吳 健,宋 虎,曾 鋼,陳道明,李魚(yú)飛,王震宏,蘇 斌
(中國(guó)工程物理研究院 材料研究所,四川 綿陽(yáng)621900)
金屬鈾具有高密度和獨(dú)特核性能,是核工業(yè)中一種重要的結(jié)構(gòu)與功能材料[1-3]。隨著核工業(yè)技術(shù)發(fā)展,對(duì)鈾材料綜合性能提出了越來(lái)越高的要求。已有研究結(jié)果表明[4-5],雜質(zhì)元素、夾雜物等缺陷會(huì)嚴(yán)重影響材料力學(xué)性能、抗腐蝕性能等。提高鈾金屬的純凈度,是合理控制鈾合金及其零件中雜質(zhì)含量及夾雜物尺寸與分布的關(guān)鍵。因此,開(kāi)展金屬鈾純化技術(shù)研究具有重要意義。
電子束熔煉是用于高熔點(diǎn)合金熔煉的一種新型熔煉技術(shù),目前已被廣泛應(yīng)用于難熔金屬的提純[6-7]。金屬鈾密度遠(yuǎn)大于非金屬夾雜物的密度,也大于鈾的氧化物、氮化物和碳化物等夾雜物的密度,可以采用電子束熔煉技術(shù)對(duì)鈾金屬中的夾雜物及雜質(zhì)進(jìn)行去除。
為進(jìn)一步了解電子束熔煉過(guò)程的物理實(shí)質(zhì),認(rèn)識(shí)工藝參數(shù)對(duì)貧化鈾電子束熔煉過(guò)程的影響規(guī)律,本文采用有限元方法對(duì)貧化鈾電子束熔煉過(guò)程進(jìn)行建模仿真,結(jié)合試驗(yàn)結(jié)果分析,對(duì)熔煉工藝進(jìn)行優(yōu)化,為提高貧化鈾鑄錠質(zhì)量提供依據(jù)。
電子束熔煉傳熱過(guò)程采用非穩(wěn)態(tài)導(dǎo)熱偏微分方程表示[7-8]:
式中T 為溫度,K;t 為時(shí)間,s;ρ 為密度,kg/m3;c 為比熱容,J/(kg·K);λ 為材料的熱導(dǎo)率,W/(m·K);Qp為凝固潛熱,J/g。
利用ProCAST 有限元軟件對(duì)金屬鈾電子束熔煉過(guò)程進(jìn)行數(shù)值模擬,該軟件采用有限元網(wǎng)格,具有粒子追蹤、氧化夾渣分析、成分偏析分析等功能。本文采用電子束池熔法制備貧化鈾錠,熔煉示意圖如圖1 所示。
圖1 電子束熔煉示意
利用UG 軟件建立三維幾何模型,并通過(guò)ProCAST網(wǎng)格劃分程序(Visual-Mesh)對(duì)三維模型進(jìn)行網(wǎng)格劃分,網(wǎng)格為四面體網(wǎng)格,網(wǎng)格數(shù)量約為100 萬(wàn),網(wǎng)格如圖2所示。水冷銅坩堝尺寸為170 mm×170 mm×90 mm。其三維有限元模型見(jiàn)圖2。
圖2 有限元模型及網(wǎng)格劃分
電子束熔煉在真空環(huán)境下進(jìn)行,熔體與周圍環(huán)境的對(duì)流換熱非常微弱,可忽略不計(jì)。熔體上表面暴露在真空中,主要的換熱方式是輻射換熱,輻射系數(shù)為e=0.88。熔池下表面與水冷銅坩堝接觸,以對(duì)流換熱方式進(jìn)行,界面換熱系數(shù)h1=2 000 W/(m2·K)。銅坩堝采用循環(huán)水冷卻,對(duì)流換熱系數(shù)為h2=5 000 W/(m2·K),環(huán)境溫度、冷卻水溫度均為25 ℃,金屬及銅坩堝初始溫度為25 ℃。 模擬使用的材料物性參數(shù)如表1 所示[9-11]。
表1 貧化鈾及銅坩堝主要物性參數(shù)
將建立的模型進(jìn)行計(jì)算模擬,并利用后處理軟件(Visual-View)分析電子束熔煉貧化鈾過(guò)程中的溫度場(chǎng)分布。
分別設(shè)置電子束的功率P =15 kW、25 kW、35 kW,計(jì)算模擬得到電子束熔煉過(guò)程中熔池?zé)崞胶鈺r(shí)的溫度分布云圖,如圖3 所示??梢钥闯觯鄢刂械牡葴鼐€近似呈半橢圓形,從坩堝心部到坩堝壁面,熔體的溫度下降非常快,熔體中心的高溫有利于加速雜質(zhì)元素的揮發(fā)。隨著電子束功率增加,金屬液溫度升高,坩堝中被熔化的金屬增多。
圖3 傳熱平衡時(shí)金屬溫度場(chǎng)分布
金屬固相率如圖4 所示??梢钥闯觯釄逯行募暗撞康慕饘偃刍^多,四周區(qū)域的金屬熔化較少,進(jìn)一步增加電子束功率有可能損傷水冷銅坩堝,因此可以采用雙電子束槍熔煉金屬。
圖4 坩堝中金屬固相率
采用兩把電子束槍在坩堝直徑三等分的位置對(duì)金屬液進(jìn)行熔煉。分別設(shè)定電子束槍的功率P =15 kW、25 kW、35 kW,熔池的溫度分布及坩堝中金屬固相率分別見(jiàn)圖5 和圖6。相比于單電子束槍熔煉,雙電子束槍可使熔池溫度分布更加均勻。隨著功率增加,熔池溫度升高、體積增大。兩把電子束槍以25 kW 以上功率進(jìn)行熔煉時(shí),可保持較大的熔池寬度和深度。
圖5 雙電子束熔煉傳熱平衡時(shí)金屬溫度場(chǎng)分布
圖6 雙電子束熔煉坩堝中金屬固相率
在數(shù)值模擬分析的基礎(chǔ)上,開(kāi)展貧化鈾電子束熔煉實(shí)驗(yàn)。研究所用原料為直徑40 mm 的貧化鈾錠,熔煉前清除原料錠表面的油漬以及粉塵。將原料錠放置于水冷銅坩堝中,當(dāng)爐內(nèi)真空達(dá)到0.05 Pa 后開(kāi)始送電,使用兩把電子束槍對(duì)水冷銅坩堝中的金屬進(jìn)行熔煉。根據(jù)數(shù)值模擬結(jié)果,電子束功率設(shè)定為25 kW,熔煉時(shí)間為15 min。
分別對(duì)原料錠及電子束鑄錠取樣,采用原子發(fā)射光譜法(ICP-AES)進(jìn)行材料化學(xué)成分分析,結(jié)果見(jiàn)表2??梢钥闯觯娮邮兓笾饕s質(zhì)元素均一定程度去除,Al、Si、Mn、Fe 元素去除效果明顯。
表2 貧化鈾材料電子束熔煉前后主要雜質(zhì)含量/(μg·g-1)
對(duì)樣品進(jìn)行金相分析,結(jié)果如圖7 所示??梢钥闯觯啾扔谠襄V,電子束熔煉鑄錠中夾雜物數(shù)量大幅減少,且主要聚集在鑄錠的邊緣區(qū)域。這主要是因?yàn)殡娮邮蹮挄r(shí),熔池通過(guò)電子束槍的加熱與攪拌下,驅(qū)使熔池中的夾雜物析出和聚集上浮,部分夾雜物隨金屬液對(duì)流在熔池邊緣低溫度區(qū)域形成夾雜物的聚集區(qū)。
圖7 電子束鑄錠和原料錠的金相照片
1)采用有限元模擬方法研究了貧鈾電子束熔煉過(guò)程溫度場(chǎng)分布,結(jié)果表明,熔池中等溫線近似呈半橢圓形,隨著電子束功率增加,金屬液溫度升高,坩堝中熔化的金屬量增多。
2)采用單電子束槍對(duì)貧化鈾進(jìn)行熔煉時(shí),坩堝中心及底部的金屬熔化較多,四周區(qū)域的金屬熔化較少。采用雙電子束槍熔煉時(shí),可以獲得較為均勻的溫度場(chǎng),且當(dāng)電子束功率大于25 kW 時(shí),可獲得較大的熔池深度和寬度。
3)根據(jù)數(shù)值模擬結(jié)果,開(kāi)展了貧化鈾電子束熔煉實(shí)驗(yàn),結(jié)果表明,夾雜物主要集中在鑄錠邊緣,通過(guò)電子束熔煉可以降低夾雜物含量。