炔納米管吸附氫中氫原子的分波態(tài)密度圖; (c) Li修飾的石墨炔納米管吸附氫中C原子的分波態(tài)密度圖

    Fig.7 (a) PDOS of Li in Li decorated GNTs adsorb hydrogen molecule; (b) PDOS of H in Li decorated GNTs adsorb hydrogen molecule; (c) PDOS of C in Li decorated GNTs adsorb hydrogen molecule

    3.2 儲氫性能的研究

    在找到Li修飾的zigzag型γ-GNT單胞模型最佳修飾位后, 開始往最佳修飾位處添加氫分子, 加入一個(gè)氫分子之后通過CASTAP軟件包優(yōu)化和計(jì)算得出Li修飾的石墨炔納米管的能量, 通過公式(1)計(jì)算出氫的吸附能, 再加入第二個(gè)氫分子, 再算出氫的吸附能, 依次類推, 得到的分子模型如圖8, 計(jì)算結(jié)果如表1.

    從表1看出, 隨著氫分子的加入系統(tǒng)的吸附能逐漸降低. 當(dāng)Li修飾的石墨炔納米管吸氫分子數(shù)達(dá)到8時(shí), 它的吸附能為0.119 503 8 eV, 小于氫分子要求的最低吸附能0.13 eV. 因此系統(tǒng)無法

    圖8 Li修飾的石墨炔納米管吸附七個(gè)氫分子模型

    Fig.8 Structure of Li decorated GNTs adsorb 7 hydrogen molecules

    吸附8個(gè)氫分子, 它的最大儲氫量為7個(gè)氫分子. 只有1個(gè)Li修飾GNT時(shí), 吸附的H2分子在該體系中的質(zhì)量比達(dá)到2.34 wt%, 吸附能在0.13~0.36 eV/H2. 因此可以看出Li修飾的石墨炔納米管在儲氫性能方面具有極大的優(yōu)勢和潛力.

    表1 鋰修飾的石墨炔納米管吸附能統(tǒng)計(jì)表

    Tab.1 Adsorption energies of Li decorated graphdiyne nanotubes

    存儲氫分子個(gè)數(shù)E(Li/GNT) /(103 eV)nE(H2) /eVE(nH2+Li/GNT) /(103 eV)Eab/eVl-7.599 164 74-31.56-7.631 086 490.361 750 02-7.599 164 74-63.12-7.662 833 690.274 475 03-7.599 164 74-94.68-7.694 317 420.157 560 04-7.599 164 74-126.21-7.725 983 610.144 732 55-7.599 164 74-157.80-7.757 643 070.135 666 06-7.599 164 74-189.36-7.789 310 240.130 916 77-7.599 164 74-220.92-7.820 995 460.130 102 98-7.599 164 74-252.48-7.852 600 770.119 503 8

    4 結(jié) 論

    通過基于密度泛函理論的第一性原理方法研究了Li修飾γ石墨炔納米管的儲氫性能得到了以下結(jié)論:(1) Li原子能穩(wěn)定的吸附在zigzag型γ-GNT單胞模型上, 它的最佳修飾位是乙炔鍵所圍成的十二元環(huán)處. (2) 隨著Li修飾的zigzag型γ-GNT單胞模型吸附氫分子個(gè)數(shù)的增加, 氫的吸附能逐漸降低, 由于吸附氫分子數(shù)達(dá)到8時(shí), 氫的吸附能小于0.13 eV, 因此系統(tǒng)在常溫下最大吸附氫的個(gè)數(shù)為7個(gè)H2分子. (3) 單個(gè)Li修飾zigzag型γ-GNT單胞模型, 吸附的H2分子在該體系中的質(zhì)量比達(dá)到2.34 wt%, 吸附能在0.13~0.36 eV/H2, 而以往的單個(gè)Ca修飾zigzag型γ-GNT單胞模型時(shí)只能吸附4個(gè)H2分子且質(zhì)量比僅為1.28 wt%[11], 因此該系統(tǒng)吸附能是比較理想的并且性能優(yōu)秀的.

    綜上所述, 本文研究的Li修飾的石墨炔納米管儲氫性能優(yōu)越為設(shè)計(jì)儲氫性能材料提供了理論基礎(chǔ).

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