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    對銅
    ——氮共摻雜氧化鋅的導(dǎo)電及光催化性質(zhì)的研究

    2020-04-08 11:02:06左春英張欣艷
    黑龍江科學(xué) 2020年4期
    關(guān)鍵詞:光吸收價帶導(dǎo)帶

    左春英,王 暢,張欣艷,鐘 成

    (1.黑龍江八一農(nóng)墾大學(xué) 理學(xué)院,黑龍江 大慶 163319; 2.武漢化學(xué)與分子科學(xué)學(xué)院,武漢 430072)

    1 引言

    近年來,農(nóng)藥、染料、重金屬等對環(huán)境的污染日益嚴(yán)重。TiO2作為一種常用的光催化劑,在實驗和理論上都得到了深入的研究。與TiO2相比,基于ZnO的光催化劑因其對各種有機物的分解效率更高而備受關(guān)注[1-4]。但由于其光催化活性低、穩(wěn)定性差,在光催化劑中的應(yīng)用受到限制。

    實驗結(jié)果表明,在可見光區(qū)域摻入Cr、Cd、Cu[5-7]等金屬和N、S、C[8-14]等非金屬后,ZnO的光催化活性有所提高。然而,金屬摻雜容易形成金屬團(tuán)簇。非金屬摻雜具有溶解度低、電離能高的特點,因此尋找更為有效的摻雜方法對ZnO光催化領(lǐng)域具有十分重要的意義。鑒于此,我們計算并比較了未摻雜及Cu、N、Cu+N摻雜的ZnO的雜質(zhì)形成能、電子結(jié)構(gòu)和光學(xué)性質(zhì)。

    2 計算方法

    所有的計算均使用CASTEP軟件包[15]進(jìn)行,這是一個基于密度泛函理論(DFT)和贗勢平面波的從頭算分子動力學(xué)程序[16]。電子交換關(guān)聯(lián)能在廣義梯度近似(GGA)的框架內(nèi)處理[17],且離子核和價電子之間的作用勢由超軟贗勢(USP)描述[18]。對于未摻雜及摻雜系統(tǒng),平面波截斷能設(shè)定為600 eV;對于純氧化鋅系統(tǒng),k點設(shè)定網(wǎng)格參數(shù)為9×9×6;對于摻雜氧化鋅系統(tǒng),k點設(shè)定網(wǎng)格參數(shù)為4×4×2。

    Ⅱ-Ⅵ族氧化鋅是一種寬禁帶(Eg=3.37eV)、室溫下激子結(jié)合能(60MeV)較大的N型半導(dǎo)體,其穩(wěn)定相為室溫常壓下的六方纖鋅礦結(jié)構(gòu)。 ZnO屬于P63mc空間群,晶格參數(shù)a=b=3.25?,c=5.20?,c/a=1.60。

    建立1個3×3×2的超胞,它由36個氧原子和36個鋅原子組成。計算中采用的超胞模型有:純氧化鋅(Zn36O36)、銅摻雜氧化鋅(Zn35CuO36)、N摻雜氧化鋅(Zn36O35N)、Cu-N共摻雜氧化鋅(Zn35CuO35N)。Cu-N共摻雜氧化鋅的超胞結(jié)構(gòu)如圖1所示。

    圖1 Cu+N共摻雜ZnO 3×3×2的超胞結(jié)構(gòu)Fig.1 Supercell structure of Cu+N codoping ZnO 3×3×2

    3 結(jié)果和討論

    通過對ZnO、Zn35CuO36、Zn36O35N和Zn35CuO35N的結(jié)構(gòu)進(jìn)行優(yōu)化,以確定雜質(zhì)對結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性的影響。首先對超胞結(jié)構(gòu)進(jìn)行優(yōu)化,得到晶格參數(shù),然后對內(nèi)部坐標(biāo)進(jìn)行優(yōu)化,得到精確的結(jié)果。經(jīng)幾何優(yōu)化后,計算能帶結(jié)構(gòu)、電子態(tài)密度和光學(xué)性質(zhì)。

    3.1 結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性

    經(jīng)幾何優(yōu)化后得到的純氧化鋅及摻雜氧化鋅的晶格參數(shù)和平均鍵長如表1所示。計算得到的純氧化鋅晶格參數(shù)a=b=3.29?,c/a=1.61與a=3.25?,c/a=1.60[19]的測量值符合很好。這些結(jié)果表明我們的計算方法合理,模擬結(jié)果可靠。我們還得到了Cu,N和Cu+N摻雜的氧化鋅的晶格參數(shù),這些參數(shù)與純氧化鋅幾乎相同。由表1可以看出,Cu、N和Cu+N摻雜的ZnO體系的Zn-O鍵長分別為2.002?、2.002?和2.006?,與純ZnO相比幾乎沒有變化。對于Cu摻雜和Cu+N摻雜體系的平均Cu-O鍵長以及N摻雜和Cu+N摻雜體系的Zn-N鍵長與純ZnO的平均Zn-O鍵長相同。在純ZnO體系中,Cu-N鍵長略大于Zn-O鍵長,這可以解釋Cu+N摻雜后晶格參數(shù)變大的情況,但誤差小于0.50%。

    計算了Cu、N、Cu+N摻雜ZnO的雜質(zhì)形成能。雜質(zhì)形成能Ef[20]可以表示為:

    Ef=EZnO∶Cu(N,Cu+N)-EZnO-μCu(μN,μCu+N)+μZn(μO,μZn+O)

    其中EZnO∶Cu(N,Cu+N)表示摻雜Cu、N及Cu+N系統(tǒng)的總能,EZnO是純凈超胞ZnO的總能,μO是氧分子中氧原子的能量,μZn是氧化鋅中一個鋅原子在富氧生長條件下的能量,μCu和μN是Cu原子在晶體銅中的化學(xué)勢和N原子在N2分子中的化學(xué)勢。

    表1 幾何優(yōu)化后的晶格參數(shù),平均鍵長和雜質(zhì)形成能Tab.1 Lattice parameters, average bond length and impurity formation energy after geometric optimization

    摻雜體系雜質(zhì)形成能的計算結(jié)果如表1所示。比較3種摻雜體系的雜質(zhì)形成能,其中Cu+N摻雜ZnO體系的雜質(zhì)形成能最大,N摻雜ZnO體系次之,Cu摻雜ZnO體系雜質(zhì)形成能最小,這表明Cu+N摻雜體系需要更高的能量,以便在實驗制備過程中使氧化鋅晶格中的Cu和N元素?fù)饺搿S捎嬎愕玫降男纬赡芸芍?,Cu的加入使N摻雜的氧化鋅變得更加穩(wěn)定。

    3.2 電學(xué)性質(zhì)

    4個模型計算的能帶結(jié)構(gòu)如圖2所示。從能帶結(jié)構(gòu)圖可以看出,純氧化鋅在高對稱G點的直接帶隙的能量約為0.74eV,由于GGA的限制,直接帶隙能量小于實驗值3.37eV,然而與Schleife的0.73eV[21]和Janotti的0.80eV[22]DFT計算值一致。然而,這些結(jié)果并不影響比較晶體相關(guān)性質(zhì)的準(zhǔn)確性。

    圖2 能帶結(jié)構(gòu):(a)ZnO (b)Cu 摻雜的ZnO (c)N摻雜的ZnO (d) Cu+N 摻雜的 ZnOFig.2 Band structure: (a)ZnO (b)Cu doped ZnO (c)N-doped ZnO (d)Cu+N doped ZnO

    從圖2可以清楚地看到,在ZnO中摻雜Cu、N和Cu+N后,摻雜體系的導(dǎo)帶結(jié)構(gòu)與純ZnO類似,摻雜模型的價帶結(jié)構(gòu)變得光滑。對于所有摻雜的氧化鋅體系,由于摻雜后簡并度的下降以及在費米能級附近引入雜質(zhì)帶,使得價帶和導(dǎo)帶變得密集。Cu、N和Cu+N摻雜ZnO的能隙分別為0.37eV、0.64eV和0.38eV,且仍屬于直接能隙。

    從能帶結(jié)構(gòu)圖可以看出,Zn36O36的價帶寬度為5.49eV,而Zn36O35N、Zn35CuO36和Zn35CuO35N的價帶寬度分別約為6.04eV、6.22eV和6.28eV,比純ZnO寬0.55eV、0.73eV和0.79eV,導(dǎo)致光致電子空穴對逐漸增加。因此,可以得出結(jié)論:Cu+N共摻雜可以更好地將ZnO的吸收邊擴展到可見光區(qū)域。

    在圖3、圖4和圖5中繪制了純的及Cu、N、Cu+N摻雜的ZnO結(jié)構(gòu)的態(tài)密度(DOS)。從圖3可以清楚地看出,與純氧化鋅相比,所有摻雜體系的TDOS都增大,導(dǎo)帶的DOS峰有明顯向低能方向移動的趨勢。

    圖3 未摻雜、Cu、N和Cu+N摻雜ZnO的總態(tài)密度Fig.3 Total density of states of undoped, Cu, N and Cu+N doped ZnO

    圖4 未摻雜、Cu、N和Cu+N摻雜ZnO體系中 O-2p, Cu-3d 和 N-2p 的分波態(tài)密度Fig.4 Fractional state densities of O-2p, Cu-3d and N-2p in undoped, Cu, N and Cu+N doped ZnO systems

    從圖4(a)中可以發(fā)現(xiàn),對于所有摻雜模型,上價帶O-2p軌道的能量都大大展寬并向高能區(qū)移動。從圖4(b)和(c)可以觀察到,當(dāng)N或Cu摻雜Zn35CuO36或Zn36O35N體系時,位于-1.35eV和0.18eV之間的Cu-3d和N-2p態(tài)減弱。從圖5(a)可以看出,ZnO的導(dǎo)帶主要由Zn-4s態(tài)和Zn-3p態(tài)組成,但導(dǎo)帶的底部被Zn-4s態(tài)占據(jù),從Zn- 4s態(tài)到O-2p電荷躍遷使得它們對ZnO的導(dǎo)電性能起著重要的作用。通過與純ZnO的DOS進(jìn)行分析比較,可以得出摻雜ZnO的導(dǎo)帶仍然主要來源于Zn-4s和Zn-3p態(tài),而Cu、N、Cu+N摻雜ZnO的Zn-3p態(tài)密度逐漸增大。

    圖5 未摻雜、Cu、N和Cu+N摻雜ZnO體系中 Zn-4s,Zn-3p and Zn-3d 分波態(tài)密度Fig.5 Density of states of Zn-4s,Zn-3p and Zn-3d in undoped, Cu, N and Cu+N doped ZnO system

    3.3 光學(xué)性質(zhì)

    根據(jù)電子結(jié)構(gòu),計算純氧化鋅和另外3種摻雜模型的光學(xué)常數(shù),包括介電常數(shù)和吸收光譜,分別如圖6和圖7所示,并用剪刀算符(剪刀算符=3.37eV-7.4eV=2.63eV)進(jìn)行了校正。

    從圖6可以清楚地看出,氧化鋅介電函數(shù)ε2(ω)的吸收譜呈現(xiàn)出3個峰值結(jié)構(gòu),它們分別位于4.34eV、9.17eV和12.85eV,這與實驗結(jié)果一致[23]。對于Cu、N和Cu+N摻雜體系,在圖6中觀察到的ε2(ω)第1個峰分別位于4.36eV、2.89eV和2.72eV,表明這些吸收邊發(fā)生了紅移,提高了ZnO的光催化活性。

    圖6 未摻雜、Cu、N和Cu+N摻雜ZnO介電函數(shù)的虛部Fig.6 Imaginary part of dielectric function of undoped, Cu, N and Cu+N doped ZnO

    我們還研究了純氧化鋅和摻雜氧化鋅系統(tǒng)的光吸收,結(jié)果如圖7所示。從光吸收圖可以清楚地看出,純氧化鋅的吸收光譜主要集中在紫外區(qū),而在可見光區(qū)幾乎沒有,這與文獻(xiàn)[24]一致。正如我們預(yù)期的那樣,Cu、N和Cu+N的加入分別導(dǎo)致了可見光區(qū)(1.62-3.11eV)的光吸收增加。從圖7可以看出,與未摻Cu氧化鋅體系的光吸收邊相比,摻Cu氧化鋅體系的光吸收邊發(fā)生了紅移,這與實驗結(jié)果一致[25]。當(dāng)N與Zn35CuO36體系結(jié)合時,光吸收邊從1.81eV移動到1.02eV,其吸收峰位于3.28eV。有趣的是,由于帶隙中存在受主——施主雜質(zhì)帶,Cu+N共摻雜在長波范圍內(nèi)的吸收系數(shù)遠(yuǎn)超過了Cu和N單摻雜的ZnO在這一范圍內(nèi)的吸收系數(shù)。

    圖7 未摻雜、Cu、N和Cu+N摻雜ZnO的光吸收曲線Fig.7 Light absorption curve of undoped, Cu, N and Cu+N doped ZnO

    4 結(jié)語

    本研究通過對幾何結(jié)構(gòu)、雜質(zhì)形成能、能帶結(jié)構(gòu)、態(tài)密度和光學(xué)性質(zhì)的分析,研究了Cu、N和Cu+N摻雜ZnO體系的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性及光催化活性。計算結(jié)果表明,Cu+N摻雜的ZnO比未摻雜的ZnO具有更窄的禁帶和更寬的價帶,大大提高了光催化活性。光學(xué)性質(zhì)計算表明,所有摻雜的ZnO的吸收邊都向低能區(qū)移動,其中Cu+N摻雜的ZnO在可見光區(qū)的吸收最強。Cu+N共摻雜可能是有效提高光催化活性的最佳方法。

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