含鈮材料中Nb-93m射線的吸收試驗研究

毛常磊 曾波

摘 要：為了確定沒有輻照監(jiān)督管的研究堆壓力容器材料的快中子注量，選用快中子活化壓力容器材料生成的Nb-93 m來確定快中子注量。而Nb-93 m射線的能量比較低，在測量過程中容易被吸收，所以準(zhǔn)確測量Nb-93 m射線的吸收系數(shù)很關(guān)鍵。本文通過試驗的方法測量了Nb-93 m射線和Eu-152射線在有機(jī)玻璃中的線性吸收系數(shù)，為測量壓力容器的快中子注量探索了新方法。

關(guān)鍵詞：快中子注量;Nb-93 m;線性吸收系數(shù)

中圖分類號：TL351.6文獻(xiàn)標(biāo)識碼：A文章編號：1003-5168（2020）04-0123-03

Abstract： In order to determine the fast neutrons fluence of the pressure vessel material in the research reactor without radiation monitoring tube， Nb-93 m generated from the fast neutron activation was selected to determine the fast neutrons fluence.However， the energy of Nb-93 m ray is relatively low and easy to be absorbed in the measurement process， so it is crucial to accurately measure the absorption coefficient of Nb-93 m ray.In this paper， the linear absorption coefficient of Nb-93 m raysand Eu-152 rays in plexiglass was measured experimentally， and a method for measuring the fast neutrons fluence in pressure vessel was explored.

Keywords： fast neutrons fluence;Nb-93 m;linear absorption coefficient

反應(yīng)堆壓力容器是一回路主要設(shè)備和承壓邊界，其制造材料同反應(yīng)堆的安全、壽命、改進(jìn)和發(fā)展具有密切的關(guān)系。為了深入地了解反應(yīng)堆壓力容器材料的輻照效應(yīng)，目前，在壓水堆的壓力容器輻照監(jiān)督項目中，由專設(shè)輻照監(jiān)督管對壓力容器材料的受照快中子注量與性能進(jìn)行監(jiān)督試驗[1]。但是，在我國早期的壓水型研究堆中，部分研究堆沒有考慮快中子注量的測量?？熘凶幼⒘柯蕼y量常選用具有閾反應(yīng)特點的探測材料。所謂閾反應(yīng)，即能量高于閾能的中子才發(fā)生核反應(yīng)[2]。常用的反應(yīng)堆壓力容器快中子活化測量核素主要有Mn-54、Co-58，這主要是因為其反應(yīng)截面大，出射射線能量較高，便于測量分析。但是，Mn-54和Co-58的半衰期分別為312.2 d和70.8 d，對于運行功率變化大、間斷運行的研究堆，較短的半衰期難以滿足評價反應(yīng)堆壓力容器快中子注量的準(zhǔn)確度要求。而反應(yīng)堆壓力容器材料中含有的少量鈮在快中子輻照情況下發(fā)生Nb-93（n，n'）Nb-93 m反應(yīng)，Nb-93 m半衰期為16.13 a，因此通過測量Nb-93 m來確定材料的受照快中子注量成為可能。Nb-93 m具有弱X射線，很容易被試樣自身材料或承托材料吸收。有機(jī)玻璃由于易于加工成型、價格便宜且對X射線的吸收相對較小，是一種很好的試驗材料。通過化學(xué)的方法從反應(yīng)堆結(jié)構(gòu)材料中提取Nb后，盛放在有機(jī)玻璃裝置中進(jìn)行測量。因此，有必要測量有機(jī)玻璃對Nb-93 m發(fā)射X射線的吸收。本文對有機(jī)玻璃對鈮射線的吸收進(jìn)行了研究，并測量了有機(jī)玻璃對Eu-152射線的吸收，以驗證測量方法的準(zhǔn)確性。

1 試驗原理

對于寬束X/γ射線，貫穿屏蔽體的減弱計算基本上可用指數(shù)式（1），對于均勻介質(zhì)可表示為[3]：

式中，[B]表示積累因子，其是考慮在介質(zhì)中產(chǎn)生的次級粒子（主要是康普頓散射引起的）影響;[μ]為線性衰減系數(shù)，在均勻介質(zhì)中為常數(shù);[N0]為無屏蔽介質(zhì)時入射束的注量。

2 試驗及數(shù)據(jù)分析

2.1 試驗器材及主要內(nèi)容

2.1.1 試驗器材。本次試驗采用的設(shè)備和軟件包括：HPGe X譜儀系統(tǒng)（由GLP16195/10-P探頭和92X-ⅡSPECTRUM MASTER組成）、HPGe γ譜儀系統(tǒng)（由GEM15P-PLUS探頭和92X-ⅡSPECTRUM MASTER組成）、Gamma Vision能譜分析軟件和Genie-2000解譜軟件。試驗中用到的測量工具是精度為0.02 mm的游標(biāo)卡尺和千分尺。

2.1.2 試驗內(nèi)容。用X譜儀對Nb-93 m樣品進(jìn)行測量，將Nb-93 m樣品放置在可調(diào)節(jié)樣品與探頭距離的支架上，選擇適當(dāng)?shù)木嚯x，使X譜儀的死時間不至于太大。

支架上可以放置標(biāo)準(zhǔn)厚度的有機(jī)玻璃墊圈和墊片，試驗所用墊圈與墊片的厚度均為1、2、4 mm和6 mm。射線完全可以通過墊圈照射到探頭，而墊片會對射線進(jìn)行屏蔽。選擇不同的墊圈與墊片組合，使樣品與探頭的距離保持不變而有機(jī)玻璃的厚度發(fā)生變化，可以測量不同厚度的有機(jī)玻璃對X射線的吸收。用同樣的方法利用HPGe γ譜儀測量Eu-152標(biāo)準(zhǔn)源，使用的墊圈與墊片參數(shù)與測量Nb-93 m樣品相同。

2.2 數(shù)據(jù)分析

Nb-93 m的特征峰能量為16.5213、16.6152、18.618 keV和18.953 keV。將4個峰區(qū)分開比較困難，所以筆者把2個特征峰合并處理，具體結(jié)果如表1所示。

利用擬合軟件對有機(jī)玻璃厚度與計數(shù)率進(jìn)行擬合，可以得到Nb-93 m的X射線在有機(jī)玻璃中的衰減曲線，如圖1所示。

采用上述試驗器材和步驟測量Eu-152標(biāo)準(zhǔn)源，通過對有機(jī)玻璃厚度與計數(shù)率的擬合，選擇4個能量的γ射線在有機(jī)玻璃中的衰減曲線作圖，如圖2所示。

Nb-93 m和Eu-152的不同能量射線在有機(jī)玻璃中的線性衰減系數(shù)如表2所示。測量有機(jī)玻璃的重量和體積，得到試驗用有機(jī)玻璃的密度為0.001187 g/mm3（不確定度為1%），然后就可以進(jìn)一步得到Nb-93 m和Eu-152的射線在有機(jī)玻璃中的質(zhì)量衰減系數(shù)。

通過查詢Physical Measurement Laboratory可以得到數(shù)據(jù)庫中不同能量的射線在有機(jī)玻璃中的線性衰減系數(shù)的數(shù)據(jù)[4]，對試驗得到數(shù)據(jù)與Physical Measurement Laboratory中的數(shù)據(jù)進(jìn)行比較，結(jié)果如圖3所示。

3 結(jié)論和建議

通過試驗得到的Nb-93 m射線在有機(jī)玻璃中的衰減系數(shù)與數(shù)據(jù)庫中的參考數(shù)據(jù)符合很好，在能量較多的Eu-152射線中，試驗數(shù)據(jù)與數(shù)據(jù)庫中的數(shù)據(jù)也有比較好的符合，這為以后其他樣品的測量提供了試驗經(jīng)驗。

對于射線在物質(zhì)中的衰減，積累因子起到了較大作用，但是Nb-93 m射線在有機(jī)玻璃中的衰減來看，積累因子的影響不明顯。同時，目前還沒有資料給出射線在有機(jī)玻璃中的積累因子，也沒有找到低能X射線在物質(zhì)中的積累因子，因此在接下來的工作中有必要做進(jìn)一步的分析。

通過對Nb-93 m的放射性進(jìn)行測量，進(jìn)而得到材料受照快中子注量的方法，能為我國開展早期反應(yīng)堆堆芯或接近堆芯的某些含鈮結(jié)構(gòu)材料的中子注量測量工作提供一種新的方法。

參考文獻(xiàn)：

[1]孫海濤.壓水堆核電廠反應(yīng)堆壓力容器輻照脆化評價與監(jiān)督[J].核安全，2010（3）：17-21.

[2]操節(jié)寶，吳清麗，唐錫定，等.輻照監(jiān)督管中Ni測量快中子注量率低泄漏修正研究[J].核科學(xué)與工程，2018（4）：598-601.

[3]中國科學(xué)院工程力學(xué)研究所.γ射線屏蔽參數(shù)手冊[M].北京：原子能出版社，1976.

[4]J. H. Hubbell，S. M. Seltzer.X-Ray Mass Attenuation Coefficients[EB/OL].[2019-12-20].http：//www.nist.gov/pml/data/xraycoef/index.cfm.