基于核電站管道系統(tǒng)防護(hù)的沉積問題研究

趙延鵬，吳志鋒，金 碩，王 皓，張傳新，王富強

（1.遼寧紅沿河核電有限公司安全質(zhì)保部，遼寧大連116300；2.哈爾濱工業(yè)大學(xué)（威海）新能源學(xué)院，山東威海264209）

隨著社會的發(fā)展及人民生活水平的提高，能源的需求和使用量不斷增大，全球面臨著能源危機以及傳統(tǒng)能源消耗帶來的環(huán)境污染等重大問題。核電與火電、水電一同被稱為世界能源的三大支柱，在世界能源結(jié)構(gòu)中占有舉足輕重的地位[1]，因此核電系統(tǒng)的安全運行至關(guān)重要。在核電站管道系統(tǒng)中，因腐蝕產(chǎn)生的腐蝕顆粒沉積在管道內(nèi)形成輻射場，嚴(yán)重威脅檢修人員的身體健康，必須引起足夠的重視。

在正常的運行條件下（無因包殼破損導(dǎo)致裂變產(chǎn)物泄漏），放射性污染的主要來源是放射性腐蝕產(chǎn)物[1-5]。這些腐蝕產(chǎn)物從建造材料中分離，在堆芯處活化并在主冷卻回路中沉淀下來。

國內(nèi)外對于固體顆粒在管道內(nèi)的沉積主要采用實驗和數(shù)值模擬研究。在實驗研究方面，郭麗瀟等[6]通過實驗研究氦氣載帶的石墨粉塵在高溫氣冷堆蒸汽發(fā)生器內(nèi)部特征結(jié)構(gòu)處的沉積情況，發(fā)現(xiàn)蒸汽發(fā)生器入孔處會有大量的石墨粉塵殘留且換熱單元下部沉積大于上部沉積；李存磊等[7]通過重力流流體實驗，確定了重力流沉積不同巖相的成因及展布規(guī)律。姚園[8]闡述了渤海油田油管腐蝕結(jié)垢的機理與現(xiàn)代化打撈工藝技術(shù)。在數(shù)值模擬研究方面，隨著計算機技術(shù)的迅猛發(fā)展，計算流體力學(xué)（Computational fluid dynamics，CFD）技術(shù)已經(jīng)被廣泛運用于管道內(nèi)顆粒沉積問題的研究。L.Tian等[9]以數(shù)值模擬的方式研究了不同的湍流模型以及壁面條件下管道內(nèi)的顆粒沉積情況，并與實驗數(shù)據(jù)進(jìn)行了對比，發(fā)現(xiàn)在預(yù)測顆粒沉積中采用雷諾應(yīng)力模型（RSM）要優(yōu)于采用其他模型；D.Mcglinchey等[10]基于無滑移的顆粒相壁面邊界條件，提出了常壓下90°彎管的計算模型；陳磊等[11]利用Lagrange顆粒軌道模型研究了水平彎管內(nèi)的硫沉積問題，發(fā)現(xiàn)硫顆粒在彎管中的沉積率隨流速、粒徑和彎曲比的增大而增大；H.Huseyin等[12]在數(shù)值模擬和實驗的基礎(chǔ)上，研究了90°豎彎管向上流動的氣固兩相流動特性，結(jié)果表明粗顆粒移動到彎管產(chǎn)生的自由流中，二次流使小顆粒穿過無顆粒區(qū)域；姚軍等[13]利用大渦模擬研究了腐蝕產(chǎn)物在核反應(yīng)堆冷卻回路中的沉積現(xiàn)象，發(fā)現(xiàn)小顆粒趨于沉積到管壁中心，大顆粒趨于沉積到管壁邊緣；薛峰等[14]通過數(shù)值模擬的方法分析了特征管道不同部位流速分布、粒子濃度分布對管壁沖蝕、沉積的影響。

雖然國內(nèi)外學(xué)者對沉積問題進(jìn)行了大量的研究，但都沒有針對性地研究帶有輻射性質(zhì)的微小顆粒對管道沉積的影響。本文根據(jù)相似原理與近似?；椒?，設(shè)計并搭建了能夠捕捉核電管道系統(tǒng)實際運行中關(guān)鍵參數(shù)的實驗臺，并且在搭建好的實驗臺上完成了90°水平彎管30 h的沉積實驗，詳細(xì)分析了90°水平彎管的沉積熱點區(qū)域問題，為核電站輻射劑量預(yù)測以及輻射防護(hù)提供了重要的參考數(shù)據(jù)。

1 實驗臺的搭建及30 h沉積實驗

1.1 管道沖蝕沉積流動實驗臺的搭建

流體在金屬管道以及儀器的過流部件中流動時，流體中攜帶的粒子會在管道內(nèi)發(fā)生沉積，而且對金屬表面產(chǎn)生腐蝕和剝離，而剝離的金屬氧化物會隨流體在管內(nèi)流動并在某些部位沉積。

管道沖蝕沉積流動特性實驗臺示意圖如圖1所示，管道沖蝕沉積流動特性實驗臺實物圖見圖2。

圖1 管道沖蝕沉積流動特性實驗臺示意圖

圖2 管道沖蝕沉積流動特性實驗臺實物圖

測試裝置由動力裝置和循環(huán)管路兩部分組成。其中，動力裝置由變頻器、三相變頻電機、具有超高分子聚乙烯內(nèi)襯的離心泵三部分組成。變頻器的輸入端連接三相電源，輸出端連接三相變頻電機，通過改變輸出端電源頻率控制三相電機轉(zhuǎn)速，從而達(dá)到控制管道介質(zhì)流速的目的；三相變頻電機后連超高分子聚乙烯內(nèi)襯離心泵，為離心泵提供動力；離心泵進(jìn)水口連接循環(huán)管道主管路末端，出水口連接循環(huán)管路主管路始端，由于離心泵進(jìn)出口口徑與管道口徑不能完全吻合，所以連接處使用變徑管進(jìn)行連接。

循環(huán)管路分為兩部分，一部分為循環(huán)主管路，另一部分為除鹽床支路管路。主管路由球閥、閘閥、測試管段、取樣管段、隔膜式壓力表、電磁流量計、儲液罐和PID溫控系統(tǒng)組成，各部件之間由PP-R管材連接。球閥安裝在離心泵進(jìn)水口，閘閥安裝在離心泵出水口，隔膜式壓力表安裝在閘閥之后。

除鹽床支路由閘閥、浮子流量計、過濾器、除鹽床組成，各部分由PP-R管材連接。該支路與離心泵出水口和隔膜式壓力表之間的主管路并聯(lián)；支路管路的流量通過調(diào)節(jié)閘閥開合，配合浮子流量計控制；過濾器采用0.45 μm的過濾濾芯，用于除去進(jìn)入支路的粒徑大于0.45 μm的粒子；除鹽床位于過濾器之后，內(nèi)裝核級陰陽離子樹脂，陰陽離子樹脂體積比為1∶1，用于過濾一定含量的陰陽離子。除鹽罐及過濾器實物圖如圖3所示，除鹽床安裝在支路管道中的實物圖如圖4所示。

圖3 除鹽罐及過濾器實物圖

圖4 除鹽床安裝在支路管道中的實物圖

彎管三維圖及實物圖如圖5所示。為了保證高流速、高溫條件下彎管部分的密封性，彎管與管道的連接必須緊固密封并保證測試彎管有一定的強度以承受夾緊力，所以該測試彎管使用聚甲醛（俗稱“賽鋼”）材料制作。

圖5 彎管三維圖及實物圖

彎管內(nèi)壁設(shè)計有容納測試樣片的凹槽，而且需要保證一定的精度，因此不可采取鑄造工藝；由于加工彎管為曲面加工，加工難度大，因此采用五軸加工工藝，以保證其加工精度。彎管采用管道、法蘭一體式設(shè)計，方便測試時的安裝和拆卸。彎管由內(nèi)外兩部分構(gòu)成，在每個部分的內(nèi)壁處，周向每隔60°、軸向每隔15°加工直徑為11.6 mm的凹槽，用于粘貼8 mm×8 mm的試片，共有42個凹槽。

主要儀器設(shè)備見表1。實驗中加入的金屬顆粒以及化學(xué)藥品質(zhì)量很小，為保證實驗精度，選用精度為0.000 1 g的分析天平。由激光粒度分析儀測得金屬粒子的粒徑為0.1～1.0 μm，平均粒徑為 6.0 μm。

1.2 X射線光電子能譜分析（XPS）

XPS是一種最主要的表面分析工具。XPS除了可以測得樣品的化學(xué)成分，還可以確定元素的化合狀態(tài)，并能半定量分析各個元素的含量。XPS的基本原理基于愛因斯坦光電定律，用一束具有一定能量的X射線照射固體樣品，入射X射線照射到樣片表面，光束被樣片表面原子吸收并將其能量傳遞給原子的某一殼層上的電子，此時電子把所得能量的一部分用于克服結(jié)合能和功函數(shù)，余下的能量作為動能而發(fā)射出來，成為光電子，這個過程就是光電效應(yīng)[15]。

表1 主要儀器設(shè)備

需要注意的是，XPS測得的元素含量為相對元素含量，并非絕對量，而本文需要測得金屬樣片表面沉積的金屬元素的質(zhì)量，所以必須將相對含量轉(zhuǎn)化為絕對含量。其方法如下：首先，測得各個待測元素相對于碳的含量，而304L不銹鋼的碳含量是可知的，本文選取其典型值0.02%（質(zhì)量分?jǐn)?shù)）；然后，計算XPS典型分析深度下的樣片質(zhì)量，XPS典型分析深度為3個原子厚度，約為6 nm，樣片橫截面尺寸為8 mm×8 mm，由此可得該體積內(nèi)碳元素絕對含量；最后，通過各元素相對于碳元素的含量計算各待測元素的絕對含量。

1.3 實驗方法

1.3.1 實驗前處理 首先，安裝試片和彎管。將50個試片的一面依次刻上序號1—42，留出8個未刻序號的試片待用，刻有序號的一面為反面，另一面為正面；使用200目的水砂紙打磨試片正面至光亮，以去除試片表面的污漬、銹跡，再用無水乙醇除油；將試片光面向外用硅膠嵌入凹槽內(nèi)，再將硅膠涂覆在測試管段接縫處，將兩半彎管進(jìn)行黏合，在室溫下干燥24 h，最后用螺栓固定到系統(tǒng)管路中。

為了保證在實驗過程中流體內(nèi)的硼酸和單水氫氧化鋰不被除鹽床中的樹脂吸收，必須對樹脂進(jìn)行預(yù)處理。配置硼酸質(zhì)量濃度22.500 g/L、氫氧化鋰質(zhì)量濃度0.005 g/L，加入5 L樹脂，在室溫下浸泡8 h，使樹脂充分吸收硼酸和單水氫氧化鋰；取5倍于樹脂體積的去離子水25 L沖洗樹脂，再用去離子水沖洗干凈樹脂罐；沖洗完成后，將樹脂倒入樹脂罐，并將樹脂罐置于支路除鹽床中。

將400 L去離子水注入儲水箱，打開PID溫控儀，將預(yù)設(shè)溫度調(diào)至60℃，啟動加熱器，計算所需粒子質(zhì)量。粒子相關(guān)參數(shù)見表2。

表2 粒子相關(guān)參數(shù)

1.3.2 正式實驗 在等溫控儀顯示水溫為60℃時，將稱量好的硼酸和氫氧化鋰倒入儲水箱中，開動變頻器并調(diào)至相應(yīng)頻率至主管路流量為13 m3/h；緩慢打開凈化支路閥門，直至支路流量為36 L/h，從取樣口用燒杯取出部分溶液，用量筒稱量72 mL的質(zhì)量分?jǐn)?shù)為25%的H2O2溶液于上述燒杯中，并將之前稱量好的氧化鎳等粒子也倒入溶液中，在水浴鍋中加熱至80℃；將上述配好的溶液倒入儲水箱中，開始計時，直至30 h實驗結(jié)束。

1.3.3 實驗后處理 實驗結(jié)束后，緩慢關(guān)閉支路閥門、變頻器、加熱器，打開取樣器閥門，使管內(nèi)流體回流進(jìn)儲液罐；卸下測試彎管，小心取下試片，去除硅膠，放入真空干燥箱，在50℃的溫度下干燥12 h，用鋁箔包好，通過XPS檢測試片表面各元素的沉積量。

2 實驗結(jié)果與分析

測試樣片取樣位置示意圖如圖6所示。測試樣片的點位依據(jù)實驗預(yù)測試結(jié)果選取，依次選取了9個沉積量較大或具有代表性的點位。圖6（a）中，在彎管周向角φ=0°（彎管最外側(cè)）的截面上，試片序號 1—4 號對應(yīng)的軸向角分別為 30°、45°、60°、75°。圖 6（b）中，在彎管軸向角為θ=45°(2號位)的截面上，試片序號2號及5—9號對應(yīng)的周向角分別為0°和 60°、120°、180°、240°、300°。

圖6 彎管上試片位置圖

2.1 軸向分析

分析彎管周向角φ=0°（彎管最外側(cè)）時試片上各元素的沉積質(zhì)量隨軸向角的變化情況。在周向角φ=0°時，F(xiàn)e、Cr、Mn 元素及 Co、Ni元素的沉積質(zhì)量隨軸向角的變化如圖7所示。圖7（b）中，虛線表示測試中心未檢測到的數(shù)據(jù)。

由圖7（a）可知，F(xiàn)e元素的沉積質(zhì)量比其他元素都多，在彎管入口30°處達(dá)到最大值，其值為2.86×10－8g，之后隨著軸向角的增大出現(xiàn)先降低后升高的現(xiàn)象；Cr元素的沉積質(zhì)量較Fe元素少，沉積質(zhì)量隨著軸向角的增大也出現(xiàn)先降低后升高的現(xiàn)象，但變化幅度不大，其沉積質(zhì)量的平均值約為6.94×10－9g；Mn元素沉積質(zhì)量的變化曲線比較緩和，其平均沉積質(zhì)量約為1.61×10－9g。

由圖 7（b）可知，軸向角從 60°增加到 75°時，Co元素的沉積質(zhì)量從1.40×10－10g增加到2.00×10－10g；軸向角從 30°經(jīng) 60°增加到 75°時，Ni元素的沉積質(zhì)量基本呈上升趨勢，但是從整體上看變化幅度不大，沉積質(zhì)量的平均值為5.94×10－11g。

圖7 Fe、Cr、Mn元素及 Co、Ni元素的沉積質(zhì)量隨軸向角的變化（周向角φ=0°）

2.2 周向分析

在彎管軸向角θ=45°時，F(xiàn)e、Cr、Mn 元素及 Ni、Co元素的沉積質(zhì)量隨周向角的變化如圖8所示。

圖8 Fe、Cr、Mn元素及 Ni、Co元素的沉積質(zhì)量隨周向角的變化（軸向角θ=45°）

由圖8（a）可以看出，F(xiàn)e元素的沉積質(zhì)量在周向角φ=0°～180°時先減小后增大，在周向角φ=180°～300°時同樣也是先減小后增大，并在φ=180°時達(dá)到最大，其值為 2.41×10－8g；Cr、Mn 元素的沉積質(zhì)量變化趨勢與Fe元素相似，在周向角φ=0°～180°、φ=180°～360°時先減小后增大，Cr、Mn兩種元素的沉積質(zhì)量在φ=180°時均達(dá)到最大。

由圖8（b）可以看出，Ni元素的沉積質(zhì)量在周向角φ=60°～180°時先減小后增大，在周向角φ=180°～270°時也是先減小后增大，其元素沉積質(zhì)量隨周向角的整體變化趨勢與Fe、Cr、Mn元素一致。雖然Ni元素加藥量最高，但沉積質(zhì)量并不是最高，反而比Mn、Cr元素等加藥量較少的元素的沉積量更低，推測NiO粒子具有不易沉積到不銹鋼的特性。

由圖8（b）還可以看出，Co元素的沉積質(zhì)量隨周向角的變化趨勢與Fe、Cr、Mn元素及Ni元素的變化趨勢略有不同。其原因可能是：Co元素在溶液中的加藥濃度較少（質(zhì)量分?jǐn)?shù)約為1×10－7%），所得到的沖刷沉積質(zhì)量也較少，而且在試樣的取出、包裝、運輸過程中更易出現(xiàn)沉積質(zhì)量損失的現(xiàn)象；在通過XPS對試片的元素進(jìn)行檢測的過程中，也可能發(fā)生一定的誤差。Co元素的沉積質(zhì)量較大點位于周向角φ=120°與φ=240°處 ，其最大值為1.98×10－10g。

為了較直觀地表達(dá)元素沉積質(zhì)量隨周向角的變化情況，繪制軸向角θ=45°時元素沉積質(zhì)量隨周向角變化的極坐標(biāo)圖，結(jié)果如圖9所示。

圖9 軸向角θ=45°時元素沉積質(zhì)量隨周向角變化的極坐標(biāo)圖

2.3 彎管沉積機制

流體通過彎管時，由于受到彎管幾何彎曲結(jié)構(gòu)的影響，彎管中的含粒子流體受到離心力的作用，迫使其改變流動方向；當(dāng)在彎管軸向角θ小于45°時，彎管中心流體被甩到彎管外壁面附近，導(dǎo)致外壁面附近流體壓力升高，流體流速降低，粒子的速度也降低，在逆向壓差的作用下產(chǎn)生旋渦流，使粒子積聚，并被管道吸附，并且在離心力的作用下金屬粒子在彎管外側(cè)濃度更高，更容易被管道吸附，所以彎管外側(cè)沉積質(zhì)量大。同理，當(dāng)彎管軸向角θ大于45°時，彎管內(nèi)側(cè)也產(chǎn)生旋渦流動，而且伴有二次流動，使金屬粒子又被帶回彎管內(nèi)壁，金屬粒子的濃度增大，發(fā)生積聚并沉積到內(nèi)壁上[14]。所以，金屬粒子在彎管的沉積質(zhì)量在內(nèi)壁與外壁皆較大。

3 結(jié) 論

（1）從軸向分析可以看出，在軸向角θ=30°～60°時，F(xiàn)e元素的沉積質(zhì)量隨著軸向角的增大而降低，在軸向角θ=60°～75°時隨著軸向角的增大而上升；Cr、Mn元素的沉積質(zhì)量隨著軸向角變化的幅度不大；Co元素沉積質(zhì)量在軸向角θ=60°～75°時，隨著軸向角的增大而變大，Ni元素的沉積質(zhì)量在軸向角θ=30°～75°時隨著軸向角的增大不斷增加。這說明彎管外壁軸向角θ=30°～75°的區(qū)域為沉積熱點區(qū)域。

（2）從周向分析可以看出，F(xiàn)e、Cr元素的沉積質(zhì)量最大值在周向角φ=0°和φ=180°處；Mn、Ni元素的沉積質(zhì)量最大值在周向角φ=180°處；Co元素的沉積質(zhì)量最大值在周向角φ=120°和φ=240°處。這說明彎管內(nèi)壁及其上下兩側(cè)為沉積熱點區(qū)域。

（3）研究結(jié)果可為后續(xù)的輻射計算提供較為準(zhǔn)確的介質(zhì)內(nèi)粒子濃度以及沉積質(zhì)量等相關(guān)數(shù)據(jù)，為更好地掌握核電站大修期限提供依據(jù)。同時，可為核電站提供準(zhǔn)確的彎管輻射防護(hù)熱點區(qū)域，為輻射防護(hù)提供參考數(shù)據(jù)。