基于硅與非線性介質(zhì)混合的超表面三次諧波產(chǎn)生

陶偉

摘 要：為了滿足大數(shù)據(jù)、云計算等大容量數(shù)據(jù)通信對高速通信系統(tǒng)和數(shù)據(jù)中心互連的帶寬、速率和時延的要求，基于光子集成器件的非線性效應(yīng)在各種光傳輸和信號處理系統(tǒng)中成為近年來的研究熱點和重點之一。非線性光學(xué)三次諧波產(chǎn)生對于實現(xiàn)高速的信號傳輸與處理具有重大價值，人們期望在光器件中以更低功率的光源實現(xiàn)三次諧波的產(chǎn)生或者在一定功率的光源下實現(xiàn)更高的三次諧波轉(zhuǎn)換效率。本文提出在硅與非線性材料DDMEBT混合的超表面體系上，通過聯(lián)合Fano諧振和狹縫波導(dǎo)的光局域增強，實現(xiàn)具有較高的三次諧波轉(zhuǎn)換效率。首先將硅和非線性介質(zhì)DDMEBT混合構(gòu)成超表面結(jié)構(gòu)，在該結(jié)構(gòu)中產(chǎn)生法諾諧振，實現(xiàn)局域電場的增強。其次，引進狹縫效應(yīng)，將光強限制在狹縫區(qū)域，增強光與非線性介質(zhì)的相互作用強度，進一步增強局域電場，實現(xiàn)三次諧波的產(chǎn)生。最后，對基于法諾共振和狹縫效應(yīng)的超表面結(jié)構(gòu)與體硅結(jié)構(gòu)對比發(fā)現(xiàn)，所提出的超表面結(jié)構(gòu)的三次諧波轉(zhuǎn)換效率相較于體硅提升了330多倍。

關(guān)鍵詞：硅超表面;法諾共振;狹縫效應(yīng);三次諧波

中圖分類號：O485 文獻標(biāo)識碼：A 文章編號：1671-2064（2020）06-0086-04

0 引言

大數(shù)據(jù)、云計算、物聯(lián)網(wǎng)等大容量數(shù)據(jù)通信場景日益增加，對高速通信系統(tǒng)和數(shù)據(jù)中心互連的帶寬、速率和時延提出了更高的要求。以全光器件構(gòu)成的光通信網(wǎng)絡(luò)因具有大容量、高速率、低損耗等優(yōu)點，可以滿足人們對通信容量及信息交換的需求?；诠鈱W(xué)非線性的三次諧波因能夠?qū)崿F(xiàn)光信號處理在高速大容量光通信中起著關(guān)鍵作用，在波長轉(zhuǎn)換[1]、全光開關(guān)處理[2]和信號再生[3]等通信領(lǐng)域均有著廣泛的應(yīng)用。為了拓展三次諧波的應(yīng)用，人們期望在超表面結(jié)構(gòu)中以更低功率的光源實現(xiàn)三次諧波的產(chǎn)生或者在一定功率的光源下實現(xiàn)更高的三次諧波轉(zhuǎn)換效率。為滿足這些要求，通過設(shè)計不同的超材料和超表面結(jié)構(gòu)，實現(xiàn)電磁波的自由控制和電磁場的共振增強，增強光與非線性材料之間的相互作用強度，從而提高三次諧波轉(zhuǎn)換效率。近年來，大多數(shù)非線性光學(xué)超表面都是由金屬等離子納米結(jié)構(gòu)實現(xiàn)[4，5]，盡管等離子體共振的“熱點”可以顯著地增強非線性光學(xué)效應(yīng)，但其產(chǎn)生的三次諧波轉(zhuǎn)換效率受到金屬的歐姆損耗以及低損傷閾值的限制。而最近的實驗表明，非線性介質(zhì)超表面結(jié)構(gòu)可以克服上述金屬超表面所固有的局限性?；诠韬玩N材料的納米結(jié)構(gòu)中的Mie共振表明[6]，其增強THG轉(zhuǎn)換效率的能力相較于體硅高100倍，借助于法諾共振，其增強因子高達105[7]。然而這些超表面結(jié)構(gòu)復(fù)雜，制作難度大，而且三次諧波的轉(zhuǎn)換效率受到硅材料的雙光子吸收和損傷閾值的限制。若能選擇一種在C波段無雙光子吸收和高損耗閾值的非線性材料與硅相結(jié)合，或許能改善硅材料所帶來的限制，從而進一步提高三次諧波的轉(zhuǎn)換效率。

因此，本文提出在硅與非線性材料DDMEBT混合的超表面結(jié)構(gòu)上實現(xiàn)較高的三次諧波轉(zhuǎn)換效率的新方案。在SOI晶片上，將具有較高的三階非線性極化率和低損耗的非線性材料DDMEBT與硅混合，在該結(jié)構(gòu)中引入Fano共振和slot效應(yīng)的聯(lián)合增強作用，實現(xiàn)三次諧波轉(zhuǎn)換效率的提升。所提出的超表面結(jié)構(gòu)的三次諧波轉(zhuǎn)換效率相較于體硅提升了330多倍，且該超表面結(jié)構(gòu)與基于SOI的CMOS工藝完全兼容，具有易集成、制作工藝簡單、低損耗高三次諧波轉(zhuǎn)換效率的特點。

1 模型設(shè)計及分析

1.1 結(jié)構(gòu)設(shè)計

本文所提出的非線性超表面結(jié)構(gòu)如圖1所示，在厚度為3微米的二氧化硅基底上方，有220納米厚的硅層和DDMEBT聚合物交替組成的光柵層，光柵層上面為空氣。每個周期中硅波導(dǎo)的寬度相同均為Wh，硅兩側(cè)的非線性材料寬度相同均為WL，狹縫區(qū)域的非線性材料寬度為WS。硅的材料參數(shù)取自文獻[8]，二氧化硅的折射率取1.44，非線性材料DDMEBT的折射率為1.80。DDMEBT材料在近紅外波段具有較高的三階非線性極化率χ（3）和較低的材料吸收系數(shù)，可以大大提高三次諧波轉(zhuǎn)換效率。

1.2 Fano共振

法諾共振（Fano Resonance）是一種產(chǎn)生非對稱譜線型的共振現(xiàn)象[9]，它是由離散態(tài)與連續(xù)態(tài)之間發(fā)生相長相消干涉產(chǎn)生?；贔ano共振的全介質(zhì)超表面結(jié)構(gòu)既避免了由材料產(chǎn)生的歐姆損耗，又利用了由Fano共振在其共振頻率處產(chǎn)生的極大電磁場增強，可以增強光與非線性介質(zhì)材料DDMEBT的相互作用，提高三次諧波的轉(zhuǎn)換效率。

為了說明圖1的結(jié)構(gòu)能夠產(chǎn)生Fano共振并增強局域電場能力，我們采用嚴(yán)格耦合波分析法（RCWA）[10]對該結(jié)構(gòu)（WL為270納米，WH為210納米，WS為80納米）進行建模和分析，其中利用了周期性邊界條件。在我們的計算中，我們考慮從結(jié)構(gòu)頂部入射TM極化波（沿y軸方向極化的磁場H），計算得到該結(jié)構(gòu)的線性反射譜如圖2（a）所示。結(jié)果表明，在波長為1.548微米處產(chǎn)生了一個尖銳的Fano共振峰。品質(zhì)因子（Q值）作為Fano共振的物理描述，衡量Fano共振的諧振強度，Q值因子越大，表明諧振強度越大，局域電場增強能力越大。Q值因子的計算公式為Q=λ/Δλ，其中λ為共振波長，Δλ為共振線寬。計算得到該結(jié)構(gòu)尺寸下的Q值約為62，高品質(zhì)因子表明該超表面具有很強的光約束能力。通過分析超表面結(jié)構(gòu)中的電場及其矢量圖分布，如圖2（b）所示，可以發(fā)現(xiàn)兩側(cè)的硅波導(dǎo)區(qū)域產(chǎn)生了方向相反的圓形位移電偶極子，增強了狹縫區(qū)域的電場強度。

Fano共振線型的形狀和Q值因子的大小在很大程度上取決于超表面的結(jié)構(gòu)尺寸，所以需要探究超表面尺寸變化對于Fano共振的影響。這里采用控制變量法，研究當(dāng)WL為270納米，WH為210納米，WS為80納米時，改變WS，WH和WL對品質(zhì)因子Q值和諧振波長的影響。

品質(zhì)因子和諧振波長隨各參數(shù)的變化如圖3所示。圖3（a）表示在固定參數(shù)WH和WL的大?。╓L=270nm，WH=210nm）時，品質(zhì)因子和共振波長隨參數(shù)WS變化的曲線圖?？梢园l(fā)現(xiàn)，當(dāng)WS增大時，品質(zhì)因子也逐漸增大，而共振波長向長波長方向偏移。圖3（b）表示在固定參數(shù)WS和WL的大?。╓L=270nm，WS=80nm）時，品質(zhì)因子和共振波長隨參數(shù)WH變化的曲線圖?？梢园l(fā)現(xiàn)，當(dāng)WH增大時，共振波長向長波長方向偏移。當(dāng)WH達到220nm時，品質(zhì)因子的大小達到最大值，此時共振達到了最強點。圖3（c）表示在固定參數(shù)WS和WH的大?。╓H=210nm，WS=80nm）時，品質(zhì)因子和共振波長隨參數(shù)WL變化的曲線圖?？梢园l(fā)現(xiàn)，當(dāng)WL增大時，共振波長向長波長方向偏移。當(dāng)WL達到250nm時，品質(zhì)因子的大小達到最小值，此后繼續(xù)增加。總之，隨著WL、WH和WS的增大，共振波長都向長波長方向偏移，需要在共振波長接近1550nm處選擇較好的尺寸。

1.3 狹縫效應(yīng)

2004年Lipson教授提出了一種由兩側(cè)高折射率材料及中間低折射率材料（或空氣縫隙）組成的狹縫波導(dǎo)，因其具有將光限制在極窄小的低折射率槽區(qū)的能力而備受關(guān)注[11]，利用成熟的CMOS工藝，可以在絕緣襯底上的硅平臺上制備低損耗的硅狹縫波導(dǎo)結(jié)構(gòu)。本文所提出的狹縫超表面結(jié)構(gòu)是220納米厚的硅層和DDMEBT聚合物交替組成的光柵層，狹縫區(qū)域為填充的低折射率DDMEBT材料。狹縫區(qū)域的光限制能力越強，則能以更低功率的光源實現(xiàn)THG。各參數(shù)之間的關(guān)系為WL>Wh>WS。

為了使圖1的超表面結(jié)構(gòu)的狹縫區(qū)域獲得較高的電場強度，通過嚴(yán)格耦合波分析法（RCWA）計算不同尺寸下超表面結(jié)構(gòu)中的光場能量分布及光限制因子。在我們的計算中，我們考慮從結(jié)構(gòu)頂部入射的TM極化波（沿y方向的磁場H）。在狹縫區(qū)域的光場限制因子TS定義為[12]：

式中，E（x，y）為電場矢量，S為狹縫區(qū)域面積，T為單個周期光柵層區(qū)域面積（其中狹縫區(qū)域是光柵層區(qū)域的一部分，如圖1（b）所示）。

最終優(yōu)化參數(shù)如下：WL為270納米，Wh為210納米，WS為80納米，此時的超表面結(jié)構(gòu)所對應(yīng)的光限制因子和歸一化光強都較大，分別為55.61%和31.59μm-2。基于狹縫效應(yīng)，分別分析狹縫寬度WS、硅波導(dǎo)寬度Wh和硅兩側(cè)非線性區(qū)域?qū)挾萕L對光限制因子和歸一化光強的影響，如圖4所示。

通過采用嚴(yán)格耦合波分析法計算狹縫尺寸WS對于光限制因子和歸一化光強的影響如圖4（b）所示。結(jié)果表明，隨著WS的增加，光限制因子T先增大后減小，歸一化光強I一直減小。隨著狹縫寬度WS的增大，使得更多的光進入了狹縫區(qū)域，那么T的百分比便會增大，但隨著狹縫區(qū)域?qū)挾仍黾?，狹縫區(qū)域面積也會增大，所以導(dǎo)致歸一化光強密度減小，隨著WS繼續(xù)增大，更多的光泄露到波導(dǎo)中，狹縫對于光的限制能力減小，隨之T也逐漸減小。硅波導(dǎo)寬度WH改變對于光限制因子T及歸一化光強I的影響如圖4（c）所示。結(jié)果表明，隨著WH的增加，光限制因子T和歸一化光強I都是先增大后減小，T和I變化趨勢相同，這是由于當(dāng)WH接近WS時，部分光泄露到硅波導(dǎo)中，狹縫對于光的限制能力降低，當(dāng)WH逐漸大于WS時，狹縫波導(dǎo)的光限制能力增強，當(dāng)WH相較于WS達到一定尺寸時，狹縫波導(dǎo)對光的限制能力達到最大，WH再增大時，光限制因子就會減小;WH的變化不影響?yīng)M縫區(qū)域面積的變化，所以光限制因子T和歸一化光強I的變化趨勢相同。硅波導(dǎo)兩側(cè)非線性材料區(qū)域?qū)挾萕L變化對于光限制因子T及歸一化光強I的影響如圖4（d）所示。結(jié)果表明，隨著WL的增加，光限制因子T和歸一化光強I都是先增大后減小，T和I變化趨勢相同。這是由于當(dāng)WL接近WH時，部分光泄露到硅波導(dǎo)中，狹縫對于光的限制能力降低，當(dāng)WL逐漸大于WH時，狹縫波導(dǎo)的光限制能力增強，當(dāng)WL相較于WH達到一定尺寸時，狹縫波導(dǎo)對光的限制能力達到最大，WL再增大時，光限制因子就會減小;WL的變化不影響?yīng)M縫區(qū)域面積的變化，所以WL變化時，光限制因子T和歸一化光強I的變化趨勢相同。總之，狹縫效應(yīng)可以增強狹縫區(qū)域的光強，提高三次諧波的轉(zhuǎn)換效率。

為了使狹縫區(qū)域的電場強度增幅最大化，需要同時考慮狹縫效應(yīng)和法諾共振效果，兩者都最大時，才能取得較好效果。通過進一步計算細化尺寸參數(shù)，使得WL在260nm～280nm之間變化，WH在200nm～220nm之間變化，WL在60nm～80nm之間變化。計算得到，在WL=276nm，WH=204nm，WS=82nm時，光限制因子T為56.53%，歸一化光強I為31.33μm-2，Q值因子為70.14，共振波長為1543nm;在WL=280nm，WH=200nm，WS=82nm時，光限制因子T為56.26%，歸一化光強I為31.19μm-2，Q值因子為77.05，共振波長為1541nm，綜合考慮，選擇前者的尺寸較為合理。雖然從T、I、Q和共振波長幾個因素考慮，兩者數(shù)據(jù)差別較小，但兩者狹縫區(qū)域面積相同，前者電場強度更大，所以選擇該參數(shù)。

2 結(jié)果和討論

最終目的是以低功率光源實現(xiàn)較高的THG轉(zhuǎn)換效率。通過時域有限差分法（FDTD）[13]計算尺寸為WL=276nm，WH=

204nm，WS=82nm時的三次諧波轉(zhuǎn)換效率。仿真使用1550nm的激光光源，入射振幅為1。非線性材料DDMEBT聚合物在1550nm處的三階極化率為χ（3）（DDMEBT）=1×10-19m2V-2，硅在1550nm處的非線性折射率為n2=5×10-18m2W-1。計算該超表面結(jié)構(gòu)的三次諧波轉(zhuǎn)換效率，結(jié)果如圖5所示。

從圖5可以發(fā)現(xiàn)，在頻率ω=1/1.55時，可以得到基波傳輸功率峰值，在頻率為3ω處可以得到轉(zhuǎn)換后的三次諧波的峰值，轉(zhuǎn)換效率η=P（3ω）/P（ω）=6.21×10-11。

當(dāng)三次諧波轉(zhuǎn)換效率最大時，即轉(zhuǎn)換效率為6.21×10-11時，狹縫效應(yīng)所帶來的光場限制因子和歸一化光強或者Fano共振的Q值因子均不在最大值。由于光限制因子和歸一化光強最大時的尺寸，對于Fano共振而言，此時Q值因子不是最大值，且此時的共振波長與1550nm相差較大。由圖4可以看出，當(dāng)WH和WL變化時，光限制因子和歸一化光強的變化趨勢是不同步的。如當(dāng)WL=240nm，WH=190nm，WS=190nm時，光限制因子為68.57%，歸一化光強為16.41μm-2，Q值因子為308.6，此時的三次諧波轉(zhuǎn)換效率為4.36×10-11，盡管Q值因子很大，但其轉(zhuǎn)換效率依然小于6.21×10-11。在相同條件下計算220納米厚的硅平板，得到其三次諧波轉(zhuǎn)換效率為1.85×10-13?；诠枧c非線性介質(zhì)混合超表面的三次諧波轉(zhuǎn)換效率是體硅的336倍。因此，應(yīng)該合理設(shè)置超表面結(jié)構(gòu)尺寸參數(shù)，在滿足狹縫效應(yīng)和Fano共振的基礎(chǔ)上，使得兩者的衡量值盡可能的大，以獲得更大的三次諧波轉(zhuǎn)換效率。

3 總結(jié)

將硅與非線性增益材料DDMEBT相結(jié)合在SOI平臺上構(gòu)成超表面結(jié)構(gòu)，實現(xiàn)了以較低功率的光源激發(fā)三次諧波。該超表面由于磁偶極子諧振，使得結(jié)構(gòu)中產(chǎn)生了較高的法諾共振Q值因子，增強了超表面中的區(qū)域電磁場強度。同時在該超表面結(jié)構(gòu)中引入狹縫效應(yīng)，進一步增強了局域電場強度，促進了光與非線性介質(zhì)的相互作用，提高了三次諧波的轉(zhuǎn)換效率。隨著非線性增益材料DDMEBT的引入，與純硅相比，更能增強超表面的三次諧波產(chǎn)生。通過調(diào)整超表面輪廓，可以調(diào)節(jié)Fano共振而獲得高達70的Q值因子以及增強局域電磁場強度，增強光與非線性增益材料的相互作用。通過調(diào)節(jié)超表面的占空比，引入狹縫效應(yīng)，獲得了高達56%的光場限制因子和31μm-2的歸一化光強，極大地增強了狹縫區(qū)域的光場強度，使得能夠以較低功率的光源實現(xiàn)三次諧波的產(chǎn)生，獲得了6.21×10-11的轉(zhuǎn)換效率，相較于體硅，增強了336倍。綜上所述，將硅與非線性增益材料相結(jié)合，相較于純硅光子結(jié)構(gòu)，更容易實現(xiàn)三次諧波的產(chǎn)生。由硅和非線性介質(zhì)結(jié)合的超表面結(jié)構(gòu)，引入Fano共振和狹縫效應(yīng)，可以進一步以較低的光功率實現(xiàn)三次諧波的產(chǎn)生，在產(chǎn)生新波段激光等方面具有很高的應(yīng)用價值。

參考文獻

[1] Nahata A ，Linke R A ，Ishi T ，et al.Enhanced nonlinear optical conversion from a periodically nanostructured metal film[J].Optics Letters，2003，28（6）：423-425.

[2] Koos C ，Vorreau P ，Vallaitis T ，et al.All-optical high-speed signal processing with silicon–organic hybrid slot waveguides[J].Nature Photonics，2009，3（4）：216-219.

[3] Salem R ，F(xiàn)oster M A ，Turner A C ，et al.Signal regeneration using low-power four-wave mixing on silicon chip[J].Nature Photonics，2007，2（1）：35-38.

[4] Hentschel M ，Utikal T ，Giessen H ，et al.Quantitative Modeling of the Third Harmonic Emission Spectrum of Plasmonic Nanoantennas[J].Nano Letters，2012，12（7）：3778-3782.

[5] Metzger B ，Schumacher T ，Hentschel M ，et al.Third Harmonic Mechanism in Complex Plasmonic Fano Structures[J].Acs Photonics，2014，1（6）：471-476.

[6] Shcherbakov M R ，Neshev D N ，Hopkins B ，et al.Enhanced Third-Harmonic Generation in Silicon Nanoparticles Driven by Magnetic Response[J].Nano Letters，2014，14（11）：6488-6492.

[7] Yang Y ，Wang W ，Boulesbaa A ，et al.Nonlinear Fano-Resonant Dielectric Metasurfaces[J].Nano Letters，2015，15（11）：90.

[8] Koos C ，Vorreau P ，Vallaitis T ，et al.All-optical high-speed signal processing with silicon–organic hybrid slot waveguides[J].Nature Photonics，2009，3（4）：216-219.

[9] Andrey E. Miroshnichenko，Sergej Flach，Yuri S Kivshar. Fano resonance in nanoscale structures[J].Review of Modern Physics，2009，82（3）：2257-2298.

[10] Liu V ，F(xiàn)an S .S4 ： A free electromagnetic solver for layered periodic structures[J].Computer Physics Communications，2012，183（10）：2233-2244.

[11] Almeida V R.Guiding and confining light in void nanostructure[J].Opt Lett，2004，29（11）：1209-1211.

[12] Dell"Olio F ，Passaro V M .Optical sensing by optimized silicon slot waveguides[J].Optics Express，2007，15（8）：4977-93.

[13] Shibanuma T ，Grinblat G ，Albella P ，et al.Efficient Third Harmonic Generation from Metal–Dielectric Hybrid Nanoantennas[J].Nano Letters，2017，17（4）：2647-2651.