膨潤(rùn)土顆粒混合物的堆積性質(zhì)與水-力特性研究進(jìn)展*

劉樟榮 葉為民② 張 召 崔玉軍 王 瓊② 陳永貴②

(①同濟(jì)大學(xué)地下建筑與工程系， 上海 200092， 中國(guó)) (②同濟(jì)大學(xué)巖土及地下工程教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室， 上海 200092， 中國(guó)) (③法國(guó)國(guó)立路橋大學(xué)， 巴黎 77455， 法國(guó))

0 引 言

核工業(yè)的迅猛發(fā)展產(chǎn)生越來(lái)越多的放射性廢物，特別是放射性強(qiáng)、毒性大、半衰期長(zhǎng)且發(fā)熱量大的高水平放射性廢物(簡(jiǎn)稱(chēng)“高放廢物”)。高放廢物一旦向生物圈泄露將對(duì)人類(lèi)生存與發(fā)展構(gòu)成重大威脅，對(duì)其進(jìn)行安全處置是保障核能可持續(xù)利用、維護(hù)生態(tài)環(huán)境安全和事關(guān)子孫后代福祉的重大舉措。目前，國(guó)際上公認(rèn)最為可行的方案是深地質(zhì)處置(潘自強(qiáng)等， 2009)，即將高放廢物封存于500～1000im深的穩(wěn)定地質(zhì)體中，利用天然屏障(圍巖)和工程屏障(緩沖/回填材料、廢物罐和廢物固化體)等多重屏障系統(tǒng)來(lái)阻滯核素泄露與遷移，使之與人類(lèi)生存環(huán)境永久隔絕(圖 1)。

圖 1 處置庫(kù)中的施工接縫與膨潤(rùn)土顆粒用途Fig. 1 Technological voids and pellets in HLW repository

高壓實(shí)膨潤(rùn)土因其低滲透性、高膨脹性和強(qiáng)核素吸附能力，被許多國(guó)家確定為首選緩沖/回填材料(Ye et al.，2010)。國(guó)內(nèi)外學(xué)者對(duì)高壓實(shí)膨潤(rùn)土的熱傳導(dǎo)特性、水力特性、脹縮特性、微觀結(jié)構(gòu)演化規(guī)律和本構(gòu)模型開(kāi)展了大量研究(Lloret et al.， 2007; 劉月妙等， 2007; 葉為民等， 2009; 孫德安等， 2011; 劉毅， 2016; Cui， 2017)。然而，以高壓實(shí)膨潤(rùn)土塊體砌筑的工程屏障將不可避免地存在各種各樣的施工接縫，包括塊體與廢物罐之間(B-C)、塊體與塊體之間(B-B)及塊體與圍巖之間(B-R)的縫隙(圖 1)。施工接縫將成為地下水入滲與核素泄露的優(yōu)勢(shì)通道，直接影響工程屏障的形成及其緩沖性能，并最終威脅到處置庫(kù)的長(zhǎng)期安全運(yùn)營(yíng)(Wang et al.，2013; Mokni et al.，2016; 陳永貴等， 2017)。為此，學(xué)者們提出采用高密度膨潤(rùn)土顆?；旌衔飦?lái)填充施工接縫，或者取代壓實(shí)膨潤(rùn)土塊體直接用于屏障系統(tǒng)的填筑施工(Salo et al.， 1989)(圖 1)。大型室內(nèi)或地下原位試驗(yàn)均表明，膨潤(rùn)土顆?；旌衔锉阌跈C(jī)械化制造、運(yùn)輸、填充和壓實(shí)，且能夠有效填充處置庫(kù)中的各種施工接縫，因此已被許多國(guó)家的處置庫(kù)概念確定為候選緩沖/回填材料(Dixon et al.， 2011)。

作為緩沖/回填材料，膨潤(rùn)土顆?；旌衔锍袚?dān)著延緩地下水入滲、阻滯核素遷移、傳遞核素衰變熱和維護(hù)處置庫(kù)結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性等關(guān)鍵水-力屏障功能，而其堆積性質(zhì)是影響其水-力特性的關(guān)鍵因素(Hoffmann et al.，2007; Zhang et al.，2018; Liu et al.，2019a， 2019b， 2019c， 2020)。近年來(lái)，國(guó)內(nèi)外學(xué)者針對(duì)膨潤(rùn)土顆?；旌衔锏亩逊e性質(zhì)和水-力特性開(kāi)展了試驗(yàn)和理論研究，取得了許多頗具學(xué)術(shù)價(jià)值與工程意義的研究成果(劉樟榮， 2019)。同時(shí)，我國(guó)首個(gè)高放廢物深地質(zhì)處置地下實(shí)驗(yàn)室已開(kāi)工建設(shè)、并將于2026年左右建成(王駒， 2019)，顆?；旌衔锏认嚓P(guān)研究也即將進(jìn)入地下原位試驗(yàn)階段。

本文針對(duì)膨潤(rùn)土顆?；旌衔锏亩逊e性質(zhì)、持水特性、結(jié)構(gòu)特征、滲透特性、脹縮特性及本構(gòu)模型等方面的研究成果進(jìn)行了系統(tǒng)回顧與總結(jié)，以期為進(jìn)一步深入開(kāi)展相關(guān)研究、特別是深地質(zhì)處置庫(kù)建設(shè)提供理論基礎(chǔ)與工程經(jīng)驗(yàn)。

1 膨潤(rùn)土顆?；旌衔锏亩逊e性質(zhì)

膨潤(rùn)土顆粒混合物的堆積性質(zhì)主要包括堆積干密度和堆積均勻性?xún)蓚€(gè)方面。研究表明，堆積干密度與均勻性是影響顆?；旌衔锼?力特性的關(guān)鍵因素：膨脹力隨堆積干密度的增大而增大，飽和滲透系數(shù)隨堆積干密度的增大而減小，而不均勻堆積的顆粒混合物可能會(huì)導(dǎo)致管涌、侵蝕甚至失穩(wěn)等滲透破壞(Imbert et al.， 2006; Hoffmann et al.，2007; Karnland et al.，2008; Liu et al.，2020)。因此，研究顆?；旌衔锏亩逊e干密度與均勻性具有重要意義。

1.1 堆積干密度

瑞典SKB、芬蘭Posiva、瑞士Nagra等廢物處置研究機(jī)構(gòu)開(kāi)展了大量顆?；旌衔锾畛湓囼?yàn)，包括地下原位填充試驗(yàn)和室內(nèi)模擬填充試驗(yàn)兩大類(lèi)。在地下原位填充試驗(yàn)中，采用螺旋輸送管將顆?；旌衔锾畛涞綇U物罐與圍巖之間的空隙區(qū)域內(nèi)，然后在不同位置取樣測(cè)試堆積干密度。結(jié)果表明，顆粒混合物的堆積干密度可達(dá)1.36～1.46 Mg·m-3(Masuda et al.，2007; K?hler et al.，2012)。在室內(nèi)模擬填充試驗(yàn)中，采用自由傾倒或高壓噴射法將顆粒混合物填充到長(zhǎng)方體或圓環(huán)形透明槽縫中，通過(guò)測(cè)算顆粒混合物的總質(zhì)量和總體積來(lái)計(jì)算堆積干密度。結(jié)果表明：堆積干密度與混合物級(jí)配密切相關(guān)，當(dāng)滿足Fuller級(jí)配(CPFT=(d/dmax)0.5×100，CPFT表示小于某粒徑d的顆粒累計(jì)質(zhì)量百分?jǐn)?shù)，dmax為混合物中顆粒的最大粒徑)時(shí)堆積干密度最大； 振動(dòng)、錘擊或高壓噴射等手段能顯著提高堆積干密度(Marjavaara et al.， 2011; Stastka， 2013)。

原位和室內(nèi)填充試驗(yàn)成本高、工作量大且費(fèi)時(shí)費(fèi)力，所獲得的試驗(yàn)結(jié)果較少且不夠系統(tǒng)。同時(shí)，更多學(xué)者采用透明圓柱筒開(kāi)展了較系統(tǒng)的顆?；旌衔锒逊e試驗(yàn)研究(Kim et al.，2012; 張虎元等， 2016; 陳香波， 2018; Zhang et al.， 2018)。然而，這些研究大多僅針對(duì)不同配比的兩粒組混合物或滿足Fuller級(jí)配的多粒組混合物，未能系統(tǒng)反映堆積干密度隨其他級(jí)配的變化規(guī)律。

在前人研究基礎(chǔ)上，Liu et al. (2019a)系統(tǒng)研究了單一粒組、兩粒組、三粒組和多粒組顆粒混合物在不同級(jí)配下的堆積干密度。結(jié)果表明：(1)單一粒組顆粒的堆積干密度與顆粒自身性質(zhì)(大小、形狀等)和容器性質(zhì)(大小、形狀和側(cè)壁摩阻力等)有關(guān)； (2)兩粒組混合物的堆積干密度隨細(xì)粒組含量的增大而先增大后減小； (3)三粒組混合物的堆積干密度隨任一粒組含量的增大而先增大后減小； (4)多粒組混合物的堆積干密度隨Andreasen級(jí)配(CPFT=(d/dmax)q×100，CPFT表示小于某粒徑d的顆粒累計(jì)質(zhì)量百分?jǐn)?shù)，dmax為混合物中顆粒的最大粒徑，q為級(jí)配指數(shù))指數(shù)的增大而先增大后減??； (5)堆積干密度峰值隨最小粒徑與最大粒徑之比的減小而增大，當(dāng)粒徑比小于0.02時(shí)其影響較小(圖 2)； (6)細(xì)顆粒的填充效應(yīng)和粗顆粒的占位效應(yīng)促進(jìn)顆粒密實(shí)堆積，細(xì)顆粒的疏松效應(yīng)、粗顆粒的壁效應(yīng)以及顆粒間的楔效應(yīng)抑制顆粒密實(shí)堆積，顆粒間相互作用是級(jí)配影響顆粒堆積干密度的內(nèi)在機(jī)制(圖 3)。然而，由于試樣尺寸效應(yīng)、試驗(yàn)方法和填充方法的影響，室內(nèi)圓柱筒堆積試驗(yàn)獲得的結(jié)果可能與地下原位試驗(yàn)結(jié)果存在一定差異。今后應(yīng)在室內(nèi)試驗(yàn)的基礎(chǔ)上，進(jìn)一步系統(tǒng)性地開(kāi)展地下原位堆積密度試驗(yàn)。

圖 2 堆積干密度峰值隨粒徑比的變化(Liu et al.，2019a)Fig. 2 Evolution of peak packing dry density with dmin/dmax(Liu et al.，2019a)

圖 3 顆粒間相互作用(Liu et al.，2019a)Fig. 3 Interaction between pellets(Liu et al.，2019a)

在試驗(yàn)研究的基礎(chǔ)上，人們提出了密度等模型用于描述顆?；旌衔锏亩逊e特性。陳香波(2018)建立了線性顆粒堆積密度模型，但該模型僅適用于粒徑比小于0.5的顆?；旌衔?。Liu et al. (2019b)基于顆粒間相互作用機(jī)理，建立了非線性顆粒堆積密度模型。該模型能夠很好地模擬兩粒組、三粒組及多粒組顆?；旌衔锏亩逊e孔隙比，可用以設(shè)計(jì)目標(biāo)干密度所需的級(jí)配。劉樟榮(2019)基于該模型計(jì)算和試驗(yàn)結(jié)果，確定了高廟子膨潤(rùn)土顆?；旌衔锒逊e干密度相對(duì)最大時(shí)的“最佳級(jí)配”：

CPFT=(d/dmax)0.4×100

(1)

式中，CPFT為小于某粒徑d顆粒的累計(jì)質(zhì)量百分?jǐn)?shù)；dmax為最大顆粒粒徑(mm)。

1.2 堆積均勻性

膨潤(rùn)土顆?；旌衔镉刹煌酱笮〉念w?；旌隙伞ＴS多原位和室內(nèi)填充試驗(yàn)均發(fā)現(xiàn)，傾倒、振動(dòng)或拍擊過(guò)程中不同粒徑的顆粒趨于相互分離，導(dǎo)致顆粒在混合物中的空間分布不均勻，形成顆粒離析現(xiàn)象(Masuda et al.，2007; K?hler et al.，2012)。國(guó)外少數(shù)學(xué)者采用圖像對(duì)比法對(duì)堆積均勻性進(jìn)行了定性研究。Marjavaara et al.(2011)采用X射線成像法研究了不同填充方式對(duì)顆粒混合物堆積均勻性的影響，結(jié)果表明堆積均勻性由好到次依次為：自由傾倒并振實(shí)、自由傾倒不振實(shí)和高壓噴射法。Molinero-guerra et al.(2017)采用μ-CT 對(duì)比了3種不同方式堆積的顆?；旌衔?，結(jié)果表明粗、細(xì)顆粒交替分層填充后的均勻性最佳。圖像對(duì)比法成本高，僅能獲得少量的、定性的結(jié)果，未能系統(tǒng)揭示影響堆積均勻性的因素及其機(jī)理。

Liu et al. (2020)針對(duì)不同粒組數(shù)量和級(jí)配的膨潤(rùn)土顆?；旌衔镩_(kāi)展了一系列堆積均勻性試驗(yàn)，提出采用加權(quán)變異系數(shù)(WCV，其值越大則越不均勻)來(lái)定量描述顆?；旌衔锒逊e均勻性，采用顆粒特征指數(shù)(PCI)來(lái)綜合反映不同粒組之間的質(zhì)量比與粒徑比，發(fā)現(xiàn)WCV隨PCI的增大而增大(圖 4)，并據(jù)此提出了提高顆?；旌衔锒逊e均勻性的措施：增大細(xì)-粗質(zhì)量比和粒徑比，增加粒組數(shù)量及改進(jìn)顆粒填充技術(shù)。與堆積密度試驗(yàn)類(lèi)似，室內(nèi)小型試驗(yàn)獲得的結(jié)果可能與地下原位試驗(yàn)結(jié)果存在一定差異。今后應(yīng)在室內(nèi)試驗(yàn)的基礎(chǔ)上，進(jìn)一步系統(tǒng)性地開(kāi)展地下原位堆積均勻性試驗(yàn)。

圖 4 加權(quán)變異系數(shù)(WCV)隨顆粒特征指數(shù)(PCI)的 變化(Liu et al.，2020)Fig. 4 Evolution of WCV with PCI(Liu et al.，2020)

綜上所述，國(guó)內(nèi)外學(xué)者已經(jīng)對(duì)顆?；旌衔锏亩逊e性質(zhì)開(kāi)展了較系統(tǒng)的研究，重點(diǎn)考慮了級(jí)配等影響。但實(shí)際上，堆積方式(先混合再填充或粗細(xì)分層填充)和壓實(shí)方式(振動(dòng)、噴射、錘擊或夯實(shí))等均影響堆積性質(zhì)； 此外，處置庫(kù)現(xiàn)場(chǎng)施工條件下的接縫顆粒填充效果等也有待進(jìn)一步研究。

2 膨潤(rùn)土顆?；旌衔锏某炙匦?/h2>

處置庫(kù)建設(shè)和運(yùn)營(yíng)過(guò)程中，由于其極低的滲透性，膨潤(rùn)土顆?；旌衔飳㈤L(zhǎng)時(shí)間處于非飽和狀態(tài)。描述非飽和土的一個(gè)重要本構(gòu)關(guān)系是持水曲線，即非飽和土持水量(重力含水率、體積含水率、飽和度或含水比)與吸力之間的關(guān)系。非飽和土的持水特性與其滲透、強(qiáng)度和體變等水力-力學(xué)特性密切相關(guān)，是研究非飽和土水-力特性的重要基礎(chǔ)。

國(guó)內(nèi)外學(xué)者研究了單個(gè)顆粒和顆?；旌衔锏某炙匦?。結(jié)果表明，隨著吸力的降低，自由膨脹條件下、單個(gè)顆粒的孔隙比持續(xù)增大而飽和度先增大后保持不變(Molinero-Guerra et al.，2019)。恒體積條件下高吸力范圍內(nèi)，顆粒混合物的持水特性與試樣整體干密度無(wú)關(guān)； 低吸力范圍內(nèi)，干密度越大，相同吸力下的含水率越低(圖 5)(Hoffmann et al.，2007)。

圖 5 不同干密度FEBEX膨潤(rùn)土顆粒混合物的 持水曲線(Hoffmann et al.，2007)Fig. 5 Water retention curves of FEBEX bentonite pellets with different dry densities(Hoffmann et al.，2007)

圖 6 高廟子膨潤(rùn)土單個(gè)顆粒、顆?；旌衔锖?壓實(shí)膨潤(rùn)土塊體的持水曲線(劉樟榮， 2019)Fig. 6 Water retention curves of single pellet， pellet mixture and compacted blocks of GMZ bentonite(Liu， 2019)

上述結(jié)果表明，側(cè)限條件、干密度和初始孔隙結(jié)構(gòu)對(duì)顆?；旌衔锍炙阅艿挠绊懪c吸力大小有關(guān)。其機(jī)理在于：高吸力范圍內(nèi)的主要持水機(jī)制為吸附作用，持水性能主要取決于礦物成分； 低吸力范圍內(nèi)的主要持水機(jī)制為毛細(xì)作用，持水性能主要取決于孔隙結(jié)構(gòu)特征(與側(cè)限條件、干密度和初始孔隙結(jié)構(gòu)有關(guān))。

研究表明，處置庫(kù)內(nèi)的顆?；旌衔镞€將遭受核素衰變熱作用。隨著溫度的升高，單個(gè)顆粒和顆?；旌衔锏某炙芰档停覝囟刃?yīng)隨吸力的降低而減弱，隨溫度的升高而增強(qiáng)(圖 7)。其機(jī)理在于：高吸力范圍內(nèi)，升溫抑制晶層對(duì)水分子的吸附過(guò)程(Le Chatelier原理)，導(dǎo)致吸附含水率降低； 低吸力范圍內(nèi)，升溫引起水的表面張力、接觸角和密度降低，同時(shí)引起封閉氣泡膨脹排擠孔隙水，導(dǎo)致毛細(xì)含水率降低； 吸力和溫度越低，溫度對(duì)吸附作用和毛細(xì)作用的影響程度越小，故對(duì)持水能力的影響也越小(劉樟榮， 2019)。

圖 7 不同溫度下高廟子膨潤(rùn)土顆粒混合物的 持水曲線(劉樟榮， 2019)Fig. 7 Water retention curves of GMZ bentonite pellet mixtures at different temperatures(Liu， 2019)

在處置庫(kù)長(zhǎng)期運(yùn)營(yíng)過(guò)程中，在核素衰變熱和地下水入滲共同作用下，顆?；旌衔锟赡茉馐軠囟妊h(huán)、干濕循環(huán)以及地下水化學(xué)作用，對(duì)持水曲線產(chǎn)生溫度效應(yīng)、滯回效應(yīng)和化學(xué)效應(yīng)。因此，溫度循環(huán)、干濕循環(huán)及地下水化學(xué)，以及各要素耦合作用下的膨潤(rùn)土顆?；旌衔锍炙匦灾档眠M(jìn)一步研究。

3 膨潤(rùn)土顆?；旌衔锏目紫督Y(jié)構(gòu)特征

顆?；旌衔锏乃?力特性與其孔隙結(jié)構(gòu)特征密切相關(guān)。研究表明，顆粒混合物的孔隙結(jié)構(gòu)特征與壓實(shí)程度和干濕狀態(tài)有關(guān)。壓實(shí)、注水濕化或吸力降低過(guò)程中，顆粒混合物的孔隙結(jié)構(gòu)都將隨之變化，進(jìn)而影響其水-力特性。目前，國(guó)內(nèi)外學(xué)者主要采用MIP和μ-CT兩種手段觀測(cè)顆?；旌衔锏目紫督Y(jié)構(gòu)演化規(guī)律。通過(guò)MIP試驗(yàn)?zāi)軌蚨康胤治鲱w?；旌衔锏目讖椒植继卣鳎贿m用于高吸力時(shí)的顆?；旌衔铮?yàn)榇藭r(shí)顆?；旌衔锾幱谒缮顟B(tài)； 通過(guò)μ-CT測(cè)試能夠直觀地分析顆?；旌衔锏暮暧^孔隙結(jié)構(gòu)特征，但測(cè)試成本較高且測(cè)試精度不足以精確反映顆粒內(nèi)部的孔隙結(jié)構(gòu)特征。因此，宜將兩者結(jié)合以研究顆?；旌衔锏目紫督Y(jié)構(gòu)演化特征。

3.1 干密度對(duì)孔隙結(jié)構(gòu)特征的影響

Hoffmann et al. (2007)通過(guò)壓汞試驗(yàn)(MIP)發(fā)現(xiàn)未經(jīng)壓實(shí)的FEBEX 膨潤(rùn)土顆?；旌衔?干密度 1.￣35iMg·m-3)的孔徑分布曲線呈三峰結(jié)構(gòu)，而壓實(shí)后的顆粒混合物(干密度1.45iMg· m-3和1.70iMg·m-3)的孔徑分布曲線呈雙峰結(jié)構(gòu)，且大孔隙的平均孔徑隨干密度的增大而減小，但小孔隙的平均孔徑基本保持 13inm 不變(圖 8)。由此可見(jiàn)，壓實(shí)能夠顯著減小顆粒間孔隙的體積和平均孔徑，而對(duì)顆粒內(nèi)的小孔隙影響較小。

圖 8 不同干密度FEBEX膨潤(rùn)土顆?；旌衔锏?孔徑分布曲線(Hoffmann et al.，2007)Fig. 8 Pore size distribution curves of FEBEX bentonite pellet mixtures at different dry densities(Hoffmann et al.，2007)

圖 9 注水水化過(guò)程中顆?；旌衔锏慕Y(jié)構(gòu)演化 (Van Geet et al.，2005; Molinero-Guerra et al.，2018a)Fig. 9 Structure evolution of pellet mixture during water infiltration(Van Geet et al.，2005; Molinero-Guerra et al.，2018a)

3.2 注水濕化過(guò)程中的孔隙結(jié)構(gòu)演化規(guī)律

顆?；旌衔锏撞孔⑺騼啥送瑫r(shí)注水過(guò)程中，采用μ-CT技術(shù)觀測(cè)到(圖 9)：(1)粗顆粒輪廓逐漸模糊，顆?；旌衔镉沙跏妓缮⒔Y(jié)構(gòu)逐漸轉(zhuǎn)變?yōu)槟z結(jié)融合結(jié)構(gòu)； (2)粗顆粒由于吸水膨脹而干密度逐漸降低，細(xì)顆粒受粗顆粒膨脹壓縮作用而干密度逐漸增大； (3)經(jīng)歷5.5個(gè)月底部注水或100id兩端注水后，試樣各處的干密度近似相等，基本達(dá)到了宏觀上的均一化狀態(tài)(Van Geet et al.，2005; Molinero-Guerra et al.，2018a)。由此可推測(cè)，在地下水入滲作用下，處置庫(kù)內(nèi)初始松散的顆粒混合物將逐漸吸水膨脹，顆粒間孔隙逐漸減小而顆粒相互膠結(jié)融合，最終與壓實(shí)膨潤(rùn)土的宏觀孔隙結(jié)構(gòu)特征相似。但是，若相互接觸的顆?；旌衔锱c壓實(shí)膨潤(rùn)土均逐漸吸水濕化，兩者孔隙結(jié)構(gòu)之間可能存在相互競(jìng)爭(zhēng)作用，從而導(dǎo)致孔隙結(jié)構(gòu)演化特征更加復(fù)雜。目前尚無(wú)關(guān)于這一問(wèn)題的研究報(bào)道。

盡管借助μ-CT技術(shù)能獲得顆?；旌衔锝Y(jié)構(gòu)的宏觀連續(xù)演化過(guò)程，但限于分辨率無(wú)法定量描述顆粒膠結(jié)融合后的微觀孔隙結(jié)構(gòu)演化過(guò)程。為此，劉樟榮(2019)將經(jīng)歷不同注水水化時(shí)間后的顆?；旌衔镌嚇觿澐譃樯?、中、下3層，分別取樣進(jìn)行了MIP試驗(yàn)，獲得了不同層位、不同水化時(shí)間后的孔徑分布曲線(圖 10)。結(jié)果表明，顆?；旌衔锏目紫督Y(jié)構(gòu)表現(xiàn)出顯著的多尺度特征，可劃分為大孔(孔徑大于2iμm)、中孔(孔徑介于2～100inm)和小孔(孔徑小于100inm)3個(gè)層次； 隨著注水水化的進(jìn)行，大孔孔隙比逐漸減小，中孔孔隙比逐漸增大，小孔孔隙比輕微減小(圖 10)。這是因?yàn)榧象w內(nèi)的小孔隙不斷吸持水分，促使層疊體裂解，導(dǎo)致部分小孔隙增大為中孔隙； 顆粒不斷吸水膨脹、坍塌，導(dǎo)致顆粒間大孔隙逐漸被填充、堵塞，并逐漸減小為中孔隙。

圖 10 不同注水時(shí)間后高廟子膨潤(rùn)土顆?；旌衔锏?孔徑分布曲線(劉樟榮， 2019)Fig. 9 Pore size distribution curves of GMZ bentonite pellet mixture after different infiltration time(Liu， 2019)

值得注意的是，當(dāng)注水720ih甚至1200ih以后，盡管試樣已經(jīng)達(dá)到了宏觀上的飽和狀態(tài)(膨脹力穩(wěn)定且各處含水率基本相等)，但其孔徑分布曲線仍然呈雙峰結(jié)構(gòu)(圖 10)，與同等干密度、同等水化時(shí)間后的壓實(shí)膨潤(rùn)土塊體的孔徑分布曲線基本重合。

3.3 吸力降低過(guò)程中的孔隙結(jié)構(gòu)演化規(guī)律

不同吸力狀態(tài)下顆?；旌衔锏目紫督Y(jié)構(gòu)特征是揭示其水-力特性機(jī)理進(jìn)而建立其本構(gòu)模型的關(guān)鍵基礎(chǔ)。研究表明(圖 11)：(1)隨著吸力的降低，顆粒內(nèi)部的集合體不斷吸水膨脹并擠占顆粒間孔隙，導(dǎo)致中孔孔隙比增大而大孔孔隙比減小，孔徑分布曲線從三峰形態(tài)變?yōu)殡p峰形態(tài)； (2)大孔平均孔徑先減小后增大，而小孔平均孔徑基本不變； (3)當(dāng)吸力為0時(shí)，孔徑分布曲線與同等干密度、同等水化時(shí)間后的壓實(shí)膨潤(rùn)土塊體的孔徑分布曲線基本重合； (4)溫度對(duì)孔隙結(jié)構(gòu)的影響較小(劉樟榮， 2019)。

圖 11 不同吸力下高廟子膨潤(rùn)土顆?；旌衔锏?孔徑分布曲線(劉樟榮， 2019)Fig. 11 Pore size distribution curves of GMZ bentonite pellet mixture at different suctions(Liu， 2019)

綜上所述，在室內(nèi)試驗(yàn)時(shí)間尺度內(nèi)，顆粒混合物的孔隙結(jié)構(gòu)從三孔結(jié)構(gòu)逐漸轉(zhuǎn)變?yōu)殡p孔結(jié)構(gòu)，而在實(shí)際處置庫(kù)時(shí)間尺度(數(shù)萬(wàn)年至數(shù)十萬(wàn)年)下可能進(jìn)一步演化為單孔結(jié)構(gòu)。因此，在模擬預(yù)測(cè)顆?；旌衔锏拈L(zhǎng)期水-力特性時(shí)，應(yīng)當(dāng)考慮其孔隙結(jié)構(gòu)的演化特征。

高吸力(>4.2iMPa)時(shí)的顆粒混合物尚處于松散狀態(tài)，難以取樣開(kāi)展MIP試驗(yàn)。今后可考慮采用μ-CT技術(shù)進(jìn)一步研究高吸力狀態(tài)下顆粒混合物的孔隙結(jié)構(gòu)特征，進(jìn)而獲得全吸力范圍內(nèi)顆?；旌衔锏目紫督Y(jié)構(gòu)演化規(guī)律。此外，如前所述，處置庫(kù)條件下顆粒混合物將遭受干濕循環(huán)、溫度循環(huán)和地下水化學(xué)作用，為了揭示干濕循環(huán)、溫度循環(huán)和地下水化學(xué)作用下顆粒混合物水-力特性機(jī)理，有必要開(kāi)展相應(yīng)條件下的孔隙結(jié)構(gòu)演化規(guī)律研究。

4 膨潤(rùn)土顆?；旌衔锏臐B透特性

在地下水入滲作用下，處置庫(kù)內(nèi)的膨潤(rùn)土顆?；旌衔飳姆秋柡蜖顟B(tài)逐漸轉(zhuǎn)變?yōu)轱柡蜖顟B(tài)，因此其滲透特性包括飽和滲透與非飽和滲透兩個(gè)方面。

4.1 飽和滲透特性

研究表明，顆?；旌衔锏娘柡蜐B透系數(shù)隨干密度的增大而減小，隨溫度的升高而增大； 相同干密度條件下，顆?；旌衔锱c壓實(shí)塊體的飽和滲透系數(shù)近似相等(Hoffmann et al.，2007; 劉樟榮， 2019)。但有的學(xué)者發(fā)現(xiàn)相同干密度條件下，飽和滲透系數(shù)隨顆粒粒徑的增大而增大(蘇振妍， 2019)，這可能是由于試樣尚未達(dá)到完全飽和狀態(tài)或者試樣孔隙結(jié)構(gòu)尚未完全穩(wěn)定。

滲透試驗(yàn)開(kāi)始時(shí)，試樣內(nèi)存在大量相互連通的顆粒間孔隙，故滲透系數(shù)較大； 隨著試驗(yàn)的進(jìn)行，顆粒吸水膨脹導(dǎo)致顆粒間大孔隙急劇減小并逐漸被堵塞，因此滲透系數(shù)逐漸降低至穩(wěn)定值(圖 12)?？梢?jiàn)，顆?；旌衔餄B透過(guò)程伴隨著劇烈的孔隙結(jié)構(gòu)演化，后者又反過(guò)來(lái)影響滲透特性。這一特點(diǎn)是建立顆?；旌衔锉緲?gòu)模型的關(guān)鍵難點(diǎn)之一，也是評(píng)價(jià)其緩沖性能時(shí)必須考慮的關(guān)鍵問(wèn)題之一。

圖 12 膨潤(rùn)土顆?；旌衔餄B透系數(shù)隨時(shí)間變化關(guān)系 (Hoffmann et al.，2007; 劉樟榮， 2019)Fig. 12 Evolution of hydraulic conductivity with time for GMZ and FEBEX bentonite pellet mixtures (Hoffmann et al.，2007; Liu， 2019)

4.2 非飽和滲透特性

關(guān)于顆?；旌衔锓秋柡蜐B透特性的研究成果鮮見(jiàn)報(bào)道。Molinero-Guerra et al. (2018a)針對(duì) MX80 顆粒/粉末混合物(80/20)試樣開(kāi)展了兩端注水情況下的非飽和滲透試驗(yàn)，監(jiān)測(cè)了試樣不同高度處的相對(duì)濕度和側(cè)向膨脹力、軸向膨脹力以及孔隙結(jié)構(gòu)變化，分析了初始顆粒/粉末和局部孔隙分布的不均勻性對(duì)非飽和膨脹-滲透特性的影響，發(fā)現(xiàn)相對(duì)濕度變化特征與顆?；旌衔锏某跏疾痪鶆蚍植加嘘P(guān)，注水800id后試樣仍未達(dá)到完全飽和狀態(tài)。

劉樟榮(2019)采用自主研制的溫控非飽和滲透儀，針對(duì)高廟子膨潤(rùn)土顆?；旌衔镩_(kāi)展了不同溫度下的非飽和滲透試驗(yàn)，獲得了不同高度處相對(duì)濕度和側(cè)向膨脹力隨時(shí)間的變化，并基于瞬時(shí)截面法計(jì)算了非飽和滲透系數(shù)。結(jié)果表明(圖 13)，相同溫度條件下，非飽和滲透系數(shù)隨吸力降低先減小后增大，并最終趨于飽和滲透系數(shù)； 相同吸力下，非飽和滲透系數(shù)隨溫度升高而增大。其機(jī)理在于：隨著吸力的降低，顆?；旌衔镏蓄w粒間孔隙逐漸減少而集合體間孔隙逐漸增大，吸附作用減弱而毛細(xì)作用增強(qiáng)，對(duì)孔隙水的驅(qū)動(dòng)作用先減小后增強(qiáng)； 隨著溫度的升高，吸附水的活動(dòng)性增強(qiáng)，毛細(xì)水的表面張力、黏滯系數(shù)和密度減小，導(dǎo)致孔隙水滲流更易于被驅(qū)動(dòng)。

圖 13 高廟子膨潤(rùn)土顆?；旌衔锓秋柡?滲透系數(shù)隨吸力的變化(劉樟榮， 2019)Fig. 13 Evolution of unsaturated hydraulic conductivity with suction for GMZ bentonite pellet mixtures(Liu， 2019)

綜上所述，顆?；旌衔锏娘柡蜐B透與非飽和滲透特性均與其孔隙結(jié)構(gòu)特征密切相關(guān)。值得注意的是，飽和滲透試驗(yàn)(直接以1000ikPa水壓注水)開(kāi)始后的數(shù)十秒內(nèi)，觀察到了明顯的管涌和侵蝕現(xiàn)象，該現(xiàn)象隨后由于顆粒間孔隙閉合而逐漸消失(劉樟榮， 2019)。實(shí)際處置庫(kù)可能位于地下 500～1000im深的地質(zhì)體中，顆粒混合物可能遭受高壓地下水的入滲作用。高壓地下水滲流可能會(huì)侵蝕部分外圍細(xì)小顆?；蚰z體，導(dǎo)致顆?；旌衔锞彌_性能衰減。因此，有必要研究地下水滲流對(duì)顆?；旌衔锏那治g作用及防治措施。

此外，處置庫(kù)中的顆?；旌衔飳⑼瑫r(shí)遭受核素衰變熱和地下水入滲作用。溫度梯度、水力梯度和地下水化學(xué)共同作用下顆?；旌衔锏臐B透特性是今后的一個(gè)重要研究方向。

5 膨潤(rùn)土顆?；旌衔锏拿浛s特性

在處置庫(kù)長(zhǎng)期運(yùn)營(yíng)過(guò)程中，膨潤(rùn)土顆粒將在圍巖裂隙地下水的入滲作用下水化膨脹，密封周?chē)┕たp隙及圍巖裂隙。隨著水化的進(jìn)行，膨潤(rùn)土顆粒混合物將在近似側(cè)限條件下產(chǎn)生膨脹力。此外，在處置庫(kù)內(nèi)復(fù)雜應(yīng)力場(chǎng)(如圍巖應(yīng)力、自身重力、周邊壓實(shí)膨潤(rùn)土塊體膨脹形成的擠壓力等)的耦合作用下，膨潤(rùn)土顆?；旌衔镆矊l(fā)生壓縮變形。因此，膨潤(rùn)土顆?；旌衔锏拿浛s特性研究對(duì)處置庫(kù)內(nèi)工程屏障系統(tǒng)的長(zhǎng)期穩(wěn)定性具有重要的意義。

5.1 膨脹特性

近年來(lái)，膨潤(rùn)土顆?；旌衔锏呐蛎浶阅苎芯恳鹆藝?guó)內(nèi)外學(xué)者的廣泛關(guān)注。研究表明，在處置庫(kù)運(yùn)營(yíng)過(guò)程中，工程屏障緩沖/回填材料可能處于恒體積、恒定應(yīng)力以及介于兩者之間的復(fù)雜應(yīng)力狀態(tài)(Tang et al.，2019)。目前，膨潤(rùn)土顆?；旌衔锱蛎浱匦匝芯恐饕ǎ汉泱w積邊界的膨脹力特性和恒荷載邊界膨脹變形特性。

在膨脹力特性研究方面，Imbert et al.，(2006)采用FoCa膨潤(rùn)土顆粒/粉末混合物進(jìn)行了膨脹力試驗(yàn)。結(jié)果發(fā)現(xiàn)，與純膨潤(rùn)土壓實(shí)塊體類(lèi)似，混合物的膨脹力時(shí)程曲線呈“雙峰”特征(葉為民等， 2020)。Seiphoori(2014)通過(guò)開(kāi)展MX-80膨潤(rùn)土顆粒混合物的膨脹力試驗(yàn)也發(fā)現(xiàn)了類(lèi)似的現(xiàn)象。Hoffmann et al. (2007)開(kāi)展了FEBEX膨潤(rùn)土顆?；旌衔锏呐蛎浟υ囼?yàn)，同壓實(shí)FEBEX膨潤(rùn)土粉末進(jìn)行對(duì)比發(fā)現(xiàn)，顆?；旌衔镒罱K膨脹力只與試樣干密度有關(guān)，而與試樣的組成形式無(wú)關(guān)。Ye et al. (2018)通過(guò)不同級(jí)配組成的GMZ膨潤(rùn)土顆?；旌衔锱蛎浟υ囼?yàn)表明，在相同干密度條件下，粒徑組成主要影響膨脹力的發(fā)展特征，而對(duì)最終膨脹力影響不大。圖 14總結(jié)了幾種膨潤(rùn)土顆粒混合物的最終膨脹力與干密度的關(guān)系。從圖中可以看出，顆?；旌衔锏呐蛎浟εc干密度呈指數(shù)關(guān)系。

圖 14 不同膨潤(rùn)土顆粒混合物膨脹力與干密度的關(guān)系 (Imbert， 2006; Hoffmann et al.，2007; Karland et al.，2008; Stastka，2013; Zhang et al.，2019)Fig. 14 Evolution of swelling pressure with dry density for several bentonite pellet mixtures(Imbert et al.， 2006; Hoffmann et al.，2007; Karland et al.，2008; Stastka，2013; Zhang et al.，2019)

處置庫(kù)長(zhǎng)期運(yùn)營(yíng)過(guò)程中，高放廢物釋放的殘余衰變熱對(duì)工程屏障系統(tǒng)的緩沖性能有著重要影響。為此，Pusch(2003)開(kāi)展了室溫(25i℃)和高溫(150i℃)條件下、MX-80膨潤(rùn)土顆粒混合物的膨脹力試驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，高溫條件下混合物的膨脹力明顯降低。Karland et al. (2008)經(jīng)對(duì)室溫條件下水化飽和的MX-80膨潤(rùn)土顆?；旌衔镞M(jìn)行升溫處理后，也發(fā)現(xiàn)膨脹力隨溫度的升高而降低。對(duì)此，一些學(xué)者認(rèn)為溫度升高會(huì)引起黏土集合體收縮，抑制了黏土顆粒膨脹，進(jìn)而導(dǎo)致膨脹力降低(Romero et al.，2005)。

當(dāng)然，考慮到處置庫(kù)內(nèi)工程屏障系統(tǒng)所處的熱-水-力耦合環(huán)境，有必要進(jìn)一步開(kāi)展考慮溫度影響的膨潤(rùn)土顆粒混合物膨脹特性的研究。

圖 15 不同吸力條件下GMZ膨潤(rùn)土顆粒 混合物壓縮曲線(Zhang et al.，2020)Fig. 15 Compression curves of GMZ bentonite pellet mixtures at different suctions(Zhang et al.，2020)

5.2 壓縮特性

膨潤(rùn)土顆?；旌衔锏膲嚎s特性受吸力影響較大。Zhang et al. (2020)研究發(fā)現(xiàn)，在高吸力階段，GMZ膨潤(rùn)土顆?；旌衔锏膲嚎s曲線呈明顯非線性，而卸載曲線則呈線性(圖 15a)。在高吸力下，水主要存在于顆粒內(nèi)部，顆粒結(jié)構(gòu)明顯。在加載過(guò)程中，粒間孔隙隨著荷載的增加逐漸坍塌，混合物的壓縮特性與顆粒錯(cuò)動(dòng)和破碎有關(guān)(Seiphoori， 2014)； 而在低吸力下，混合物的壓縮主要包括粒間孔隙的壓縮和顆粒自身的壓縮兩部分。待達(dá)到飽和狀態(tài)，粒間孔隙完全被填充，混合物微觀結(jié)構(gòu)接近飽和壓實(shí)塊體，兩者的壓縮特性具有一致性。值得注意的是，卸載回彈曲線也呈雙線性且回彈變形較大(圖 15b)。類(lèi)似的壓縮變形特征也在其他膨潤(rùn)土顆粒土體中被發(fā)現(xiàn)，例如MX-80膨潤(rùn)土顆?；旌衔?Seiphoori， 2014; Molinero Guerra et al.，2019)和FEBEX膨潤(rùn)土顆粒混合物(Lloret et al.，2003; Hoffmann et al.，2007)。Cui et al. (2013)指出，對(duì)于飽和膨脹性黏土材料，高荷載下回彈曲線與黏土顆粒的力學(xué)作用有關(guān)。而當(dāng)荷載低于某一應(yīng)力值，回彈變形明顯增加，這主要與黏土顆粒的物理化學(xué)作用(physico-chemical effects)有關(guān)(Zhang et al.，2020)。Zhang et al. (2019)指出，飽和膨潤(rùn)土材料卸載回彈曲線的雙線性拐點(diǎn)對(duì)應(yīng)于相同孔隙比下的膨脹力。

然而，目前關(guān)于膨潤(rùn)土顆?；旌衔飰嚎s特征的機(jī)理分析仍處于定性層面。高吸力階段顆?；旌衔锏钠扑樘卣餮芯浚煌ο聣嚎s過(guò)程中孔隙結(jié)構(gòu)的演化特征研究，以及在膨潤(rùn)土顆粒充填過(guò)程中，顆粒的空間粒徑分布不均勻?qū)旌衔飰嚎s特性的影響(Masuda et al.，2007)等方面的研究都將是今后的工作方向。

6 顆?；旌衔锏谋緲?gòu)模型

目前，膨潤(rùn)土顆?；旌衔锉緲?gòu)模型的相關(guān)研究報(bào)道不多。Hoffmann et al. (2007)基于傳統(tǒng)的巴塞羅那模型(BBM)對(duì)FEBEX膨潤(rùn)土顆?；旌衔锏拿浛s變形特征進(jìn)行了模擬，并通過(guò)加載-坍塌(LC)屈服面分析了該種材料的體變特征。Gens et al. (2011)將FoCa顆粒/粉末混合物近似為兩個(gè)不同干密度膨潤(rùn)土塊體組成的混合物材料，并基于傳統(tǒng)非飽和膨脹土模型(BExM)建立了非飽和水-力耦合本構(gòu)模型，較好地模擬了膨潤(rùn)土顆粒/粉末混合物的膨脹力時(shí)程曲線。為了表征不同水化形式對(duì)顆?；旌衔镒冃翁卣鞯挠绊?，Alonso et al. (2011)將膨潤(rùn)土顆?；旌衔锟醋饔傻瘸叽缜蛐晤w粒組成的多孔結(jié)構(gòu)材料，采用BExM本構(gòu)模型表征顆粒內(nèi)部的體變特征，混合物整體的變形特征采用BBM模型表征。該學(xué)者構(gòu)建的非飽和水-力耦合本構(gòu)模型較好地反映了不同水化方式下膨潤(rùn)土顆?；旌衔锏淖冃翁卣?。

實(shí)際上，由于水化過(guò)程中膨潤(rùn)土顆?；旌衔锟紫督Y(jié)構(gòu)變化較為復(fù)雜，孔隙結(jié)構(gòu)如何劃分及其相互作用如何表征都是有待深入探討的。同時(shí)，現(xiàn)有本構(gòu)模型多將膨潤(rùn)土顆?；旌衔锟醋魇且贿B續(xù)性介質(zhì)，而實(shí)際上在膨潤(rùn)土顆?；旌衔锏乃^(guò)程中，其結(jié)構(gòu)特征是逐漸從粗粒土向黏性土過(guò)渡的。因此，有必要建立一個(gè)反映全吸力范圍內(nèi)、膨潤(rùn)土顆?；旌衔矬w變特征的統(tǒng)一本構(gòu)模型。

7 結(jié)論與展望

膨潤(rùn)土顆?；旌衔锸且环N理想的適用于高放廢物深地質(zhì)處置的緩沖/回填材料。20世紀(jì)末以來(lái)，國(guó)內(nèi)外學(xué)者針對(duì)膨潤(rùn)土顆粒混合物的堆積性質(zhì)、持水特性、結(jié)構(gòu)特征、滲透特性、脹縮特性及本構(gòu)模型等方面，開(kāi)展了較多試驗(yàn)和理論研究工作，形成了一些重要的科學(xué)認(rèn)識(shí)：

(1)顆?；旌衔锏亩逊e干密度隨任一粒組質(zhì)量分?jǐn)?shù)的增大而先增大后減小，堆積干密度峰值隨最小與最大粒徑之比的減小而增大，堆積不均勻性隨顆粒特征指數(shù)(PCI)的增大而增大。

(2)低吸力范圍內(nèi)顆粒混合物的持水特性與側(cè)限條件、干密度、初始孔隙結(jié)構(gòu)和溫度等因素有關(guān)，高吸力范圍內(nèi)則不相關(guān)。因?yàn)楦呶Ψ秶鷥?nèi)的主要持水機(jī)制為吸附作用，持水性能主要取決于礦物成分； 低吸力范圍內(nèi)的主要持水機(jī)制為毛細(xì)作用，持水性能主要取決于孔隙結(jié)構(gòu)特征(與側(cè)限條件、干密度和初始孔隙結(jié)構(gòu)有關(guān))。

(3)在室內(nèi)試驗(yàn)時(shí)間尺度內(nèi)，隨著吸力的降低，顆?；旌衔镉沙跏妓缮⒔Y(jié)構(gòu)逐漸轉(zhuǎn)變?yōu)槟z結(jié)融合結(jié)構(gòu)，孔隙結(jié)構(gòu)逐漸趨于均一化，進(jìn)而影響顆?；旌衔锏乃?力特性。

(4)顆?；旌衔锏娘柡蜐B透系數(shù)隨干密度的增大而減小，隨溫度的升高而增大； 非飽和滲透系數(shù)隨吸力的降低而先減小后增大，隨溫度的升高而增大。

(5)顆?；旌衔锏呐蛎浟﹄S干密度的增大而增大，隨溫度的升高而降低，隨吸力的降低而增大； 通水迅速水化或高吸力作用下，顆粒混合物發(fā)生“坍塌”變形，這與顆粒破碎和顆粒錯(cuò)動(dòng)有關(guān)。高吸力下壓縮曲線呈明顯非線性，卸載曲線呈線性； 低吸力下壓縮曲線和卸載曲線均近似呈雙線性。

(6)顆粒混合物的本構(gòu)模型較少，且均為基于連續(xù)介質(zhì)的水-力耦合本構(gòu)模型，缺乏反映全吸力范圍內(nèi)顆粒混合物體變特征的統(tǒng)一本構(gòu)模型。

綜觀國(guó)內(nèi)外研究現(xiàn)狀，處置庫(kù)溫度循環(huán)、干濕循環(huán)及地下水化學(xué)等耦合作用下的堆積和壓實(shí)方式等對(duì)堆積性質(zhì)影響，膨潤(rùn)土顆?；旌衔锏某炙匦?、滲透特性、孔隙結(jié)構(gòu)演化規(guī)律、脹縮特性，以及反映全吸力范圍內(nèi)膨潤(rùn)土顆?；旌衔矬w變特征的本構(gòu)模型構(gòu)建等均將是未來(lái)重要的研究方向。