氣載放射性碘參考源制備方法*

趙超 陸小軍 胡玲 何林鋒 劉佳煜 唐方東/上海市計量測試技術(shù)研究院

0 引言

氣載放射性碘是核設(shè)施安全監(jiān)測的主要對象之一，切爾諾貝利核事故與福島核事故中，放射性碘（尤其是131I）是公眾輻射暴露的主要來源之一[1,2]。氣載放射性碘監(jiān)測儀是將空氣中的氣載放射性碘采樣收集至濾紙或活性炭濾盒內(nèi)，用γ譜儀測量采樣樣品內(nèi)放射性碘的活度，并根據(jù)采樣氣體的體積推算空氣中氣載放射性碘的活度濃度[3-5]。因此為校準(zhǔn)氣載放射性碘監(jiān)測儀對采樣樣品的活度響應(yīng)，應(yīng)該以采樣有131I的濾紙或活性炭濾盒為參考源，以保證校準(zhǔn)所得活度響應(yīng)具有代表性。尤其針對活性炭濾盒的情況，131I在其內(nèi)部呈指數(shù)分布，為保證分布的一致性，還應(yīng)使參考源制備時的采樣條件與被校準(zhǔn)儀器的典型工況保持一致。但由于131I半衰期短（8.03 d），其參考源無法長久保存，國內(nèi)外長期以來一直用133Ba替代131I對氣載放射性碘監(jiān)測儀進(jìn)行校準(zhǔn)[6-8]。由于133Ba的能譜結(jié)構(gòu)以及幾何分布都與正常131I采樣測量樣品之間存在差異，校準(zhǔn)結(jié)果的準(zhǔn)確性難以得到可靠保證，Zimmerman等指出133Ba替代131I刻度極可能引入相當(dāng)大的誤差，某些情況下可高達(dá)實際值的300%[9]。

本研究針對氣載放射性碘在碘室內(nèi)的行為規(guī)律建立物理模型，并通過實驗確定物理模型中的關(guān)鍵參數(shù)，從而建立一套氣載放射性碘參考源的制備方法?；谶@項技術(shù)，結(jié)合氣載放射性碘參考源活度定值方法[10]，上海市計量測試技術(shù)研究院建立了社會公用計量標(biāo)準(zhǔn)“氣載放射性碘監(jiān)測儀校準(zhǔn)裝置”。

1 氣載放射性碘室

之前的研究中，提出了一種由Na131I溶液與Fe2(SO4)3溶液反應(yīng)生成氣載放射性碘的方法，生成的氣載放射性碘由流速1.8 L/min的載氣帶出[11]，而氣載放射性碘監(jiān)測的采樣流速范圍為20～200 L/min[7]。由于流速不匹配，不能直接從反應(yīng)裝置中采樣制備參考源，為此研制了一套氣載放射性碘室（簡稱為“碘室”）作為中繼裝置，由Na131I溶液生成的氣載放射性碘以氣體的形式暫存于碘室內(nèi)，制備參考源時模擬環(huán)境采樣典型工況從碘室內(nèi)采樣。

研制的氣載放射性碘室及采樣用設(shè)備如圖1所示。氣載放射性碘室主要由位于上方的密閉腔體和下方的支撐部件組成。密閉腔體是氣載放射性碘的臨時存儲場所，內(nèi)腔近似為 1 m×H1 m的圓柱體，容積為785 L，腔體帶有照明、溫度控制和多方向氣流等功能，電源及各功能模塊的開關(guān)集成于支撐柜內(nèi)。

圖1 氣載放射性碘室及采樣用設(shè)備

2 氣載放射性碘參考源制備流程及其物理模型

氣載放射性碘參考源制備流程如下：1）由Na131I溶液與Fe2(SO4)3溶液反應(yīng)生成氣載放射性碘；2）氣載放射性碘注入碘室；3）氣載放射性碘存儲于碘室；4）從碘室內(nèi)采樣制備氣載放射性碘參考源。該過程中每個環(huán)節(jié)都伴隨著量的變化，如果充分掌握每個環(huán)節(jié)的氣載放射性碘行為規(guī)律，則可以預(yù)測乃至規(guī)劃設(shè)計最終制備的參考源的活度。

從碘室內(nèi)采樣制備氣載放射性碘參考源，采樣的活度As應(yīng)滿足：

式中：As——采樣放射性碘的活度；

C(t)——碘室內(nèi)氣載放射性碘活度濃度隨時間t的變化函數(shù)；

V——氣載放射性碘室的容積；

Q——采樣流速；

T——采樣時長

式（1）的物理含義為：從氣載放射性碘室內(nèi)采樣，實際上是以流速Q(mào)的速度，從氣載放射性碘室內(nèi)換氣，氣載放射性碘室內(nèi)的活度隨著時間以換氣率Q/V的速度指數(shù)衰減，減少的部分即為采樣所得。

碘室內(nèi)氣載放射性碘活度濃度C(t)則滿足：

式中：A0——投入反應(yīng)的Na131I活度；

Y——氣載放射性碘的生成產(chǎn)率；

Iin——氣載放射性碘注入氣載放射性碘室時注入的比例（未注入部分的主要損失在輸送管道和入口處）；

Ta——t時刻之前每一次采樣的累積時長；

D(t)——沉積函數(shù)，是131I進(jìn)入碘室后的沉積份額隨時間變化函數(shù)；

V——氣載放射性碘室的容積

式（2）的物理含義為：由投入反應(yīng)的Na131I活度，考慮氣載放射性碘生成產(chǎn)率、進(jìn)入碘室的損失、沉積的損失以及被采樣的損失，即為其現(xiàn)存活度。

綜上可得：

在之前的研究中，產(chǎn)率Y的取值為78.7%±4.4%[11]，但隨著一系列改進(jìn)措施的推出[12]，新型制備裝置的產(chǎn)率Y已經(jīng)可以達(dá)到95%±3%；V的取值為785 L；A0、Q、Ta、T、t均為可控參數(shù)；Iin與D(t)的取值需要通過實驗測定。

3 氣載放射性碘室隔室模型

隔室模型是一種常用于描述物質(zhì)轉(zhuǎn)移過程的物理模型。本研究嘗試?yán)酶羰夷Ｐ兔枋鰵廨d放射性碘在碘室內(nèi)的沉積與再懸浮，并通過實驗驗證。由于碘室內(nèi)的放射性碘可能懸浮于碘室內(nèi)的空氣中，也可能凝結(jié)沉積于碘室內(nèi)壁，因此用懸浮態(tài)（即氣載放射性碘）和沉積態(tài)兩個隔室描述，如圖2所示。懸浮態(tài)放射性碘的總活度用As表示，沉積態(tài)放射性碘的總活度用Ad表示，懸浮態(tài)放射性碘以λD的速度沉積，沉積態(tài)放射性碘以λS的速度再懸浮。用微分方程表示如下：

在零時刻（氣載放射性碘剛進(jìn)入碘室的時刻），沉積尚未發(fā)生，因此有初始條件：

結(jié)合式（4）（5）可解得：

結(jié)合式（2）（6）不難得出注入比例Iin與沉積函數(shù)D(t)分別滿足：

圖2 氣載放射性碘室隔室模型

取1.08×105Bq的Na131I反應(yīng)生成氣載放射性碘，并將其注入氣載放射性碘室。約定反應(yīng)結(jié)束時為零時刻（前面所列Na131I的活度以此時間為參考時間）。在零時刻斷開氣載放射性碘生成裝置與氣載放射性碘室之間的連接，同時以60 L/min的速度采樣20 s，制備第1個采樣樣品。此后每間隔0.5 h以同樣的條件制備1個采樣樣品，合計制備采樣樣品18個。采用之前的研究提出的正反兩面測量法測量樣品的參考活度[12]，并統(tǒng)一做衰變修正至零時刻。表1列出了18個樣品的采樣條件（采樣流速Q(mào)、采樣時間點t、采樣時長T、該樣品采樣前對氣載放射性碘室的總采樣時間Ta）以及樣品的參考活度。

表1 采樣樣品的采樣條件與參考活度

由表1中的數(shù)據(jù)結(jié)合式（3）（7），可計算得氣載放射性碘注入碘室時的注入比例Iin與沉積函數(shù)D(t)，Iin取值為73.6%，沉積函數(shù)D(t)如圖3所示。圖3中還按式（7）做擬合，從擬合結(jié)果可以看出理論擬合曲線與實驗數(shù)據(jù)吻合得很好（R2= 0.994，最大相對偏差不超過5.5%），這驗證了本研究由隔室模型推導(dǎo)沉積函數(shù)D(t)變化規(guī)律是可靠的。并且由實驗數(shù)據(jù)可得沉積速率λD的取值為0.486 h-1，懸浮速率λS的取值為0.027 h-1。對于本研究對應(yīng)的氣載放射性碘室，其沉積函數(shù)D(t)滿足：

圖3 沉積函數(shù)測量值與擬合曲線

4 參考源制備物理模型的驗證

制備三個用于校準(zhǔn)氣載放射性碘監(jiān)測儀的131I參考源，根據(jù)JJF 1598-2016《氣載放射性碘監(jiān)測儀校準(zhǔn)規(guī)范》[13]，三個參考源的活度范圍為50～500 Bq。設(shè)計一套制備方案，其可控參數(shù)（投入反應(yīng)的Na131I活度A0，采樣流速Q(mào)，前累積采樣時長Ta，采樣時長T，采樣時刻t）、該條件下參考源規(guī)劃活度As及參考源實測活度Am的取值列于表2。如表2所示，參考源根據(jù)物理模型規(guī)劃的活度與實測活度之間吻合得較好，相對偏差均小于9%。相對偏差可能來源于氣載放射性碘的生成產(chǎn)率Y、氣載放射性碘注入碘室時的注入比例Iin及沉積函數(shù)D(t)的波動。三個參考源實測活度均小于規(guī)劃活度，可能是由于生成產(chǎn)率Y或注入比例Iin向下波動造成的。但總的來說，實測活度與規(guī)劃活度之間較好的一致性表明：依據(jù)本研究建立的物理模型，可以較為理想地制備所需活度的氣載放射性碘參考源。

表2 氣載放射性碘參考源制備物理模型應(yīng)用與驗證數(shù)據(jù)表

5 結(jié)語

本研究從氣載放射性碘在碘室內(nèi)的行為規(guī)律出發(fā)，結(jié)合隔室模型，建立了一套制備氣載放射性碘參考源的物理模型，并通過實驗確定物理模型中的關(guān)鍵參數(shù)。建立的制備方法簡便易行，可通過調(diào)整投入反應(yīng)的Na131I活度A0、采樣流速Q(mào)、前累積采樣時長Ta、采樣時長T、采樣時刻t等物理參數(shù)，規(guī)劃被制備參考源的活度。驗證實驗表明，參考源的規(guī)劃活度與實測活度吻合得很好，相對偏差不超過9%。本研究建立的技術(shù)可滿足快速便捷地制備指定活度的參考源的需求，為建立氣載放射性碘監(jiān)測儀校準(zhǔn)裝置提供了基礎(chǔ)。