粒徑對煙幕中團(tuán)聚體顆粒散射特性的影響分析

周夢得， 李佳玉

(1.南京理工大學(xué) 能源與動力工程學(xué)院, 江蘇 南京 210094; 2.電子設(shè)備熱控制工業(yè)信息化部重點實驗室， 江蘇 南京 210094)

0 引言

隨著激光制導(dǎo)和光電偵察技術(shù)的迅猛發(fā)展，使得戰(zhàn)場透明度大大提高，目標(biāo)隱蔽難度逐漸增大。為了爭取防御方的戰(zhàn)爭主動權(quán)，光電對抗技術(shù)應(yīng)運而生。煙幕就是一種簡單且高效的光電對抗手段，并且由于煙幕成本低，效能高的特點而使其迅速成為現(xiàn)代高科技戰(zhàn)場上最普遍的無源光電對抗手段之一[1-2]。

煙幕通過其中顆粒對入射激光的吸收和散射作用來達(dá)到降低激光武器效能的目的[3-4]。然而在煙幕云團(tuán)的形成過程中，煙幕中顆粒由于相互碰撞發(fā)生凝聚現(xiàn)象，所以煙幕顆粒往往不是單顆粒而是以團(tuán)聚體的形態(tài)存在的。由于團(tuán)聚體是目前多種煙幕云團(tuán)的基本組成單元，所以應(yīng)先解決單個團(tuán)聚體的散射及消光特性[5]。

為描述團(tuán)聚體結(jié)構(gòu)，國內(nèi)外學(xué)者提出了許多物理模型，較常用的是分散限凝聚(DLA)模型和凝聚體- 凝聚體(CCA)模型。其中DLA模型以一個“種子”作為凝結(jié)核心，體系中顆粒隨機(jī)運動并與之碰撞而發(fā)生團(tuán)聚(包含顆粒與顆粒、顆粒與團(tuán)聚體兩種團(tuán)聚過程)[6-7]；CCA模型則沒有固定的凝結(jié)核，體系中顆粒隨機(jī)進(jìn)行布朗運動并發(fā)生碰撞團(tuán)聚現(xiàn)象(包含顆粒與顆粒、顆粒與團(tuán)聚體、團(tuán)聚體與團(tuán)聚體3種團(tuán)聚過程)[8]。Li等基于DLA算法模擬生成了飛機(jī)羽流中粒徑呈對數(shù)正態(tài)分布的氧化鋁顆粒團(tuán)聚體模型，并運用多球T矩陣(MSTM)方法計算得到了散射相函數(shù)、線性極化度隨散射角的變化關(guān)系[9]。類成新基于CCA模型運用蒙特卡羅方法模擬計算了顆粒單體隨機(jī)排布的煙塵團(tuán)聚體的散射偏振特性，得到了團(tuán)聚體的穆勒矩陣各元素隨組成團(tuán)聚體的顆粒數(shù)變化關(guān)系[10]。本文基于CCA理論建立了隨機(jī)粒徑(顆粒直徑)的團(tuán)聚體算法程序，此算法可以生成具有不同顆粒半徑的團(tuán)聚體模型，并基于此團(tuán)聚體模型運用MSTM方法計算分析了煙幕中隨機(jī)粒徑團(tuán)聚體顆粒的散射、衰減特性。

本文所計算的煙幕單體顆粒為表面光滑的球體，然而在實際煙幕中，團(tuán)聚體的孔隙結(jié)構(gòu)、表面粗糙度、表觀密度等是客觀存在的影響因素，這些因素對團(tuán)聚體的散射特性具有明顯的影響，采用有限元數(shù)值方法可以同步模擬計算團(tuán)聚體的孔隙結(jié)構(gòu)、表面粗糙等因素影響規(guī)律，但是目前缺乏上述影響因素的詳細(xì)實驗資料，因此可能會造成理論模擬結(jié)果較大偏離實際情況。本文所用MSTM理論是比數(shù)值方法更為精確的理論計算方法，可用于檢驗數(shù)值模型的精確性，它的局限之處就是目前只能處理單體顆粒為光滑球體的團(tuán)聚體，如果用MSTM理論模擬實際團(tuán)聚體，可根據(jù)實際清況，獲得單體顆粒的等效光學(xué)參數(shù)(等效復(fù)折射率或等效介電常數(shù))，然后再結(jié)合MSTM理論計算分析，由于本文篇幅有限，同時缺少煙幕顆粒的詳細(xì)實驗資料，因此計劃先重點分析顆粒尺寸的影響規(guī)律，后期將分析其他因素對團(tuán)聚體散射特性的影響程度，最終結(jié)合實際情況，同步考慮各類因素的綜合影響規(guī)律。

煙幕的種類有很多，常見的有霧油煙幕、石墨煙幕、銅粉煙幕和赤磷煙幕等[11-14]。其中：霧油煙幕具有良好的空氣懸浮穩(wěn)定性，但對10.6 μm激光輻射干擾作用較小；石墨煙幕和銅粉煙幕雖對10.6 μm激光干擾作用明顯，但沉降作用較為嚴(yán)重[11,15-16]；在多種煙幕中，赤磷煙幕不但對可見光，1～3 μm近紅外光和8～12 μm遠(yuǎn)紅外光具有良好的遮蔽效果，并且對不同波段的紅外激光也有顯著的干擾作用，且空氣懸浮穩(wěn)定性較強(qiáng)[17]。由之前的研究已知飛機(jī)羽流中的氧化鋁隨機(jī)粒徑團(tuán)聚體與等粒徑團(tuán)聚體在消光特性方面存在較大差異[9,18]，因此本文以粒徑分散程度作為研究重點，并以赤磷團(tuán)聚體為例深入探究粒徑的隨機(jī)分散程度對團(tuán)聚體散射特性的具體影響程度。本文中顆粒一律指單個顆粒而非團(tuán)聚體。

1 赤磷團(tuán)聚體的物理模型

赤磷煙幕中的顆粒很多是以團(tuán)聚體的形式存在的，并且由于顆粒自身的表面張力和剪切力作用，團(tuán)聚體中單體數(shù)量一般在30～60個左右[18]。由王玄玉等[11]在進(jìn)行赤磷煙幕對遠(yuǎn)紅外激光衰減特性的測試實驗給出的數(shù)據(jù)可知，赤磷顆粒的平均直徑大概在0.5～13 μm之間，并且隨時間增長，煙幕平均直徑逐漸下降[17]。赤磷團(tuán)聚體的粒徑近似服從對數(shù)正態(tài)分布，其一般形式[19]為

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本文采用CCA算法程序生成粒徑呈對數(shù)正態(tài)分布的團(tuán)聚體，圖1通過流程圖的方式簡單介紹了算法的實現(xiàn)過程，圖2是CCA算法生成的赤磷團(tuán)聚體實例，且粒徑都遵循均值為2 μm，標(biāo)準(zhǔn)差為0.8 μm的對數(shù)正態(tài)分布。

圖1 CCA算法程序流程圖Fig.1 Flow chart of CCA algorithm

圖2 CCA算法生成的團(tuán)聚體實例Fig.2 Aggregation models generated by CCA algorithm

2 MSTM方法

MSTM方法最早由Mishchenko等[20]提出，其在隨機(jī)取向團(tuán)聚體顆粒的散射特性計算方面具有極大的優(yōu)勢。MSTM方法的基本思想[21]是將散射體的入射場、散射場應(yīng)用矢量球諧波函數(shù)展開，且由于麥克斯韋方程及其邊界條件的線性化，可以運用一個傳輸矩陣來表示入射場展開系數(shù)與散射場展開系數(shù)之間的關(guān)系，這樣的矩陣就是T矩陣。由于團(tuán)聚體的T矩陣計算過程比較復(fù)雜，這里只做簡要概述。團(tuán)聚體的散射場由各個單體顆粒的散射場疊加而成，即

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式中：Tj為團(tuán)聚體中第j個單體的T矩陣；A(·)、B(·)表示分塊矩陣的元素塊，括號內(nèi)容表示該塊中所含元素；rl,j為rl-rj. 將(8)式反推可得

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式中：Ti,j為將第i個單體的入射場展開系數(shù)轉(zhuǎn)換為第j個單體的散射場展開系數(shù)的T矩陣。最終，可推得整個團(tuán)聚體的T矩陣為

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由此，可推團(tuán)聚體的消光因子Qe、散射因子Qs、吸收因子Qa和散射相函數(shù)P，詳細(xì)推導(dǎo)過程可見文獻(xiàn)[22]。

3 模型驗證與假設(shè)分析

此次模擬研究中用到了MSTM方法來計算團(tuán)聚體的散射特性，并運用離散偶極子近似(DDA)方法來進(jìn)行球形顆粒與非球形顆粒的的對比分析研究。因此為了驗證計算模型的可靠性，現(xiàn)運用廣義Mie(GMM)理論對MSTM方法和DDA方法進(jìn)行對比驗證。GMM是Mie理論在多球領(lǐng)域的拓展，具有極高的求解精度，因此作為驗證模型可靠性的依據(jù)。

由于本文所采用的MSTM方法主要應(yīng)用于計算隨機(jī)排布的團(tuán)聚體顆粒，DDA方法主要應(yīng)用于計算單體顆粒，因此模型驗證采用分開驗證的方式。采用GMM分別驗證兩種計算模型在團(tuán)聚體顆粒方面和單體顆粒方面的計算準(zhǔn)確性。本次模型驗證中，設(shè)定赤磷顆粒的復(fù)折射率為1.712+0.690i[18]、等粒徑團(tuán)聚體的單體數(shù)目為50、入射波波長為10.6 μm的遠(yuǎn)紅外平面波。等粒徑團(tuán)聚體即指由相同粒徑的顆粒組成的團(tuán)聚體。

圖3 運用MSTM方法和GMM方法計算的等粒徑赤磷團(tuán)聚體消光因子與粒徑的關(guān)系Fig.3 Extinction factors and particle sizes of red phosphorus aggregates with the same particle size calculated by MSTM and GMM methods

圖3為MSTM方法和GMM方法在計算隨機(jī)排布的等粒徑赤磷團(tuán)聚體消光因子時的對比圖。MSTM方法與GMM方法都是應(yīng)用矢量球諧函數(shù)(VSWF)展開入射場、散射體內(nèi)部的場及散射場來進(jìn)行計算求解，因此誤差較小，并且由圖3可以看出，兩條曲線吻合程度很好，最大誤差為0.32%，由此可以證明MSTM方法計算團(tuán)聚體的可靠性。

圖4為DDA方法和GMM方法在計算赤磷球形單體顆粒消光因子時的對比圖。由于DDA方法在顆粒尺度參數(shù)過大時會出現(xiàn)誤差增大的情況，現(xiàn)討論其在本文所涉及的尺度范圍內(nèi)的適用性。Draine等[23]根據(jù)粒子光學(xué)特性推導(dǎo)出的DDA方法適用條件：

|np|fd≤1,

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式中：|np|fd設(shè)為A，np為顆粒的復(fù)折射率，f是入射波頻率，d是偶極子棱長。本次計算偶極子數(shù)設(shè)定為60 000，顆粒的最大尺度參數(shù)為3.85，計算得到A最大為0.29，小于1，因此滿足適用條件。觀察圖4可以看出兩條曲線吻合程度很好，最大誤差為0.84%，由此可以證明DDA方法計算赤磷單體顆粒的可靠性。

圖4 運用DDA方法和GMM方法計算的赤磷單體顆粒消光因子與粒徑的關(guān)系Fig.4 Extinction factors and particle sizes of red phosphorus monomer particle calculated by DDA and GMM

本文模擬研究的對象為赤磷煙幕團(tuán)聚體，為計算模擬過程的可行性，現(xiàn)作如下假設(shè)：1)赤磷團(tuán)聚體的單體顆粒為球形顆粒；2)赤磷顆粒團(tuán)聚過程中復(fù)折射率不發(fā)生變化。

圖5為利用DDA方法計算的具有相同體積的球體、橢球體和立方體赤磷單體顆粒的消光因子與等效直徑的關(guān)系圖，圖6為橢球與球體、立方體與球體的消光因子差異隨等效直徑增加的曲線圖，橢球體的3個半徑之比為4∶4∶3. 由圖5可以看出：立方體與球體差異較大，最大差異為10.74%；而橢球與球體的最大差異只有3.64%；但由于實際情況中方向的隨機(jī)性以及自然界中的最小能量規(guī)則，故實際情況下顆粒多為橢球體與球體，因此將團(tuán)聚體的單體假設(shè)為球形具有可行性。

圖5 球體、橢球體和立方體赤磷單體顆粒消光因子與等效直徑的關(guān)系Fig.5 Relation among extinction factors and equivalent diameters of red phosphorus monomer particles with three different shapes(sphere, ellipsoid (a∶b∶c=4∶4∶3), and cube)

圖6 橢球體與球體、立方體與球體的消光因子差異與等效直徑的關(guān)系Fig.6 Relations among extinction factor errors and equivalent diameters of ellipsoid and sphere, cube and sphere

赤磷煙幕中的團(tuán)聚體在形成過程中，由于自身成分的變化，化學(xué)反應(yīng)以及雜質(zhì)等各種因素的影響，其復(fù)折射率會發(fā)生一定的變化，現(xiàn)就其對團(tuán)聚體消光因子的影響進(jìn)行分析。圖7為復(fù)折射為1.712+0.690i的赤磷團(tuán)聚體消光因子隨折射率實部和虛部變化的曲線圖。由圖7可以看出，消光因子隨復(fù)折射率變化呈線性增長趨勢，但影響程度不大。赤磷團(tuán)聚體復(fù)折射率實部與標(biāo)準(zhǔn)值差值為0.05時，誤差達(dá)到最大為2.40%；赤磷團(tuán)聚體復(fù)折射率虛部與標(biāo)準(zhǔn)值差值為0.05時,誤差達(dá)到最大為1.23%. 由此可以看出，赤磷顆粒團(tuán)聚過程中的復(fù)折射率的變化對團(tuán)聚體的消光因子影響程度較小。因此假設(shè)煙幕顆粒團(tuán)聚過程復(fù)折射率不發(fā)生變化以此來簡化模型具有一定可行性。

圖7 赤磷團(tuán)聚體顆粒的消光因子與復(fù)折射率的關(guān)系Fig.7 Relation between extinction factor and complex refractive index of red phosphorus aggregates

4 結(jié)果與討論

基于本文所建立的CCA模型并運用MSTM方法，計算了隨機(jī)粒徑且隨機(jī)排布的赤磷煙幕團(tuán)聚體在10.6 μm遠(yuǎn)紅外平面波照射下的散射相函數(shù)、散射因子Qs和消光因子Qe，并對相函數(shù)在散射角上進(jìn)行積分，得到了團(tuán)聚體的總體散射能量Etot. 本次模擬中，設(shè)定赤磷團(tuán)聚體的復(fù)折射率為1.712+0.690i[18]，團(tuán)聚體單體數(shù)目為50，粒徑分布函數(shù)為對數(shù)正態(tài)分布，其半徑均值為1 μm，為能更細(xì)致地觀察到粒徑分散程度對散射特性的影響，將粒徑標(biāo)準(zhǔn)差設(shè)定為3個不同的變化范圍，分別是0.01～0.1 μm，0.1～1 μm，1～10 μm. 如圖8所示。

圖8 不同粒徑標(biāo)準(zhǔn)差變化范圍內(nèi)相函數(shù)與散射角的關(guān)系Fig.8 Relation between phase function and scattering angle within the range of different standard particle size deviations

圖8為標(biāo)準(zhǔn)差從0.01～0.1 μm、0.1～1 μm和1～10 μm變化時，團(tuán)聚體的相函數(shù)隨散射角的變化曲線，中間為相函數(shù)在散射角0°～15°范圍內(nèi)變化的局部放大圖。由圖8可以看出，當(dāng)入射波長、團(tuán)聚體中的顆粒數(shù)、復(fù)折射率等參量不變，僅改變粒徑分布的標(biāo)準(zhǔn)差時，相函數(shù)的變化趨勢保持不變，粒徑的分散程度主要影響的是團(tuán)聚體的前向散射，即散射角為0°～15°范圍內(nèi)的相函數(shù)。為能更直觀體現(xiàn)隨標(biāo)準(zhǔn)差的增加，赤磷團(tuán)聚體散射特性的變化趨勢，對相函數(shù)在散射角上進(jìn)行積分，得出團(tuán)聚體總體的散射能量Etot，如圖9所示。

圖9 總體散射能量與粒徑標(biāo)準(zhǔn)差的關(guān)系Fig.9 Relation between total scattering energy and standard particle size deviation

圖9是團(tuán)聚體總體散射能量Etot隨粒徑標(biāo)準(zhǔn)差從0.01～10 μm的逐級變化曲線。由圖9可以看出：標(biāo)準(zhǔn)差在0.01～0.1 μm范圍內(nèi)變化時，Etot沒有明顯變化，數(shù)據(jù)較為穩(wěn)定；標(biāo)準(zhǔn)差在0.1～1 μm范圍內(nèi)變化時，Etot呈現(xiàn)出上升趨勢，但曲線出現(xiàn)較大的波動；標(biāo)準(zhǔn)差在1～10 μm范圍內(nèi)變化時，Etot呈現(xiàn)出上升趨勢，且曲線出現(xiàn)極大的波動。這表明團(tuán)聚體粒徑分布標(biāo)準(zhǔn)差以0.1 μm及以上量級增加時，團(tuán)聚體的總體散射能量Etot受到較大影響，還表明粒徑分布標(biāo)準(zhǔn)差變化的同時，出現(xiàn)了其他影響團(tuán)聚體散射特性的因素，導(dǎo)致曲線出現(xiàn)波動。

圖10為赤磷團(tuán)聚體的散射因子Qs、消光因子Qe、吸收因子Qa隨標(biāo)準(zhǔn)差從0.01～10 μm的逐級變化曲線。由圖10可以看出，隨標(biāo)準(zhǔn)差的逐級增加，消光因子Qe在均值3.83附近產(chǎn)生較大數(shù)據(jù)波動，最大浮動為25.5%，吸收因子Qa呈現(xiàn)下降趨勢，散射因子Qs呈現(xiàn)上升趨勢，且吸收因子Qa與散射因子Qs都出現(xiàn)較大的數(shù)據(jù)波動，針對此種情況將結(jié)合具體的模型結(jié)構(gòu)進(jìn)行詳細(xì)分析。

圖10 消光、散射、吸收因子與粒徑標(biāo)準(zhǔn)差的關(guān)系Fig.10 Relation among extinction factor, scattering factor, absorption factor and standard particle size deviation

圖11為運用本文所建立的CCA算法生成的赤磷團(tuán)聚體模型結(jié)構(gòu)圖和粒徑分布柱狀圖，其中圖11(a)～圖11(h)、圖11(j)為A型團(tuán)聚體，圖11(i)、圖11(k)～圖11(o)為B型團(tuán)聚體。為了研究隨粒徑分散程度的增加，團(tuán)聚體總體散射能量Etot和消光因子Qe曲線出現(xiàn)巨大波動的具體因素，模擬生成了多組具有相同均值、標(biāo)準(zhǔn)差和單體數(shù)量的團(tuán)聚體模型，設(shè)定入射光為10.6 μm的遠(yuǎn)紅外平面波，復(fù)折射率為1.712+0.690i，單體數(shù)量為50，對數(shù)正態(tài)分布的半徑均值為1 μm，標(biāo)準(zhǔn)差為0.8 μm，圖11中，Etot為對相函數(shù)在散射角上積分得到的總散射能量。

由于消光因子Qe是衡量煙幕消光能力的主要指標(biāo)，圖11中，為了便于觀察粒徑分布和團(tuán)聚體結(jié)構(gòu)對于煙幕消光特性的影響，赤磷團(tuán)聚體結(jié)構(gòu)圖和粒徑分布圖皆以消光因子Qe從大到小順序排列。為了敘述方便，這里設(shè)定半徑0～2 μm為小粒徑顆粒，半徑2～5 μm為中、大粒徑顆粒，半徑5 μm以上為極大粒徑顆粒。圖11中，所有的團(tuán)聚體模型大致可分為兩種：一種為由小粒徑顆粒和少數(shù)中、大粒徑顆粒組成的團(tuán)聚體，這里設(shè)為A型團(tuán)聚體，如圖11(a)～圖11(h)、圖11(j)；另一種為存在少數(shù)極大粒徑顆粒單體的團(tuán)聚體，這里設(shè)為B型團(tuán)聚體，如圖11(i)、圖11(k)～圖11(o)。觀察圖11中(a)～圖11(o)可知，當(dāng)團(tuán)聚體粒徑分布的均值和標(biāo)準(zhǔn)差相同時，A型團(tuán)聚體的消光因子Qe普遍高于B型團(tuán)聚體，其差值最高達(dá)到了1.40，占最大值比值的30.9%. 團(tuán)聚體的總體散射能量Etot也是衡量煙幕消光能力的重要指標(biāo)，因此接著對比各個團(tuán)聚體的總體散射能量Etot. 觀察圖11可以發(fā)現(xiàn)，A型團(tuán)聚體的散射能量Etot普遍低于B型團(tuán)聚體，其差值最高達(dá)到了222.83，占最大值比值的32.5%. A型團(tuán)聚體與B型團(tuán)聚體的主要差別在于B型團(tuán)聚體中存在少數(shù)極大粒徑單體顆粒，由此可以推斷，團(tuán)聚體中的極大粒徑單體會對其消光特性產(chǎn)生嚴(yán)重影響，這也是曲線產(chǎn)生巨大波動的主要原因。

當(dāng)團(tuán)聚體中出現(xiàn)大粒徑單體顆粒時，其消光因子會下降的原因分析如下：由圖5煙幕單體顆粒消光因子與粒徑的關(guān)系圖所示，煙幕單體顆粒的消光因子隨粒徑增加在粒徑5～6 μm處達(dá)到極大值，之后逐漸下降，但總體降幅較小，因此粒徑大于5 μm的煙幕顆粒單體具有較強(qiáng)的消光性能，而粒徑小于5 μm的煙幕顆粒單體普遍消光性能較弱。本文設(shè)定團(tuán)聚體中的煙幕單體顆粒粒徑均值為2 μm，標(biāo)準(zhǔn)差為0.8 μm，因此團(tuán)聚體中出現(xiàn)粒徑超過10 μm的極大粒徑單體顆粒時，會導(dǎo)致團(tuán)聚體中的單體顆粒粒徑分布更多地集中在2 μm處，而粒徑大于5 μm的煙幕單體顆?？偭繙p少。由于團(tuán)聚體的總體消光因子由各個單體顆粒消光因子疊加而成，處于消光因子峰值區(qū)顆粒減少會直接導(dǎo)致團(tuán)聚體的總體消光因子下降。因此在煙幕制備過程中，盡量避免生成具有極大粒徑單體顆粒的團(tuán)聚體，可以有效增強(qiáng)煙幕的消光性能。

5 結(jié)論

本文基于CCA理論建立了隨機(jī)粒徑的團(tuán)聚體算法程序，使其可以生成具有隨機(jī)粒徑、隨機(jī)排布方式的團(tuán)聚體顆粒模型，并將其應(yīng)用于計算煙幕中赤磷團(tuán)聚體的消光和散射特性。著重研究了粒徑的分散程度對于團(tuán)聚體消光散射系數(shù)、散射相函數(shù)以及總散射能量的影響，并針對研究過程中出現(xiàn)的數(shù)據(jù)波動現(xiàn)象，結(jié)合具體的團(tuán)聚體物理模型，進(jìn)行了深入理論分析與討論。得出主要結(jié)論如下；

1)隨著團(tuán)聚體顆粒粒徑分布標(biāo)準(zhǔn)差的逐級增加，赤磷團(tuán)聚體的消光因子Qe在均值3.83附近產(chǎn)生較大數(shù)據(jù)波動，最大浮動為25.5%.

2)赤磷團(tuán)聚體的總體散射能量隨著團(tuán)聚體粒徑分散程度的逐級增加，呈現(xiàn)出了逐漸上升的趨勢，并且同消光系數(shù)一樣，團(tuán)聚體的總體散射能量也出現(xiàn)了較大的數(shù)據(jù)波動。

3)保持團(tuán)聚體的分散程度相同并結(jié)合物理模型觀察發(fā)現(xiàn)，赤磷團(tuán)聚體中的少量極大粒徑單體顆粒會對煙幕團(tuán)聚體的消光性能產(chǎn)生較大影響，這也是造成數(shù)據(jù)波動的主要原因。

綜上所述，赤磷團(tuán)聚體中單體粒徑的分散程度以及是否存在極大粒徑的單體顆粒對于煙幕的消光特性具有較大影響，在新型煙幕開發(fā)研制過程中，合理控制煙幕團(tuán)聚體的粒徑分布，盡量避免生成具有極大粒徑單體顆粒的團(tuán)聚體 對于增強(qiáng)煙幕的消光性能具有重大意義。