甲烷/空氣同軸射流火焰反應(yīng)熱與OH*/CH*定量表征特性研究

張 浪，譚建國，劉 瑤

國防科技大學(xué)空天科學(xué)學(xué)院，湖南 長沙 410073

引 言

反應(yīng)熱是燃燒診斷中標(biāo)識反應(yīng)區(qū)和監(jiān)控燃燒狀態(tài)的重要參數(shù)之一，直接測量火焰的反應(yīng)熱一直很困難，因此燃燒中反應(yīng)熱的分布成為研究的熱點。化學(xué)反應(yīng)中激發(fā)態(tài)自由基的電子能級躍遷產(chǎn)生的離散光譜輻射，即化學(xué)發(fā)光[1]。OH*，CH*和C*等激發(fā)態(tài)自由基產(chǎn)生的化學(xué)發(fā)光可用來描述火焰結(jié)構(gòu)、標(biāo)識燃燒反應(yīng)位置、氧燃當(dāng)量比以及熱釋放率等信息[2-3]，被廣泛應(yīng)用于火焰燃燒狀態(tài)的在線診斷。Haber最早提出OH*和CH*與化學(xué)發(fā)光特性與放熱率之間的關(guān)系，結(jié)果表明OH*能很好的標(biāo)識反應(yīng)熱。Panoutsos等[4]對比了8種不同的激態(tài)反應(yīng)模型，分析了對沖火焰中激發(fā)態(tài)粒子OH*和CH*與燃燒特性之間的關(guān)系，結(jié)果表明OH*可以很好地標(biāo)識放熱區(qū)。曾科等[5]研究了一維模型負(fù)壓下CH4/Air層流預(yù)混火焰，結(jié)果表明富燃和貧燃情況下都是OH*最先達(dá)到峰值。胡悅[6]等研究了OH*與放熱率之間的關(guān)系，分析了OH*濃度最大值與反應(yīng)熱最大值之間的關(guān)系。

之前對激發(fā)態(tài)粒子的研究多為一維，無法反映局部當(dāng)量比的影響，無法直觀觀察激發(fā)態(tài)粒子的分布特征，當(dāng)前的熱點是二維或三維激發(fā)態(tài)研究。Allison[7]等對二維燃燒進(jìn)行了研究，分析了火焰結(jié)構(gòu)特點。何磊[8]等對甲烷/氧氣層流同軸射流擴(kuò)散火焰進(jìn)行了研究，結(jié)果表明OH*的分布形態(tài)可以表明是富氧燃燒還是貧氧燃燒。Kojina[9]對二維層流預(yù)混火焰進(jìn)行研究，分析了激發(fā)態(tài)粒子的分布特性。He等[10]研究了擴(kuò)散火焰中OH*化學(xué)發(fā)光與反應(yīng)熱的關(guān)系。

以上研究僅針對H2的火焰，或者僅研究OH*分布，實際上CH*分布也具有重要意義。本工作以甲烷/空氣作為研究對象，在自適應(yīng)建表(ISAT)加速燃燒的前提下，基于GRI Mech 3.0詳細(xì)燃燒機(jī)理結(jié)合OH*和CH*生成與淬滅化學(xué)反應(yīng)機(jī)理，對火焰中OH*和CH*的二維分布以及反應(yīng)熱進(jìn)行研究，探討其分布特性及激發(fā)態(tài)粒子與反應(yīng)熱之間的關(guān)系。

1 數(shù)值計算方法和試驗設(shè)置

1.1 數(shù)值計算方法

選用Fluent進(jìn)行數(shù)值模擬計算，燃燒模型選用有限速率/渦耗散模型，化學(xué)反應(yīng)及燃燒模型中守恒方程為

(1)

式(1)中，ρ為密度，Yi是組分i的質(zhì)量分?jǐn)?shù)，v為速度，Ji為物質(zhì)i的擴(kuò)散通量，Ri是化學(xué)反應(yīng)中組分i的凈產(chǎn)生速率，Si為源項。

Ji由濃度梯度產(chǎn)生，可由式(2)計算得到

Ji=-ρDi,mYi

(2)

式(2)中，Di,m是混合物中物質(zhì)i的擴(kuò)散系數(shù)。多個化學(xué)反應(yīng)的組分i的凈生成速率由式(3)得到

(3)

1.2 化學(xué)反應(yīng)機(jī)理

以甲烷/空氣同軸射流燃燒為研究對象，為準(zhǔn)確模擬甲烷的燃燒過程，考察了包含激發(fā)態(tài)粒子反應(yīng)在內(nèi)的多組分甲烷燃燒機(jī)理?；鶓B(tài)粒子化學(xué)反應(yīng)模型采用GRI-Mech3.0機(jī)理，共包含53個組分，325個基元反應(yīng)，完整地描述了基態(tài)粒子的產(chǎn)生與消耗。

表1 OH*/CH*自由基化學(xué)反應(yīng)動力學(xué)參數(shù)Table 1 Kinetics parameters of OH* and CH* radicals reaction

探究OH*和CH*在燃燒中的分布特性以及與反應(yīng)熱的關(guān)系，因此燃燒機(jī)理中還需考慮OH*和CH*的生成與淬滅，詳細(xì)機(jī)理如表1所示。綜合基態(tài)與激發(fā)態(tài)的組分及反應(yīng)，最后得到37個組分，237個反應(yīng)步的詳細(xì)化學(xué)機(jī)理。

表2 擴(kuò)散火焰工況Table 2 Diffusion flame conditions

表3 預(yù)混火焰工況Table 3 Premix flame conditions

1.3 計算工況和邊界條件

以實驗室采用的同軸燃燒器作為數(shù)值計算的對象，如圖1所示，火焰為對稱性結(jié)構(gòu)，選取1/2截面進(jìn)行數(shù)模計算，計算區(qū)域沿軸向長度為100 mm，沿徑向總長為25 mm，中心燃料出口為1 mm，空氣出口2 mm，燃料和空氣之間的壁厚2 mm，且向上延伸5 mm，具體二維計算區(qū)域如圖2所示，對表2和表3的工況進(jìn)行數(shù)值模擬。

圖1 化學(xué)發(fā)光測量系統(tǒng)Fig.1 Chemiluminesenes measurement system

燃料氣體的進(jìn)口邊界條件為速度入口，空氣為壓力入口，底部右側(cè)為壁面，計算域的右邊設(shè)置為壁面，實驗中采用玻璃罩，左邊界設(shè)置為對稱軸，上邊界設(shè)置為壓力出口邊界條件，操作壓力為101 325 Pa。為保證模擬的準(zhǔn)確性，所有網(wǎng)格均采用結(jié)構(gòu)化網(wǎng)格，網(wǎng)格質(zhì)量均在0.95以上，網(wǎng)格總數(shù)約為62萬。

1.4 試驗設(shè)置

同軸射流燃燒器是用于產(chǎn)生射流擴(kuò)散火焰的一種典型燃燒器，結(jié)構(gòu)簡單，主要分為中心射流噴嘴和同軸射流噴嘴兩部分，同樣具有內(nèi)外兩個腔體，但由于內(nèi)外分別通入燃料和氧化劑，不涉及混合，此處兩個腔體只作為集氣腔，保證噴嘴上游壓力穩(wěn)定。貼壁面安裝隔網(wǎng)，在其中填充若干鋼珠，防止回火，同時起到一定的整流作用，保證出口處的氣流速度均勻分布。燃料由中心集氣腔進(jìn)入中心射流噴嘴，再從射流噴嘴出口流出，與同軸射流空氣進(jìn)行擴(kuò)散燃燒。

圖2 計算域示意圖Fig.2 Calculate domain

由于化學(xué)發(fā)光十分微弱，因此必須使用ICCD相機(jī)采集發(fā)光信號；成像系統(tǒng)主要由ICCD相機(jī)、鏡頭、近攝鏡、濾波片構(gòu)成，相機(jī)可探測的波段為190～1 080 nm，包含研究所需的300～500 nm波段，并且曝光時間、轉(zhuǎn)換速率等參數(shù)均較好的滿足試驗需求。為拍攝不同激發(fā)態(tài)粒子化學(xué)發(fā)光的空間分布，在鏡頭前加裝對應(yīng)波段的濾波片，過濾掉其他波段信號的干擾。因主要研究OH*和CH*兩種激發(fā)態(tài)粒子，對應(yīng)的中心波長分別為308和431 nm。詳細(xì)試驗參考胡悅的甲烷-空氣預(yù)混火焰中化學(xué)發(fā)光定量化測量放熱率的試驗研究[14]。

2 結(jié)果與討論

2.1 與試驗的對比

圖3為擴(kuò)散火焰工況2下OH*和CH*的二維分布實驗結(jié)果和模擬結(jié)果的對比，(a)和(b)分別是OH*摩爾質(zhì)量分布的實驗結(jié)果和模擬結(jié)果，(c)和(d)分別是CH*摩爾質(zhì)量分布的實驗結(jié)果和模擬結(jié)果。從圖中可以看出模擬結(jié)果與實驗結(jié)果有相同的變化趨勢以及很好的吻合性。OH*分布主要分為三個燃燒區(qū)域，離開噴嘴處摩爾質(zhì)量最大的第一燃燒區(qū)，然后向火焰下游延伸的第二燃燒區(qū)，此區(qū)域范圍較大，第三燃燒區(qū)摩爾質(zhì)量逐漸減小，此區(qū)域范圍較小。CH*分布主要為兩個燃燒區(qū)域，離開噴嘴的第一燃燒區(qū)域摩爾質(zhì)量最大，然后向火焰下游擴(kuò)散形成第二燃燒區(qū)。模擬結(jié)果得到摩爾分?jǐn)?shù)稍大，這是由于燃燒機(jī)理相對于實際燃燒有簡化，OH*和CH*的生成和淬滅略有偏差，但該偏差對模擬結(jié)果影響較小，可以認(rèn)為本數(shù)值模擬能夠準(zhǔn)確地反映激發(fā)態(tài)粒子OH*和CH*的分布以及燃燒情況。

圖3 OH*和CH*實驗結(jié)果與模擬結(jié)果(a):OH*實驗結(jié)果；(b):OH*模擬結(jié)果;(c):CH*實驗結(jié)果；(d):CH*模擬結(jié)果Fig.3 Distributions of OH*/CH* by measurement and computation(a):Distribution of OH* by measurment;(b):Distribution of OH* by computation; (c):Distribution of CH* by measurment;(d):Distribution of CH* by computation

2.2 擴(kuò)散火焰中激發(fā)態(tài)粒子對反應(yīng)熱表征

由圖4(a,b,c)中可以看出三種工況下中心CH4速度不變，逐漸增大空氣流速時，反應(yīng)熱和OH*和CH*的分布趨勢一致，OH*和CH*質(zhì)量分?jǐn)?shù)增大時，反應(yīng)熱也增大，當(dāng)激發(fā)態(tài)粒子OH*和CH*的質(zhì)量分?jǐn)?shù)達(dá)到峰值的時候，反應(yīng)熱也達(dá)到峰值?？諝馑俣确謩e是0.12，0.4和1.0 m·s-1時，反應(yīng)熱的第一峰值和激發(fā)態(tài)粒子的峰值分別位于0.003 1，0.002 75和0.002 4 mm，燃燒區(qū)域逐漸向中心軸移動，由此可以看出OH*和CH*能標(biāo)識反應(yīng)熱。

與激發(fā)態(tài)粒子分布特性不一樣的是反應(yīng)熱呈現(xiàn)雙峰現(xiàn)象。反應(yīng)熱第一峰值的變化與OH*和CH*相似，隨著燃燒反應(yīng)的進(jìn)行，反應(yīng)熱迅速增加達(dá)到第一波峰，隨后迅速減小，但減小到離開激發(fā)態(tài)粒子的反應(yīng)區(qū)域后與OH*和CH*的分布不相同，OH*和CH*是迅速減小到零，但反應(yīng)熱產(chǎn)生拖尾現(xiàn)象，釋放熱量逐漸增加到第二峰值后再緩慢減小。

反應(yīng)熱達(dá)到第一峰值后迅速減小，然后出現(xiàn)第二個波峰后再逐漸減小為零，為了解此現(xiàn)象將對化學(xué)反應(yīng)速率進(jìn)行分析。

圖5(a,b,c)為不同空氣速度下反應(yīng)熱、OH*、CH*生成速率的軸向分布圖，從圖中可知CH4速度不變，逐漸增大空氣速度，不同工況下反應(yīng)熱和激發(fā)態(tài)粒子OH*和CH*的生成速率分布趨勢一樣，反應(yīng)熱存在第一峰值和第二峰值呈現(xiàn)雙峰現(xiàn)象。

CH*的主要生成反應(yīng)機(jī)理是C2H+O2=CH*+CO2(R11)和C2H+O=CH*+CO(R12)。離開噴嘴出口CH4迅速反應(yīng)生成C2H，此時甲烷和空氣接觸區(qū)域內(nèi)氧氣含量高，與C2H反應(yīng)生成CH*。隨著氧氣參與反應(yīng)后逐漸轉(zhuǎn)變成游離氧，在反應(yīng)區(qū)域內(nèi)游離氧的含量增加，游離氧是R12的反應(yīng)物，因此反應(yīng)速率增加，此刻兩者反應(yīng)速率都達(dá)到最大，釋放的熱最多，反應(yīng)熱達(dá)到第一峰值。

OH*的主要生成反應(yīng)機(jī)理是CH+O2=OH*+CO(R1)和H+O+M=OH*+M(R2)，離開噴嘴后燃燒區(qū)域內(nèi)氧氣含量高，但是CH含量很少，因此R1反應(yīng)速率很小。隨著火焰不斷向下游方向傳播，游離氫和游離氧的質(zhì)量分?jǐn)?shù)不斷增加，兩者迅速結(jié)合反應(yīng)生成OH*，使R2的反應(yīng)速率增加，從而反應(yīng)熱增加，達(dá)到第二波峰，因此反應(yīng)熱呈現(xiàn)雙峰現(xiàn)象。

圖4 反應(yīng)熱與OH*/CH*質(zhì)量分?jǐn)?shù)徑向分布圖(a):空氣速度0.12 m·s-1;(b):空氣速度0.4 m·s-1; (c):空氣速度1.0 m·s-1Fig.4 Reaction heat and OH*/CH* mass fraction profiles along radius(a):Air velocity 0.12 m·s-1;(b):Air velocity 0.4 m·s-1; (c):Air velocity 1.0 m·s-1

2.3 預(yù)混火焰中激發(fā)態(tài)粒子對反應(yīng)熱的表征

從圖6(a,b,c)中可以看出，在三種工況下中心預(yù)混氣體和空氣速度不變，逐漸增大中心預(yù)混氣體的當(dāng)量比，反應(yīng)熱和激發(fā)態(tài)粒子OH*和CH*的分布趨勢一樣，在激發(fā)態(tài)粒子OH*和CH*質(zhì)量分?jǐn)?shù)增大時，反應(yīng)熱也增大，當(dāng)激發(fā)態(tài)粒子OH*和CH*的質(zhì)量分?jǐn)?shù)達(dá)到峰值的時候，反應(yīng)熱也達(dá)到峰值，由此可以表明激發(fā)態(tài)粒子OH*和CH*能標(biāo)識反應(yīng)熱。

圖7(a,b,c)為不同空氣流速下反應(yīng)熱、OH*/CH*生成速率的軸向分布圖，從圖中可見中心預(yù)混氣體和空氣速度不變，逐漸增大中心預(yù)混氣體的當(dāng)量比，反應(yīng)熱和激發(fā)態(tài)粒子OH*和CH*的生成速率分布一樣。當(dāng)激發(fā)態(tài)粒子的反應(yīng)速率達(dá)到最大值時，反應(yīng)熱也達(dá)到最大值。

圖5 反應(yīng)熱與OH*/CH*反應(yīng)速率軸向分布圖(a):空氣速度0.12 m·s-1;(b):空氣速度0.4 m·s-1;(c):空氣速度1.0 m·s-1Fig.5 Reaction heat and OH*/CH* chemical reactionrateat profiles along axial(a):Air velocity 0.12 m·s-1;(b):Air velocity 0.4 m·s-1;(c):Air velocity 1.0 m·s-1

圖6 反應(yīng)熱與OH*/CH*質(zhì)量分?jǐn)?shù)徑向分布圖(a):局部當(dāng)量比ε=1.0；(b):局部當(dāng)量比ε=1.2； (c):局部當(dāng)量比ε=1.4Fig.6 Reaction heat and OH*/CH* mass fraction profiles along radius(a):Part equivalenc ε=1.0；(b):Part equivalenc ε=1.2； (c):Part equivalenc ε=1.4

圖7 反應(yīng)熱與OH*/CH*反應(yīng)速率徑向分布圖(a):空氣速度0.12 m·s-1;(b):空氣速度0.4 m·s-1;(c):空氣速度1.0 m·s-1Fig.7 Reaction heat and OH*/CH* chemical reactionrateat profiles along radius(a):Air velocity 0.12 m·s-1;(b):Air velocity 0.4 m·s-1;(c):Air velocity 1.0 m·s-1

本研究是模擬預(yù)混火焰燃燒，中心預(yù)混氣體的當(dāng)量比大于1，因此CH*的主要生成反應(yīng)機(jī)理是C2H+O2=CH*+CO2(R11)，OH*的主要生成反應(yīng)機(jī)理是 CH+O2=OH*+CO(R1)。H+O+M=OH*+M(R2)和C2H+O=CH*+CO(R12)的反應(yīng)物為游離氧，反應(yīng)速率較R1和R11的反應(yīng)速率小。激發(fā)態(tài)生成反應(yīng)速率最大的位置也是在反應(yīng)熱最大的位置，由此可見在激發(fā)態(tài)粒子生成速率最大時，釋放的熱量最多，OH*和CH*能標(biāo)識反應(yīng)熱。

3 結(jié) 論

開展了包含激發(fā)態(tài)反應(yīng)機(jī)理的甲烷/空氣同軸射流預(yù)混火焰和擴(kuò)散火焰的二維數(shù)值研究，結(jié)果表明：

(1) 在相同工況下激發(fā)態(tài)摩爾分?jǐn)?shù)的數(shù)值模擬結(jié)果與試驗結(jié)果吻合；

(2) 擴(kuò)散火焰中OH*和CH*分布呈現(xiàn)單峰，反應(yīng)熱呈現(xiàn)雙峰現(xiàn)象，反應(yīng)熱與激發(fā)態(tài)變化趨勢相似，達(dá)到第一峰值后激發(fā)態(tài)逐漸減小為零，而反應(yīng)熱達(dá)到第一峰值后先減小再緩慢增加達(dá)到第二峰值，最后減小為零。

(3) 擴(kuò)散火焰中，沿徑向OH*和CH*的質(zhì)量分?jǐn)?shù)達(dá)到峰值時，反應(yīng)熱也達(dá)到第一峰值；沿軸向方向，當(dāng)C2H+O=CH*+CO(R12)反應(yīng)速率達(dá)到達(dá)到峰值時，反應(yīng)熱達(dá)到第一波峰值，H+O+M=OH*+M(R2)反應(yīng)速率達(dá)到達(dá)到峰值時，反應(yīng)熱達(dá)到第二波峰；

(4) 預(yù)混火焰中，沿徑向方向OH*和CH*的質(zhì)量分?jǐn)?shù)達(dá)到峰值時，反應(yīng)熱也達(dá)到峰值；沿軸軸向方向，OH*和CH*的四個生成反應(yīng)速率的峰值都在同一位置，反應(yīng)熱也達(dá)到最大值,CH+O2=OH*+CO(R1)和C2H+O=CH*+CO(R12)反應(yīng)速率相比當(dāng)H+O+M=OH*+M(R2)和C2H+O2=CH*+CO2(R11)反應(yīng)速率更大。