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    基于對(duì)經(jīng)過(guò)伽馬射線照射的氧化鎢納米顆粒的微觀結(jié)構(gòu)、電學(xué)和氣體傳感性能的研究

    2020-04-01 03:29:48劉兆琪劉浩豐
    關(guān)鍵詞:伽馬射線傳感特性

    劉兆琪,劉浩豐

    (唐山工業(yè)職業(yè)技術(shù)學(xué)院,河北 唐山 063299)

    0 前言

    近年來(lái),金屬氧化物納米顆粒已成為氣體傳感器敏感材料研究的熱點(diǎn)。三氧化鎢是一種重要的n型半導(dǎo)體材料(帶隙2.7 eV), 由于其獨(dú)特的微觀結(jié)構(gòu)和物理特性、無(wú)毒性和化學(xué)穩(wěn)定性,它被廣泛應(yīng)用于人為電致變色設(shè)備、超級(jí)電容器、氣體傳感器和生物傳感器等不同領(lǐng)域,現(xiàn)已成為能夠影響凝聚物理學(xué)、固態(tài)化學(xué)等研究領(lǐng)域的功能半導(dǎo)體金屬氧化物之一。在氣體傳感器領(lǐng)域,WO3可用于NO2、CO、CO2、H2、C2H5OH、NO、H2S 等多種氣體的檢測(cè)[1]。目前,溶膠-凝膠法、脈沖激光沉積法、噴霧熱解法、水熱路線法和微波輔助法等多種物理、化學(xué)方法被用來(lái)合成WO3納米顆粒,其中微波輔助合成方法有較大的優(yōu)勢(shì),有利于提高WO3納米顆粒電學(xué)性能,如更快的反應(yīng)過(guò)程,控制納米顆粒的大小和形狀,提高傳感選擇性等[2]。

    本文首先介紹采用溶膠-凝膠法和微波輔助法合成WO3納米顆粒,然后對(duì)其進(jìn)行后處理,即使用不同劑量(0,50和100 kGy)60Co伽馬射線對(duì)WO3納米顆粒進(jìn)行照射,通過(guò)TEM、XRD、FTIR等表征分析方法,觀察其微觀結(jié)構(gòu)、形態(tài)特性的變化以及表面特性的變化;然后利用WO3納米顆粒作為敏感材料,分別與NH3、CO2和CO進(jìn)行反應(yīng),從而對(duì)WO3納米顆粒的敏感特性進(jìn)行研究。通過(guò)實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn),經(jīng)過(guò)伽馬射線照射的WO3納米顆粒對(duì)NH3較為敏感,而且傳感能力與伽馬射線劑量有關(guān)。WO3納米顆粒對(duì)NH3的整體傳感特性顯示出有益和互補(bǔ)的跡象,表明經(jīng)過(guò)60Co伽馬射線照射后,WO3納米顆粒傳感層的化學(xué)性質(zhì)發(fā)生了變化。

    1 合成WO3納米顆粒

    本研究將2.49g鎢酸(H2WO4)溶于10ml氫氧化鈉(NaOH)中,發(fā)生中和和離子交換反應(yīng),制得黃色的水合鎢酸鈉前驅(qū)體溶液;隨后將0.5g的CTAB (20wt%的鎢酸)作為表面活性劑添加到前驅(qū)體溶液中,并加入HCl直至pH值達(dá)到1,以促進(jìn)離子交換反應(yīng)。同時(shí),HCl也作為沉淀劑和介質(zhì),以促進(jìn)沉淀物的形成,使合成的顆粒具有理想的微觀形貌。筆者在上述溶液中加入去離子水“清洗”溶液,用以溶解溶液中多余的OH-、Na+和Cl-,并提高合成顆粒對(duì)微波的響應(yīng)速度;將溶液暴露在空氣中,并使用微波(2.45GHz,180w)對(duì)其照射15min。照射過(guò)后,將溶液置于加熱爐中(TECHNICAO公司的hot air oven),在100℃的條件下干燥12h,加速WO3的形成,除去樣品中存在的水分,得到干燥的純WO3納米顆粒樣品。伽瑪照射是在室溫和正常1個(gè)大氣壓下的伽瑪室1200中進(jìn)行,WO3納米顆粒樣品在室溫空氣中暴露于不同劑量(50和100 kGy)的伽馬射線中,射線源為60Co伽馬射線源,照射時(shí)的吸收單位為5.499 kGy/h。

    2 表征研究

    2.1 表征研究設(shè)備

    TEM分析采用JEOL JEM 2010電子顯微鏡(200 kV),配備Gatan 794多通道掃描CCD數(shù)碼成像相機(jī)。筆者將樣品置于異丙醇中,采用超聲波處理,形成分散懸浮液,制備TEM分析用樣品。XRD分析采用德國(guó)BRUKER AXS D8 高級(jí)X-射線衍射儀,用以分析樣品的相純,x射線源為 CuKα(λ=1.5406,20-80℃)。傅里葉變換紅外線光譜儀 (FTIR) 采用Perkin-Elmer公司的Spectrum 100光譜儀,在衰減全反射(ATR)工作條件下,對(duì)樣品進(jìn)行定量和定性分析。

    2.2 表征研究結(jié)果

    筆者采用透射電子顯微鏡(TEM),分別研究了未經(jīng)照射的和經(jīng)過(guò)伽馬射線照射的WO3納米顆粒形貌。TEM顯微照片顯示,納米顆粒呈現(xiàn)出不同的形狀,如圖1所示。圓形和多面形的納米顆粒都存在于未經(jīng)照射的和經(jīng)過(guò)照射的樣品中,其大小是不均勻的,從幾納米到200nm不等。通過(guò)結(jié)果分析表明,伽馬射線照射,會(huì)使WO3的微觀結(jié)構(gòu)發(fā)生明顯的變化,晶相向三斜晶型轉(zhuǎn)變,顆粒尺寸明顯減小。未經(jīng)照射的WO3納米粒子結(jié)晶性較差,如圖1(a)所示,而經(jīng)過(guò)照射后的WO3納米粒子則呈現(xiàn)規(guī)則的晶格結(jié)構(gòu),如圖1(b)所示。這表明伽馬射線照射能夠提高WO3納米顆粒的結(jié)晶質(zhì)量。

    圖1 未經(jīng)照射的和經(jīng)過(guò)伽馬射線照射的WO3 納米顆粒TEM圖像

    筆者采用X-射線衍射儀對(duì)經(jīng)過(guò)50和100 kGy伽馬射線照射后的WO3納米粒子進(jìn)行分析,計(jì)算了晶格參數(shù),結(jié)果如表1所示。晶格參數(shù)的變化是由伽馬射線照射引起的結(jié)構(gòu)變化而變化的。由JCPDS-710292數(shù)據(jù)可知,未經(jīng)照射的WO3為四方結(jié)構(gòu),而根據(jù)JCPDSF-830947數(shù)據(jù),經(jīng)過(guò)50和100 kGy伽馬射線照射的WO3為三斜晶型結(jié)構(gòu),這種轉(zhuǎn)變是由于照射引起的化學(xué)計(jì)量改變?cè)斐傻腫3]。伽馬射線照射還會(huì)影響WO3納米顆粒的尺寸。未經(jīng)照射的WO3納米顆粒的平均長(zhǎng)度約為80nm,而經(jīng)過(guò)100 kGy 伽馬射線照射后的顆粒長(zhǎng)度下降到66nm。

    表1 未經(jīng)照射的和經(jīng)過(guò)照射WO3納米顆粒的晶相參數(shù)

    圖2為分別經(jīng)過(guò)0、50、100 kGy伽馬射線照射的WO3納米顆粒的XRD圖譜,可以看出經(jīng)過(guò)伽馬射線照射能夠明顯提高WO3納米顆粒的結(jié)晶質(zhì)量,也證實(shí)了TEM的觀察結(jié)果。圖2中(a) (b) (c)分別為經(jīng)過(guò)0,50,100 kGy伽馬射線照射的WO3納米顆粒。

    圖2 WO3納米粒子X(jué)RD圖譜

    3 傳感測(cè)試

    3.1 實(shí)驗(yàn)裝置設(shè)計(jì)

    為了測(cè)試實(shí)驗(yàn)樣品的電學(xué)性能和氣體傳感性能,筆者制作了簡(jiǎn)單的實(shí)驗(yàn)裝置。1)簡(jiǎn)易傳感器的制作。將一定量的WO3粉末放在3mm×6mm氧化鋁基板上,制成約10mm厚的WO3薄膜,在薄膜的背面裝上鉑電極作為加熱器改變反應(yīng)溫度;在薄膜的正面用鉑鏈接4根導(dǎo)線,用作電信號(hào)傳輸。2)反應(yīng)密封室的制作。反應(yīng)密封室采用不銹鋼作為材料,圓柱型內(nèi)腔容積約為600cm3,設(shè)計(jì)有氣體輸入管道、氣體排出管道以及連接外接設(shè)備的線路管道;將簡(jiǎn)易傳感器放入反應(yīng)密封室,并連接好外部設(shè)備,進(jìn)行測(cè)試。簡(jiǎn)易傳感器的電信號(hào)數(shù)據(jù)通過(guò)安捷倫34970A萬(wàn)用表采集,反應(yīng)密封室溫度由薄膜背面的鉑電極及其加熱控制器控制,溫度范圍為室溫至450℃。NH3、CO2、CO和干燥空氣輸入到反應(yīng)密封室,是由各自的質(zhì)量流量控制器控制,從而控制密封室中被測(cè)氣體的濃度[4]。氣體的敏感性為R0/R,其中R0為傳感器在空氣中的電阻,R為傳感器在被測(cè)氣體(NH3、CO2、CO)中的電阻。響應(yīng)時(shí)間為傳感器達(dá)到飽和信號(hào)90%所需要的時(shí)間,恢復(fù)時(shí)間為將信號(hào)恢復(fù)到基礎(chǔ)信號(hào)90%所需要的時(shí)間。

    3.2 氣體測(cè)試

    首先,使用上文提到的實(shí)驗(yàn)裝置,筆者向反應(yīng)密封室輸入干燥空氣,將反應(yīng)密封室的溫度分別設(shè)置為400℃和450℃,測(cè)量了不同WO3樣品的阻抗特性,如圖3所示。結(jié)果顯示,照射劑量與WO3樣品的導(dǎo)電性成正比,即隨著照射劑量的增加,導(dǎo)電性將不斷增強(qiáng),這是由于WO3外層電子吸收到照射能量后,電子發(fā)生了帶間躍遷的結(jié)果,并且這些電子被氧離子空位所捕獲[5]。因此,伽馬射線能夠有效改善WO3納米顆粒的電學(xué)性能。

    圖3 不同照射劑量下WO3樣品的電阻基線

    為了獲得目標(biāo)氣體(NH3)的濃度對(duì)經(jīng)過(guò)50 kGy伽馬射線照射的WO3納米顆粒傳感特性影響的信息,筆者采用Ruiz、Diaz等人的提出的脈沖響應(yīng)方法進(jìn)行研究[6],圖4為經(jīng)過(guò)50kGy伽馬射線照射的WO3傳感器在400℃時(shí)對(duì)不同濃度的NH3的脈沖響應(yīng),可以看出傳感器的響應(yīng)時(shí)間較短,但恢復(fù)時(shí)間都比較長(zhǎng)。圖5是在400℃時(shí),經(jīng)過(guò)不同劑量伽瑪射線照射的WO3傳感器對(duì)不同濃度NH3的響應(yīng)。可以看出反應(yīng)的降低與伽瑪照射劑量成反比,即增加伽馬射線的劑量,反應(yīng)就會(huì)減弱。這是由于納米結(jié)構(gòu)在伽馬射線照射下破裂,導(dǎo)致孔隙率降低,所以氣體分子不能輕易擴(kuò)散到樣品內(nèi)部,以致于反應(yīng)減弱[7]。

    圖4 經(jīng)過(guò)50 kGy 照射后的WO3傳感器在400攝氏度時(shí)對(duì)氨的動(dòng)態(tài)響應(yīng)曲線

    圖5 經(jīng)過(guò)不同伽瑪照射劑量的WO3傳感器對(duì)不同濃度NH3的響應(yīng)

    為了研究照射對(duì)WO3顆粒表面酸堿性質(zhì)的影響,筆者進(jìn)行了如下實(shí)驗(yàn)。在400℃條件下,分別測(cè)量了WO3的傳感器對(duì)濃度為50ppm的NH3、CO和CO2的響應(yīng),如圖6所示。結(jié)果顯示,WO3傳感器對(duì)于每種氣體的響應(yīng)趨勢(shì)是不同的,即對(duì)NH3的響應(yīng)隨著照射劑量的增加而減少,對(duì)CO2和CO的響應(yīng)隨著照射劑量的增加而小幅增加。這是由于NH3呈現(xiàn)弱堿性,CO2呈現(xiàn)弱酸性,而CO是中性,WO3與呈現(xiàn)弱堿性NH3的相互作用較強(qiáng),有利于NH3的吸收,而與呈現(xiàn)出弱酸性的CO2和呈現(xiàn)中性的CO的相互作用較弱,因此證明照射能夠改變WO3顆粒表面酸堿性質(zhì),也體現(xiàn)出了WO3傳感器表現(xiàn)出較高的選擇性。

    圖6 經(jīng)過(guò)照射后的WO3傳感器在400攝氏度選擇性響應(yīng)曲線

    3.3 傳感機(jī)制

    根據(jù)前文WO3傳感器與NH3和CO2的實(shí)驗(yàn)結(jié)果,表明所制備的WO3傳感器的響應(yīng)很大程度上受傳感層與目標(biāo)氣體之間的酸堿相互作用。NH3與WO3納米顆粒表面氧離子相互作用,傳感器電阻會(huì)迅速降低。這是由于WO3表面吸附的氧離子與NH3發(fā)生了氧化還原反應(yīng),產(chǎn)生了大量的自由電子。隨著伽瑪射線劑量的增加,傳感器響應(yīng)單調(diào)下降,這與WO3表面酸度的降低是一致的。為了闡明這一點(diǎn),了解WO3傳感器在伽瑪照射前后的表面性質(zhì),筆者將NH3與用經(jīng)過(guò)100-kGy 伽馬射線照射后的WO3接觸,并進(jìn)行FT-IR測(cè)試,發(fā)現(xiàn)在1430cm-1波段處出現(xiàn)明顯的峰值,說(shuō)明NH3體主要以NH4+的形式吸附在WO3表面。

    圖7 經(jīng)過(guò)100 kGy伽馬射線照射后的WO3與NH3接觸后的FT-IR測(cè)試結(jié)果

    4 結(jié)論

    筆者基于對(duì)經(jīng)過(guò)60Co伽馬射線照射的氧化鎢納米顆粒的微觀結(jié)構(gòu)、電學(xué)性能和氣體傳感性能的研究,發(fā)現(xiàn)伽馬射線的照射能夠減小WO3納米顆粒的尺寸,使晶相參數(shù)發(fā)生改變。經(jīng)過(guò)伽馬射線照射后的WO3納米顆粒表面的酸堿特性發(fā)生了改變,致使其表面酸性降低,與NH3的相互作用減弱,降低了響應(yīng)特性。相對(duì)于CO和CO2,WO3納米顆粒對(duì)NH3還是有相對(duì)較高的選擇性。以上結(jié)果表明,根據(jù)實(shí)際需要,伽馬射線照射可以作為一種有效的方法來(lái)調(diào)整WO3納米顆粒的表面特性和傳感特性。

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