• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    干燥工藝對魚油微膠囊結(jié)構(gòu)和品質(zhì)特性的影響

    2020-03-01 21:27:34江連洲王朝云古力那孜買買提努巨歡歡郭增旺綦玉曼齊寶坤范志軍王中江
    食品科學(xué) 2020年3期
    關(guān)鍵詞:含油率魚油冷凍干燥

    江連洲,王朝云,古力那孜·買買提努,巨歡歡,郭增旺,綦玉曼,李 楊,齊寶坤,左 鋒,范志軍,王中江,*

    (1.東北農(nóng)業(yè)大學(xué)食品學(xué)院,黑龍江 哈爾濱 150030;2.黑龍江八一農(nóng)墾大學(xué)食品學(xué)院,黑龍江 大慶 158308;3.黑龍江省北大荒綠色健康食品有限責(zé)任公司,黑龍江 佳木斯 154000)

    深海魚油又被稱為“生命之油”,是一種從深海魚類中提煉出來的多不飽和脂肪酸成分,富含人體所必需的二十碳五烯酸(eicosapentaenoic acid,EPA)和二十二碳六烯酸(docosahexaenoic acid,DHA)。它具有多種生物學(xué)活性,如降血脂、清除自由基、疏通血管、緩解痛風(fēng)、改善大腦機能、預(yù)防心血管疾病等[1]。EPA和DHA是ω-3多不飽和脂肪酸α-亞麻酸的代謝產(chǎn)物,具有高度的不飽和性,對光、氧和熱均極度敏感,導(dǎo)致其極易被氧化而失去原有的生物活性和營養(yǎng)價值[2]。因此將富含DHA和EPA的深海魚油進行微膠囊化并加工成粉末油脂,不僅能掩蓋魚油的腥味,提高產(chǎn)品可接受度,延緩其氧化酸敗,維護其生物活性,還能將其作為營養(yǎng)強化劑添加到食品中,擴大產(chǎn)品的應(yīng)用范圍并提高商業(yè)價值[3]。

    國內(nèi)外對深海魚油的微膠囊化技術(shù)均進行了不同程度的研究。黃善軍等[4]研究了魚油壁材對魚油微膠囊物理性質(zhì)的影響,并以包埋率為指標(biāo)確定了最佳微膠囊化工藝參數(shù)。林彩平[5]以大豆分離蛋白、麥芽糊精、環(huán)糊精、明膠和阿拉伯膠等為壁材,以包埋率為指標(biāo)確定了魷魚肝油的最佳微膠囊化工藝參數(shù),研究還表明,魷魚肝油微膠囊產(chǎn)品的貯藏穩(wěn)定性明顯高于精制魷魚肝油和添加抗氧化劑(質(zhì)量分數(shù)0.02%特丁基對苯二酚)的精制魷魚肝油。目前,魚油的微膠囊制備方法通常多采取噴霧干燥法,最近研究表明,真空冷凍干燥技術(shù)和微波干燥技術(shù)也適用于微膠囊的干燥。袁彬[6]研究了噴霧干燥工藝的進出口溫度對芝麻香油微膠囊包埋率的影響,發(fā)現(xiàn)將所得的乳液在進風(fēng)溫度184 ℃、出風(fēng)溫度82 ℃、進料速率907 mL/h條件下得到的噴霧干燥粉包埋率最高。江連洲等[7]將大豆蛋白-磷脂酰膽堿包埋β-胡蘿卜素的納米乳液和真空冷凍干燥粉進行對比,發(fā)現(xiàn)真空冷凍干燥粉末的貯藏穩(wěn)定性顯著提高,貨架期顯著延長。王歡等[8]研究了富肽豆粉中蛋白類物質(zhì)亞基組分和空間構(gòu)象在不同微波干燥條件下的變化規(guī)律,發(fā)現(xiàn)進口溫度和進料速率都會對其產(chǎn)生一定的影響。而微膠囊的干燥工藝同樣會影響產(chǎn)品的品質(zhì)和營養(yǎng)價值,但是目前關(guān)于不同干燥工藝對微膠囊產(chǎn)品的結(jié)構(gòu)特性、理化特性和產(chǎn)品特性的影響鮮有系統(tǒng)研究。

    因此,本實驗以易氧化、熱敏性強、光敏性強的深海魚油作為芯材,以大豆分離蛋白和磷脂酰膽堿作為壁材,通過超聲技術(shù)制備納米乳液,分別采取噴霧干燥、真空冷凍干燥、微波干燥3 種不同的干燥工藝制備粉末油脂,通過結(jié)構(gòu)(掃描電子顯微鏡、超高分辨率熒光顯微鏡和粒徑分布)、理化特性(包埋率、表面含油率、總含油率和溶解性)和產(chǎn)品特性(氧化穩(wěn)定性、熱穩(wěn)定性和釋放特性)3 個方面分析不同干燥工藝對深海魚油微膠囊的影響,從而為深海魚油的深度加工和不同芯材粉末油脂干燥工藝的選擇提供理論參考。

    1 材料與方法

    1.1 材料與試劑

    大豆分離蛋白(蛋白質(zhì)量分數(shù)92.6%)、魚油(EPA質(zhì)量分數(shù)8.55%、DHA質(zhì)量分數(shù)15.89%) 山東禹王有限公司;磷脂酰膽堿 北京索萊寶公司;磷酸氫二鈉、磷酸二氫鈉 天津市東麗區(qū)天大化學(xué)試劑廠;胃蛋白酶、胰酶、豬膽汁鹽 美國Sigma公司;常規(guī)分析純試劑 北京化學(xué)試劑公司。

    1.2 儀器與設(shè)備

    PHS-3C雷磁pH計 上海儀電科學(xué)儀器股份有限公司;Mastersizer 2000激光粒度儀 英國馬爾文儀器有限公司;Ultra-Turrax T 25高速分散器 德國IKA公司;JY 92-IIN型超聲波細胞破碎儀 寧波新芝生物科技股份有限公司;DF-101 S集熱式磁力攪拌器 鞏義市予華儀器有限責(zé)任公司;JSM 6390 LV掃描電子顯微鏡 日本JEOL公司;JOYN-8000噴霧干燥機 上海橋躍電子有限公司;ALPHA 1-4 LSC型真空冷凍干燥機 德國Christ公司;電子分析天平(0.000 1 g) 北京賽多利斯儀器系統(tǒng)有限公司;TG 16-WS臺式高速離心機 湖南湘儀離心機儀器有限公司;Q 200差示掃描量熱儀 美國TA公司;HSS-1(B)型恒溫浴槽 成都儀器廠;Delta Vision OMX V 3結(jié)構(gòu)照明超分辨熒光顯微鏡 美國GE Applied Precision公司;微波干燥箱 天水華圓制藥設(shè)備科技有限責(zé)任公司。

    1.3 方法

    1.3.1 魚油微膠囊的制備

    參考江連洲等[9]的方法,并略有改動。將質(zhì)量分數(shù)4%大豆分離蛋白和質(zhì)量分數(shù)0.2%磷脂酰膽堿溶于緩沖液(0.01 mol/L、pH 7.0磷酸鹽緩沖溶液)中,室溫(20 ℃)下連續(xù)攪拌過夜,作為水相;把大豆分離蛋白質(zhì)量20%的魚油加到水相中,用高速分散器以20 000 r/min均質(zhì)5 min,形成粗乳液,將粗乳液通過超聲波細胞破碎儀(液面浸沒變幅桿3 cm,在超聲功率500 W條件下超聲9 min,工作時間為5 s,間歇時間為3 s,以循環(huán)冷熱水控制超聲溫度)進一步均質(zhì)乳化即得大豆蛋白-磷脂魚油納米乳液,將乳狀液經(jīng)3 種不同干燥工藝獲得微膠囊化魚油成品。

    1.3.1.1 噴霧干燥

    參考袁彬[6]的方法,將所得的乳液在進風(fēng)溫度184 ℃、出風(fēng)溫度82 ℃、進料速率907 mL/h條件下噴霧干燥,得到噴霧干燥魚油微膠囊。

    1.3.1.2 真空冷凍干燥

    參考江連洲等[7]的方法,并略有改動。將所得的乳液裝入玻璃培養(yǎng)皿中,乳液厚度不超過1 cm,放入冰箱中預(yù)冷凍12 h后放入真空冷凍干燥機內(nèi),在-50 ℃條件下真空冷凍干燥12 h,得到真空冷凍干燥魚油微膠囊。

    1.3.1.3 微波干燥

    參考姜楠楠等[10]的方法,并略有改動。將所得的乳液在功率6 kW條件下微波干燥5~6 min,得到微波干燥魚油微膠囊。

    1.3.2 魚油微膠囊微觀結(jié)構(gòu)表征

    1.3.2.1 掃描電子顯微鏡觀察

    參考楊小斌等[11]的方法,并略有改動。將少許微膠囊粉末撒在貼有雙面膠的樣品平臺上,用牙簽稍壓實后吹去多余粉末,然后放置于離子濺射儀中,在10 mA電流的條件下進行噴金,使材料表面鍍上一層鉑膜,用掃描電子顯微鏡觀察微膠囊形態(tài)結(jié)構(gòu)。

    1.3.2.2 超高分辨率熒光顯微鏡觀察

    參考羅潔[12]的方法,并略有改動。采用超高分辨率熒光顯微鏡觀測微膠囊的微觀結(jié)構(gòu)。配制質(zhì)量分數(shù)1%尼羅藍(標(biāo)記油脂)溶解于異丙醇中,于4 ℃下避光保存。觀測時,取25 μL尼羅藍加入1 mL樣品中,充分混合均勻后,采用Conventional模式研究并進行圖像反卷積處理,X、Y軸方向分辨率250 nm,Z軸方向分辨率300 nm。

    1.3.3 魚油微膠囊粒徑分布測定

    粒徑分布通過Marstersizer 2000激光粒度儀來測定。參考黃雪等[13]的方法,并略有改動。使用超純水為分散劑,取1 g左右的樣品溶解,設(shè)置儀器壓強為0.15 MPa,折射率為1.52,吸收率為0.1,泵轉(zhuǎn)速為2 000 r/min,將微膠囊載體溶液逐滴加入到分散劑中,測定粉體的粒度分布。

    1.3.4 微膠囊包埋率的測定

    1.3.4.1 魚油微膠囊表面含油率測定

    參考張雷等[14]的方法,并略有改動。取2 g魚油微膠囊樣品于三角瓶中,加入40 mL 30~60 ℃石油醚后,在低速攪拌下浸提樣品2 min,立即用帶有漏斗的真空泵抽濾,再加入25 mL石油醚洗滌濾渣2 min,立即用真空泵抽濾2 min,收集濾液并轉(zhuǎn)移至已恒質(zhì)量的燒杯中,回收的石油醚在65 ℃烘箱中烘干至恒質(zhì)量。通過式(1)計算樣品的表面含油率。

    式中:m為魚油微膠囊的質(zhì)量/g;m1為燒杯的質(zhì)量/g;m2為烘干后產(chǎn)品和燒杯的質(zhì)量/g。

    1.3.4.2 魚油微膠囊總含油率的測定

    參考張雷等[14]的方法,并略有改動。使用氯仿-甲醇提取法。取3 g魚油微膠囊樣品于100 mL燒杯中,加入12 mL水使樣品充分溶解后,向溶液中加入15 mL氯仿和30 mL甲醇進行萃??;再向溶液中加入15 mL氯仿和15 mL蒸餾水,用玻璃棒攪拌2 min后將上述樣液轉(zhuǎn)移到離心管中,于3 000 r/min離心10 min后用移液管移取下層氯仿溶液10 mL于恒質(zhì)量的圓底燒瓶中,旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)去除氯仿,干燥至恒質(zhì)量。通過式(2)計算樣品的總含油率。

    式中:m為魚油微膠囊產(chǎn)品質(zhì)量/g;m1為圓底燒瓶的質(zhì)量/g;m2為烘干后產(chǎn)品和圓底燒瓶的質(zhì)量/g。

    1.3.4.3 包埋率的測定

    油脂包埋率是指被包埋的油脂與總油脂的比值,按式(3)計算。

    1.3.5 魚油微膠囊溶解度測定

    參考徐清云等[15]的方法,并略有改動。取5 g樣品于干燥至恒質(zhì)量的燒杯中,加入50 mL蒸餾水,用玻璃棒攪拌使樣品充分溶解,將溶液轉(zhuǎn)移至離心管內(nèi),于4 500 r/min條件下離心10 min,取沉淀后加入50 mL蒸餾水?dāng)嚢枞芙夂笤俅坞x心,再次取沉淀并將其轉(zhuǎn)移至已稱質(zhì)量的燒杯中,在105 ℃的烘箱內(nèi)將其烘干至恒質(zhì)量。按式(4)計算溶解度。

    式中:m為樣品質(zhì)量/g;m1為燒杯的質(zhì)量/g;m2為燒杯與沉淀的質(zhì)量/g;ω為樣品的水分質(zhì)量分數(shù)/%。

    1.3.6 差示掃描量熱分析

    參考廖霞等[16]的方法,并略有改動。將10 mg微膠囊密封在鋁盤中,放入差示掃描量熱儀中,儀器從30 ℃加熱到800 ℃,升溫速率為10 ℃/min,氮氣流速為20 mL/min。使用空盤作為對照。所有樣品進行3 個平行實驗。

    1.3.7 魚油微膠囊氧化穩(wěn)定性分析

    參考李夢凡等[17]的方法,并略有改動。將一定量的樣品均勻地鋪在錐形瓶底,放入(65f1)℃的隔水式恒溫培養(yǎng)箱中進行油脂的加速氧化反應(yīng),每隔1 周測定一次過氧化值并記錄,分析過氧化值隨加速氧化時間的變化情況。魚油微膠囊過氧化值測定參照SC/T 3505—2006《魚油微膠囊》的方法進行。

    1.3.8 魚油微膠囊體外釋放特性分析

    1.3.8.1 體外消化液的配制

    實驗參照Tikekar等[18]的方法,并略有改動。體外模擬消化的溫度保持在37 ℃,并且不斷攪拌溶液。模擬胃液的制備:向7 mL 1 mol/L HCl溶液中加入2 g NaCl,然后加入去離子水定容至1 000 mL,并用1 mol/L HCl溶液調(diào)節(jié)pH值至2.0;模擬腸液的制備:在pH 7.5的條件下,向0.05 mol/L KH2PO4溶液中加入10 mg/mL豬胰酶和12 mg/mL膽汁鹽(0.012 g膽汁鹽溶解于1 mL pH 7.0的磷酸鹽緩沖液中)混合均勻。

    1.3.8.2 游離脂肪酸釋放率的測定

    將粉末樣品溶解在水中并將pH值調(diào)至2.0,加入32 mg/mL的胃蛋白酶(0.032 g胃蛋白酶溶解于1 mL模擬胃液)模擬胃部消化1 h(測定時間點依次為5、10、20、30、60 min),取出部分溶液加入1.5 mol/L NaHCO3調(diào)整pH值至6.5,停止酶促反應(yīng),取一部分溶液進行腸消化。將所取溶液的pH值用0.2 mol/L NaOH溶液調(diào)節(jié)至7.5,加入模擬腸液腸消化1 h(測定時間點依次為90、120 min),實驗過程中不斷用0.2 mol/L NaOH溶液穩(wěn)定pH值為7.5不變,并記錄NaOH溶液消耗量[19]。根據(jù)NaOH溶液消耗量計算測定游離脂肪酸釋放率,按公式(5)計算。

    式中:VNaOH為滴定所用NaOH溶液體積/L;cNaOH為NaOH溶液的濃度/(mol/L);m魚油為樣品中魚油的質(zhì)量/g;M魚油為魚油的摩爾質(zhì)量/(g/mol)。

    1.4 數(shù)據(jù)處理與分析

    所有數(shù)據(jù)采用平均值±標(biāo)準(zhǔn)差表示,所有指標(biāo)均重復(fù)測定3 次,利用Origin 8.5軟件作圖,利用SPSS 20.0軟件中方差分析法檢驗評價樣品平均值之間的差異性(P<0.05)并進行多重比較。

    2 結(jié)果與分析

    2.1 干燥工藝對魚油微膠囊結(jié)構(gòu)特性的影響

    2.1.1 掃描電子顯微鏡觀察結(jié)果

    圖 1 干燥工藝對魚油微膠囊微觀結(jié)構(gòu)的影響Fig. 1 Effect of drying processes on microstructure of fish oil microcapsules

    微膠囊的結(jié)構(gòu)形態(tài)特征影響著微膠囊的性質(zhì),微膠囊顆粒的孔隙、表面完整性以及芯材在微膠囊中的分布影響著芯材的釋放,同時微膠囊顆粒外部表面形態(tài)與微膠囊產(chǎn)品的流動性密切相關(guān)[20]。由圖1a可知,噴霧干燥工藝下的魚油微膠囊微觀結(jié)構(gòu)完整且大部分有褶皺和凹陷現(xiàn)象,未見裂縫、孔洞和破裂現(xiàn)象,結(jié)構(gòu)致密。這種現(xiàn)象與噴霧干燥過程的霧化過程有關(guān),乳液表面水分迅速蒸發(fā),在芯材外層瞬間形成外殼,對芯材起到良好的保護作用。真空冷凍干燥工藝下的魚油微膠囊結(jié)構(gòu)呈現(xiàn)片狀化,結(jié)構(gòu)不規(guī)則且多孔(圖1b)。這是因為真空冷凍干燥時乳液在預(yù)冷凍過程中自由水會形成冰晶,破壞原有的結(jié)構(gòu),且冰晶在真空冷凍干燥時,升華后留下孔道,致使真空冷凍干燥具有較大的表面積。微波干燥工藝下的魚油微膠囊微觀結(jié)構(gòu)表面粗糙且多孔,無固定形態(tài),呈焦糊狀態(tài)(圖1c)。這種現(xiàn)象是因為微波干燥時,物料變性程度增大導(dǎo)致細胞間和細胞內(nèi)物質(zhì)間隙增大,多孔性提高[21]。

    2.1.2 超高分辨率熒光顯微鏡觀察結(jié)果

    圖 2 干燥工藝對魚油微膠囊形態(tài)結(jié)構(gòu)的影響Fig. 2 Effect of drying processes on morphology and structure of fish oil microcapsules

    超高分辨率熒光顯微鏡是用于分析多組份聚合物共混體系形態(tài)結(jié)構(gòu)常用的方法,綠色熒光為油脂部分,可觀察樣品油滴是否出現(xiàn)聚集現(xiàn)象;由圖2可知,噴霧干燥工藝下的微膠囊載體分散均勻、粒徑統(tǒng)一且無液滴聚集現(xiàn)象;真空冷凍干燥和微波干燥工藝下的微膠囊形態(tài)較差,呈現(xiàn)不同程度的油滴聚集和不能完整包埋油的現(xiàn)象,且液滴粒徑較大。這可能是因為噴霧干燥下的微膠囊呈現(xiàn)典型的球狀結(jié)構(gòu),芯材的包埋效果較好,使微膠囊在水中溶解后并不會發(fā)生漏油現(xiàn)象,這表明噴霧干燥工藝下的魚油微膠囊溶液更加穩(wěn)定[22]。

    2.2 干燥工藝對魚油微膠囊粒徑分布的影響

    圖 3 干燥工藝對魚油微膠囊粒徑分布的影響Fig. 3 Effect of drying processes on particle size distribution of fish oil microcapsules

    表 1 干燥工藝對魚油微膠囊粒徑分布的影響Table 1 Effect of drying processes on particle size distribution of fish oil microcapsules

    粒徑是評價微膠囊乳液體系品質(zhì)的一個重要參數(shù),粒徑小的乳液更有易于被人體吸收,能夠擴大應(yīng)用范圍[23]。由圖3可知,噴霧干燥工藝粒徑范圍比較集中、分布均勻。由表1可知,隨著體積平均粒徑的減小,D50呈現(xiàn)下降趨勢。噴霧干燥工藝的D50為28.87 μm,較真空冷凍干燥工藝和微波干燥工藝的平均粒徑分別低190.52 μm和265.01 μm。噴霧干燥工藝的體積平均粒徑為98.05 μm,較真空冷凍干燥工藝和微波干燥工藝的平均粒徑分別低164.04 μm和264.59 μm,噴霧干燥粉的體積平均粒徑最小。這是因為在噴霧干燥過程中,噴霧壓力增加時,物料的噴出速率提高,造成霧化液滴的粒徑降低。從真空干燥粉和微波干燥粉的微觀結(jié)構(gòu)中可觀察到油滴有聚集現(xiàn)象,從而導(dǎo)致平均粒徑較大。

    2.3 干燥工藝對魚油微膠囊表面含油率和包埋率的影響

    表 2 干燥工藝對魚油微膠囊表面含油率和包埋率的影響Table 2 Effect of drying processes on surface oil content and entrapment efficiency of fish oil microcapsules

    由表2可知,噴霧干燥工藝的包埋率最高,為95.54%,較真空冷凍干燥和微波干燥分別高8.84%和21.26%,且表面含油率最低為1.73%,較真空冷凍干燥和微波干燥分別低2.65%和6.32%(P<0.05)。這是因為在噴霧干燥過程中,乳液霧化成小液滴,內(nèi)層芯材被外表面水相包裹在內(nèi),外層水相經(jīng)機器高溫迅速揮發(fā)并形成一層保護膜,致使表面芯材含量降低,產(chǎn)品的包埋率升高;而在真空冷凍干燥過程中,機器的預(yù)冷凍使乳液內(nèi)部水分形成冰晶,破壞了乳液經(jīng)均質(zhì)過程在芯材外層形成的“液態(tài)膜”,致使局部芯材暴露,產(chǎn)品的包埋率降低;微波干燥粉包埋率降低是因為產(chǎn)品在不斷加熱過程中表面結(jié)構(gòu)遭到破壞,呈現(xiàn)高度多孔現(xiàn)象,表面含油率增加,包埋率降低[24]。陳巖等[25]的報道也指出,粒徑也是影響包埋率最主要的因素之一,粒徑小則包埋率會隨之升高,這和2.2節(jié)粒徑分析結(jié)果相互印證。

    2.4 干燥工藝對魚油微膠囊溶解性的影響

    圖 4 干燥工藝對魚油微膠囊溶解性的影響Fig. 4 Effect of drying processes on solubility of fish oil microcapsules

    由圖4可知,噴霧干燥工藝的溶解性最高,真空冷凍干燥和微波干燥溶解性依次降低。微膠囊的溶解性與粒徑有關(guān),粒徑越小其溶解性越好,故噴霧干燥粉溶解性能最好,這與2.2節(jié)粒徑分析結(jié)果相互印證。由2.1節(jié)掃描電子顯微鏡下的微觀結(jié)果可知,噴霧干燥工藝下的魚油微膠囊呈顆粒狀態(tài),內(nèi)有空腔,可使微膠囊產(chǎn)品復(fù)水時迅速崩解,使產(chǎn)品溶解性得到提高[26]。

    2.5 干燥工藝對魚油微膠囊熱穩(wěn)定性的影響

    圖 5 干燥工藝對魚油微膠囊熱穩(wěn)定性影響Fig. 5 Effect of drying processes on thermal stability of fish oil microcapsules

    表 3 魚油微膠囊的差示掃描量熱分析結(jié)果Table 3 Differential scanning calorimetric results of fish oil microcapsules

    干燥工藝對魚油微膠囊熱穩(wěn)定性影響見圖5和表3。根據(jù)差示掃描量熱曲線可以得到樣品發(fā)生相轉(zhuǎn)變的起始溫度To和峰值溫度Tp,其開始發(fā)生相轉(zhuǎn)變的溫度To即為玻璃化轉(zhuǎn)變溫度Tg,在此溫度之前魚油微膠囊為玻璃狀態(tài),性質(zhì)比較穩(wěn)定,結(jié)構(gòu)也未發(fā)生改變,其玻璃化轉(zhuǎn)變溫度越高,表明物質(zhì)越穩(wěn)定;Tp和吸熱焓ΔH表示當(dāng)物質(zhì)在高溫下發(fā)生由有序的晶體結(jié)構(gòu)全部轉(zhuǎn)變成無序的晶體結(jié)構(gòu)時的溫度和所需要能量[27]。由表3可知,噴霧干燥工藝下的魚油微膠囊To最高為87.13 ℃,較真空冷凍干燥工藝和微波干燥工藝分別高出11.34 ℃和44.66 ℃;其Tp和ΔH分別為114.46 ℃、-4 605.02 J/g,較真空冷凍干燥工藝和微波工藝分別高出9.26、15.60 ℃和2 126.99、1 925.56 J/g,表明噴霧干燥工藝下的To最高、Tp最高、所需的ΔH最高,噴霧干燥由有序的晶體結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變成為無序的晶體結(jié)構(gòu)所需的溫度更高,能量最大。這可能是因為噴霧干燥下的微膠囊顆粒呈球形,結(jié)構(gòu)致密。高溫將乳液中的水分迅速蒸發(fā),表面硬化,因而樣品發(fā)生相轉(zhuǎn)變所需溫度和能量較高,熱穩(wěn)定性較高[28]。

    2.6 干燥工藝對魚油微膠囊氧化穩(wěn)定性的影響

    圖 6 干燥工藝對魚油微膠囊氧化穩(wěn)定性的影響Fig. 6 Effect of drying processes on oxidation stability of fish oil microcapsules

    由圖6可知,隨著貯藏時間的延長,3 種干燥工藝的魚油微膠囊產(chǎn)品的過氧化值都呈增長趨勢,但噴霧干燥的魚油微膠囊產(chǎn)品在貯藏期間過氧化值增加較平緩,而真空冷凍干燥工藝和微波干燥工藝隨著貯藏時間的延長,增加趨勢較明顯。這是因為噴霧干燥粉呈球形顆粒,結(jié)構(gòu)致密無孔隙結(jié)構(gòu),表面含油率低,降低了與外界環(huán)境的接觸機會。而真空冷凍干燥和微波干燥表面高度多孔,且表面含油率高,多孔結(jié)構(gòu)會促進氧氣從空氣擴散到顆粒表面上,加速粉的氧化進程[29];樣品中的表面油由于暴露在空氣中可與氧氣直接接觸加速產(chǎn)品的氧化,因此表面含油率越高,微膠囊越容易被氧化,這與Drusch等[30]的研究結(jié)果一致。

    2.7 干燥工藝對魚油微膠囊體外模擬消化特性的影響

    圖 7 消化過程中脂肪酸釋放率隨消化時間的變化Fig. 7 Change in free fatty acids release rate from fish oil microcapsules with digestion time

    由圖7可知,魚油微膠囊在腸液中的釋放率明顯高于在胃液中的釋放率,這是因為脂肪的消化吸收主要發(fā)生在小腸中,因此在胃液中微膠囊化可以有效地控制釋放。在胃液消化階段,噴霧干燥工藝脂肪酸釋放率最緩慢,真空冷凍干燥和微波干燥脂肪酸釋放都較快,這可能是因為殘留在微膠囊的表面油在胃液中被消化所導(dǎo)致[11],因而噴霧干燥粉最低。微波干燥粉在此階段的釋放率較高,這是因為微波干燥過程中壁材結(jié)構(gòu)遭到破壞,復(fù)溶液在胃液消化時大豆蛋白表層大部分被酶解,導(dǎo)致其芯材在胃液中遭到分解。腸液消化階段,魚油微膠囊的釋放率都呈現(xiàn)增加趨勢,然后趨于穩(wěn)定。這說明微膠囊壁材可以較好地在腸液中達到釋放效果,能有效提高魚油在人體內(nèi)的生物利用度[31]。

    3 結(jié) 論

    本實驗通過對比分析3 種干燥工藝下魚油微膠囊產(chǎn)品的結(jié)構(gòu)(掃描電子顯微鏡、超高分辨率熒光顯微鏡、粒徑分布)、理化特性(包埋率、表面含油率、總含油率、溶解性)和產(chǎn)品特性(氧化穩(wěn)定性、熱穩(wěn)定性和釋放特性),探討干燥工藝對深海魚油微膠囊的影響。根據(jù)實驗結(jié)果得出,噴霧干燥法制備的微膠囊包埋率顯著高于真空冷凍干燥法和微波干燥法制備的微膠囊,包埋效果好,無液滴聚集現(xiàn)象,且表面結(jié)構(gòu)致密,無空隙結(jié)構(gòu),減少了魚油與外界環(huán)境的接觸機會,減慢了產(chǎn)品的氧化變質(zhì)速率,有效延長了貯藏期。而真空冷凍干燥和微波干燥粉疏松多孔,出現(xiàn)一定的油滴聚集現(xiàn)象,表面含油率高,多孔結(jié)構(gòu)導(dǎo)致氧化穩(wěn)定性和熱穩(wěn)定性較差。噴霧干燥、真空冷凍干燥、微波干燥3 種干燥工藝制備的魚油微膠囊在胃液消化中最終游離脂肪酸釋放率分別為:20.03%、25.98%、75.91%,在腸液消化中最終游離脂肪酸釋放率分別為:78.73%、71.78%、22.91%。體外模擬消化實驗表明,噴霧干燥工藝制備的魚油微膠囊在胃液中游離脂肪酸釋放率較低但可以較好地在腸液中達到釋放。因此,本實驗中噴霧干燥工藝被證明是生產(chǎn)穩(wěn)定微膠囊的最佳干燥工藝。

    猜你喜歡
    含油率魚油冷凍干燥
    疫苗的泡沫冷凍干燥工藝分析
    冷凍干燥法制備稻殼灰基二氧化硅氣凝膠及其改性研究
    能源工程(2021年6期)2022-01-06 02:04:30
    甘藍型油菜的產(chǎn)油量分析
    作物研究(2021年4期)2021-09-05 08:48:52
    頁巖氣開發(fā)水基鉆屑中含油率的測定方法研究
    眾說紛紜話“魚油”
    地黃真空冷凍干燥工藝的優(yōu)化
    中成藥(2019年12期)2020-01-04 02:02:28
    眾說紛紜話“魚油”
    含油率高達26%的玉米“華健1號”產(chǎn)業(yè)商機巨大
    中海海洋耕魚油全產(chǎn)業(yè)鏈
    商周刊(2017年6期)2017-08-22 03:42:51
    真空冷凍干燥技術(shù)在生物制藥方面的應(yīng)用
    化工管理(2017年6期)2017-03-03 14:12:58
    一本色道久久久久久精品综合| 久久青草综合色| 精品亚洲乱码少妇综合久久| 老司机深夜福利视频在线观看| 一进一出抽搐动态| avwww免费| www.精华液| 国产精品自产拍在线观看55亚洲 | 男女免费视频国产| 91字幕亚洲| 色视频在线一区二区三区| 久久精品国产亚洲av高清一级| av线在线观看网站| 亚洲欧洲日产国产| 宅男免费午夜| 亚洲色图av天堂| 精品欧美一区二区三区在线| 99re6热这里在线精品视频| 亚洲欧美精品综合一区二区三区| 久久精品成人免费网站| tube8黄色片| 咕卡用的链子| 无人区码免费观看不卡 | 久久人妻熟女aⅴ| 大型黄色视频在线免费观看| 精品国产乱子伦一区二区三区| 电影成人av| 国产高清激情床上av| 五月天丁香电影| 一本色道久久久久久精品综合| 大陆偷拍与自拍| 国产男靠女视频免费网站| 热re99久久国产66热| 色精品久久人妻99蜜桃| avwww免费| 成年版毛片免费区| 老司机午夜福利在线观看视频 | 乱人伦中国视频| 9191精品国产免费久久| 国产麻豆69| 90打野战视频偷拍视频| 99国产极品粉嫩在线观看| 亚洲av成人一区二区三| 日本撒尿小便嘘嘘汇集6| 岛国毛片在线播放| 三上悠亚av全集在线观看| 久久久久久久久免费视频了| 麻豆av在线久日| 一本一本久久a久久精品综合妖精| 黄网站色视频无遮挡免费观看| 成人18禁在线播放| 久久精品亚洲av国产电影网| 人妻一区二区av| 中文亚洲av片在线观看爽 | 久久精品熟女亚洲av麻豆精品| 高清av免费在线| 高清黄色对白视频在线免费看| 大型黄色视频在线免费观看| 青青草视频在线视频观看| 欧美成狂野欧美在线观看| 免费在线观看完整版高清| 亚洲精品在线美女| 日日夜夜操网爽| 久久精品国产99精品国产亚洲性色 | 亚洲人成伊人成综合网2020| 99精国产麻豆久久婷婷| 国产真人三级小视频在线观看| 老熟妇乱子伦视频在线观看| 黄片小视频在线播放| 精品一区二区三区视频在线观看免费 | 国产成人av激情在线播放| 日本精品一区二区三区蜜桃| 色在线成人网| 欧美人与性动交α欧美软件| 成人特级黄色片久久久久久久 | 欧美成人免费av一区二区三区 | 国产不卡av网站在线观看| 99国产极品粉嫩在线观看| 黄网站色视频无遮挡免费观看| 在线 av 中文字幕| 色尼玛亚洲综合影院| 首页视频小说图片口味搜索| 18禁美女被吸乳视频| 国产高清激情床上av| 亚洲精品成人av观看孕妇| 夫妻午夜视频| 制服诱惑二区| 亚洲精品久久成人aⅴ小说| 亚洲成人免费电影在线观看| 啦啦啦中文免费视频观看日本| 黄色视频,在线免费观看| 人人妻人人添人人爽欧美一区卜| 自拍欧美九色日韩亚洲蝌蚪91| 女警被强在线播放| 久久精品91无色码中文字幕| 欧美黄色片欧美黄色片| 新久久久久国产一级毛片| 国产精品98久久久久久宅男小说| 制服人妻中文乱码| 国产麻豆69| 亚洲国产精品一区二区三区在线| 久久精品aⅴ一区二区三区四区| 精品少妇一区二区三区视频日本电影| 色尼玛亚洲综合影院| 1024视频免费在线观看| 精品少妇黑人巨大在线播放| 亚洲欧美激情在线| 两个人看的免费小视频| 国产麻豆69| 国产精品久久久久久人妻精品电影 | 午夜福利视频精品| bbb黄色大片| 99国产极品粉嫩在线观看| 丰满少妇做爰视频| 交换朋友夫妻互换小说| 国产在线一区二区三区精| 国产单亲对白刺激| 欧美亚洲 丝袜 人妻 在线| 精品一品国产午夜福利视频| 久久国产精品影院| 久久99热这里只频精品6学生| 女警被强在线播放| 国内毛片毛片毛片毛片毛片| 人人妻,人人澡人人爽秒播| 国产精品98久久久久久宅男小说| 午夜免费鲁丝| 久久久精品国产亚洲av高清涩受| 精品福利永久在线观看| 精品乱码久久久久久99久播| 午夜免费成人在线视频| 午夜激情av网站| av国产精品久久久久影院| 亚洲国产av新网站| 最近最新中文字幕大全免费视频| 亚洲国产成人一精品久久久| 夜夜骑夜夜射夜夜干| 在线播放国产精品三级| 麻豆国产av国片精品| 色94色欧美一区二区| 一进一出好大好爽视频| 在线观看www视频免费| 18禁美女被吸乳视频| 岛国毛片在线播放| 丁香六月天网| 国产精品久久久久久精品电影小说| 在线播放国产精品三级| 日本av免费视频播放| 免费高清在线观看日韩| 日本欧美视频一区| 国产一区二区三区视频了| 丰满少妇做爰视频| 亚洲欧洲日产国产| 亚洲色图 男人天堂 中文字幕| 久久久国产精品麻豆| 深夜精品福利| 另类精品久久| 咕卡用的链子| 亚洲欧洲日产国产| 这个男人来自地球电影免费观看| 深夜精品福利| 丝袜喷水一区| 国产一区二区三区视频了| 久久国产精品人妻蜜桃| 51午夜福利影视在线观看| 国产91精品成人一区二区三区 | av网站在线播放免费| a级片在线免费高清观看视频| 成人国产一区最新在线观看| 国产精品熟女久久久久浪| 天堂8中文在线网| 久久国产精品大桥未久av| 国产淫语在线视频| 国产成人欧美| 在线十欧美十亚洲十日本专区| 国产高清videossex| 视频区图区小说| 欧美日韩亚洲综合一区二区三区_| 国产精品久久久av美女十八| 一级黄色大片毛片| 丝袜美足系列| 欧美日韩亚洲国产一区二区在线观看 | 精品少妇黑人巨大在线播放| 欧美精品高潮呻吟av久久| 热re99久久国产66热| 视频区图区小说| 麻豆av在线久日| 国产精品.久久久| 欧美精品高潮呻吟av久久| 另类精品久久| 国产亚洲精品一区二区www | 亚洲一卡2卡3卡4卡5卡精品中文| 大陆偷拍与自拍| 91麻豆精品激情在线观看国产 | 18禁美女被吸乳视频| 免费高清在线观看日韩| 丝袜美腿诱惑在线| 51午夜福利影视在线观看| 黄频高清免费视频| 亚洲精品美女久久av网站| 国产精品二区激情视频| 国产免费av片在线观看野外av| 人人妻,人人澡人人爽秒播| 国产日韩欧美视频二区| 精品高清国产在线一区| 高潮久久久久久久久久久不卡| 黄色丝袜av网址大全| 色综合欧美亚洲国产小说| 99热网站在线观看| 99久久精品国产亚洲精品| 午夜精品久久久久久毛片777| 又大又爽又粗| 两性夫妻黄色片| 亚洲av国产av综合av卡| 建设人人有责人人尽责人人享有的| 91精品国产国语对白视频| 这个男人来自地球电影免费观看| 国产老妇伦熟女老妇高清| 少妇精品久久久久久久| 国产av国产精品国产| 大片免费播放器 马上看| 国产欧美日韩一区二区三| 国产精品一区二区在线观看99| tocl精华| 少妇猛男粗大的猛烈进出视频| 在线av久久热| www日本在线高清视频| 亚洲av日韩在线播放| 超碰97精品在线观看| 一个人免费在线观看的高清视频| 一夜夜www| 午夜成年电影在线免费观看| 精品亚洲成国产av| 欧美精品啪啪一区二区三区| 久热这里只有精品99| 热99久久久久精品小说推荐| 免费人妻精品一区二区三区视频| 欧美在线一区亚洲| 国产日韩欧美在线精品| 欧美精品亚洲一区二区| 女性被躁到高潮视频| 韩国精品一区二区三区| 纵有疾风起免费观看全集完整版| 久久热在线av| 多毛熟女@视频| 免费观看a级毛片全部| 国产精品久久久久成人av| 国产免费现黄频在线看| 天堂动漫精品| 一二三四社区在线视频社区8| 午夜福利一区二区在线看| 亚洲国产毛片av蜜桃av| 在线观看人妻少妇| 不卡一级毛片| 久久久久久久国产电影| 少妇 在线观看| 777久久人妻少妇嫩草av网站| 精品少妇一区二区三区视频日本电影| 亚洲欧美精品综合一区二区三区| 精品少妇久久久久久888优播| 69av精品久久久久久 | 18在线观看网站| a级片在线免费高清观看视频| videosex国产| 黄色片一级片一级黄色片| 我的亚洲天堂| 手机成人av网站| 亚洲少妇的诱惑av| 亚洲第一青青草原| 18禁美女被吸乳视频| 老司机午夜福利在线观看视频 | 无限看片的www在线观看| 国产主播在线观看一区二区| 国产黄色免费在线视频| 久久人人爽av亚洲精品天堂| 黑人操中国人逼视频| 欧美亚洲日本最大视频资源| 亚洲成人免费av在线播放| 亚洲avbb在线观看| 五月开心婷婷网| 午夜福利,免费看| 少妇精品久久久久久久| 成年动漫av网址| 久久天堂一区二区三区四区| 黄色视频不卡| 国产av精品麻豆| 一夜夜www| 如日韩欧美国产精品一区二区三区| 亚洲免费av在线视频| 最黄视频免费看| 国产欧美日韩综合在线一区二区| 桃花免费在线播放| av网站在线播放免费| 午夜激情久久久久久久| 国产精品 欧美亚洲| 久久久精品94久久精品| 国产精品一区二区免费欧美| 午夜福利视频精品| 搡老熟女国产l中国老女人| 中文字幕精品免费在线观看视频| 亚洲欧美日韩另类电影网站| 国产精品久久久久久精品古装| 91字幕亚洲| 九色亚洲精品在线播放| 久久国产精品影院| 亚洲熟女毛片儿| 欧美日韩亚洲高清精品| 久久久久久久国产电影| 巨乳人妻的诱惑在线观看| 国产一卡二卡三卡精品| 欧美日本中文国产一区发布| 精品国产乱码久久久久久男人| 天天添夜夜摸| 19禁男女啪啪无遮挡网站| 欧美激情极品国产一区二区三区| 成人免费观看视频高清| 国产精品久久久久久人妻精品电影 | 久久ye,这里只有精品| 久久热在线av| 国产精品电影一区二区三区 | 久久中文字幕人妻熟女| 最近最新中文字幕大全免费视频| 高清毛片免费观看视频网站 | 大香蕉久久网| av超薄肉色丝袜交足视频| 老司机午夜十八禁免费视频| 国产在线精品亚洲第一网站| 国产亚洲av高清不卡| 99久久人妻综合| 久久中文字幕一级| 免费在线观看黄色视频的| 久久国产亚洲av麻豆专区| tube8黄色片| 亚洲av国产av综合av卡| av天堂久久9| 国产精品99久久99久久久不卡| 成年动漫av网址| 国产免费福利视频在线观看| 亚洲免费av在线视频| 午夜福利影视在线免费观看| 好男人电影高清在线观看| 在线观看免费视频网站a站| 91麻豆精品激情在线观看国产 | 国产成人欧美| 巨乳人妻的诱惑在线观看| 欧美老熟妇乱子伦牲交| 中文字幕另类日韩欧美亚洲嫩草| 免费观看av网站的网址| 19禁男女啪啪无遮挡网站| 亚洲九九香蕉| 99riav亚洲国产免费| 国产区一区二久久| 久久人妻av系列| 超碰成人久久| 好男人电影高清在线观看| 精品亚洲乱码少妇综合久久| 97在线人人人人妻| 999久久久国产精品视频| 飞空精品影院首页| 亚洲五月色婷婷综合| 久久久久久免费高清国产稀缺| 亚洲 国产 在线| 美女午夜性视频免费| 啦啦啦 在线观看视频| 香蕉丝袜av| 在线观看免费午夜福利视频| 国产亚洲午夜精品一区二区久久| 午夜福利视频精品| 99久久精品国产亚洲精品| 狂野欧美激情性xxxx| 久久ye,这里只有精品| 国产精品熟女久久久久浪| 亚洲五月色婷婷综合| 国产日韩欧美亚洲二区| 国产淫语在线视频| 亚洲精品美女久久久久99蜜臀| 国产免费现黄频在线看| 亚洲国产欧美一区二区综合| 午夜老司机福利片| 久久热在线av| 免费在线观看视频国产中文字幕亚洲| 黄色视频在线播放观看不卡| 欧美日韩av久久| 黑人巨大精品欧美一区二区mp4| 丝袜在线中文字幕| 久久久久久免费高清国产稀缺| 黄色 视频免费看| 久久精品国产亚洲av香蕉五月 | 国产精品电影一区二区三区 | 日韩欧美三级三区| 欧美激情极品国产一区二区三区| 国产有黄有色有爽视频| 51午夜福利影视在线观看| 亚洲天堂av无毛| 欧美黄色淫秽网站| 国产精品 欧美亚洲| 超碰成人久久| 三上悠亚av全集在线观看| 精品一区二区三卡| 亚洲精品美女久久av网站| 亚洲精品粉嫩美女一区| av有码第一页| 电影成人av| 精品午夜福利视频在线观看一区 | 十分钟在线观看高清视频www| 午夜免费鲁丝| 午夜激情av网站| 丝袜喷水一区| 叶爱在线成人免费视频播放| 欧美成狂野欧美在线观看| 色综合欧美亚洲国产小说| 黄色毛片三级朝国网站| 亚洲午夜精品一区,二区,三区| 三上悠亚av全集在线观看| 午夜福利,免费看| 中亚洲国语对白在线视频| 亚洲精品乱久久久久久| 少妇猛男粗大的猛烈进出视频| 久久精品国产综合久久久| 蜜桃国产av成人99| 欧美午夜高清在线| 男女之事视频高清在线观看| 久久这里只有精品19| 99精品在免费线老司机午夜| 亚洲国产欧美网| www.自偷自拍.com| 精品人妻熟女毛片av久久网站| 久久久久久久精品吃奶| 国产麻豆69| 怎么达到女性高潮| 大型黄色视频在线免费观看| 99国产精品免费福利视频| 国产黄频视频在线观看| 久久久精品94久久精品| 水蜜桃什么品种好| 97在线人人人人妻| 深夜精品福利| 久久九九热精品免费| 可以免费在线观看a视频的电影网站| 中文字幕精品免费在线观看视频| 日韩免费av在线播放| 国产亚洲欧美在线一区二区| 久久性视频一级片| 制服人妻中文乱码| 亚洲精品一卡2卡三卡4卡5卡| 久久国产精品男人的天堂亚洲| h视频一区二区三区| 免费观看人在逋| 成年人黄色毛片网站| 欧美大码av| 黄色成人免费大全| 美女午夜性视频免费| 丝袜美腿诱惑在线| 亚洲天堂av无毛| 国产激情久久老熟女| 亚洲自偷自拍图片 自拍| 男人舔女人的私密视频| 欧美变态另类bdsm刘玥| 久久av网站| 亚洲久久久国产精品| videosex国产| 久久香蕉激情| 久久这里只有精品19| 菩萨蛮人人尽说江南好唐韦庄| 国产在视频线精品| 午夜福利乱码中文字幕| 国产成人精品在线电影| av又黄又爽大尺度在线免费看| 一级a爱视频在线免费观看| 国产一卡二卡三卡精品| av片东京热男人的天堂| 亚洲国产成人一精品久久久| 久久性视频一级片| 欧美成人午夜精品| 亚洲精品国产精品久久久不卡| 如日韩欧美国产精品一区二区三区| 伊人久久大香线蕉亚洲五| 在线av久久热| 蜜桃在线观看..| 久久99热这里只频精品6学生| 亚洲人成77777在线视频| 色婷婷久久久亚洲欧美| 欧美乱妇无乱码| 韩国精品一区二区三区| 国产精品免费大片| 日本黄色日本黄色录像| 久久精品亚洲精品国产色婷小说| 亚洲一区二区三区欧美精品| 男人舔女人的私密视频| 亚洲avbb在线观看| 99在线人妻在线中文字幕 | 久久精品亚洲精品国产色婷小说| 一边摸一边抽搐一进一小说 | 性高湖久久久久久久久免费观看| 欧美人与性动交α欧美软件| 美女扒开内裤让男人捅视频| 亚洲av成人不卡在线观看播放网| 自拍欧美九色日韩亚洲蝌蚪91| 国产欧美日韩一区二区三| 国产av国产精品国产| 日韩欧美免费精品| 亚洲中文字幕日韩| e午夜精品久久久久久久| 在线观看免费视频网站a站| 看免费av毛片| 欧美激情极品国产一区二区三区| 久久国产亚洲av麻豆专区| 色94色欧美一区二区| 亚洲av成人一区二区三| 午夜福利在线免费观看网站| 亚洲av成人一区二区三| 国内毛片毛片毛片毛片毛片| 在线十欧美十亚洲十日本专区| 超色免费av| 99国产极品粉嫩在线观看| 美女扒开内裤让男人捅视频| 国产在线免费精品| 欧美日韩精品网址| 18禁黄网站禁片午夜丰满| 美女午夜性视频免费| 亚洲精品久久午夜乱码| 最近最新中文字幕大全免费视频| 悠悠久久av| 色综合欧美亚洲国产小说| 精品人妻熟女毛片av久久网站| 两性午夜刺激爽爽歪歪视频在线观看 | 一边摸一边抽搐一进一出视频| 亚洲一区二区三区欧美精品| 悠悠久久av| 欧美一级毛片孕妇| 国产一区二区三区综合在线观看| 757午夜福利合集在线观看| 两性夫妻黄色片| 欧美av亚洲av综合av国产av| av一本久久久久| 国产一区二区三区在线臀色熟女 | 亚洲专区字幕在线| 国产色视频综合| 国产一区有黄有色的免费视频| 人人澡人人妻人| 国产伦人伦偷精品视频| 久久久精品区二区三区| 国产97色在线日韩免费| 男女床上黄色一级片免费看| 国产精品熟女久久久久浪| 国产欧美日韩一区二区精品| 精品视频人人做人人爽| 免费一级毛片在线播放高清视频 | 久久久久久久国产电影| 亚洲精品国产一区二区精华液| 欧美老熟妇乱子伦牲交| 中文字幕精品免费在线观看视频| 亚洲熟女精品中文字幕| 日韩视频在线欧美| 国产1区2区3区精品| 最近最新免费中文字幕在线| 99国产极品粉嫩在线观看| 国产aⅴ精品一区二区三区波| 叶爱在线成人免费视频播放| 999久久久精品免费观看国产| 国产单亲对白刺激| 亚洲熟妇熟女久久| 国产精品国产高清国产av | 精品国产国语对白av| 高清毛片免费观看视频网站 | 久久久久网色| 视频区图区小说| 一进一出好大好爽视频| 91九色精品人成在线观看| 亚洲人成电影观看| 日韩成人在线观看一区二区三区| 脱女人内裤的视频| a级毛片在线看网站| 午夜精品国产一区二区电影| 法律面前人人平等表现在哪些方面| 露出奶头的视频| 麻豆乱淫一区二区| av又黄又爽大尺度在线免费看| 黄色视频不卡| 侵犯人妻中文字幕一二三四区| 亚洲国产av新网站| 免费在线观看完整版高清| 亚洲自偷自拍图片 自拍| 别揉我奶头~嗯~啊~动态视频| 久久精品国产亚洲av香蕉五月 | 国产精品麻豆人妻色哟哟久久| 脱女人内裤的视频| 久久天躁狠狠躁夜夜2o2o| 国产亚洲精品第一综合不卡| xxxhd国产人妻xxx| 韩国精品一区二区三区| 国产区一区二久久| 久久中文看片网| 欧美性长视频在线观看| 精品国产乱码久久久久久小说| av视频免费观看在线观看| 亚洲午夜理论影院| 成年人黄色毛片网站| 男女无遮挡免费网站观看| 久久国产亚洲av麻豆专区| 高清毛片免费观看视频网站 | 中文字幕精品免费在线观看视频| 99精品久久久久人妻精品| 一进一出好大好爽视频| 欧美性长视频在线观看| 人人妻人人澡人人看| 亚洲男人天堂网一区| 国产精品国产高清国产av | 免费在线观看视频国产中文字幕亚洲| 桃红色精品国产亚洲av| 日韩 欧美 亚洲 中文字幕| 9191精品国产免费久久| 中文欧美无线码| 一区二区日韩欧美中文字幕| 成人永久免费在线观看视频 | 久久狼人影院|