退役鈾尾礦庫周邊環(huán)境的放射性水平調(diào)查與分析

張 乾, 楊亞新, 張衛(wèi)民, 吳信民, 羅齊彬

(1.東華理工大學(xué)核科學(xué)與工程學(xué)院，南昌 330013；2.東華理工大學(xué)核資源與環(huán)境國家重點實驗室，南昌 330013)

鈾尾礦庫對周邊居民生活的環(huán)境來說是一個潛在的污染源，其中尾礦庫中的鐳-226以及鈾對人體有很大的危害[1]。Waggitt[2]研究表明鐳-226是鈾提取后的尾礦渣中的放射性衰變產(chǎn)物，它是主要的放射性污染物，與一些有毒的非放射性重金屬一起，在尾礦庫附近引起地表水或地下水污染的化學(xué)毒性。盡管天然鈾的半衰期很長，對于人體外照射所造成的劑量可以忽略不計，但是伴隨著堆存于尾礦庫中的尾礦砂，在露天環(huán)境中經(jīng)過長時間的風(fēng)化、侵蝕以及淋濾作用，放射性核素將隨著地表水以及地下水進入周邊居民生活的環(huán)境[3]。Carvalho等[4-6]研究發(fā)現(xiàn)位于礦區(qū)的一些農(nóng)業(yè)用地的土壤中有明顯的放射性核素含量。楊巍[7]等發(fā)現(xiàn)鈾尾礦庫的放射性核素不僅能以氣態(tài)方式擴散進入環(huán)境,并且還能隨著鈾尾礦水在土壤中進行滲透遷移,從而對土壤、地表水和地下水進行放射性污染。結(jié)合鈾尾礦庫的大氣環(huán)境以及周邊水環(huán)境的監(jiān)測數(shù)據(jù)，比單一監(jiān)測鈾尾礦庫大氣環(huán)境或者監(jiān)測水中放射性核素能更加精確地分析鈾尾礦庫對周邊居民生活的影響。

現(xiàn)通過對鈾尾礦庫地表進行γ空氣吸收劑量率和氡析出率監(jiān)測以及周邊水環(huán)境中的鐳-226和鈾取樣分析研究，來了解該退役鈾尾礦庫周邊環(huán)境放射性水平情況，評價居民所受照劑量，發(fā)現(xiàn)可能存在的放射性污染，為該鈾尾礦庫之后的退役治理計劃提供數(shù)據(jù)支持和科學(xué)依據(jù)。

1 研究區(qū)域概況

本文研究的典型退役尾礦庫位于中國南方某省境內(nèi)，該區(qū)域地貌主要是以山地、丘陵、湖泊為主。其范圍覆蓋比較大，該區(qū)域從東到西分布為邊緣山地、丘陵以及湖泊。其中總面積的75%為丘陵，占總面積11%的是水面，其他占總面積的14%。該鈾礦冶企業(yè)有幾十年的運營歷史，開采鈾礦為火山巖型，是開采和冶煉鈾礦一體的單位。退役治理工程包括尾礦庫、廢石堆、水冶廠區(qū)等治理工程，其中尾礦庫分大小兩個庫區(qū)。主尾礦庫與副尾礦相連，主尾礦庫主壩高度差約40 m，副尾礦庫副壩高度差約30 m，尾礦庫總庫容為270×104t，小庫區(qū)主要用于儲存廢水，現(xiàn)保留一個小池塘。大尾礦庫退役治理方式是覆土治理，并注重壩體、防洪設(shè)施的修筑，覆土完畢后并在土層上植被；小尾礦庫退役治理工程則是通過覆土與水覆蓋相結(jié)合的方式。廢石堆治理工程包括鈾含量高部分廢石回填露天采礦廢墟與其余部分就地覆土治理相結(jié)合的方式，此方法“以廢治廢”治理方法不僅減少鈾含量較高廢石量，而且將其作為填充材料永久封存在地下，達到了污染物與外界環(huán)境隔離的目的。遺留廢水經(jīng)水冶廠凈化處理后排放到小尾礦庫的小水池中。

2 儀器和方法

根據(jù)鈾尾礦庫的實地情況，在鈾尾礦庫的大、小尾礦庫，壩坡以及鄰近鈾尾礦庫的農(nóng)田采取網(wǎng)狀布點[8]，由于γ空氣吸收劑量率的測量相對于氡析出率的測量更快捷，因此γ空氣吸收劑量率的測點相對于氡析出率的測點也更加密集。

根據(jù)GB/T 14583—1993《環(huán)境地表γ輻射劑量率測定規(guī)范》以及《輻射環(huán)境監(jiān)測技術(shù)規(guī)范》的要求，γ空氣吸收劑量率指標監(jiān)測選擇JB4010型的X-γ劑量率儀。野外測量時，將儀器探頭和儀表固定在腳架上，探頭豎直向下距地表1 m高，測量時盡量遠離儀器，每10 s記錄一次數(shù)據(jù)，每個測量點記10次數(shù)據(jù)，其均值作為該點的測量值(圖1)。儀器每天工作前后都需在參照點檢驗性測量，以檢驗儀器是否正常工作。

圖1 γ空氣吸收劑量率測點分布

氡析出率使用ERS-2-S型靜電收集式氡采樣器進行監(jiān)測，ERS-2-S儀器自帶有微處理器和計算機芯片，可以自動識別出能譜中的218Po和216Po的特征峰，并自動算出222Rn和220Rn的濃度(圖2)。與RAD-7測氡儀相比，對濕度沒有要求，因此測量過程更加簡單，可以節(jié)約降低濕度所花的時間[9]。

圖2 氡析出率測點分布

由于鈾尾礦庫中的放射性物質(zhì)會通過地表水和地下水滲流至居民生活區(qū)，要在鈾尾礦庫附近的居民生活區(qū)設(shè)置一定數(shù)量，并且具有代表性的采樣點[10]。因此，選擇如圖3所示的地表水監(jiān)測點、民井監(jiān)測點，并且選擇豐水期、平水期和枯水期三個時期分別進行采樣，盡可能地保證水樣的合理性和代表性。每個水樣采集水樣10 L，裝入聚乙烯桶中，并按每升水加入(20±1)mL比例的濃硝酸，低溫保存，盡快送往實驗室，用WGJ-Ⅲ型微量測鈾儀測定水樣中的鈾，按照GB 11214—1989采用硫酸鋇共沉淀射氣閃爍法測定水樣中的鐳[11]。

圖3 水樣測點分布

3 測量結(jié)果與評價

3.1 測量結(jié)果

γ空氣吸收劑量率以及地表氡析出率的監(jiān)測結(jié)果如表1所示。

表1 γ空氣吸收劑量率以及地表氡析出率的監(jiān)測結(jié)果

本次采樣測得的地表水和地下水中鐳-226、鈾的含量如表2和圖4所示。表3所示為鐳-226、鈾在水中的規(guī)定值。

3.2 結(jié)果評價

根據(jù)《鈾礦地質(zhì)輻射環(huán)境影響評價要求》(EJ/T 977—1995)中的管理規(guī)定，要求除去本底(當(dāng)?shù)氐乇憝h(huán)境輻射劑量本底平均值69.8 nGy/h[12])之后γ空氣吸收劑量率的限值不超過174 nGy/h，由監(jiān)測結(jié)果并繪成如圖5所示的等值線圖可得出：該鈾尾礦庫的γ吸收劑量率全部低于規(guī)定要求限制之下，僅有兩個監(jiān)測點數(shù)據(jù)較為接近限值。根據(jù)《環(huán)境地表γ輻射劑量率測定規(guī)范》中的劑量估算，公式[13]為

圖4 枯水期、平水期和豐水期所測得鈾和鐳-226在水中的含量以及管理限值

表2 采樣點水中鐳-226、鈾的含量范圍值

表3 鐳-226、鈾在水中的規(guī)定限值

圖5 鈾尾礦庫γ劑量率等值線圖

He=DγKT

(1)

式(1)中：He是有效劑量當(dāng)量，Sv；Dγ是γ輻射劑量率，nGy/h；K是有效劑量率當(dāng)量率與空氣吸收劑量率比值，K=0.7 Sv/Gy；T是居留時間，h。將平均值代入計算后得出，該鈾尾礦庫環(huán)境γ輻射劑量率對居民產(chǎn)生的人均年照射有效劑量當(dāng)量為0.035 mSv(主要是放牧人員，居留時間以1095 h計算)，僅為公眾年均劑量有效約束值限值0.3 mSv的11.7%。

根據(jù)《鈾礦冶設(shè)施退役環(huán)境管理技術(shù)規(guī)定》(GB 14586—1993)可知，尾礦庫表面平均氡析出率不高于0.74 Bq/(m2·s)，通過計算監(jiān)測點數(shù)據(jù)得出：該鈾尾礦庫表面平均氡析出率為0.43 Bq/(m3·s)，低于規(guī)定限值。

為了保證水環(huán)境質(zhì)量安全，典型放射行核素(鈾、鐳-226)釋放限值不超過《軍工鈾礦冶設(shè)施退役工程前期工作暫規(guī)定》中規(guī)定的50 μg/L和1.11 Bq/L。從圖4(b)可以看出本次所測得鐳-226三個時期在水中的含量均低于《軍工鈾礦冶設(shè)施退役工程前期工作暫規(guī)定》中規(guī)定的排放限值1.11 Bq/L；鈾的含量在三個時期只有個別水樣點超過規(guī)定的限值。

同時為了保障當(dāng)?shù)鼐用裼盟踩M一步對所采集的水樣進行評價。鐳-226以中國《生活飲用水衛(wèi)生標準》(GB 5749—2006)的限值0.185 Bq/L為評價依據(jù)。由于中國《生活飲用水衛(wèi)生標準》中沒有對鈾的限值，所以鈾的標準濃度選取美國《國家飲用水水質(zhì)標準》(EPA 816-F-09-004)的限值30 μg/L為評價依據(jù)[14]。采用單因子指數(shù)法[15]，將水樣中所測得的放射性核素鐳-226以及鈾濃度進行污染等級評定。指數(shù)等級劃分如表4所示。單因子污染指數(shù)的計算方法為

Pi=Ci/Si

(2)

式(2)中：Pi為某一評價指標的相對污染指數(shù)；Ci為某一評價指標的監(jiān)測值；Si為某一評價指標的最高允許標準值。

表4 單因子污染指數(shù)等級劃分標準

對尾礦庫豐水期、平水期和枯水期的地下水和地表水實測數(shù)據(jù)進行污染指數(shù)計算，將計算結(jié)果匯集如圖6所示。

圖6 枯水期、平水期和豐水期的鈾和鐳-226標準指數(shù)

從圖6(a)中可以得出豐水期放射性元素鈾污染分析結(jié)果：本次所測水樣點大部分為清潔水樣點，污染指數(shù)最大值在7號點，達到2.61，污染指數(shù)最小值在21號點，為0.03。結(jié)合圖3分析得出，鈾輕污染和污染點主要分布在大尾礦庫壩下附近地區(qū)。平水期放射性元素鈾污染分析結(jié)果為：大部分為清潔水樣點，污染指數(shù)最大值在28號點，達到2.62，污染指數(shù)最小值在一號點，為0.01。結(jié)合圖3分析得出，鈾輕污染點主要分布在大尾礦庫壩下附近地區(qū)。該鈾尾礦庫枯水期放射性元素鈾污染分析結(jié)果為：小部分為清潔水樣點，污染指數(shù)最大值在7號點，與豐水期一致，污染指數(shù)為2.83，污染指數(shù)最小值出現(xiàn)在16號點，為0.03，鈾輕污染與污染點主要分布在大尾礦庫壩下附近地區(qū)。

從圖6(b)可以看出：該尾礦庫放射性元素鐳-226污染只有28號點的三個時期為污染，以及6號點的平水期，7號點的豐水期為污染，其余基本為清潔無污染。

結(jié)合圖6(a)和圖6(b)可以看出：無論是鈾標準指數(shù)還是鐳-226標準指數(shù)，平水期好于豐水期，又好于枯水期?？菟诘拟櫂藴手笖?shù)以及鐳-226標準指數(shù)均高于豐水期的鈾標準指數(shù)以及鐳-226標準指數(shù)的原因在于枯水期水量少，相對來說每升水中的放射性元素含量更多，因此污染指數(shù)大。豐水期比平水期的污染指數(shù)大的原因在于豐水期雨量較大，經(jīng)過雨水的沖刷，向地表水以及地下水滲透的量更大。

4 結(jié)論

通過對該退役鈾尾礦庫周邊環(huán)境的放射性監(jiān)測數(shù)據(jù)進行分析，得出以下結(jié)論。

(1)鈾尾礦庫的環(huán)境γ輻射劑量率整體平穩(wěn)，均低于《鈾礦地質(zhì)輻射環(huán)境影響評價要求》(EJ/T 977—1995)中的規(guī)定限值。同時，該鈾尾礦庫環(huán)境γ輻射劑量率對居民產(chǎn)生的人均年照射有效劑量當(dāng)量為0.035 mSv(主要是放牧人員)，僅為公眾年均劑量有效約束值限值0.3 mSv的11.7%。整體鈾尾礦庫表面平均氡析出率低于《鈾礦冶設(shè)施退役環(huán)境管理技術(shù)規(guī)定》(GB 14586—1993)中規(guī)定的表面平均氡析出率限值0.74 Bq/(m2·s)。綜上所述，對該鈾尾礦庫空氣環(huán)境的退役治理達到了長期穩(wěn)定的目的。

(2)該退役鈾尾礦庫周邊水中鈾以及鐳-226的含量，綜合豐水期、平水期和枯水期的評價結(jié)果發(fā)現(xiàn)，水環(huán)境放射性污染僅在局部區(qū)域，測點水樣中有個別測點測量值超標，但都是集中于尾礦壩下游附近，這很有可能跟雨水沖刷以及尾礦庫滲漏水所造成的，具體原因還有待查明，其他地區(qū)的測點均低于國家標準限值，這表明對尾礦庫的治理取得了一定的效果。