海洋沉積過程的鈾系放射性核素示蹤技術(shù)：物源識(shí)別、沉積、再懸浮

林武輝，余克服，王英輝，劉昕明，陳立奇

1. 廣西南海珊瑚礁研究重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，南寧 530004

2. 廣西大學(xué)海洋學(xué)院，南寧 530004

3. 廣西海洋研究院，南寧 530022

4. 自然資源部海洋-大氣化學(xué)與全球變化重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，廈門 361005

放射性核素示蹤技術(shù)是海洋學(xué)研究的一種重要手段，在國(guó)內(nèi)外研究中具有廣泛的應(yīng)用[1-8]。海洋放射性核素示蹤技術(shù)的應(yīng)用可以從垂直尺度和水平尺度兩方面進(jìn)行簡(jiǎn)單歸納。這些典型海洋過程的放射性核素示蹤技術(shù)展示于圖1（但并不限于圖 1）。

垂直方向上，放射性核素示蹤技術(shù)在海洋過程研究中的典型應(yīng)用包括：海氣交換過程的222Rn示蹤[9]，大氣沉降過程的7Be、232Th、210Po、210Pb 示蹤[10-13]，海洋初級(jí)生產(chǎn)力的14C示蹤[14]，海洋輸出生產(chǎn)力的234Th/238U和210Po/210Pb示蹤[1,15-18]，上升流過程的7Be和227Ac示蹤[19-20]，弱光層顆粒動(dòng)力學(xué)過程的210Po/210Pb示蹤[21]，海底霧狀層的234Th示蹤[22]，海洋沉積物埋藏過程的210Pb示蹤[2]，沉積物再懸浮過程的“殘余234Th”示蹤[3]，沉積物間隙水輸運(yùn)的224Ra/228Th示蹤[23]。

水平方向上，放射性核素示蹤技術(shù)在海洋過程研究中的典型應(yīng)用包括：河口與近岸的懸浮顆粒物動(dòng)力學(xué)過程的7Be、210Pb、234Th、137Cs示蹤[24-26]，地下水輸運(yùn)過程的222Rn、226Ra、228Ra示蹤[27-28]，跨陸架輸運(yùn)過程的228Th/228Ra示蹤[29-30]，大洋水團(tuán)混合過程的226Ra和228Ra示蹤[31]。

海洋沉積物作為海洋環(huán)境的要素之一，是許多污染物（重金屬、放射性核素、持久性有機(jī)污染物等）的歸宿，同時(shí)也是古氣候變化重建的重要“檔案館”。我國(guó)也開展亞洲邊緣源匯過程與陸海相互作用的相關(guān)科學(xué)研究，探討大陸邊緣沉積過程和表生物質(zhì)循環(huán)[32]。

海洋沉積過程的研究通常碰到3個(gè)基本問題：物質(zhì)來(lái)源問題、沉積速率問題、再懸浮問題[33]。物質(zhì)來(lái)源直接關(guān)系著古環(huán)境的重建與信息提取，比如南海沉積物源匯問題[34]；沉積速率的高低與區(qū)域環(huán)境背景密切相關(guān)，同時(shí)對(duì)古環(huán)境的定量重建（年代構(gòu)建）和海岸工程建設(shè)（港口淤積和疏浚、沙灘養(yǎng)護(hù)）具有重要意義[35]；再懸浮過程則影響沉積記錄的可靠保存和對(duì)上覆水體的二次污染（海洋污染，比如沉積物中營(yíng)養(yǎng)鹽的再釋放對(duì)赤潮的影響、重金屬和持久性有機(jī)污染物的二次污染等）[3]。這三大問題形成一個(gè)相互關(guān)聯(lián)的連續(xù)體系，從沉積什么（物質(zhì)來(lái)源），到沉積快慢（沉積速率），最后到沉積逆向過程的發(fā)生（再懸浮），都需要特定的技術(shù)方法，開展定量研究。

過去研究者往往采用礦物類別、特征元素（Al、Ti等）、稀土元素、穩(wěn)定同位素（Sr、Nd等）、濁度、懸浮物濃度等傳統(tǒng)的技術(shù)手段，解決海洋沉積過程所涉及的這3個(gè)基本問題。但是，在特定環(huán)境下這些方法可能存在一定的局限性，比如基于稱重法的懸浮物濃度可能存在一定的靈敏度限制，基于某些元素/穩(wěn)定同位素的方法可能存在端元特征值的重疊問題等。同時(shí)，部分測(cè)量方法需要復(fù)雜的化學(xué)分離過程，要求高純度試劑、潔凈實(shí)驗(yàn)室、嬌貴儀器（同位素質(zhì)譜）等條件。因此，基于放射性核素示蹤技術(shù)的高靈敏度、指紋特征、無(wú)需化學(xué)分離（210Pb、226Ra、238U的高純鍺γ譜儀測(cè)量）等特點(diǎn)，本文試圖利用鈾系放射性核素示蹤技術(shù)解決海洋沉積過程研究中所面臨的物源識(shí)別、沉積速率、再懸浮過程三大問題。

圖1 放射性核素示蹤技術(shù)在海洋過程研究中的典型應(yīng)用Fig.1 Typical application of radionuclides to tracing marine processes

本文針對(duì)海洋沉積物的物源識(shí)別、沉積速率、再懸浮3個(gè)相互關(guān)聯(lián)的沉積過程，通過在多個(gè)海區(qū)（南海9個(gè)珊瑚礁區(qū)、北部灣潿洲島海域、南海珠江口、北冰洋、南大洋等）開展的研究實(shí)例，重點(diǎn)討論鈾系放射性核素示蹤技術(shù)（226Ra/238U、210Pb、殘余234Th）在海洋沉積過程中的應(yīng)用。本文采用的多種典型的鈾系放射性核素（226Ra/238U、210Pb、殘余234Th）示蹤技術(shù)將為海洋沉積過程的研究提供一定的參考，同時(shí)也一定程度上拓展放射性核素示蹤技術(shù)在海洋學(xué)研究中的應(yīng)用。

1 材料與方法

1.1 南海珊瑚礁區(qū)沉積物中226Ra和238U

2015年5月至2017年7月期間，采用水肺潛水法，在水下原位采集南海9個(gè)珊瑚礁區(qū)的表層2 cm的沉積物，采樣站位自北向南依次包括：廣東大亞灣，廣西潿洲島，海南鹿回頭，西沙群島的北礁，中沙群島的黃巖島，南沙群島（三角礁、仙鵝礁、信義礁），泰國(guó)普吉島。采集后的沉積物放置于密封袋內(nèi)，并冷凍帶回實(shí)驗(yàn)室。

沉積物帶回實(shí)驗(yàn)室后解凍烘干，剔除貝殼、樹葉、礫石等雜質(zhì)，研磨過篩（100～150目），取100 g沉積物粉末，裝盒密封后放置30天，使226Ra及其子體核素達(dá)到平衡狀態(tài)，進(jìn)一步利用高純鍺γ譜測(cè)量放射性核素（238U 和226Ra）[36-38]。

所有沉積物樣品采用高純鍺γ譜儀（Canberra Be6530）進(jìn)行測(cè)量，相對(duì)探測(cè)效率為63.4%，在1 332 keV的能量分辨率為1.57 keV。鉛室型號(hào)為777A，重量為1 633 kg，從外到內(nèi)的屏蔽材料為低碳不銹鋼（9.5 mm）+低本底鉛（15 cm）+老鉛（2.5 cm，210Pb活度小于 25 Bq/kg）+低本底錫（1 mm）+高純銅（1.6 mm）。數(shù)據(jù)處理采用Genie 2000軟件。樣品采用國(guó)際原子能機(jī)構(gòu)（IAEA）提供的愛爾蘭海沉積物（IAEA-385）標(biāo)準(zhǔn)源，獲得樣品探測(cè)效率。238U和226Ra分別選擇其子體234Th（63.3 keV）和子體214Pb（351.9 keV）和214Bi（609.3 keV）進(jìn)行分析。儀器測(cè)量時(shí)刻的核素活度A和不確定度δA的計(jì)算公式如下：

式中的nT和n0分別代表核素對(duì)應(yīng)的γ全能峰處的樣品和儀器凈計(jì)數(shù)率；nGT和nG0分別代表核素γ全能峰處的樣品總計(jì)數(shù)率和儀器本底總計(jì)數(shù)率（包含環(huán)境本底和電子學(xué)噪聲等）；ε和m代表相對(duì)探測(cè)效率和樣品重量；λ代表衰變常數(shù)；t1和t0分別代表儀器測(cè)量時(shí)刻和樣品采樣時(shí)刻；T代表儀器的測(cè)量時(shí)間。由于238U和226Ra的半衰期分別為4.47×109a和1.6×103a，采樣時(shí)間至測(cè)量時(shí)間（1～2a）過程中的衰變校正可以忽略不計(jì)。

1.2 潿洲島珊瑚礁區(qū)沉積物中210Pb和226Ra

本文于2016年10月25日在北部灣潿洲島西南部（21.03°N、109.08°E）采集 1 個(gè)沉積柱樣。表層至20 cm，采用每層1 cm的分層方式，20～40 cm采用每層2 cm的分層方式，進(jìn)行分樣。每層樣品進(jìn)行稱量，記錄濕重。樣品在60℃的烘箱中干燥，記錄干重。取20 g沉積物粉末，裝盒密封后放置30天，使226Ra及其子體核素達(dá)到平衡狀態(tài)，進(jìn)一步利用高純鍺γ譜測(cè)量放射性核素（210Pb和226Ra）[36-38]。

值得指出，本文沉積物中137Cs低于儀器最低檢測(cè)限（0.63 Bq/kg），其他研究者在該海域附近也未能觀察到沉積物中的137Cs[39]，該現(xiàn)象不同于其他中高緯海域的沉積柱樣，可以同時(shí)利用過剩210Pb定年法和137Cs定年法[40]。沉積物中137Cs的活度具體取決于不同緯度的全球落下灰沉降通量、黏土礦物的含量和吸附能力、河流輸入貢獻(xiàn)等因素。

所有沉積物樣品采用高純鍺γ譜儀（Canberra Be6530）進(jìn)行測(cè)量，根據(jù)公式（1）和公式（2）計(jì)算210Pb（46.7 keV）和226Ra（351.9 keV 和 609.3 keV）的活度和不確定度。結(jié)合恒定通量恒定沉積速率（CFCS）假設(shè)[41]，開展基于210Pb-CFCS模式的沉積速率研究，詳細(xì)方法參考林武輝等[2]。

在高純鍺γ譜儀放射性核素測(cè)量方法的質(zhì)量控制方面，廣西大學(xué)海洋學(xué)院實(shí)驗(yàn)室定期開展儀器本底和標(biāo)準(zhǔn)源（IAEA-385, IAEA-448, IAEA-314等）的測(cè)量工作，繪制質(zhì)量控制圖，參加并順利通過2017年度國(guó)家海洋環(huán)境監(jiān)測(cè)中心和2018年度國(guó)家核電廠安全及可靠性工程技術(shù)中心舉辦的高純鍺γ譜儀測(cè)量比對(duì)中所有放射性核素項(xiàng)目（210Pb,238U,226Ra,228Ra,228Th,137Cs,40K,60Co）。

1.3 海洋沉積物中殘余234Th

本文的殘余234Th樣品分別于2012年9月、2010年11月、2012年1月采集自北冰洋、南海、南大洋3個(gè)海區(qū)[3,18]。殘余234Th指的是 Residual β activity of particulate234Th，是在234Th/238U不平衡法研究基礎(chǔ)上，在顆粒態(tài)234Th測(cè)量過程中，經(jīng)過5倍以上的234Th半衰期（24.1天）后，顆粒態(tài)234Th樣品上殘余（剩余）的β活度的表征。

殘余234Th的采樣和測(cè)量方法簡(jiǎn)單而言，取4～8 L的海水（具體體積視懸浮物總量而定），采用石英濾膜（QMA）過濾顆粒物后，濾膜在60℃的烘箱中過夜烘干，用DISC RING制源，利用一層塑料保鮮膜、兩層錫箔紙（8.0 mg/m2）屏蔽234Th的低能β粒子（0.188 MeV）的貢獻(xiàn)，以保證測(cè)量的粒子為234mPa發(fā)射出來(lái)的高能β粒子（2.28 MeV），記錄五路低本底β 計(jì)數(shù)器（Ris? GM-25-5, Denmark）的計(jì)數(shù)率 n1。經(jīng)過5倍以上的234Th半衰期（24.1天）后，234Th幾乎衰變殆盡，再次測(cè)量顆粒態(tài)234Th的樣品獲得第二次測(cè)量的計(jì)數(shù)率n2。再取一張空白濾膜（未過濾海水），同樣步驟制源，測(cè)量獲得空白濾膜的本底計(jì)數(shù)率n0，顆粒態(tài)234Th樣品的第二次測(cè)量計(jì)數(shù)率n2與空白濾膜的本底計(jì)數(shù)率n0的差值在一定程度上可以反映沉積物再懸浮過程的信號(hào)，具體計(jì)算方法如公式（6）和（7）。

其中RAP234和δRAP234分別表示殘余234Th和不確定度，T代表樣品測(cè)量時(shí)間。

值得注意的是，殘余234Th是指濾膜所過濾的海水中顆粒物經(jīng)過120天后（5個(gè)234Th半衰期）在β計(jì)數(shù)器所記錄的活度，屬于有長(zhǎng)壽命的母體核素持續(xù)衰變支持的信號(hào)[1]。它不同于其他研究采用的沒有長(zhǎng)壽命母體核素（238U）支持的過剩234Th（Excess234Th）的概念[42-43]。

2 結(jié)果與討論

2.1 珊瑚礁區(qū)沉積物的226Ra/238U：物源識(shí)別

珊瑚礁是一種典型的海洋生態(tài)系統(tǒng)，具有重要的生態(tài)服務(wù)功能[44]。然而，近年來(lái)全球珊瑚礁受到人類活動(dòng)的影響而產(chǎn)生不同程度的退化[45]。近岸珊瑚礁特別容易受到河流和人類活動(dòng)的影響[46]。人類活動(dòng)（港口疏浚、工程建設(shè)）引入的懸浮物直接影響海水透明度，進(jìn)而影響蟲黃藻的光合效率，可能導(dǎo)致珊瑚白化，甚至窒息死亡[47]。因此，如何識(shí)別珊瑚礁區(qū)外來(lái)和珊瑚礁區(qū)本身的懸浮物和沉積物，示蹤人類活動(dòng)的影響，具有重要的意義，特別是對(duì)于靠近近岸的珊瑚礁（岸礁）。

226Ra/238U的活度比值被視為是一種海洋沉積物來(lái)源的指示劑[37,48-49]。海洋沉積物中226Ra/238U的活度比值與區(qū)域的地質(zhì)環(huán)境特征密切相關(guān)，大連灣[40]、萊州灣[50]、長(zhǎng)江口[48]、大亞灣[51]、香港[52]、廣海灣[53]、海南島東部海域[49]，都有獨(dú)特的226Ra/238U的活度比值報(bào)道（圖 2）。

但是，至今為止珊瑚礁區(qū)沉積物的226Ra/238U的活度比值的報(bào)道極少。河口區(qū)域的鹽度梯度、有機(jī)物的絡(luò)合和降解過程、鐵錳水合物氧化物的形成等會(huì)破壞226Ra和238U在海水中的保守行為。相對(duì)于鹽度、氧化還原電位等理化參數(shù)變化劇烈的河口區(qū)，造礁珊瑚一般喜歡生長(zhǎng)于較為穩(wěn)定且較高鹽度的富氧海水中。在高鹽且富氧的珊瑚礁區(qū)表層海水中，鐳同位素的解吸行為和還原環(huán)境下鈾同位素的沉淀行為被極大地抑制，海水中226Ra和238U都擁有較為保守的生物地球化學(xué)行為。相對(duì)于其他顆?；钚院怂兀═h、Pa、Pb等），珊瑚礁區(qū)的高鹽富氧海水中226Ra和238U核素不易吸附于顆粒物表面，顆粒物中226Ra/238U信號(hào)可以更好地反映源區(qū)狀態(tài)。因此，在高鹽且富氧的珊瑚礁區(qū)表層海水中，226Ra和238U核素所擁有的保守行為，使得顆粒物更好地保留原始信號(hào)，顆粒物中226Ra/238U信號(hào)免受吸附過程的干擾，可能可以更好地應(yīng)用于顆粒物的物源識(shí)別。

本文研究結(jié)果表明，除珊瑚礁區(qū)外的其他海域的海洋沉積物中226Ra/238U的活度比值為0.5～1（圖2中的紫色橢圓），環(huán)礁海洋沉積物中226Ra/238U的活度比值均小于0.1（圖2中的綠色橢圓），顯著區(qū)別于其他海區(qū)的海洋沉積物，具有十分獨(dú)特的226Ra/238U特征指紋。

圖2 海洋沉積物采樣站位分布和對(duì)應(yīng)的沉積物中226Ra和238U活度k值代表226Ra/238U的活度比值。綠色橢圓表示環(huán)礁的226Ra/238U活度比值（＜0.1）。長(zhǎng)方形代表岸礁的沉積物226Ra/238U活度比值。紫色橢圓代表其他海區(qū)的沉積物226Ra/238U的活度比值（0.5～1）。Fig.2 Sampling station map of China for marine sediments and their associated 226Ra and 238U activities k means activity ratio of 226Ra to 238U. The green ellipse indicates marine sediments from the atoll reefs with k values ＜0.1. The black rectangle shows marine sediments from the fringing reefs. The purple ellipse represents marine sediments excluding coral reefs with k values of 0.5～1.0.

珊瑚礁區(qū)海洋沉積物主要成分為碳酸鈣，沉積物中226Ra/238U特征端元是由生物礦化、破碎、風(fēng)化過程所致。珊瑚礁區(qū)的造礁珊瑚鈣化過程，吸收海水的226Ra（1 ～3 Bq/m3）和238U（40 Bq/m3）進(jìn)入骨骼[54]，大洋海水的226Ra/238U比值較為穩(wěn)定且小于0.1，同時(shí)造礁珊瑚對(duì)海水226Ra和238U的富集因子（CF）都為～1000 L/kg[55-56]，因此，根據(jù)公式（8）可以計(jì)算獲得珊瑚骨骼中226Ra/238U活度比值小于0.1。我們也實(shí)測(cè)珊瑚骨骼中226Ra/238U活度比值，印證了公式（8）獲得的結(jié)果（＜0.1）。珊瑚礁區(qū)的沉積物主要來(lái)源于造礁珊瑚骨骼的破碎風(fēng)化[57]，進(jìn)而導(dǎo)致珊瑚礁區(qū)沉積物擁有獨(dú)特的226Ra/238U指紋（＜0.1）。

其他海區(qū)沉積物主要來(lái)自于陸源的輸入。陸源物質(zhì)主要通過巖石和土壤的風(fēng)化過程，進(jìn)入河流，并最終進(jìn)入海洋沉積物。陸源物質(zhì)中的母子體核素（238U和226Ra）通常較為接近平衡。因此，我國(guó)多個(gè)近海海域的海洋沉積物具有明顯的陸源特征，226Ra/238U活度比值分布在0.5～1之間。

珊瑚礁區(qū)沉積物的226Ra/238U指紋特征，可以用于識(shí)別陸源和生物過程來(lái)源的不同類型沉積物，定量二者的貢獻(xiàn)比例。部分岸礁容易受到河流、人類活動(dòng)的影響，226Ra/238U可以用于示蹤陸源物質(zhì)對(duì)岸礁的影響。本文也觀察到部分岸礁（廣東大亞灣）沉積物中226Ra/238U活度比值達(dá)到0.36（圖2中的黑色方框），該區(qū)域容易受到陸源物質(zhì)的影響。大洋環(huán)礁的島礁建設(shè)過程中，所引入的外來(lái)陸源的黏土礦物，也將顯著區(qū)別于珊瑚礁區(qū)本身的沉積物，226Ra/238U可能可以用于示蹤島礁工程建設(shè)的影響。因此，226Ra/238U為珊瑚礁區(qū)沉積物物源識(shí)別的一種新方法，用于識(shí)別陸源和生源兩種不同來(lái)源的物質(zhì)。該方法具有樣品前處理簡(jiǎn)單和無(wú)需化學(xué)分離的優(yōu)點(diǎn)，更重要的是珊瑚礁區(qū)極低的226Ra/238U比值顯著不同于其他海區(qū)沉積物的226Ra/238U比值，226Ra/238U 比值將是傳統(tǒng)Al、Ti、K、Fe、稀土元素等元素地球化學(xué)方法在物源識(shí)別方面應(yīng)用的有益補(bǔ)充[58]。

2.2 基于210Pb-CFCS模式的珊瑚礁區(qū)沉積速率計(jì)算

海洋沉積物是氣候變化與環(huán)境污染的“檔案館”，其中年代學(xué)是歷史信息重建的基礎(chǔ)。210Pb定年法是目前十年至百年尺度上海洋沉積物定年的可靠方法[41]，被廣泛應(yīng)用于世界不同海區(qū)[2,35,59-60]。

中國(guó)近海也開展了大量的海洋沉積物中210Pb的研究，多位研究者指出這些研究主要集中于渤海、黃海、東海[35,61]，南海的研究相對(duì)較為缺乏[62]，且南海的沉積速率研究主要集中于珠江口區(qū)域和海南島海域[63-65]。北部灣位于南海西北部，該海域的潿洲島是中國(guó)地質(zhì)年齡最年輕的火山島，也是國(guó)家級(jí)的珊瑚礁海洋公園。海洋沉積過程對(duì)于造礁珊瑚的生長(zhǎng)與珊瑚礁生態(tài)系統(tǒng)的健康具有重要意義[47]。然而，潿洲島海域尚未見沉積速率方面的定量研究。

本文基于高純鍺γ譜的測(cè)量，通過公式（3）—（5）計(jì)算獲得潿洲島珊瑚礁區(qū)的沉積速率為3.7±0.6 mm/a（圖3），小于中國(guó)多個(gè)近岸河口區(qū)的沉積速率（5 ～96 mm/a）[35,62]，低于南海海區(qū)的珠江口（15 ～73 mm/a）和海南島近岸海域（5～20 mm/a）的沉積速率[63-65]，也低于廣西近岸海域三娘灣的沉積速率（8.6 mm/a）[66]。廣西潿洲島珊瑚礁區(qū)遠(yuǎn)離河口近岸等人為活動(dòng)較為強(qiáng)烈的海區(qū)（直線距離50 km左右），相對(duì)于中國(guó)其他近岸海區(qū)，總體上具有較低的沉積速率。本文獲得的珊瑚礁區(qū)鄰近海域的沉積速率是南海沉積速率研究的重要補(bǔ)充，同時(shí)該沉積柱樣也是今后研究近百年來(lái)北部灣環(huán)境變化的良好載體。

2.3 基于殘余234Th的沉積物再懸浮過程示蹤

沉積物再懸浮是沉積過程的反向過程，發(fā)生于全球不同海洋中[67-69]，該過程影響著沉積物和海水界面的物質(zhì)交換，比如有機(jī)碳埋藏、營(yíng)養(yǎng)鹽交換、污染物的二次污染，進(jìn)一步關(guān)系著海洋碳循環(huán)、富營(yíng)養(yǎng)化、海洋污染。沉積物再懸浮過程可以利用物理方法（濁度）[70]、化學(xué)方法（Al、Ti）[71]、生物方法[72]、地質(zhì)方法[22]進(jìn)行研究。

殘余234Th（RAP234）是在234Th/238U不平衡法示蹤海水顆粒動(dòng)力學(xué)過程的基礎(chǔ)上發(fā)展而來(lái)[1]，用于指示沉積物再懸浮過程的發(fā)生。殘余234Th是指有長(zhǎng)壽命的母體核素持續(xù)衰變支持的信號(hào)[1]，不同于其他研究采用的沒有長(zhǎng)壽命母體核素（238U）支持的過剩234Th（Excess234Th）的概念[42-43]。

傳統(tǒng)的234Th/238U不平衡法研究中，234Th作為海洋顆粒物動(dòng)力學(xué)的重要示蹤劑，可以用來(lái)計(jì)算海洋顆粒物的停留時(shí)間，進(jìn)而開展海水中顆粒物動(dòng)力學(xué)研究[1]。本文將顆粒態(tài)234Th測(cè)量方法基礎(chǔ)上獲得的殘余234Th，運(yùn)用于北冰洋陸架區(qū)、南海珠江口陸架區(qū)、南大洋陸架區(qū)，都觀測(cè)到RAP234在沉積物上覆水體的異常高值（圖4中的黃色橢圓層位）。

在北冰洋站位，我們同時(shí)測(cè)量海水濁度（圖5），發(fā)現(xiàn)濁度和RAP234剖面圖具有較好的一致性，也說明RAP234異常高值很可能是沉積物再懸浮所致[3]。顆粒有機(jī)碳（POC）和殘余234Th（RAP234）也存在良好的相關(guān)性（圖6，R2=0.853，p＜0.01），沉積物再懸浮過程而導(dǎo)致的上覆水體具有高POC濃度，因此POC和RAP23存在較好的相關(guān)性。汪衛(wèi)國(guó)等（2014）在楚科奇海也觀測(cè)到中下層海水存在較高濃度的懸浮顆粒物（SPM）[73]。楚科奇海南部，靠近白令海峽，水動(dòng)力條件較為強(qiáng)烈[74]，一定程度上為沉積物的再懸浮創(chuàng)造了條件。這些因素（RAP234, 濁度, POC, SPM,水文觀測(cè)）都輔助說明殘余234Th（RAP234）指標(biāo)與再懸浮過程密切相關(guān)，今后可以較為可靠地指示海洋沉積物的再懸浮過程[3]。

從原理上，238U和232Th與Al和Ti同屬于親石元素（Lithophile）[75]，陸架區(qū)沉積物中的陸源物質(zhì)具有較高的238U和232Th核素活度，在衰變平衡的條件下，二者的子體核素234mPa和212Bi能夠衰變產(chǎn)生高能的β粒子（＞2.0 MeV），這些高能的β粒子能夠穿透一層塑料保鮮膜和兩層錫箔紙，而被超低本底β計(jì)數(shù)器（Ris? GM-25-5, Denmark）所測(cè)量。沉積物再懸浮過程導(dǎo)致水體具有較高的懸浮物，懸浮物中的238U和232Th核素的子體將產(chǎn)生較高的殘余234Th（RAP234）信號(hào)[3]。

圖3 廣西潿洲島珊瑚礁區(qū)沉積物柱狀樣的站位圖與過剩210Pb活度自然對(duì)數(shù)計(jì)算后的垂直分布Fig.3 Location map of the sediment core collected from the Weizhou Island, Guangxi Province and vertical profile of excess 210Pb activity with Napierian Logarithm transformation

圖4 北冰洋陸架區(qū)（a）、南海珠江口陸架區(qū)（b）、南大洋陸架區(qū)（c）不同站位的殘余234Th（RAP234）剖面圖黃色橢圓形代表沉積物再懸浮過程引起RAP234異常高值。Fig.4 Vertical profiles of RAP234 in Arctic Ocean （a）, South China Sea （b）, and Southern Ocean （c）Abnormal high RAP234 activity is indicated by yellow ellipses.

圖5 北冰洋SR3站位的海水濁度與殘余234Th剖面圖對(duì)比Fig.5 Vertical profies of seawater turbidity and RAP234 at station SR3 in the Arctic Ocean

3 結(jié)論與展望

從海洋沉積物的物源識(shí)別、沉積速率、沉積物再懸浮過程3個(gè)方面出發(fā)，在多個(gè)海區(qū)（南海9個(gè)珊瑚礁區(qū)、北部灣潿洲島海域、南海珠江口、北冰洋、南大洋），利用226Ra/238U、210Pb/226Ra、殘余234Th三種不同的鈾系放射性核素示蹤技術(shù)分別進(jìn)行研究，得到珊瑚礁沉積物的獨(dú)特226Ra/238U活度比值（＜0.1），定量計(jì)算獲得珊瑚礁區(qū)的沉積速率為3.7±0.6 mm/a，從濁度、POC、SPM、水文觀測(cè)、探測(cè)原理三方面佐證殘余234Th（RAP234）對(duì)沉積物再懸浮過程的示蹤。

物源識(shí)別方面，珊瑚礁區(qū)獨(dú)特的226Ra/238U活度比值（＜0.1）可以用于識(shí)別生物過程來(lái)源和陸源的不同類型沉積物，示蹤人類活動(dòng)、河流對(duì)岸礁的影響，以及指示島礁工程建設(shè)所引入的外來(lái)陸源的黏土礦物等。沉積速率方面，本文獲得的珊瑚礁區(qū)臨近海域的沉積速率（3.7±0.6 mm/a）低于廣西三娘灣（8.6 mm/a）、南海海區(qū)（5 ～73 mm/a）、中國(guó)多個(gè)近岸海區(qū)（5 ～96 mm/a）的沉積速率；廣西潿洲島海水具有較低的懸浮顆粒物濃度，透明度較高的水體可能更加有利于造礁珊瑚的生長(zhǎng)，同時(shí)本文結(jié)果也是南海海域沉積速率的重要補(bǔ)充。沉積物再懸浮方面，在傳統(tǒng)的234Th/238U不平衡法的研究基礎(chǔ)上，殘余234Th（RAP234）不同于過剩234Th，被視為一種示蹤沉積物再懸浮過程的潛在方法，未來(lái)可能可以進(jìn)一步應(yīng)用于大氣-海水-沉積物界面的相互作用研究，仍然需要更多工作的開展和驗(yàn)證。這些相對(duì)獨(dú)立而又有一定關(guān)聯(lián)的研究實(shí)例闡明了鈾系放射性核素示蹤技術(shù)可以為海洋沉積過程的研究提供一些參考手段。

圖6 北冰洋顆粒有機(jī)碳（POC）和殘余234Th（RAP234）相關(guān)性分析R2=0.853，p＜0.01Fig.6 Linear relationship between particulate organic carbon （POC） and RAP234 in the Arctic Ocean The correlation factor and p value is 0.853 and ＜0.01, respectively.

致謝：本研究感謝自然資源部第三海洋研究所何建華副研究員和余雯副研究員在部分樣品測(cè)量方面的支持與幫助，感謝顧海峰研究員、鄭新慶副研究員在部分樣品采集的幫助。感謝廈門大學(xué)海洋與地球?qū)W院蔡平河教授提供的南海部分234Th數(shù)據(jù)。感謝中國(guó)海洋大學(xué)李濤博士提供的北冰洋濁度數(shù)據(jù)。感謝“雪龍”號(hào)船員在南北極科學(xué)考察中所提供的幫助。感謝廣西大學(xué)黃學(xué)勇、覃禎俊等南?？茖W(xué)考察隊(duì)員在樣品采集方面的幫助及馮禹、莫敏婷、陳肖霞等在實(shí)驗(yàn)測(cè)量中的幫助。感謝廣西海洋研究院寧秋云、李英花、莫珍妮等在樣品前處理和測(cè)量過程中的幫助。