基于高次諧波產(chǎn)生的極紫外偏振渦旋光*

范鑫 梁紅靜 單立宇 閆博 高慶華 馬日 丁大軍

(吉林大學(xué)原子與分子物理研究所, 長春 130012)

突破傳統(tǒng)渦旋光場束縛, 發(fā)展短波極紫外渦旋光場是實(shí)現(xiàn)阿秒脈沖偏振控制的有效途徑.本研究利用自制的平場光柵光譜儀和超快時(shí)間保持的單色儀, 以800 nm, 35 fs高斯或具有偏振奇點(diǎn)的渦旋光脈沖驅(qū)動(dòng)誘導(dǎo)氬原子產(chǎn)生高次諧波, 分別獲得相應(yīng)的高次諧波光譜以及諧波譜單階光源的分布.實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明, 基于高次諧波產(chǎn)生實(shí)現(xiàn)近紅外波段的渦旋光束特性轉(zhuǎn)移到極紫外波段, 優(yōu)化后的極紫外渦旋可以實(shí)現(xiàn)每秒108光子數(shù)輸出.同時(shí)發(fā)現(xiàn)極紫外波段的渦旋場和高斯場高次諧波產(chǎn)生具有相似相位匹配機(jī)制.基于高次諧波產(chǎn)生的極紫外波段的偏振渦旋光為探究和操控原子分子量子態(tài)的含時(shí)演化動(dòng)力學(xué)以及形成阿秒矢量光束提供了重要的方法和技術(shù)手段.

1 引 言

光場調(diào)控是實(shí)現(xiàn)光與物質(zhì)相互作用物理過程精密調(diào)控的重要手段.常規(guī)的光場調(diào)控技術(shù)是指對光場的頻率、振幅、相位和偏振等參量進(jìn)行調(diào)控.近年來, 多維度光場調(diào)控受到大家廣泛關(guān)注, 同時(shí)提出和實(shí)現(xiàn)了多種新型光場, 如具有相位奇點(diǎn)(phase singulartity)的渦旋光場(相位渦旋)和偏振態(tài)非均勻分布的柱對稱矢量光場(偏振渦旋)等.

渦旋光束(vortex beam)最重要的特征就是攜帶軌道角動(dòng)量, 同時(shí)在其中心存在相位奇點(diǎn), 相位奇點(diǎn)決定了光束的相位結(jié)構(gòu)和強(qiáng)度分布.渦旋光束的相位因子中包含螺旋相位項(xiàng) e xp(ilθ) , 其中θ 表示方位角, l為拓?fù)浜蓴?shù) (topological charge).拓?fù)浜蓴?shù)l也被稱為位錯(cuò)強(qiáng)度或角量子數(shù), 通常l為整數(shù), 每個(gè)光子具有的軌道角動(dòng)量為 l? .渦旋光束強(qiáng)度呈甜甜圈分布、具有相位奇點(diǎn)和暗斑尺寸很小等一系列特殊的物理性質(zhì).紅外波段渦旋光束具有廣泛的應(yīng)用.如在光通信中, 一個(gè)軌道角動(dòng)量可以攜帶無窮的信息容量, 使得渦旋光束在信息存儲(chǔ)和傳輸中具有重要應(yīng)用[1,2]; 在生物光子學(xué)中, 渦旋光束的暗核被用來提高受激發(fā)射損耗(stimulated emission depletion, STED)熒光顯微鏡的分辨率[3?5]; 在光學(xué)微操縱中, 渦旋光束對活體細(xì)胞捕獲和操縱時(shí), 會(huì)減少細(xì)胞的損傷[6].理論研究表明[7,8], 具有一定角動(dòng)量的渦旋光場作用原子分子可以實(shí)現(xiàn)常規(guī)線偏或圓偏場下禁戒的躍遷,從而影響電子躍遷的選擇定則.極紫外渦旋可以用來調(diào)控納米粒子的磁性特征, 增加顯微鏡的分辨率, 同時(shí)可以獲得材料的對稱性和手性特征[9].

矢量光束(vector beam)是一種在光束橫截面上偏振態(tài)非均勻分布的光束[10], 也稱為偏振渦旋.矢量光束相比標(biāo)量(線偏振、橢圓偏振和圓偏振)光束具有更復(fù)雜的偏振態(tài).柱對稱矢量光束(cylindrical vector beam)因其偏振態(tài)在光束截面呈軸對稱分布, 使其成為一種較特殊的矢量光束[11].由于光束中心存在偏振奇點(diǎn)[12], 導(dǎo)致其中心光強(qiáng)為零.柱對稱矢量光束一般分為徑向偏振光(radially polarized beam)、角向偏振光(azimuthally polarized beam)和廣義軸對稱光 (generalized axisymmetric beam)[13].徑向偏振光束經(jīng)聚焦后將產(chǎn)生焦斑更小的縱向分量[14], 在激光加工[15,16]和粒子加速[17,18]等方面具有重要應(yīng)用.角向偏振光束經(jīng)聚焦后呈中空環(huán)狀的分布[14], 在光譜學(xué)中有潛在的應(yīng)用[19].短波偏振渦旋光可應(yīng)用于衍射成像和極紫外光刻 (extreme ultraviolet lithography,EUVL) 等[20]方面.但是, 與紅外波段渦旋光束獲得方法不同, 針對短波光源渦旋的產(chǎn)生則很困難.目前可以產(chǎn)生極紫外渦旋的常見方法有基于大裝置自由電子激光 (free electron laser, FEL)[9]、同步輻射 (synchrotron radiation, SR)[21]和高次諧波產(chǎn)生 (high-order harmonic generation, HHG)[20,22,23].然而高次諧波相比其他裝置具有可實(shí)驗(yàn)室小型桌面化以及實(shí)現(xiàn)阿秒精度的泵浦實(shí)驗(yàn)等優(yōu)點(diǎn)[24].

高次諧波產(chǎn)生是一種極端的非線性過程, 在微觀層面上高次諧波產(chǎn)生可以通過三步模型來理解[25,26],電子被強(qiáng)激光場從原子或分子中電離, 然后加速.當(dāng)電場反向時(shí), 電子減速并反向加速, 最后回到母核, 在復(fù)合過程中以高次諧波的形式釋放所獲能量.在宏觀層面上, 高次諧波產(chǎn)生過程中驅(qū)動(dòng)光聚焦后與物質(zhì)相互作用, 如果滿足相位匹配條件[27],則會(huì)產(chǎn)生高效的諧波輸出.高次諧波產(chǎn)生的顯著特性就是可以把紅外驅(qū)動(dòng)場的部分特性映射到極紫外EUV或軟X射線區(qū)域[28].

本研究利用自制平場光柵光譜儀和超快時(shí)間保持的單色儀把紅外波段的渦旋特性通過高次諧波產(chǎn)生轉(zhuǎn)移到極紫外波段, 并對極紫外渦旋光進(jìn)行了優(yōu)化.實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明具有渦旋結(jié)構(gòu)的高次諧波和非渦旋高次諧波具有相似相位匹配機(jī)制.同時(shí)基于單色儀產(chǎn)生的極紫外渦旋可以有效保持其超短脈沖時(shí)間特性.

2 實(shí)驗(yàn)裝置

本研究中用于產(chǎn)生和探測強(qiáng)激光場誘導(dǎo)的高次諧波光譜儀和單色儀在我們之前的研究[29?31]中已有過詳細(xì)描述, 其光全譜探測及單色分光光路示意圖如圖1所示.實(shí)驗(yàn)上采用的激光脈沖為Spectra-Physics公司的商用摻鈦藍(lán)寶石一體式飛秒激光系統(tǒng) (Spectra Physics, ACE 35 FIK), 重復(fù)頻率為 1 kHz, 中心波長 800 nm, 脈沖寬度 35 fs,單脈沖能量最高6 mJ.通過半波片和格蘭棱鏡偏振器改變驅(qū)動(dòng)激光的強(qiáng)度.因?yàn)榍蛎婀鈻?Shimadzu 30 002)的衍射效率取決于光柵凹槽與諧波極化方向之間的角度, 為使衍射效率達(dá)到最大, 實(shí)驗(yàn)中把激光偏振調(diào)節(jié)為豎直線偏.豎直線偏的高斯光束經(jīng)過美國Thorlabs公司生產(chǎn)的零級(jí)渦旋半波片轉(zhuǎn)變?yōu)閺较蚱窆? 且零級(jí)渦旋半波片的長軸與激光的偏振方向一致.高斯模和偏振渦旋光束被焦距為300 mm的聚焦透鏡聚焦后與充滿氬原子氣體的鎳管氣體池相互作用, 以此產(chǎn)生高次諧波相干輻射.氣體靶池中的氣體壓強(qiáng)由氣體壓強(qiáng)控制器 640B (MKS)控制, 可調(diào)范圍為 0—100 torr(1 torr ≈ 133.322 Pa).光束聚焦后與氬原子氣體作用產(chǎn)生的高次諧波經(jīng)由鍍金反射鏡反射到平場光柵光譜儀中.然后由光柵對高次諧波進(jìn)行光譜分辨, 再在裝有熒光屏的微通道板探測器上成像, 最后采用高動(dòng)態(tài)范圍的CCD相機(jī)(Hamamatsu ORCA R2)記錄高次諧波光譜信號(hào).

圖1 高次諧波產(chǎn)生光譜儀及單色儀實(shí)驗(yàn)光路示意圖Fig.1.Sketch of the spectrometer and monochromator with HHG.

為了對產(chǎn)生的極紫外短波渦旋結(jié)構(gòu)進(jìn)行觀測,通過使用Czerny-Turner方案設(shè)計(jì)的單色儀將HHG光譜進(jìn)行單色分光成像探測, 如圖1下半部光路所示.單色儀[32]主要由三個(gè)光學(xué)元件組成, 即第一個(gè)鍍金超環(huán)面鏡準(zhǔn)直束源處產(chǎn)生的高次諧波, 而后通過轉(zhuǎn)動(dòng)平面光柵選擇合適的角度將準(zhǔn)直的諧波進(jìn)行分光, 再經(jīng)由另一超環(huán)面鏡將光柵分開的光聚焦到出射狹縫上.超環(huán)面鏡的焦距為 f = 500 mm,平面光柵安裝的方式為非經(jīng)典安裝方式[33], 即垂直安裝(入射波和衍射波平行于光柵槽), 為保證高效率輸出, 光學(xué)元件都采用掠入射(即入射角為87°).選擇單一波長時(shí), 通過控制真空電動(dòng)旋轉(zhuǎn)平臺(tái) (Physik Instrument PRS-110)控制平面光柵旋轉(zhuǎn)至所研究波長范圍.最后所選擇的單色光由裝有熒光屏的微通道板探測器成像.同樣使用高動(dòng)態(tài)范圍的 CCD(Hamamatsu ORCA R2)記錄單色成份的高次諧波信號(hào).

3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論

3.1 極紫外渦旋結(jié)構(gòu)高次諧波產(chǎn)生

圖2 分別給出了 800 nm, 35 fs高斯光束和徑向偏振光束驅(qū)動(dòng)90 torr氬原子氣體產(chǎn)生的無渦旋結(jié)構(gòu)和渦旋結(jié)構(gòu)的部分高次諧波譜, 驅(qū)動(dòng)激光能量為 1.0 mJ.其中圖2(a)和圖2(c)分別是 CCD直接成像結(jié)果, 對比發(fā)現(xiàn), 圖2(c)存在著明顯的分裂結(jié)構(gòu), 缺失部分為偏振奇點(diǎn), 這是因?yàn)橹C波把紅外波段渦旋的性質(zhì)轉(zhuǎn)化到極紫外波段[20].經(jīng)過光譜標(biāo)定, 圖2(b)和圖2(d)相應(yīng)地給出了兩種驅(qū)動(dòng)場下的諧波積分譜.兩種情況下的諧波產(chǎn)生另一個(gè)特征是高斯驅(qū)動(dòng)場產(chǎn)生的諧波階數(shù)明顯多于徑向偏振光的結(jié)果.圖2(a)顯示了HHG光譜階數(shù)為19—33階, 實(shí)際上在此實(shí)驗(yàn)條件下可觀測到37階諧波, 即涵蓋了 17—57 nm 波長范圍.而圖2(c)直接顯示了相同條件下渦旋諧波階數(shù)最大為29階,這是因?yàn)閮煞N驅(qū)動(dòng)光場對應(yīng)的宏觀相位匹配機(jī)制不同.

3.2 單階諧波極紫外渦旋

圖2 使用激光能量為 1.0 mJ, 800 nm, 35 fs線偏高斯光束和徑向偏振光束驅(qū)動(dòng)90 torr的氬原子產(chǎn)生的HHG光譜的遠(yuǎn)場強(qiáng)度分布 (a)高斯光場驅(qū)動(dòng)的部分高次諧波譜;(b)圖(a)對應(yīng)的積分譜; (c)徑向偏振光場驅(qū)動(dòng)的渦旋高次諧波譜; (d)圖(c)對應(yīng)的積分譜.x階諧波在圖中標(biāo)記為HxFig.2.Part of the HHG spectrum of Ar atoms at 90 torr irradiated by a 800 nm, 35 fs linearly polarized and radially polarized driving laser field with laser energy of 1.0 mJ:(a) Part of the HHG spectrum produced by a Gaussian driving beam; (b) the corresponding integrated HHG intensity; (c) part of the HHG spectrum produced by a radially polarized driving beam; (d) the corresponding integrated HHG intensity.The x-order of the harmonics are labeled as Hx in the figure.

為對上述諧波譜單階光源進(jìn)行結(jié)構(gòu)分布探測,將諧波切換至單色儀端進(jìn)行分光成像探測, 通過調(diào)節(jié)光柵角度選擇任一級(jí)次諧波輸出.圖3分別給出了高斯光束(圖3(a))和徑向偏振光束(圖3(b))驅(qū)動(dòng) 50 torr氬原子氣體產(chǎn)生的 21階 (波長 38 nm)無渦旋結(jié)構(gòu)和渦旋結(jié)構(gòu)的極紫外光譜, 驅(qū)動(dòng)激光能量為1.2 mJ.對比圖3(a)和圖3(b)成像結(jié)果, 圖3(b)的極紫外偏振渦旋光是由兩個(gè)不均勻的波瓣構(gòu)成,其中心存在光強(qiáng)為零的位置, 缺失部分為偏振奇點(diǎn).兩種情況下的極紫外光都是近似橢圓形, 這是由光柵使用圓錐衍射方式及準(zhǔn)直超環(huán)面鏡像差造成的, 從而導(dǎo)致光斑從圓形扭曲成橢圓形[32,34].經(jīng)過對光斑的標(biāo)定, 其中設(shè)橫向長度在圖中為ΔW,縱向長度為ΔL, 圖3(a)無奇點(diǎn)的結(jié)構(gòu)其橫向長度為 0.72 mm, 縱向長度 2.27 mm; 而對圖3(b) 有偏振奇點(diǎn)結(jié)構(gòu)的橫向長度為1.08 mm, 縱向長度為3.11 mm.兩種情況下的極紫外光斑對比可知, 徑向偏振光束驅(qū)動(dòng)場產(chǎn)生的極紫外渦旋光橫向和縱向長度都明顯大于極紫外高斯光束.通過圖3(a)和圖3(b)對比證明基于HHG方案實(shí)現(xiàn)了極紫渦旋場的產(chǎn)生.

圖3 高斯光束和徑向偏振光束產(chǎn)生的21階極紫外光的遠(yuǎn)場強(qiáng)度分布 (a)高斯光束產(chǎn)生的極紫外光場; (b)徑向偏振光束產(chǎn)生的極紫外渦旋場Fig.3.Far-field intensity distributions of EUV light with the orders of 21st generated with Gaussian beam and radially polarized beam: (a) EUV generated by Gaussian beam;(b) EUV vortex generated by radially polarized beam.

為了進(jìn)一步驗(yàn)證產(chǎn)生的極紫外渦旋的特征, 測試了19, 21和23階次諧波的結(jié)構(gòu)分布, 如圖4所示, 驅(qū)動(dòng)激光能量為 1.2 mJ.圖4內(nèi)插圖是各階次CCD直接成像結(jié)果, 分別對應(yīng)19, 21和23階諧波結(jié)構(gòu)分布.對比發(fā)現(xiàn), 19—23階的渦旋諧波光束直徑相同.經(jīng)過標(biāo)定, 給出19—23階光束直徑都為2.10 mm.同樣經(jīng)過測量, 其他更高階諧波的光束直徑大小同上述階數(shù)保持一致.

圖4 徑向偏振光束產(chǎn)生的不同級(jí)次諧波的極紫外渦旋光場的遠(yuǎn)場強(qiáng)度分布(內(nèi)插圖)和直徑分布Fig.4.Far-field intensity distributions of EUV vortex generated with radially polarized beam and diameters of the EUV vortex rings.

3.3 徑向偏振光驅(qū)動(dòng)高次諧波的相位匹配

高次諧波產(chǎn)生是一種單原子響應(yīng), 但當(dāng)驅(qū)動(dòng)光場作用于大量原子分子時(shí), 會(huì)有一定的宏觀相位匹配機(jī)制, 從而實(shí)現(xiàn)諧波輸出的最佳調(diào)制范圍.諧波相位匹配機(jī)制受多種因素影響, 如原子偶極相位、中性原子色散、等離子體色散和高斯束相位梯度等.具體相位失配公式可表達(dá)為: Δk = Δkg+Δkn+ Δkp+ Δkd[35,36], 其中 Δkg為高斯束相位梯度貢獻(xiàn), Δkn為中性氣體色散貢獻(xiàn), Δkp為等離子色散貢獻(xiàn), 而Δkd來自原子偶極相位貢獻(xiàn).之前的研究[30]已經(jīng)表明, 在 300 mm 緊聚焦條件下, 高斯束相位梯度Δkg與原子偶極相位Δkd起主要作用,對諧波輻射輸出相位匹配貢獻(xiàn)最大.利用同樣的緊聚焦條件對比了高斯光束和徑向偏振光分別驅(qū)動(dòng)原子產(chǎn)生諧波的相位匹配條件, 圖5分別給出了高斯光束和徑向偏振光驅(qū)動(dòng)氬原子產(chǎn)生19階和23階氣體壓強(qiáng)的依賴關(guān)系.其中圖5(a)和圖5(b)分別為19階和23階諧波產(chǎn)率隨壓強(qiáng)在兩種不同驅(qū)動(dòng)光強(qiáng)下的變化趨勢.對比發(fā)現(xiàn), 高斯光束驅(qū)動(dòng)的19階和23階高斯諧波在50 torr的產(chǎn)率最大,這一結(jié)果與我們之前的結(jié)果一致[30].對于徑向偏振光產(chǎn)生的19階和23階諧波產(chǎn)率隨壓強(qiáng)的趨勢來看, 渦旋諧波的最優(yōu)相位匹配區(qū)間在70—90 torr.兩種條件的結(jié)果有所差異, 這是由于徑向偏振光聚焦后比高斯光束具有更為復(fù)雜的偏振結(jié)構(gòu)和緊聚焦的性質(zhì)[14].同樣的緊聚焦條件下, 光場由高斯型分布到徑向偏振態(tài)分布的轉(zhuǎn)變同樣會(huì)帶來相位梯度的變化, 所以在相位匹配條件下Δkg也將起著重要的貢獻(xiàn), 進(jìn)而導(dǎo)致兩種情況的不同壓強(qiáng)匹配條件.光強(qiáng)在一定范圍內(nèi)改變, 可以發(fā)現(xiàn)傳統(tǒng)高斯型光場匹配壓強(qiáng)基本在50 torr左右; 而對偏振渦旋諧波來說, 則在 70—90 torr范圍匹配最佳.對于后期極紫外渦旋的應(yīng)用, 我們的實(shí)驗(yàn)結(jié)果將提供一定的參考.

基于單色儀實(shí)驗(yàn)測量過程中, 由于優(yōu)選單色波長采用的是光柵的非經(jīng)典安裝方式, 減少了入射光源輻照光柵刻線數(shù)目, 這樣就降低了光柵對光場脈沖的展寬, 按照實(shí)驗(yàn)中使用的300 gr/mm的光柵來計(jì)算, 產(chǎn)生的諧波脈沖寬度仍然保持在約100 fs量級(jí).同時(shí)依據(jù)二極管探測的強(qiáng)度, 我們還預(yù)估了各個(gè)級(jí)次諧波的光子數(shù).如優(yōu)化后的21階極紫外渦旋可以實(shí)現(xiàn)每秒108光子數(shù)輸出.

圖5 高斯和渦旋高次諧波在 0.9 和 1.2 mJ 光強(qiáng)下隨壓力的變化趨勢 (a) 19 階諧波; (b) 23 階諧波Fig.5.Yield of the modes as a function of the gas pressure and laser energy for the harmonic and vortex harmonic:(a) Harmonic with the orders of 19th; (b) harmonic with the orders of 23rd.

4 結(jié) 論

本文利用自制的平場光柵光譜儀和超快時(shí)間保持的單色儀分別測量了強(qiáng)場高次諧波產(chǎn)生的光譜和單階光源, 分析和研究了極紫外偏振渦旋的產(chǎn)生以及相位匹配機(jī)制.對比兩種驅(qū)動(dòng)場產(chǎn)生的高次諧波直接證實(shí)了極紫外渦旋的存在.通過調(diào)節(jié)驅(qū)動(dòng)激光能量以及氣體壓強(qiáng), 給出了不同階次極紫外渦旋相位匹配條件, 并分析了不同于高斯驅(qū)動(dòng)光場的相位匹配機(jī)制.本研究觀測到的極紫外偏振渦旋為后續(xù)探究和操控原子分子量子態(tài)的含時(shí)演化過程(如轉(zhuǎn)動(dòng)、振動(dòng)、電離和解離)提供了重要的技術(shù)手段.