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    離子色譜電導法檢測白酒、紅酒、啤酒和 多種黃酒中的6 種陽離子

    2020-04-02 03:33:10茅嘉田周晚晴PavelNESTERENKO葉明立謝廣發(fā)陳梅蘭
    食品科學 2020年6期
    關鍵詞:黃酒釀造陽離子

    茅嘉田,周晚晴,Pavel N. NESTERENKO,葉明立,謝廣發(fā),陳梅蘭,

    (1.浙江樹人大學生物與環(huán)境工程學院,浙江 杭州 310028;2.莫斯科國立萊蒙諾索夫大學物理化學部化學系,俄羅斯 莫斯科 119991)

    黃酒也稱為米酒,屬于釀造酒,在世界三大釀造酒中占有重要的一席,它有養(yǎng)胃健脾、和血行氣、調經(jīng)止痛等功效,適合冬天畏寒怕冷、四肢發(fā)涼者。黃酒中含有Li+、Na+、NH4+、K+、Mg2+、Ca2+等多種有益于人體健康的陽離子等,Na+和K+是保持人體電解質平衡的基礎,適量的Li+能改善人體造血功能,提高免疫機能[1],Mg2+可增強人體代謝時酶的活力,Ca2+可促進糖化,提高酶活性[2-3],還能促進曲中酶的產生與溶出,使α-淀粉酶不易破壞[4],NH4+的毒性未寫明,但是氨水具有中等毒性,半數(shù)致死量(大鼠,經(jīng)口)為350 mg/kg,已公布的吸入人體最低中毒質量濃度為408 mg/L[5],超過一定量會對人體產生危害。

    目前檢測Li+、Na+、NH4+、K+、Mg2+、Ca2+的方法有原子吸收法[6-10]、電位滴定法[8]、分光光度法[9]、電感耦合等離子體質譜法[10-11]、毛細管區(qū)帶電泳法[12-14]、離子色譜法[15-24]等。在這些方法中,離子色譜法可同時適用于白酒、啤酒、葡萄酒以及黃酒,分析速度快、靈敏度高、選擇性好、能實現(xiàn)多組分同時分離定量等特點,簡單、快速、準確,在應用中推廣性強。

    盧中明等[15]采用離子色譜法測定白酒中的Na+、K+、 Mg2+、Ca2+4 種陽離子含量,未檢測Li+和NH4+。郭龑茹等[20]的實驗測定啤酒樣品中的8 種陰離子和5 種陽離子(Na+、NH4+、K+、Mg2+、Ca2+),但缺少Li+。馬繼平等[2]在20 min內完成啤酒中5 種陽離子的測定。 韓小江等[16]利用非抑制電導離子色譜法在25 min內分離出啤酒中的4 種陽離子和3 種胺類化合物,未檢測其中的Li+。目前黃酒中主要研究對象為生物胺,而對黃酒中NH4+的研究鮮見報道。如張鳳杰等[25]對黃酒釀造過程中生物胺的變化規(guī)律進行研究,以及在釀造的各個階段探究生物胺的組成成分。

    本實驗建立離子色譜法同時測定酒中的金屬陽離子Li+、Na+、NH4+、K+、Mg2+、Ca2+,并利用建立的方法檢測市面上常見的18 種黃酒、3 種白酒、3 種啤酒和3 種葡萄酒的陽離子,對檢測結果進行對比分析,對黃酒中較高含量NH4+的來源進行探討,為黃酒的質量控制及酒類購買選擇提供參考依據(jù)。

    1 材料與方法

    1.1 材料與試劑

    黃酒、白酒、啤酒、葡萄酒 市購;焦糖色素由黃酒生產廠家提供。

    實驗用水為超純水(電阻率為18.2 MΩ·cm) 美國 Millipore有限公司;氯化鋰(分析純) 上海阿拉丁生化科技股份有限公司;六水合氯化鍶、硫酸鈣、硫酸鎂、氯化鈉、硝酸鉀、氯化銨(均為分析純) 上海試四赫維化工有限公司。

    1.2 儀器與設備

    ICS-2100型離子色譜儀 美國Thermo Fisher公司; Ion Pac CS16陽離子分析柱(5 mm×250 mm)、Ion Pac CG16陽離子保護柱(5 mm×50 mm)、CERS-300(4 mm)陽離子抑制器、EGC III MSA淋洗液發(fā)生器和CR-CTC連續(xù)自動再生捕獲柱、數(shù)據(jù)采集系統(tǒng)Chromeleon 6.8 美國Thermo Fisher公司。

    1.3 方法

    1.3.1 樣品前處理

    取市售瓶裝黃酒1 mL稀釋10 倍后過0.45 μm濾膜和RP(Onguard)小柱(預先經(jīng)甲醇和水活化),棄去初濾液,續(xù)濾液收集后進樣分析Na+、NH4+、K+、Mg2+、Ca2+等離子的含量。若酒樣底部有沉淀物,先放入50 ℃的恒溫箱加熱3 min使底部沉淀物溶解。Li+在樣品中含量較低,采取直接處理后進樣分析。

    啤酒樣品經(jīng)超聲脫氣10 min,稀釋5 倍后進行上述處理后進樣;白酒樣品不稀釋直接前處理后進樣;葡萄酒稀釋20 倍后前處理進樣,其中測NH4+含量不稀釋處理后直接進樣,所有樣品溶液制備均用電阻率為18.2 MΩ·cm超純水;焦糖色素比較黏稠,稀釋100 倍后前處理再進樣分析。

    1.3.2 標準溶液的配制

    分別稱取6 種陽離子,置于100 mL容量瓶中,用超純水定容,配制質量濃度為1 000 mg/L的貯備液,于4 ℃冰箱備用。分別移取一定量的貯備液至10 mL的容量瓶中,用超純水定容,繪制陽離子的回歸方程(Li+:0.005~1 mg/L;Na+:0.5~10 mg/L;NH4+: 1~40 mg/L;K+:5~100 mg/L;Mg2+:1~30 mg/L;Ca2+:1~50 mg/L)。

    (3)其他利用職務阻礙解救被拐賣、綁架的婦女、兒童應予追究刑事責任的情形。該情形屬于兜底情形,是對上述不完全列舉的一種補充。其他利用職務阻礙解救的行為,是指除上述利用職權和利用職務上的便利以外,與上述情形相類似的行為,既可能是利用職權的行為,也可能是利用職務上的便利的行為,還可能兩者兼而有之。

    1.3.3 色譜條件

    Ion Pac CS16陽離子分析柱(5 mm×250 mm)和Ion Pac CG16陽離子保護柱(5 mm×50 mm);柱溫42 ℃;檢測器溫度35 ℃;流動相:30 mmol/L甲基磺酸(淋洗液發(fā)生器自動生成);進樣量25 μL,以峰面積定量;流速1.0 mL/min;抑制電流88 mA。標準樣品溶液的色譜峰見圖1。

    圖 1 陽離子黃酒樣品(a)與標準樣品(b)(10 mg/L)對比圖Fig. 1 Comparison of chromatograms of cations in yellow wine sample (a) and cation standards (b) (10 mg/L)

    2 結果與分析

    2.1 方法線性范圍、重復性和檢出限結果

    用1 000 mg/L標準儲備溶液配制6 種陽離子混合標準系列溶液,按1.3.3節(jié)色譜條件進樣,以峰面積為縱坐標(Y),標準溶液質量濃度為橫坐標(x)作標準曲線,并計算回歸方程以及相關系數(shù),結果表明6 種陽離子的相關系數(shù)R2均不小于0.999 0,可見方法具有良好的線性關系(表1)。

    另取混合標準溶液(Li+:0.005 mg/L、Na+:0.5 mg/L、NH4+:5.0 mg/L、K+:10.0 mg/L、Mg2+:1.0 mg/L、Ca2+:1.0 mg/L)重復進樣6 次,計算相對標準偏差(relative standard deviation,RSD),以3 倍信噪比計算得出各陽離子的檢出限,結果見表1。

    表 1 線性范圍、重復性及檢出限Table 1 Linear range, reproducibility and limits of detection for the developed method

    2.2 方法的回收率結果

    在待測黃酒樣品5、18中加入3 種質量濃度水平的混合標準溶液,分別為樣品質量濃度的120%、100%和80%左右。加標分2 次進行,Li+直接加標,含量較高的 Na+、NH4+、K+、Mg2+、Ca2+加標后稀釋10 倍后再進行測定,結果見表2。

    表 2 樣品的加標回收率Table 2 Recoveries of spiked samples

    2.3 黃酒樣品測定結果

    圖 2 黃酒樣品6的離子色譜圖Fig. 2 Chromatograms of cations in yellow rice wine sample 6

    考慮樣品稀釋10 倍過RP(Onguard)小柱后對樣品可能吸附,因此實驗對過RP(Onguard)小柱樣品進行了加標回收實驗,結果表明過RP(Onguard)小柱后的回收率在91.11%~108.76%之間,可見對待測陽離子并無吸附作用。樣品經(jīng)1.3.1節(jié)前處理后手動進樣,外標法定量,測定的質量濃度結果見圖2、表3。

    表 3 黃酒樣品中各陽離子含量Table 3 Concentrations of cations in yellow rice wine samples

    2.4 其他有機胺的影響

    考慮到黃酒因有機物非常復雜,可能存在其他有機胺,因此在1.3.3節(jié)色譜條件下進樣6 種陽離子與6 種有機胺(甲胺、乙胺、二甲胺、丙胺、三甲胺、丁胺各為1 mg/L),如圖3所示,陽離子標準樣品色譜圖中NH4+的保留時間為8.51 min,K+的保留時間為12.03 min,而有機胺標準樣品色譜圖顯示有機胺出峰的位置為4~6,保留時間為9.54~11.51 min,可見有機胺并不影響NH4+和K+的檢測。

    圖 3 陽離子標準溶液與有機胺標準溶液對比圖Fig. 3 Chromatograms of mixture standard solution of six cations and mixture standard solution of six organic amines

    2.5 黃酒中NH4+的來源探討

    2.5.1 焦糖色素的影響

    圖 4 焦糖色素陽離子色譜圖Fig. 4 Chromatogram of cations in caramel pigment

    2.5.2 黃酒釀造原料的影響

    考慮黃酒中NH4+可能來自于釀酒過程,是原料中氨基酸及含氮化合物通過發(fā)酵,在微生物的作用下形成 NH4+[21]。因此分別對白酒、啤酒及葡萄酒3 種不同原料釀制的酒進行檢測,結果見表4。酒樣19、22、25的色譜對比圖見圖5。

    表 4 白酒、啤酒和葡萄酒樣品陽離子含量Table 4 Concentrations of cations detected in Chinese liquor, beer and red wine samples mg/L

    從表4可知,白酒樣品中NH4+低于檢出限,且其余陽離子的檢出質量濃度偏低,可能是由于白酒的制備方式屬于蒸餾酒,僅通過較短時間的發(fā)酵和多次蒸餾技術[26]啤酒中22號和23兩種品牌檢出質量濃度為30~45 mg/L的 NH4+,但質量濃度大大低于黃酒中的NH4+,是黃酒中NH4+的13.28%~31.30%。24號啤酒是純生啤酒,NH4+未檢出,相對于熟啤酒釀造過程,純生啤酒在整個釀造、過濾、包裝全過程對污染微生物嚴格控制,是酵母的純種發(fā)酵,這可能是未生成NH4+的原因。而3 種葡萄酒(分別來自西班牙、意大利和中國)也全部檢測出NH4+,但質量濃度也大大低于黃酒,甚至比啤酒低,這可能原因是葡萄中粗蛋白含量較低(約為0.5%)[27]。

    啤酒麥芽汁質量分數(shù)在10%~12%之間,相當于1.0 kg麥芽可以制作9.0 kg左右的啤酒,而1.0 kg大米可以釀造2.0 kg左右的黃酒,可見,啤酒的產量約為黃酒產量的4.5 倍,而黃酒中的NH4+含量平均值約為啤酒中NH4+含量的4~5 倍,而大米中粗蛋白含量(8.8%)略低于大麥中粗蛋白含量(9%~12%),兩者濃度之間的關系說明釀造酒中NH4+主要來源于原料中的粗蛋白,粗蛋白在微生物的作用下把原料中的含氮化物最終轉變成NH4+。

    圖 5 3 種類型酒樣的離子色譜圖Fig. 5 Chromatograms of cations in beer, Chinese liquor and wine

    2.5.3 黃酒發(fā)酵程度(乙醇體積分數(shù))對NH4+生成的影響

    圖 6 不同乙醇體積分數(shù)條件下NH+4質量濃度Fig. 6 Variation in ammonium ion concentration in wines with different alcohol contents

    乙醇由酵母發(fā)酵轉化而來,由相關文獻[30-31]可知,氮素營養(yǎng)是酵母菌進行正常乙醇發(fā)酵所必需的重要營養(yǎng)元素之一。乙醇發(fā)酵啟動后,酵母菌優(yōu)先利用銨態(tài)氮形式的氮源。是因為在初級發(fā)酵過程中,氮元素作為酵母細胞生長和新陳代謝的重要組成部分,常以營養(yǎng)素形式補充氮的發(fā)酵,并且無機氮比有機氮更容易被酵母消耗,即使在初級發(fā)酵過程中乙醇體積分數(shù)較高,也很容易被酵母吸收。而且在蛋白質水解過程中,如果污染了腐敗細菌,會使蛋白質過度(異常)發(fā)酵,此時,蛋白質水解生成的氨基酸繼續(xù)降解,或失去CO2生成胺類,或同時進行脫氨基和脫羧基反應,釋放出游離 NH4+和NH3[28]。說明,發(fā)酵程度越好,乙醇體積分數(shù)越高,生成的NH4+也會越多。為了檢驗發(fā)酵程度與NH4+含量的關系,對比黃酒的乙醇體積分數(shù)與NH4+的含量, 見圖6。隨著乙醇體積分數(shù)的上升,NH4+的含量總趨勢也是上升,可見發(fā)酵程度與NH4+的含量相關。

    2.5.4 釀造方式及酒齡對NH4+的影響

    實驗選擇了元紅、加飯、善釀和香雪及酒齡分別為3、5、8、10 a及15 a的黃酒進行分析,結果發(fā)現(xiàn),不同釀造方式和酒齡對黃酒成品中NH4+的含量無明顯規(guī)律。

    2.6 黃酒中的陽離子含量

    對5 種品牌黃酒及同一品牌不同年份黃酒中陽離子含量進行分析,發(fā)現(xiàn)黃酒中Na+、K+、Ca2+、NH4+和Mg2+的濃度普遍較高,相比于同一水源地的自來水和地表水中的K+、Ca2+、Mg2+高出上百倍,最高的Ca2+質量濃度超過310 mg/L,其中地表水中NH4+含量極低,作為 黃酒釀造的自來水中的NH4+含量幾乎為零[22],而黃酒中NH4+質量濃度最高的達306.14 mg/L,可見黃酒中陽離子主要來源于釀造原料。白酒中NH4+未檢出或低于檢出限,Na+和Ca2+的含量相比黃酒相差30~270 倍左右。而葡萄酒Na+、Mg2+和Ca2+含量高于常規(guī)地表水2 倍多,K+含量普遍較高(超過1 000 mg/L),是黃酒中K+含量的2.62~6.38 倍。K+含量高的主要原因是葡萄(可食部分)本身K+含量較高,達到995 mg/100 g[29-32]。

    3 結 論

    綜上所述,黃酒釀造以麥曲為糖化發(fā)酵劑,麥曲中含有豐富的微生物,所分泌的酶由于催化作用可加快蛋白質轉變成氨基酸。由于細菌種類繁多,在微生物作用下使原料中蛋白質分解,產生游離NH3和CO2,這會導致NH4+的增加。其原因有待進一步研究,以明確其形成機理,以實現(xiàn)有效的控制。其次黃酒中陽離子普遍比同一水源地的自來水和地表水高出上百倍,尤其是K+、 Ca2+、Mg2+、NH4+,其中NH4+的差異尤為明顯,地表水和自來水中含量極低甚至為0,但黃酒中可達 130~310 mg/L,可見,黃酒中陽離子含量高與水質無關,主要與釀造原料有關。不僅如此,發(fā)酵程度也會影響NH4+的含量,由于乙醇由酵母發(fā)酵轉化而來,酵母菌會優(yōu)先利用銨態(tài)氮形式的氮源,因此乙醇體積分數(shù)越高,發(fā)酵程度也越完全。隨著乙醇體積分數(shù)的上升,NH4+的含量總趨勢會上升,可見發(fā)酵程度與NH4+含量有關。

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